マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京科学大学*

JAEA-Review 2025-026, 72 Pages, 2025/11

JAEA-Review-2025-026.pdf:7.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠である。本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明しうるマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和5年度には、模擬燃料デブリ微粒子(UOメカニカル微粒子、UOケミカル微粒子及び(U,Zr)O微粒子)のバルク及びマイクロ溶解試験を実施し、これらナノ粒子の溶解挙動に与える粒子サイズ、反応時間、HO濃度の効果について解析することに成功した。特に、(U,Zr)Oデブリ微粒子では、HO濃度に応じてZrの触媒反応の進行度合いが異なり、HO濃度に依存してガス発生量とU溶解量が変化することを明らかにした。また、ナノ粒子分散液と反応溶液とを瞬時に反応させ、動的な凝集・溶解挙動の評価及び溶出したUを定量することができるマイクロ流体デバイスを構築し、マイクロ流路内でのHO処理によるUの凝集・溶解速度を算出した。英国側研究者と連携を密にして研究を進め、所期の目標を達成した。

Pu燃焼高温ガス炉のための模擬燃料核の微細構造観察

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 笠原 清司; 岡本 孝司*

JAEA-Research 2024-012, 98 Pages, 2025/02

JAEA-Research-2024-012.pdf:32.24MB

Pu燃焼高温ガス炉とは、再処理Puの量を安全に減らすための高温ガス炉である。Pu燃焼高温ガス炉では、PuO-イットリア安定化ジルコニア(PuO-YSZ)の微小球にZrC層を被覆し、更にSiC-TRISO被覆を施した核拡散抵抗性の高い被覆燃料粒子(CFP)を用いる計画である。ZrC層の役割は酸素ゲッターである。平成26-29年に行われたPu燃焼高温ガス炉研究プロジェクトでは、Puの模擬物質としてCeを用いて模擬CFPが製造され、更に、この模擬CFPがHTTR燃料と同様に黒鉛母材で焼き固められ模擬燃料コンパクトが製造された。本報告では、模擬燃料コンパクト製造までの各段階におけるCeO-YSZ核及びZrC層の微細構造観察の結果を報告する。

Application of diffusive gradients in thin films (DGT) for the dynamic speciation of radioactive cesium in Fukushima Prefecture, Japan

田中 琢朗*; 福岡 将史*; 戸田 賀奈子*; 中西 貴宏; 寺島 元基; 藤原 健壮; 庭野 佑真*; 加藤 弘亮*; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*; et al.

ACS ES&T Water (Internet), 4(8), p.3579 - 3586, 2024/08

https://doi.org/10.1021/acsestwater.4c00453

Radioactive cesium released by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident in March 2011 remains in the forest environment and is being transported to the ocean via residential areas by runoff into river systems. Most of the Cs in river water exists as suspended forms, being strongly fixed by micaceous clay minerals. If this fraction can change its form into dissolved forms, this results in additional input of bioavailable Cs. In this study, in-situ sampling of Cs at multiple rivers in Fukushima Prefecture was conducted using the DGT (diffusive gradient in thin film) devices to investigate the dynamics of radioactive cesium in river environments. At almost all sampling points, the DGT Cs concentrations exceeded dissolved Cs concentrations, revealing the existence of a flux from the suspended to the dissolved forms. This additional input was found to have higher Cs/ Cs ratios, compared those of Cs in the dissolved form. This study demonstrates that the bioavailability of Cs can be underestimated by assessing only the dissolved form due to Cs flux from the suspended particles likely caused by their dissolution.

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2023-039, 71 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-039.pdf:4.43MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和3年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とする。令和3年度において、質量分解能を向上する改良型単一微粒子質量分析計(ATOFMS)の開発に向けて、シミュレーションによりイオン軌道や飛行距離を最適化した結果、市販ATOFMSと比べて10倍以上の質量分解能ならびに9倍以上のイオン透過率が得られる構造を得、さらにそれに適合する粒子検出部の設計を完了した。また、検出効率を改善するために新たに開発する肥大化濃縮装置を設計し、それに必要な装置や部品を購入した。試作した肥大化部を用いて予備実験を行い、溶液から乾燥微粒子を製造できること等を確認した。模擬アルファ微粒子の粒径ならびに含有元素分布に関する研究。さらに、模擬アルファ微粒子の表面状態観測を実施し、気化・凝縮を経て生成したと考えられるサブmの粒径を持つ球状微粒子と、原料が飛散したと考えられる不定形の粒子が存在することを見出した。また、濃縮肥大化した粒子に対する表面状態等の性状分析も可能であることを見出した。

Occurrence of radioactive cesium-rich micro-particles (CsMPs) in a school building located 2.8 km south-west of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.

Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2023.138566

Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.

The Formation mechanism of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using electron microscopy

萩原 大樹; 近藤 啓悦; 日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5905 - 5914, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08434-7

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) were released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant during the 2011 accident. We examined the CsMP formation process by analyzing Type-A particles and conducting in situ glass fiber experiments. The results demonstrated that heating glass fibers to 450C - 800C formed spherical particles, their morphologies and elemental compositions were similar to those of actual CsMPs. The mock-up particles size was strongly dependent on the glass-fiber thickness. Our findings reveal that glass fibers can form microparticles after being exposed to high temperatures.

レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-015, 119 Pages, 2022/09

JAEA-Review-2022-015.pdf:6.62MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。レーザー加工は様々な長所を有するが、利用に際して多量の微粒子が発生することが知られており、放射性物質で汚染されている廃炉廃棄物に対する適用が躊躇されているが、その発生メカニズムは不明な点が多い。そこで、本研究は、その微粒子発生を基礎に立ち戻って検討するとともに、エアロダイナミックレンズを用いて微粒子を捕集することで粒径分布を測定し、さらに微粒子を構成する核種をレーザーによりオンラインで計測するための原理装置を開発する。

A Novel method to improve methane generation from waste sludge using iron nanoparticles coated with magnesium hydroxide

Eljamal, R.*; Maamoun, I.; Bensaida, K.*; Yilmaz, G.*; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*

Renewable and Sustainable Energy Reviews, 158, p.112192_1 - 112192_13, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.rser.2022.112192

In response to the low efficiency of the anaerobic digestion (AD) process in generating methane gas, we apply for the first time the use of coated/ Fe with Mg(OH) to enhance the production rate of methane gas from the degradation of waste sludge. A series of batch tests investigated several operations factors followed by a semi-continuous operation system examined the long-term production of methane gas in the presence of the coated/ Fe were performed. The coating ratio of Mg(OH)/Fe and the dosage of coated/Fe were optimized to acquire the highest production rate of methane as 0.5% and 25 mg/gVS, respectively. Under these optimum conditions, the methane production increased by 46.6% in the batch tests and 120% in the semi-continuous operation system compared to the control reactor. The results revealed that both Fe and Mg(OH) did not significantly improve the production of methane when each one was used alone at different dosages, and the improved methane production originated from the synergetic effect of combining these two materials. The crucial role of Mg(OH) coating layer was associated with the controlled reactivity release of Fe, which was indicated by the slow release of ferrous and ferric ions in the bioreactors. Furthermore, the addition of coated/Fe stimulated bacterial growth, increased methane content, and maintained the pH within the optimum range in the bioreactors. The dosing time of coated/Fe was investigated during the four stages of AD process, and the best dosing time was found in the methanogenic stage (on Day 4). Overall, based on the experimental and predicted methane production, the coated/Fe has a great potential for the practical applications of AD.

Characterization of radiocesium-bearing microparticles with different morphologies in soil around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

萩原 大樹; 舟木 泰智; 尻引 夏*; 菅野 麻里奈*; 眞田 幸尚

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(1), p.415 - 426, 2022/01

https://doi.org/10.1007/s10967-021-08061-8

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) are observed in Eastern Japan. To examine their source and formation, multiple particles were isolated from soils from three sites around the FDNPP and their radioactivity, morphology, and elemental composition were analyzed. Cesium-137 radioactivity ranged from 0.23 to 8.57 Bq and particles were primarily composed of Si, Fe, Zn, C, and Cs at each site. Uranium-rich parts in certain CsMPs show their origin in the vicinity of the nuclear reactor. Our results will help characterize CsMPs and evaluate the internal dose exposure of personnel employed at the FDNPP

Microparticles with diverse sizes and morphologies from mechanical and laser cutting of fuel debris simulants and geopolymer as a covering material

Zhou, Q.*; 斉藤 拓巳*; 鈴木 誠矢; 矢野 公彦; 鈴木 俊一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.461 - 472, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1869623

During the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the dismantling of massive fuel debris is important for the defueling process. The production and dispersion of radioactive microparticles highly depends on the cutting technique implemented. Previous studies have been conducted on the development of cutting techniques and the treatment of radioactive particles generation during the cutting process. Besides, adequate understanding of the microparticle products during the cuttings of fuel debris is of vital necessity. Nowadays, geopolymer application is proposed as a covering material during the fuel debris retrieval in order to keep the structural integrity of damaged components. In this study, the microparticle products during mechanical and laser cutting of fuel debris simulants (Hafnium oxide and Tungsten(IV) oxide pellets) and geopolymer material were investigated. The cuttings have been carried out for samples of the simulants, geopolymer, and simulants with geopolymer covering. The generated particles were collected and investigated by laser diffraction particle size analyzer and Scanning Electron Microscope with X-ray spectrometry. Particles with diverse sizes and morphologies were observed from the products of each sample. It also appears that particles with unique sizes and morphologies can generate from the laser cuttings due to the thermal effect of laser cutting.