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論文

Minor actinides separation by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm$$^{3}$$)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。${it n}$-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が$$geq$$99%となる結果を得た。

論文

Masking effects for Mo, Re, Pd and Ru by S and N-donor reagents through MIDOA and NTAamide extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 嶋崎 翔馬*; 津幡 靖宏; 小澤 正基*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 23(2), p.161 - 174, 2016/05

16種の水溶性試薬を使ってMo, Re, RuとPdのマスキング効果が調べられた。該当する試薬は窒素またはイオウを中心骨格に有した多座配位性の有機化合物である。対象元素を効率よく抽出するMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)とNTA(ニトリロトリアセト)アミドを有機相に、水溶性の試薬を水相に添加してその分配比を調べることでマスキング効果を明らかにした。その結果、Pdはチオ尿素, システアミン, ジエチレントリアミンなど、Ruはチオ尿素, トリスアミノエチルアミン, ジエチレントリアミンなど、Moはメチルイミノジエチルアセトアミド, ヘキサエチルニトリロトリアセトアミドなどによるマスキング効果が観測された。一方、Reについては本実験で用いた試薬による効率的なマスキング効果は見られなかった。

論文

アクチノイドと核分裂生成物の一括抽出および逆抽出による相互分離を基礎とする単サイクルプロセスの検討

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.202 - 212, 2015/09

新しい分離概念である「単サイクルプロセス」を開発中である。これは、分離対象のアクチノイドや核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出によって相互分離を行うものである。ハードな金属やソフト性金属、オキソアニオンを同時に抽出する必要があり、ソフトドナーを持つ強力な抽出剤の利用が求められる。NTAアミドはこれを可能とする一つの抽出剤である。一括抽出した後の逆抽出による相互分離であるが、Pd, Ruは、チオ尿素, システイン, ジエチレントリアミン, トリスアミノエチルアミンなど、Moは、MIDEA, NTAアミド(C2), イミノジメチルリン酸など、Re(Tcの代用)は高いpH条件での水相を用いることで逆抽出可能であることが分かった。

論文

Concept for the single cycle process based on mutual separation by reverse extraction of actinides and fission products

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1653 - 1656, 2015/09

高レベル廃液の新しい分離プロセス概念が検討された。このプロセスはアクチノイドと核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出で相互分離する方法である。単独の抽出剤と幾つかの逆抽出剤が必要となり、白金族元素,アクチノイド,酸素酸の陰イオンを同時に抽出する抽出剤が望まれる。NTAアミドは有望な抽出剤の一つである。次に逆抽出剤の検討が必要であり、水溶性のハードドナー,ソフトドナーによる効果を調査中であり、結果を報告する。

口頭

新規抽出剤であるNTAアミドを用いる単サイクルプロセスの開発,1; プロセスの概要

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也; 嶋崎 翔馬; 小澤 正基*

no journal, , 

高レベル廃液中のアクチノイド(An),核分裂生成元素(FP)分離はOMEGA計画の中で1980年代より進められてきた。当機構で開発を進めた代表的な分離法として「4群群分離プロセス」がある。この方法ではAnを溶媒抽出法、FP中の白金族元素を脱硝沈殿法、Sr-Csを無機イオン交換体による吸着法で分離する。有効性を実証済みであるが、様々な分離技術を導入しており、技術の効率化という観点で課題を残す。我々は一つの抽出溶媒で分離対象元素を一括抽出、逆抽出により相互分離する方法(すなわち、単サイクルプロセス)の技術開発を進めている。様々な元素を一括で抽出する化合物として、NTAアミドを検討している。NTAアミドによる一括抽出, 逆抽出による相互分離技術の構築を目指している。

口頭

新規抽出剤であるNTAアミドを用いる単サイクルプロセスの開発,2; FP元素用マスキング剤の検討

嶋崎 翔馬; 佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 森田 圭介; 鈴木 智也; 小澤 正基*

no journal, , 

一つの抽出溶媒で分離対象元素を一括抽出, 逆抽出により相互分離する方法(すなわち、単サイクルプロセス)の構築を目指している。対象元素の化学的性質が多岐にわたっているために、それらをまとめて一括で抽出する抽出剤は限られる。開発したNTAアミドはその有力な候補となり得る抽出剤である。これまでの結果より、NTAアミドは白金族元素、Mo, Tc, マイナーアクチノイドなどの元素を硝酸溶液から抽出可能である。ここでは、抽出後の逆抽出できる条件について言及する。

口頭

新規抽出剤であるNTAアミドを用いる単サイクルプロセスの開発,3; Am/Cm分離技術

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 嶋崎 翔馬*

no journal, , 

高レベル廃液中のアクチノイド(An),核分裂生成元素(FP)分離はOMEGA計画の中で1980年代より進められてきた。当機構で開発を進めた代表的な分離法として「4群群分離プロセス」がある。このプロセスの中では、AmとCm分離についての記述は少ない。近年では、原子力機構で主導するADS開発に伴い、マイナーアクチノイドを含有する燃料利用が検討されている。関連して、Cmの高発熱量、及び自発核分裂による中性子放出による作業中の被ばくの問題に加えて、燃料中に中性子放出核種を添加することの潜在的危険性を無視できないことを理由に、AmとCm分離は非常に重要な課題と判断される。我々は4群群分離に代わる新たな分離技術である「単サイクルプロセス」を提案中であり、そのプロセス開発の中にAm/Cm分離を組み込むことを検討した。学会では諸条件におけるAm/Cm分離比について述べる。

口頭

DGAおよびNTA抽出試薬のAm/Eu分離メカニズムに対する計算化学研究

金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の主要分離プロセスの開発の一環で、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の一括分離および相互分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるMA/Ln分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の分子設計を目指している。本研究では、ジグリコールアミド(DGA),ニトリロトリアセトアミド(NTA)のAm/Eu分離挙動を量子化学的手法である密度汎関数法を用いて分離メカニズムの解明にアプローチする。計算に用いた錯体モデルは、単結晶構造を参照し、DGAにおいて[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$、NTAにおいて[M(NTA)(H$$_{2}$$O)$$_{5}$$]$$^{3+}$$とした。水溶液中におけるDGA, NTAによる錯形成反応をM = Eu, Amで比較した。その結果、DGAではEuと安定に錯体を形成し、NTAでは逆にAmを選択する結果が得られ、実験によるAm/Eu分離挙動を再現した。

口頭

MA/RE相互分離のための新抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。MAに対する優れた抽出能と高い実用性を併せ持つ新抽出剤NTAアミドを用い、3価のMAと3価の希土類元素(RE)との相互分離(MA/RE分離)について検討した。側鎖の異なる4種類のNTAアミドによる抽出試験の結果、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)が、3価のアメリシウムに対して最も高い選択性を示すことがわかった。また、HONTAによる多段向流式ミキサセトラを用いた連続抽出試験を実施し、良好なMA/RE分離結果が得られた。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発

佐野 雄一; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 国井 茂*

no journal, , 

溶媒抽出と抽出クロマトグラフィ両方の利点を活用した高い安全性・経済性を有する実用的なMA(III)回収プロセスを提示することを目的に、劣化物も含め取り扱いが確立されている安価なTBP抽出剤と水相/有機相間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、TBP濃度の制御を行うことでMA(III)+Ln(III)共回収を行う溶媒抽出工程と、圧力損失を低減させた吸着材を用いた低圧損抽出クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離工程を組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスの構築に向けた研究開発を実施している。本報告では、本研究開発の概要を報告する。

口頭

H2EHNTA含浸吸着材のLn(III)に対する吸着・溶離挙動の検討

永瀬 緑*; 新井 剛*; 佐野 雄一; 渡部 創; 国井 茂*

no journal, , 

高レベル放射性廃液中からMA(III)の回収に向けた分離技術として、NTAアミド抽出剤を含浸した吸着材に着目した。本研究ではNTAアミド抽出剤の1つであるH2EHNTA抽出剤を合成し、希土類元素に対する吸着・溶離挙動の検討を行った。

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