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報告書

マイナーアクチノイドの水溶液系での臨界質量評価; 分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データ

森田 泰治; 福島 昌宏; 鹿島 陽夫*; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2020-013, 38 Pages, 2020/09

JAEA-Data-Code-2020-013.pdf:1.94MB

マイナーアクチノイド分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データとして、Cm, Amおよびこれらの混合物についての中性子減速系である水混合系(均質, 水反射体付き)での臨界質量を求める計算を行った。Cm-244とCm-245との混合系では、核分裂性であるCm-245の比率が大きいほど臨界質量が小さいが、臨界となるときのCm-245重量が、Cm-245の比率によらずに概ねCm-245のみの濃度で整理できることを明らかにした。実際の再処理プロセスで取り扱うPu-239: 71%, Pu-240: 17%, Pu-241: 12%のPu同位体混合物と比べるとCm-245: 30%の方が臨界となりやすい。Cmを、Amを含む他の元素から分離し、その溶液を濃縮する場合は臨界防止への配慮が必要である。一方、Amでは、核分裂性の同位体であるAm-242m単体での最小臨界質量は、Cm-245に比べて小さい。しかし、使用済燃料中ではAm-242mの同位体比率は小さく、その比率が最も高くなる高速炉燃料中のAmの場合でも数%程度であり、わずかな水混合で臨界質量が大きくなることがわかった。そのため、Amの同位体混合物では中性子減速系での臨界は考慮する必要がなく、また、これはAm-Cm混合物でも同様である。

報告書

Collaboration between SCK$$cdot$$CEN and JAEA for Partitioning and Transmutation through Accelerator-Driven System

ADS用いた分離変換に関するSCK・CENとJAEA間の協力のためのワーキンググループ

JAEA-Review 2017-003, 44 Pages, 2017/03

JAEA-Review-2017-003.pdf:5.35MB

本報では、ベルギー原子力研究センター(SCK$$cdot$$CEN)と日本原子力研究開発機構における加速器駆動システム(ADS)を用いた分離変換(P&T)技術の研究開発プログラムをレビューする。また、ADSのための現行の2機関間の協力取り決めを取りまとめると共に、将来における更なる協力可能性とその実現について概要を述べる。

論文

Highly practical and simple ligand for separation of Am(III) and Eu(III) from highly acidic media

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也; 柴田 光敦; 川崎 倫弘; 卜部 峻一*; 松村 達郎

Analytical Sciences, 32(4), p.477 - 479, 2016/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:30.32(Chemistry, Analytical)

Am(III)とEu(III)の相互分離のための新規抽出試薬として、革新的かつ高性能なアルキルジアミドアミン(ADAAM)が開発された。ADAAMは、ソフトドナーであるN原子1個とハードドナーであるO原子2個を中心骨格に持ち、これらの3座配位と、N原子に結合しているアルキル鎖の立体障害とのコンビネーションによって、Am(III)とEu(III)に対する抽出能,分離能が得られていると考えられる。

論文

A Study on accelerator-driven transmutation system in JAEA

佐々 敏信

AAPPS Bulletin, 24(5), p.13 - 17, 2014/10

使用済核燃料中の放射性物質の毒性を低減するため、群分離・核変換(P-T)技術が廃棄物処理のオプションとして新しいエネルギー基本計画に明記された。放射性廃棄物の核変換の専用システムとして加速器駆動システムが有望である。加速器駆動システムの基礎的な研究を進めるため、日本原子力研究開発機構では、J-PARC計画の一環として核変換実験施設の設計を進めている。400MeV-250kWの陽子で照射される鉛ビスマス核破砕ターゲット及び低出力の未臨界集合体が設置される予定である。建設は、国のP-T技術評価を受けた後の数年以内に開始する予定である。

論文

Present status and future perspective of research and development on partitioning and transmutation technology at JAERI

大井川 宏之; 湊 和生; 木村 貴海; 森田 泰治; 荒井 康夫; 中山 真一; 西原 健司

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

原研では、原子力委員会により2000年に行われた分離変換技術に関するチェック・アンド・レビューの結果に基づき、階層型燃料サイクル概念に関する研究開発を実施してきた。このうち、群分離工程に関しては、4群群分離概念の構築に続き、より革新的な概念であるARTISTプロセスの研究を進めた。核変換用燃料に関しては、NpN, AmN等のマイナーアクチノイド窒化物燃料の調製を行い、物性測定等を実施した。照射後燃料を再処理する方法としては、高温化学処理技術の研究を実施した。加速器駆動核変換システムに関しては、加速器,鉛ビスマス,未臨界炉心についての研究開発を実施するとともに、核変換実験施設を第II期として含む大強度陽子加速器プロジェクト(J-PARC)の建設に着手した。さらに、放射性廃棄物の処理・処分に対する分離変換技術の導入効果を検討した。

論文

Geologic disposal of radioactive waste produced by application of partitioning-transmutation technology to nuclear fuel cycle

中山 真一; 森田 泰治; 西原 健司; 大井川 宏之

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

分離変換から発生する放射性廃棄物の量や物理的・化学的性状に基づいて、分離変換が廃棄物管理に及ぼす影響を定量的に評価した。分離後の高レベル廃棄物の容積は、分離しない場合のガラス固化体に比べて3分の1程度に減り、また定置面積は6分の1程度に減ると予想された。定置面積の減少は地層処分場の容量増加を意味する。

論文

Parametric survey on possible impact of partitioning and transmutation of high-level radioactive waste

大井川 宏之; 横尾 健*; 西原 健司; 森田 泰治; 池田 孝夫*; 高木 直行*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

高レベル放射性廃棄物の分離変換技術を導入することによる地層処分場の面積低減効果を、燃料組成や再処理までの冷却期間をパラメータとした幾つかの場合について考察した。マイナーアクチノイド(MA)をリサイクルすることによる処分場面積の低減効果は、MOX軽水炉の使用済燃料を長期間冷却する場合において顕著であることがわかった。これは、長寿命で発熱性の高い$$^{241}$$Amが蓄積していることに起因する。MAに加えて核分裂生成物を分離することで、UO$$_2$$燃料,MOX燃料ともに70-80%の処分場面積低減が期待でき、この効果は再処理及び群分離までの冷却期間には依存しないことがわかった。

報告書

HLW-79Y-4T型核燃料輸送容器の解体と廃棄

山口 五十夫*; 森田 泰治; 藤原 武; 山岸 功

JAERI-Tech 2005-054, 61 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-054.pdf:12.38MB

HLW-79Y-4T型核燃料輸送容器(通称サンドリオン)は、日本原子力研究所東海研究所における群分離試験において使用する高レベル放射性廃液を核燃料サイクル開発機構東海事業所より輸送する目的でフランスより購入し、日本の国内法規に適合するよう改造を行い、「核燃料物質等の工場又は事業所の外における運搬に関する規則」に適合したBM型輸送物である。本輸送容器は1980年に核燃料輸送物設計承認を、1981年には輸送容器承認を受け、1982年から1990年にかけて5回の高レベル放射性廃液の輸送を実施した。その後は、所外の施設より高レベル廃液を搬入する手段を確保しておく必要性から、本輸送容器の健全性維持,承認容器としての更新手続きを実施してきた。しかし、研究の進展に伴い、所内においても高レベル廃液の入手が可能となったため、本輸送容器は、運搬容器としての使命を終えたと判断し容器承認を廃止した。不要となった輸送容器を廃棄処分するため、あらかじめ、輸送容器各部の線量当量率や表面密度を調査し、その結果から輸送容器を廃棄処分する方法を決定した。本報告書はこれらの決定事項に基づき、内容器内の放射性物質の除染,機構部解体,遠隔分別収納,容器表面放射性物質の除染等の諸作業を実施した結果についてまとめたものである。

報告書

原研における群分離に関する研究開発; 4群群分離プロセス開発までのレビュー

森田 泰治; 久保田 益充*

JAERI-Review 2005-041, 35 Pages, 2005/09

JAERI-Review-2005-041.pdf:2.24MB

原研における群分離に関する研究開発について、研究開発開始当初より、4群群分離プロセス開発及びその実高レベル廃液試験までの成果を取りまとめ、総括した。1980年(昭和55年)頃に構築した3群群分離プロセスでは高レベル放射性廃液中の元素を超ウラン元素,Sr-Cs及びその他の元素の3群に分離する。その後研究開発された4群群分離プロセスでは上記にTc-白金族元素群を分離対象に加えられている。4群群分離プロセスについては、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に整備した群分離試験装置を用いて濃縮実高レベル廃液による実証試験が実施された。この間、さまざまな分離手法が研究,試験され、各分離対象元素(群)に最適な分離手法,分離条件等について多くの検討がなされた。高レベル廃液は、希ガスとハロゲンを除く第1族から第16族までの多くの種類の元素を含んでおり、分離対象もさまざまであることから、取り扱った際に起こる事象は非常に複雑である。したがって、過去の経験,知見や成果をきちんと整理して、これを今後の研究に活かすことが非常に重要である。本報告は、今後の研究開発に役立たせるため、これらの研究開発の内容及びその成果をレビューしたものである。

論文

Accomplishment of 10-year research in NUCEF and future development; Process safety and development research

森田 泰治; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 内山 軍蔵

JAERI-Conf 2005-007, p.25 - 30, 2005/08

$$alpha$$-$$gamma$$セル及び多くのグローブボックスを保有するNUCEFのBECKY(バックエンド研究施設)において、再処理プロセス安全研究,高度化再処理技術開発及び高レベル廃液の群分離の研究を実施した。本論文において、上記研究の10年間の成果と分離プロセス開発分野における今後の活動について概観する。プロセス安全研究では、使用済燃料を用いた再処理試験により放射性核種の挙動を評価し、大型再処理施設における閉じ込め安全性を確認した。高度化再処理の研究では、単サイクルプロセス確立のためのNp挙動制御技術開発等を実施した。群分離の研究では、開発した4群群分離プロセスについて、濃縮実高レベル廃液による試験を実施してその分離性能を実証した。将来のマイナーアクチノイド等の分離を含む再処理技術開発のため、NUCEF-BECKYの有効活用が必要である。

報告書

ARTISTプロセスにおける元素分離シミュレーション; 表計算による向流抽出器の分離シミュレーション

山口 五十夫*; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二; 山岸 功; 松村 達郎; 木村 貴海

JAERI-Tech 2005-037, 56 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-037.pdf:2.31MB

溶媒抽出法による再処理では、大量処理と連続運転性に優れたミキサーセトラー型溶媒抽出器が多用されている。そこでARTISTプロセス開発で得られたデータをもとに、使用済み核燃料を用いてミキサーセトラーを運転した場合、各フラクションに分布する金属イオンの割合を、向流接触抽出計算式を表計算に組み込んでシミュレーションした。しかし、前出の向流接触抽出計算式は、ミキサーセトラー内の各ステージにおいて酸濃度変化等の影響で金属イオンの分配比が変化した場合の計算に対応していない。そのため、抽出剤の酸抽出分配比より、ミキサーセトラー内の各ステージの平衡酸濃度を求め、その酸濃度に対応した金属イオンの分配比から、ミキサーセトラーの各フラクションに分布する金属イオンの割合を求める計算法を開発した。これらの計算法は各フラクションに分布する金属イオンの割合ばかりでなく、M$$cdot$$S内の各ステージに分布する金属イオンの割合も求めることができる。

論文

Extraction studies of lanthanide(III) ions with ${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide(DMDPhPDA) from nitric acid solutions

島田 亜佐子; 矢板 毅; 成田 弘一; 館盛 勝一; 奥野 健二*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 22(2), p.147 - 161, 2004/03

 被引用回数:58 パーセンタイル:19.2(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide(DMDPhPDA)を用いて1-5Mの硝酸溶液からランタノイドを抽出したときの分配比を求め、抽出剤及び酸濃度依存性によるスロープアナリシス及びイオン半径に対する分配比の変化から抽出機構を議論した。ランタノイド抽出は2つの機構によって説明されることを明らかにした。(1)3M以下の硝酸濃度において、2つのDMDPhPDAと軽ランタノイドによる内圏錯体が生成する,(2)軽ランタノイドに対しては3M以上の硝酸濃度、重ランタノイドでは1-5Mの硝酸濃度において、内圏錯体に加え第3のDMDPhPDAが外圏に配位した錯体を生成することによりランタノイドイオンは抽出される。また、硝酸は外圏錯体の生成において重要な役割を果たすことを見いだした。

論文

The Accelerator driven system strategy in Japan

倉田 有司; 滝塚 貴和; 大杉 俊隆; 高野 秀機

Journal of Nuclear Materials, 301(1), p.1 - 7, 2002/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:41.76

日本におけるADS(加速器駆動核変換システム)の最近の戦略を述べた。階層型燃料サイクル概念は、長寿命放射性核種の分離と核変換のためのシステムとして、原研によって提案されている。ADSはこの階層型燃料サイクルのキーテクノロジーである。提案されたシステムは、鉛-ビスマス冷却,窒化物燃料を用いたマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物を核変換するための800MWtのADSである。原研と高エネルギー加速器機構の統合計画のもとで、施設の概念設計が実施されている。高強度陽子加速器に加え、加速器駆動核変換技術の開発と実証のために、炉物理実験施設と工学実験施設が計画されている。炉物理実験施設ではハイブリッド未臨界システムの炉物理データを取得することを主な目的とし、工学実験施設では鉛-ビスマスターゲットシステムの設計のための材料データを蓄積することを主な目的としている。

論文

Back-extraction of uranium(VI) from organophosphoric acid with hydrazine carbonate

渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 白橋 浩一; 森田 泰治; 久保田 益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 250(2), p.377 - 379, 2001/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:58.52(Chemistry, Analytical)

以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、HDEFP及びDiisodecylphosphoric acid(DIDPA)から六価のウランの逆抽出について明らかにすることを目的とした。その結果、HDEHPからの逆抽出とDIDPAからの逆抽出とでは、挙動が、異なることが明らかとなった。

報告書

ARTISTプロセス; 使用済み核燃料の新規処理プロセス

館盛 勝一

JAERI-Research 2001-048, 23 Pages, 2001/10

JAERI-Research-2001-048.pdf:1.88MB

使用済み核燃料 (SF)の新しい化学処理プロセス:ARTISTプロセス、を提案した。ARTISTプロセスの主要概念は、SF中のアクチノイドをすべて回収し、それらをウラン(U)と超ウラン元素(TRU)混合物の二つのグループに分けて暫定貯蔵し、その資源価値を維持することである。そして地層処分をするのは核分裂生成物 (FP)のみである。この簡素な化学処理プロセスの主要ステップは二つ;Uの選択的回収工程とTRUの総合抽出工程(これは核不拡散の要請と整合する)、であり、将来的に運転するプルトニウム分離工程とソフトな窒素ドナーによるランタノイド除去工程、そしてオプションとしての長寿命FP分離工程なども含む。分離したU製品とTRU製品はそれぞれ仮焼・固化し将来の利用まで貯蔵する。抽出工程のほとんどで、CHON原則に合うアミド系抽出剤を用いる。本稿では、立体障害によりUのみを選択的に抽出する枝分かれモノアミドや、三座配位特性によりすべてのTRUを強力に抽出するジグリコールアミド抽出剤などの利用効果を説明して、ARTISTプロセスの技術的実現性を示した。

報告書

無機イオン交換体を用いた酸性媒体からのSr及びCsの分離と固定化(文献調査)

山岸 功

JAERI-Review 2001-027, 52 Pages, 2001/07

JAERI-Review-2001-027.pdf:3.59MB

酸性高レベル廃液に含まれるSr及びCsの分離及び固定化に用いる無機イオン交換体を選定するため、既存の交換体及び処分形態に関する文献調査を行った。Csの分離固定化には結晶性シリコチタネイトが有望であるが、Srの選択的分離に適した交換体は開発されていない。交換体の処分形態としてはセラミック固化体が適しているが、その安定性は交換体組成、固化体品質及び処分シナリオに大きく依存する。得られた結果をもとに、新規交換体に要求される吸着性能及び構成物質について検討した。

報告書

河川における放射性核種の移行と存在形態に関する研究

松永 武

JAERI-Review 2001-018, 121 Pages, 2001/06

JAERI-Review-2001-018.pdf:5.95MB

日本原子力研究所では、大気中に放出され、地表に降下・蓄積した人工放射性核種の長期的移行挙動の理解に寄与することを目的として研究を行ってきた。本報告は、それらの研究の中で、大気から地表に降下した数種の放射性核種の河川流域における挙動についての研究を取りまとめたものである。収載した一連の研究では、1) 河川流域における核種の移行、2) 河川における核種の存在形態の2つの面から研究が行われた。研究の結果、河川水中の懸濁物質が放射性核種の移行媒体として重要であること、河川流域からの核種の年間流出量を河川流量との回帰式で近似できることが示された。チェルノブイル原子力発電所近傍の地域における研究により、溶存有機物がPu 、Amの移行に大きな役割を有していることが明らかにされた。さらに、この錯体形成の解釈ならびに放射性核種の保持体として重要な河底堆積物中の鉄・マンガン相の挙動について化学平衡論に基づくモデル適用された。これらの研究で得られた成果は地表面環境の広域的な汚染が起きた場合の長期的な環境影響の定量化に役立つものと考えられる。

論文

LLFP核変換ターゲット

湊 和生

日本原子力学会「高度燃料技術」研究専門委員会報告書, No.115, p.481 - 486, 2001/06

高レベル放射性廃棄物には、Tc-99やI-129などの長寿命核分裂生成物(LLFP)が含まれている。これらの核種を短半減期または安定な核種に核変換することができれば、地層処分をもっと容易にすることができる。このような観点から、LLFPの分離変換技術の研究開発が行われている。核変換の対象としては、毒性、地層中での移行しやすさなどから、Tc-99,I-129,Cs-135などが着目されている。ここでは、これらの核種の核変換ターゲットの研究開発の現状及び今後について、概要をまとめた。

論文

原研-KEK統合計画用超伝導リニアックのシステム設計

長谷川 和男; 水本 元治; 大内 伸夫; 野口 修一*

KEK Proceedings 99-25, p.28 - 32, 2000/02

原研とKEKの統合計画に使用する超伝導リニアックのシステム設計を行った。エネルギー範囲397~1000MeVについて、現時点で候補となる加速周波数648と972MHzの2通りを検討した。空洞グループの分割は従来の設計よりも細分化し、加速効率の向上を図るとともに、縦方向エミッタンスの悪化に対し、より余裕を持った設計とした。Q磁石の磁場勾配はローレンツストリッピングの限界を考慮し、Equipartitioniong法に基づき決定した。この結果、7セルの空洞を6種類使い、648MHzでは247m、972MHzでは214mのリニアックをそれぞれ設計した。前者は従来設計(同じ加速エネルギー範囲の部分)とほぼ同等の長さであるが、ビームシミュレーションの結果、位相や電圧制御の誤差に対して2倍以上の余裕を持った良好な特性であることが示された。

論文

Management of minor long-lived nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000), Vol.1, p.531 - 538, 2000/00

高度化再処理プロセスとして開発しているPARCプロセスの使用済燃料を用いた実証試験の結果について報告する。放射性廃棄物発生量低減、経済性向上などを可能とするPARCプロセスの主要分離技術であるn-ブチルアルデヒドによるNp6価の5価への選択還元及びブチルアミンによる溶媒洗浄などについて、フローシート試験結果を述べる。

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