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論文

$$^{149}$$Sm synchrotron-radiation-based M$"{o}$ssbauer spectroscopy of Sm-based heavy fermion compounds

筒井 智嗣; 東中 隆二*; 水牧 仁一朗*; 小林 義男*; 中村 仁*; 伊藤 孝; 依田 芳卓*; 松田 達磨*; 青木 勇二*; 佐藤 英行*

Interactions (Internet), 245(1), p.9_1 - 9_10, 2024/12

$$^{149}$$Sm synchrotron-radiation-based M$"{o}$ssbauer spectroscopy has been applied to Sm-based heavy fermion intermetallics, Sm$$Tr_2$$Al$$_{20}$$ ($$Tr$$ = Ti, V and Cr) and SmOs$$_{4}$$Sb$$_{12}$$. The isomer shifts obtained demonstrate that the Sm valence states in these compounds are intermediate. Since the difference of the isomer shifts in 22.502 keV $$^{149}$$Sm M$"{o}$ssbauer effect between Sm$$^{2+}$$ and Sm$$^{3+}$$ state is comparable to the 2nd order Doppler shift, consideration of the 2nd order Doppler shift is required to precisely discuss Sm valence state through the shifts of the M$"{o}$ssbauer spectra. In addition, the plots of the isomer shifts obtained by the M$"{o}$ssbauer spectroscopy against the Sm valence states estimated from Sm L-edge X-ray absorption spectroscopy exhibit a linear correlation except for that in SmOs$$_4$$Sb$$_{12}$$. This implies that the origin of the intermediate valence state in SmOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ differs from that in Sm$$Tr_2$$Al$$_{20}$$ ($$Tr$$ = Ti, V and Cr).

論文

Nonmagnetic-magnetic transition and magnetically ordered structure in SmS

吉田 章吾*; 小山 岳秀*; 山田 陽彦*; 中井 祐介*; 上田 光一*; 水戸 毅*; 北川 健太郎*; 芳賀 芳範

Physical Review B, 103(15), p.155153_1 - 155153_5, 2021/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.81(Materials Science, Multidisciplinary)

SmS, a protopypical intermediate valence compound, has been studied by performing high-pressure nuclear magnetic resonance measurements. The observation of an additional signal at high pressure gives evidence of a magnetic phase transition. The cancellation of the hyperfined fields at the S site suggests a type-II antiferromagnetic structure.

論文

Localized 5$$f^2$$ states in UPd$$_5$$Al$$_2$$ and valence crossover in the Vicinity of Heavy-Fermion superconductivity

目時 直人; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 雅昌*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(11), p.114712_1 - 114712_9, 2018/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.62(Physics, Multidisciplinary)

ウラン金属間化合物UPd$$_5$$Al$$_2$$は、四価イオンU$$^{4+}$$の局在5$$f^2$$($$^3H_4$$)電子状態を伴うことを中性子散乱による結晶場スペクトルから明らかにした。この電子状態は、最近研究した$$f$$電子数と結晶構造が同じ希土類参照物質PrPd$$_5$$Al$$_2$$と同一であり、c軸方向に大きな磁気モーメントを伴う平べったい形状の軌道が、縦長の体心正方晶の持つ二次元結晶場ポテンシャルによって安定化されていることがわかった。ウランの5$$f$$電子が金属状態において局在的な性格を持つことは非常に珍しい発見であり、やはり、結晶構造の特殊性に起因する。ウランが四価イオンであることは、三価のNpPd$$_5$$Al$$_2$$との間に価数転移が存在することを意味し、この価数転移が結晶格子の異常や電気抵抗の増加によって観察されることを明らかにした。また、価数が不安定な領域で超伝導や磁気転移、重い電子系状態など多体効果の存在を示す数多くの現象が生じていることがわかった。

論文

Effects of magnetic field and pressure on the valence-fluctuating antiferromagnetic compound EuPt$$_2$$Si$$_2$$

竹内 徹也*; 屋良 朝之*; 安次富 洋介*; 伊覇 航*; 垣花 将司*; 中島 美帆*; 天児 寧*; 本多 史憲*; 本間 佳哉*; 青木 大*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(7), p.074709_1 - 074709_14, 2018/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:63.13(Physics, Multidisciplinary)

Effects of magnetic field and pressure on the Kondo-like behavior in the valence-fluctuating antiferromagnetic compound EuPt$$_2$$Si$$_2$$ were studied using single-crystalline samples. Anomalous features in EuPt$$_2$$Si$$_2$$ are due to valence fluctuation and/or valence change of the Eu ions at low temperatures.

論文

Experimental observation of temperature and magnetic-field evolution of the 4${it f}$ states in CeFe$$_{2}$$ revealed by soft X-ray magnetic circular dichroism

斎藤 祐児; 保井 晃*; 渕本 寛人*; 中谷 泰博*; 藤原 秀紀*; 今田 真*; 鳴海 康雄*; 金道 浩一*; 高橋 稔*; 海老原 孝雄*; et al.

Physical Review B, 96(3), p.035151_1 - 035151_5, 2017/07

AA2017-0611.pdf:0.36MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:20.01(Materials Science, Multidisciplinary)

単結晶CeFe$$_2$$を用い、X線吸収(XAS)磁気円2色性(XMCD)の高精度実験により、その強磁性的秩序相におけるCe4$$f$$状態を調べた。Ce $$M_{4,5}$$ XMCDスペクトルは、温度及び磁場に依存した形状変化を示す一方、Ce $$M_{4,5}$$ XAS、Fe $$L_{2,3}$$ XAS及びXMCDスペクトルでは変化が観測されないという通常の強磁性体とは異なる現象が観測された。このような振る舞いは、Ce 4$$f^1$$配置の$$J=5/2$$基底状態と$$J=7/2$$状態が混ざり合ったことに由来すると解釈できる。外部摂動に対し非常に敏感なCe 4$$f$$状態は、本物質での強磁性相と反強磁相が隣接する磁気不安定性と関連付けることができる。我々の実験データは、混成の強い強磁性Ce化合物の物性に対して、貴重な情報を与える。

論文

Valence state in Ce-based heavy fermion compounds at high magnetic fields

松田 康弘*; Her, J.-L.*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 海老原 孝雄*; 網塚 浩*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011044_1 - 011044_6, 2014/06

CeRh$$_2$$Si$$_2$$の放射光X線吸収実験を32Tまでのパルス強磁場下で行った。Ceの価数は5Kで3+よりわずかに大きく、20T以上の磁場印加に伴い減少する。磁場誘起の価数変化は磁化過程のメタ磁性転移に対応している。この現象は我々の以前に行ったCeRu$$_2$$Si$$_2$$の結果に似ており、Ce系重い電子系化合物に共通の現象と思われる。

論文

Synchrotron X-ray spectroscopy study on the valence state in $$alpha$$- and $$beta$$-TbAlB$$_4$$ at low temperature and high magnetic fields

松田 康弘*; 中村 俊幸*; 久我 健太郎*; 中辻 知*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*

Journal of the Korean Physical Society, 62(12), p.1778 - 1781, 2013/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:54.57(Physics, Multidisciplinary)

$$alpha$$-および$$beta$$-YbAlB$$_4$$中のYbイオンの価数をX線吸収および発光分光で2Kから280Kの温度範囲で測定した。価数は温度とともに3価に向かってゆっくり増加し、価数揺動の特性温度は約290Kと分かった。40Kで32Tまでの磁場を印可しYbの価数のわずかな増加($$sim$$0.002)も観測した。

論文

Development of three kinds of tissue substitutes for a physical phantom in neutron dosimetry

津田 修一; 遠藤 章; 山口 恭弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 42(10), p.877 - 887, 2005/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:23.58(Nuclear Science & Technology)

中性子線量測定用物理ファントムに必要な3種類の組織等価材料を開発した。中性子による吸収線量分布について、人体の軟組織,肺及び骨組織と等価な特性を有するように、数種類の高分子樹脂を合成し、元素組成及び密度を調整した。実験的に本材料の特性評価を行うために、単色中性子源(0.565, 5, 14.2MeV)と$$^{252}$$Cf中性子源を用いて、材料内の吸収線量分布の測定・評価を行った。その結果、モンテカルロ放射線輸送計算コードMCNPによる計算結果は、測定した各材料内の吸収線量分布をよく再現することがわかった。同様の手法で0.1$$sim$$20MeVの中性子に対する本材料内の吸収線量分布のエネルギー特性を評価した結果、開発した各材料は一般的な速中性子場において、人体組織に等価な特性を有することがわかった。

論文

Soft-X-ray high-resolution photoemission study on the valence transitions in YbInCu$$_{4}$$

佐藤 仁*; 吉河 訓太*; 平岡 耕一*; 有田 将司*; 藤本 浩二*; 小島 健一*; 室 隆桂之*; 斎藤 祐児; 関山 明*; 菅 滋正*; et al.

Physical Review B, 69(16), p.165101_1 - 165101_6, 2004/04

 被引用回数:33 パーセンタイル:77.17(Materials Science, Multidisciplinary)

YbInCu$$_{4}$$の価電子帯の電子状態を励起エネルギー800eVを用いた高分解能光電子分光によって調べた。測定温度を50Kから40Kに下げると、42Kの価数転移に伴い、Yb$$^{2+}$$成分は著しく強度が増加し、一方Yb$$^{3+}$$成分の強度は減少した。Ybイオンの価数はこの光電子スペクトルから直接導出され、100Kにおいて約2.81であり、50Kまで徐々に減少し、40Kにおいて約2.68へ急激に変化した。これらの値は、これまでに報告されている検出深さの短い実験と比べて大きく、YbInCu$$_{4}$$の準表面状態の存在を示唆する。また、測定温度を50Kから40Kに下げると、Yb$$^{3+}$$成分の多重項構造が50meV程度高結合エネルギーに移動することが観測された。これは、Ybの4f準位に電子を加えるためのエネルギーの増加を反映していると考えられ、価数転移現象とよく対応する。

論文

Photoemission spectroscopy of the filled skutterudite compound YbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$

岡根 哲夫; 藤森 伸一; 間宮 一敏; 岡本 淳; 村松 康司; 藤森 淳; 長本 泰征*; 小柳 剛*

Journal of Physics; Condensed Matter, 15(28), p.S2197 - S2200, 2003/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:30.69(Physics, Condensed Matter)

充填スクッテルダイト化合物$$RT_{4}X_{9}$$ ($$R$$=アルカリ金属, 希土類金属, アクチナイド; $$T$$=Fe, Ru, Os; $$X$$=プニクトゲン: P, As, Sb)は超伝導, 磁気秩序, ヘビー・フェルミオン的性質, 金属絶縁体転移など多様な物性を示すことから興味が持たれている物質である。この中でYbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$は磁気特性や輸送特性にヘビーフェルミオンあるいは価数揺動的振る舞いが見られる化合物であり、これらの性質はYb原子の価数の不安定性と関連づけられると考えられている。本研究は、励起源として放射光とヘリウム紫外線源とを用いた高分解能光電子分光によりYbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$の電子状態を調べたものである。実験により得られたスペクトルでは、Yb2価のシグナルにおいてバルク成分と表面成分がはっきり分離されて観測されたが、両者のエネルギー位置の関係は通常のYb化合物と比べて異常なものであることがわかった。

論文

Photoemission study of Yb$$_{2}$$Co$$_{3}$$X$$_{9}$$(X=Ga, Al); Variation of the electronic structure from a mixed-valent to Kondo-lattice systems

岡根 哲夫; 藤森 伸一; 井野 明洋; 藤森 淳; Dhar, S. K.*; Mitra, C.*; Manfrinetti, P.*; Palenzona, A.*; 酒井 治*

Physical Review B, 65(12), p.125102_1 - 125102_7, 2002/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:54.74(Materials Science, Multidisciplinary)

Yb$$_{2}$$Co$$_{3}$$X$$_{9}$$(X=Ga, Al)は、同じ結晶構造を有し、X=Gaでは価数揺動系,X=Alでは反強磁性秩序を見せる近藤格子系の物性を示す。このXリガンドの違いに応じた物性の起源を明らかにするため、本研究はこれらの化合物の電子状態を高エネルギー分解能の光電子分光実験により調べた。X=AlではX=Gaに比べてYb4fエネルギーレベルが上昇していることが観測された。このエネルギーレーザーの上昇をYb4F-リガンドSP電子の混成の減少が、X=AlとX=Gaでの物性の違いの起源と考えられる。またX=Gaでは結合エネルギー26meVに近藤ピークを観測した。この近藤ピークのエネルギー位置と幅は不純物アンダーソンモデルから予想される値と近い値を持つが、顕著な非対称形状を示した。この非対称形状の起源として、電子-正孔体の形成を提案した。

論文

Spatially dependent resonance self-shielding calculation method based on the equivalence theory in arbitrary heterogeneous systems

久語 輝彦; 金子 邦男*

Mathematics and Computation, Reactor Physics and Environmental Analysis in Nuclear Applications, 2, p.2113 - 2122, 1999/09

任意の非均質体系において、空間依存共鳴断面積の簡便な計算手法を提案した。本手法は非均質系の共鳴自己遮蔽計算における等価定理の概念を一般の体系に拡張したものであり、衝突確率が計算可能な任意の体系に対して適用できる。NEACRP(現NEANSC)の国際ベンチマーク問題「ガドリニア入り燃料棒を含むBWR小格子燃焼計算」の解析を実施し、本手法の有効性を示した。

報告書

再処理溶液系におけるTRU元素の原子価状態評価モデル

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 吉田 善行; 前田 充; 本山 聡*

JAERI-Research 98-005, 20 Pages, 1998/02

JAERI-Research-98-005.pdf:0.63MB

再処理溶液系にかけるTRU元素の原子価状態評価モデルを開発した。本モデルの基本式は(1)物質収支式、(2)酸化還元平衡式、(3)反応速度式、(4)電荷中性式の4式である。本モデルは酸化還元平衡(定常)状態あるいは非定常状態にある溶液系を計算対象としている。本モデルにより、高放射線下及び多成分系のために測定が困難なTRU元素等の原子価状態を、元素濃度、電極電位、硝酸濃度、酸化還元試薬濃度、温度などの比較的容易に測定が可能な溶液データをもとに推測することができる。

論文

Solubility of magnesium in uranium dioxide

藤野 威男*; 中間 昌平*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Materials, 246(2-3), p.150 - 157, 1997/00

 被引用回数:24 パーセンタイル:84.57(Materials Science, Multidisciplinary)

酸素分圧が低い領域において、UO$$_{2}$$へのMgの溶解挙動を調べた。1200$$^{circ}$$Cでは、酸素分圧が10$$^{-14}$$atm以下であってもMgが0.1~0.15%固溶することが判明した。固溶したMgは、Uのサイトに置換するだけでなく、格子間にも固溶すると考えられる。この格子間に固溶したMgは、固溶体の格子定数を増大させる効果をもつ。

論文

Formation and dynamics of exciton pairs in solid argon probed by electron-stimulated ion desorption

馬場 祐治; G.Dujardin*; P.Feulner*; D.Menzel*

Physical Review Letters, 66(25), p.3269 - 3272, 1991/06

 被引用回数:24 パーセンタイル:78.07(Physics, Multidisciplinary)

固体アルゴン及びクリプトンからのAr$$^{+}$$、Ar$$_{2+}$$、Ar$$^{2+}$$及びKr$$^{+}$$イオンの電子衝撃脱離(ESD)挙動を10~120eVの照射エネルギー範囲で調べた。脱離に必要な照射エネルギーのしきい値は、Ar$$^{+}$$及びAr$$_{2+}$$で24.2eV、Kr$$^{+}$$で30eVであった。またAr$$^{2+}$$はAr$$^{3+}$$の生成に対応する84eVにおいて初めて脱離する。Ar$$_{2+}$$の脱離では、24.2eV、25.4eV、34eV、50eVに共鳴構造が認められた。前者2つの構造は、表面及びバルクに存在する隣接する2原子のエキシトン生成に対応する。25.4eVの脱離ピーク強度の厚み依存性を調べたところ、バルクのエキシトン対の拡散は、100層以上にも及ぶことが明らかとなった。

論文

Desorption behavior of plutonium from anion-exchange resin with HNO$$_{3}$$-HI mixed acid solution

臼田 重和; 桜井 聡; 平田 勝; 梅澤 弘一

Sep. Sci. Technol., 25(11-12), p.1225 - 1237, 1990/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.18(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸溶液中の強塩基性陰イオン交換樹脂に強固に吸着しているプルトニウムを溶離するため、硝酸-ヨウ化水素酸混合溶液を用いてプルトニウムの脱着挙動を調べた。プルトニウムの脱着は、混合酸溶液中の硝酸濃度が高くなる程増加した。しかし、ヨウ化水素酸は樹脂中で硝酸濃度とともに分解する傾向にあり、2.5Mを超えると溶離が困難であった。この混合酸溶出液中のプルトニウムの酸化状態は、3価及び4価の混合であった。硝酸溶液中の陰イオン交換樹脂に吸着しているプルトニウムを効果的に溶離するには、1MHNO$$_{3}$$-0.1MHI混合溶液が溶離液として適当であった。以上の結果をふまえ、ミクロ量及びマクロ量双方に対するプルトニウムの精製法を確立した。

論文

鉱物の顕微赤外分光法; 地球科学における新しい顕微状態分析法

中嶋 悟

日本電子ニュース, 27(1-2), p.12 - 17, 1987/02

天然の岩石の構成物質である鉱物については、X線マイクロアナライザーによって数$$mu$$mオーダーでの元素分布が知られるようになったが、今後は、これらの元素がどのような状態で存在するかについての情報も必要とされる。その1つの分析法として、鉱物の顕微赤外分光法は、非破壊で鉱物の微小領域の結晶構造や水の存在状態、多原子価元素の価数等の情報が得られ、鉱物の生成条件や2次的変化などの推定に有効である。フーリエ変換型顕微赤外分光計を用いて、天然の鉱物の20$$mu$$m領域での状態分析を試みた。岩石の割れ目(水みち)周辺での鉱物の水和現象などの研究は、岩石中での物質移動に関与した水の役割を明らかにできよう。また、地層中に存在する微量天然有機物のキャラクタリゼーションは、酸化還元条件に敏感な元素の還元による固定を調べる上で重要である。これらの研究は、顕微赤外分光法で可能となろう。

論文

Tritium release from Li$$_{2}$$O; The valence state, diffusivity and solubility of tritium in the solid

工藤 博司; 奥野 健二

Proc.Int.Symp.on Fusion Reactor Blanket and Fuel Cycle Technology, p.56 - 59, 1987/00

酸化リチウム(Li$$_{2}$$O)からのトリチウム放出機構の解明を目的として、Li$$_{2}$$O結晶中におけるトリチウムの存在状態、拡散能および溶解度を調べた。 中性子照射したLi$$_{2}$$O結晶中でのトリチウムは、初めT$$^{+}$$(67~77%),T$$^{-}$$(23~31%)およびT$$^{0}$$($$<$$2%)の状態で存在するが、300$$^{circ}$$C以上での過熱によりT$$^{-}$$状態のトリチウムは全てT$$^{+}$$に変換することが判明した。T$$^{-}$$の存在は、照射に伴って結晶中に生成するF$$^{+}$$中心との強い相互作用によるものと解釈される。300$$^{circ}$$C以上の温度領域におけるトリチウム放出速度は、T$$^{+}$$の拡散速度に支配されることを確認した。トリチウムは最終的に、結晶表面でのOTの解離過程を経て、T$$_{2}$$Oの化学形で気相に放出される。 トリチウムガスのLi$$_{2}$$O結晶への溶解はSieverts則に従うことが判明し、その溶融熱は24.3$$pm$$0.9kJ/molであった。

論文

Generalized Dancoff factor in complex lattice arrangement

石黒 幸雄; 金子 邦男*

Journal of Nuclear Science and Technology, 22(10), p.853 - 856, 1985/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.87(Nuclear Science & Technology)

衝突確率法に基づいて、複雑な格子形状におけるダンコフ係数を計算する式が導出された。簡単な形状に対してこれまで提案されてきた式も網羅しており、これまでのダンコフ係数計算法の一般化になっていることが示される。計算例として、高転換軽水炉の模擬集合体であるEIRのPROTEUS炉の格子配列のダンコフ係数に対する計算結果が既存の等価単位格子モデルとの比較において示された。

論文

On the pauling electronegativity scales, I

大和田 謙

Polyhedron, 2(5), p.423 - 424, 1983/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:85.13(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

アクチノイド化合物形成における各原子の電荷移動を明らかにするため、その最も基本的な量である電気陰性度(化学ポテンシャル)について検討した。現在まで電気陰性度の尺度として色々な種類の目盛が提案されているが、今回はポーリングの目盛に注目し、これを原子の内殻と原子価殻との境界領域における静電ポテンシャルの考察から半経験的に導くことを試みた。その結果、ポーリングの電気陰性度目盛Xは次式によって簡単に計算できることがわかった。X=(N$$_{v}$$+1)/2〔1-2/9(n-1)$$^{1}$$$$^{/}$$$$^{2}$$〕;n≧1ここでNvは原子価電子数、nは周期律表における周期数である。

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