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報告書

福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-010, 112 Pages, 2024/08

JAEA-Review-2024-010.pdf:6.49MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、シールドプラグ下高線量の原因究明、事故時のCs移行経路や、Csの構造材付着・堆積状態の解明及び先行溶落したと推定される金属リッチデブリ特性評価を行うため、事故進展最確シナリオ評価に基づく材料科学的アプローチを行っている。令和4年度は、3号機RPVの炉心損傷進展においてMoやIを含んだCs系化学種が気相安定条件、3号機PCVではCsとコンクリート成分の相互反応で形成する可能性のあるCs-Si-Al-O系化合物の生成条件などを整理した。Cs含有物質や金属デブリ模擬物質やコンクリートを用いた水蒸気雰囲気における熱分析試験を実施し、金属表面ではCrやFe系化合物が、酸化物表面ではSiやAlなどの成分を含む化合物が化学吸着する傾向があることが分かった。Csを含有するエアロゾルに関して、Cs $_{2}$ O-Fe $_{2}$ O $_{3}$ 系融体の粘度測定を行い、生成浮遊機構解明を進めた。

報告書

燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2024-007, 83 Pages, 2024/06

JAEA-Review-2024-007.pdf:5.56MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料被覆管、制御棒シース等に由来する元素を主成分とする"金属デブリ"に着目し、事故の進展と経年化によるデブリの特性の変化及び材料の変化に由来する金属デブリの機械的特性と形状について、基礎的な知見を取得するものである。今年度が最終年度であり、三ヶ年で得られた知見は次の通りである。金属デブリには、Zr-Fe-B-C系の状態図に即した6つの相が析出する。燃料ペレットから金属デブリ側への酸素拡散による酸化は限定的だと予想される。事故直後を模擬した高温酸化状態では、表面にZr $_{3}$ Feを主成分とする外層皮膜が形成される。この物質は良い耐食性を持つので、外層皮膜は金属的な性質を維持している。母相の化学組成に応じた内層酸化皮膜も形成される。内層皮膜の成長は体積膨張を伴うが、ZrB $_{2}$ 等は硬質で酸化しないので、これを起点に表面隆起や割れが生じる。軽水炉運転温度程度の水蒸気腐食環境で、金属デブリを構成する各相は耐食性を持つ。金属デブリへの水素吸収は限定的である。被覆管材が主成分の金属デブリは金属的だが、原子炉圧力容器や制御材の構成物質を多く含むなら硬くて脆くなる。金属デブリの表面には、硬さの小さな外層皮膜が存在する可能性があるが、内部の機械的特性は主要構成物質の性質による。

論文

The Precipitation and redistribution of alloying element in Zircaloy-4 cladding tube oxidized in high-temperature steam

天谷政樹

High Temperature Corrosion of Materials, 101(3), p.455 - 469, 2024/06

https://doi.org/10.1007/s11085-023-10216-9

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Zirconium (Zr)-based alloys are widely used as fuel cladding material for light water reactors. Under a loss-of-coolant accident (LOCA) condition, the oxidation of fuel cladding by high-temperature steam induces the degradation of mechanical properties of the cladding and would affect the integrity of fuel rods and/or assemblies, etc., during LOCA. In this study, the distribution of the elements (zirconium, oxygen, tin, iron and chromium) in Zircaloy-4 cladding specimens oxidized in the temperature range of 1350- 1700 K in steam was analyzed along the radial direction of the specimens by using SEM/EPMA, and the cause of element distribution in the specimens was discussed in consideration of the morphology of precipitates in the specimens and hypothesized phase diagrams related to the elements contained in the specimens. The form of the particles precipitated and the comparison between SEM/EPMA results and hypothesized phase diagrams of Zr-Sn-O system suggested that the liquefaction of tin-rich material and/or Zr-(Fe,Cr) compounds occurred during the oxidation test. The results obtained indicate that Zircaloy-4 cladding tubes would start melting at the melting point of tin-oxide and the eutectic point of Zr-(Fe,Cr)compounds, which is much lower than the melting point of Zr, -Zr(O), or zirconium oxide (ZrO $_{2}$ ).

論文

Oxidation and embrittlement behavior of FeCrAl-ODS cladding tube under loss-of-coolant accident conditions

成川隆文; 近藤啓悦; 藤村由希; 垣内一雄; 宇田川豊; 根本義之

Journal of Nuclear Materials, 587, p.154736_1 - 154736_8, 2023/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154736

被引用回数：1 パーセンタイル：34.39(Materials Science, Multidisciplinary)

To evaluate the oxidation and embrittlement behavior of an oxide-dispersion-strengthened FeCrAl (FeCrAl-ODS) cladding tube under loss-of-coolant accident (LOCA) conditions, we conducted isothermal oxidation and ring-compression tests on unirradiated, stress-relieved FeCrAl-ODS cladding tube specimens. Further, we discussed the loss of coolable geometry of the reactor core loaded with the FeCrAl-ODS cladding tubes under LOCA conditions, using data from the ring-compression tests in this study and the integral thermal shock tests from our previous study. The results reveal that oxidation kinetics of the FeCrAl-ODS cladding tube at 1523 K is four orders of magnitude lower than that of a conventional Zircaloy cladding tube, which highlights the exceptional oxidation resistance of the FeCrAl-ODS cladding tube. The breakaway oxidation of the FeCrAl-ODS cladding tube was observed at 1623 K for durations equal to or exceeding 6 h, and melting was observed at 1723 K. The ring-compression and the integral thermal shock tests indicate that, depending on the oxidation time, the ductile to brittle transition threshold - as determined by the ring-compression test - exists between 1623 K and 1723 K. Meanwhile, the fracture threshold - established through the integral thermal shock test - falls between 1573 K and 1673 K. Therefore, taking a conservative approach based on available data, the fracture and non-fracture results from the integral thermal shock tests can define the lower and upper boundaries of the threshold for the loss of coolable geometry of the reactor core during a LOCA.

論文

Microstructural evolution of intermetallic phase precipitates in Cr-coated zirconium alloy cladding in high-temperature steam oxidation up to 1400 $^{circ}$ C

Mohamad, A. B.; 根本義之; 古本健一郎*; 岡田裕史*; 佐藤大樹*

Corrosion Science, 224, p.111540_1 - 111540_15, 2023/11

https://doi.org/10.1016/j.corsci.2023.111540

被引用回数：2 パーセンタイル：33.88(Materials Science, Multidisciplinary)

The steam oxidation test on the Cr-coated Zry cladding was studied up to 1400 $^{circ}$ C to understand the oxidation behavior under the accidental conditions. The double-sided oxidation test study showed that Cr coating can protect Zry cladding at 1200 $^{circ}$ C within 5 min. Cr coating has a protective effect on the Zry cladding up to 1200 $^{circ}$ C in a steam environment. However, in the oxidation test up to 1200 $^{circ}$ C/30 min and 1300 $^{circ}$ C/5 min, Cr coating can no longer protect Zry cladding. Furthermore, at 1300 $^{circ}$ C, the intermetallic phase of the Zr(Cr, Fe) $_{2}$ phase that precipitated within the Zry substrate formed as globule microstructures with Fe enrichment. In addition, the transition of the intermetallic phase within the Zry substrate from the solid to the pre-liquid and liquid phases was observed, where it was determined at 1350 $^{circ}$ C/60 min and 1400 $^{circ}$ C/30 min within the ZrO $_{2}$ phase (outer side region). The oxidation of the Zr(Cr, Fe) $_{2}$ interlayer was also determined in this study, where it resulted in the formation of the oxide phase of Cr, Zr, and Fe. It is worth mentioning that further experiments, such as mechanical testing and modeling, should be considered to support the degradation of the Cr-coated Zry cladding mainly when the liquid phase of the intermetallic phase is obtained for beyond design-basis accident environment.

論文

UO $_{2}$ dissolution in bicarbonate solution with H $_{2}$ O $_{2}$ ; The Effect of temperature

McGrady, J.; 熊谷友多; 北辻章浩; 桐島陽*; 秋山大輔*; 渡邉雅之

RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09

https://doi.org/10.1039/D2RA08131H

被引用回数：1 パーセンタイル：15.68(Chemistry, Multidisciplinary)

使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUO $_{2}$ が反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、H $_{2}$ O $_{2}$ によるUO $_{2}$ の酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO $_{2}$ 表面におけるH $_{2}$ O $_{2}$ の反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO $_{2}$ 表面でのH $_{2}$ O $_{2}$ の反応機構が変化し、これによりUO $_{2}$ の溶解速度が変化することが分かった。これは、UO $_{2}$ 表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。

論文

Radio-tellurium released into the environment during the complete oxidation of fuel cladding, containment venting and reactor building failure of the Fukushima accident

日高昭秀; 川島茂人*; 梶野瑞王*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.743 - 758, 2023/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2142311

被引用回数：2 パーセンタイル：57.39(Nuclear Science & Technology)

福島事故時に放出された放射性物質量の推定は、原子炉の事故進展や環境影響の評価にとって不可欠である。そこで、ヨウ素,Csに次いで放出量が多いTeについて、単位放出量を想定したメソスケール気象モデル計算で得られた時間ごとの沈着量に基づいて沈着量分布を重み付けする、単位放出回帰推定法を用いて検討した。前回の検討では、この手法の適用性確認に主眼を置き、発生源について暫定的な結果を得ることができた。しかし、その後の検討で、放出があったと思われる期間の一部が放出推定期間から欠落していると、ソースターム計算全体に歪みが生じることが判明した。このため、本研究では、推定期間を延長し、主要な放出を全て含むように再計算を行った。その結果、これまで特定されなかった放出事象が明らかになり、炉内事象との対応も確認できた。また、炉心注水時のZr被覆管完全酸化による $^{rm 129m}$ Te放出事象を考慮することにより、土壌汚染マップにおける $^{rm 129m}$ Te/ $^{137}$ Cs比の地域依存性を説明することができた。さらに、本検討に基づき、WSPEEDI逆計算では予測できなかった3月11日夜,13日,14日早朝にヨウ素とCsの放出が増加した可能性を指摘した。

論文

Anaerobic methane-oxidizing activity in a deep underground borehole dominantly colonized by Methanoperedenaceae

西村大樹*; 幸塚麻里子*; 福田朱里*; 石村豊穂*; 天野由記; 別部光里*; 宮川和也; 鈴木庸平*

Environmental Microbiology Reports (Internet), 15(3), p.197 - 205, 2023/06

https://doi.org/10.1111/1758-2229.13146

被引用回数：2 パーセンタイル：38.58(Environmental Sciences)

地下深部の地下水は、微生物活動などにより酸素が消費され、一般に還元性になっている。幌延の深部地下水では、微生物活動による二酸化炭素還元反応により強還元雰囲気が維持されている。一方で、幌延深地層研究センター地下研究施設の一部のボーリング孔では、嫌気的環境にも関わらずメタン酸化機能を持つ微生物の存在が明らかにされている。局所的ではあるものの、地下深部の強還元雰囲気において進行する酸化反応機構の解明を目的として、本研究では、原位置の水質・水圧を模擬し、この嫌気的メタン酸化微生物の培養を行った。その結果、地下水中の懸濁物に含まれる非晶質鉄あるいは2八面体型スメクタイトに含まれる3価鉄が酸化剤として機能していることが分かった。このような酸化剤が地下深部に存在する要因の一つとして、ボーリングの掘削泥水などの掘削に伴う人為的影響が挙げられる。高レベル放射性廃棄物の地層処分において閉鎖後の処分場坑道周辺の酸化性環境は、周辺母岩中の鉱物との反応等により本来の還元性に戻ると考えられている。本研究で得られた知見は、この処分場閉鎖後の回復過程についてより正確な理解に繋がる成果である。

報告書

燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-036, 115 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-036.pdf:7.15MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリの環境劣化に依存したひび割れを研究対象とし、酸化や水素吸収による劣化モデルを構築し、材料学視点から燃料デブリにおける環境劣化因子の変化に伴う構成物の特性変化を評価、さらに、環境加速割れに関する系統的な調査を通し、特性変化と割れとの相関を明らかにすることを目的とする。本研究は、1F燃料デブリの取出し、長期の保管・処理、経年劣化などのプロジェクトに貢献することを目指すものである。

報告書

溶融鉛ビスマス共晶合金中における9Cr-1Mo鋼の腐食抑制のための適切な酸素濃度の検討

小松篤史

JAEA-Research 2021-019, 24 Pages, 2022/05

JAEA-Research-2021-019.pdf:1.53MB

溶融鉛ビスマス共晶合金(LBE)中における材料の腐食速度を低減するには、酸素濃度を調整することが重要とされており、過去の報告を見ると約10 $^{-7}$ 10 $^{-5}$ wt%程度に酸素濃度を調整していることが多い。しかし、どの程度の濃度が最適と明言されているわけではなく、この濃度範囲内であっても激しく腐食したとの報告もある。本研究では9Cr-1Mo鋼を例にとり、酸化被膜中およびLBE中の拡散を考慮した腐食モデルを作成し、腐食モデルから推定される腐食抑制策について検討を行った。また、LBE中における9Cr-1Mo鋼の腐食を低減しつつ、流れのあるループ環境における低温部での流路閉塞を防止するための最適酸素濃度の算出を試みた。その結果、LBE中における9Cr-1Mo鋼の腐食形態は、酸化被膜厚さと拡散層厚さの比や、LBE中の鉄濃度、温度等により変化し、その成膜挙動から、緻密被膜生成、沈殿被膜生成、被膜溶解の三つに分類した。腐食を抑制するには、緻密被膜生成条件を維持できるように酸素濃度を調整することが重要であり、そのためにはLBEに浸漬する前に10 $^{-7}$ m程度以上の予備酸化被膜をつける必要がある。従来報告でよく用いられる約10 $^{-7}$ 10 $^{-5}$ wt%という酸素濃度は、酸化被膜がある程度成長した場合の最適酸素濃度であり、被膜が薄い場合は、より高い酸素濃度が必要になると推察された。

報告書

燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2021-058, 75 Pages, 2022/02

JAEA-Review-2021-058.pdf:4.82MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「1F」という)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリの環境劣化に依存したひび割れを研究対象とし、酸化や水素吸収による劣化モデルを構築し、材料学視点から燃料デブリにおける環境劣化因子の変化に伴う構成物の特性変化を評価、さらに、環境加速割れに関する系統的な調査を通し、特性変化と割れとの相関を明らかにすることを目的とする。本研究は、1F燃料デブリの取出し、長期の保管・処理、経年劣化などのプロジェクトに貢献することを目指すものである。

論文

Oxidative decomposition of ammonium ion with ozone in the presence of cobalt and chloride ions for the treatment of radioactive liquid waste

粟飯原はるか; 渡部創; 柴田淳広; Mahardiani, L.*; 大友亮一*; 神谷裕一*

Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09

AA2020-0412.pdf:1.22MB

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103872

被引用回数：4 パーセンタイル：44.71(Nuclear Science & Technology)

To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH $_{4}$ $^{+}$ in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH $_{4}$ $^{+}$ with O $_{3}$ at 333 K in the presence of a homogeneous Co $^{2+}$ catalyst and Cl $^{-}$ in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH $_{4}$ $^{+}$ was obtained even in the absence of Co $^{2+}$ and Cl $^{-}$ and the main product was NO $_{3}$ $^{-}$ . However, Co $^{2+}$ and Cl $^{-}$ in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH $_{4}$ $^{+}$ in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH $_{4}$ $^{+}$ was observed unless both Co $_{2+}$ and Cl $^{-}$ were present. For the reaction with Co $^{2+}$ and Cl $^{-}$ in the solutions, NH $_{4}$ $^{+}$ was transformed mainly into chloramines (NH $_{x}$ Cl $_{3-x}$ , x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl $^{-}$ with O $_{3}$ catalyzed by the homogeneous Co $^{2+}$ catalyst, and led to the high decomposition rate of NH $_{4}$ $^{+}$ . Cl $^{-}$ suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co $^{2+}$ catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH $_{4}$ $^{+}$ in the presence of Cl $^{-}$ . Owing to the swift decomposition of NH $_{4}$ $^{+}$ under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH $_{4}$ $^{+}$ in the presence of the homogeneous Co $^{2+}$ catalyst and Cl $^{-}$ is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.

論文

Steam oxidation of silicon carbide at high temperatures for the application as accident tolerant fuel cladding, an overview

Pham, V. H.; 倉田正輝; Steinbrueck, M.*

Thermo (Internet), 1(2), p.151 - 167, 2021/09

https://doi.org/10.3390/thermo1020011

Since the nuclear accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station in 2011, a considerable number of studies have been conducted to develop accident tolerant fuel (ATF) claddings for safety enhancement of light water reactors. Among many potential ATF claddings, silicon carbide is one of the most promising candidates with many superior features suitable for nuclear applications. In spite of many potential benefits of SiC cladding, there are some concerns over the oxidation/corrosion resistance of the cladding, especially at extreme temperatures (up to 2000 $^{circ}$ C) in severe accidents. However, the study of SiC steam oxidation in conventional test facilities in water vapor atmospheres at temperatures above 1600 $^{circ}$ C is very challenging. In recent years, several efforts have been made to modify existing or to develop new advanced test facilities to perform material oxidation tests in steam environments typical of severe accident conditions. In this article, the authors outline the features of SiC oxidation/corrosion at high temperatures, as well as the developments of advanced test facilities in their laboratories, and, finally, give some of the current advances in understanding based on recent data obtained from those advanced test facilities.

論文

The Kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 北村暁; 紀室辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

https://doi.org/10.1039/D1RA05580A

被引用回数：5 パーセンタイル：28.27(Chemistry, Multidisciplinary)

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO $_{3}$ $^{-}$ ) concentrations in the groundwater, as well as H $_{2}$ O $_{2}$ produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U $_{3}$ O $_{8}$ by H $_{2}$ O $_{2}$ in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H $_{2}$ O $_{2}$ addition (300 M) to U $_{3}$ O $_{8}$ /bicarbonate mixtures. As the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ( 5 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ) to oxidative at high bicarbonate ( 10 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ). Catalytic H $_{2}$ O $_{2}$ at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

報告書

軽水型動力炉の非常用炉心冷却系の性能評価指針の技術的根拠と高燃焼度燃料への適用性

永瀬文久; 成川隆文; 天谷政樹

JAEA-Review 2020-076, 129 Pages, 2021/03

JAEA-Review-2020-076.pdf:3.9MB

軽水炉においては、冷却系配管破断等による冷却材喪失事故(LOCA)時にも炉心の冷却可能な形状を維持し放射性核分裂生成物の周辺への放出を抑制するために、非常用炉心冷却系(ECCS)が設置されている。ECCSの設計上の機能及び性能を評価し、評価結果が十分な安全余裕を有することを確認するために、「軽水型動力炉の非常用炉心冷却系の性能評価指針」が定められている。同指針に規定されている基準は1975年に定められた後、1981年に当時の最新知見を参考に見直しが行われている。その後、軽水炉においては燃料の高燃焼度化及びそれに必要な被覆管材料の改良や設計変更が進められたが、それに対応した指針の見直しは行われていない。一方、高燃焼度燃料のLOCA時挙動や高燃焼度燃料への現行指針の適用性に関する多くの技術的な知見が取得されてきている。本報告においては、我が国における指針の制定経緯及び技術的根拠を確認しつつ、国内外におけるLOCA時燃料挙動に係る最新の技術的知見を取りまとめる。また、同指針を高燃焼度燃料に適用することの妥当性に関する見解を述べる。

論文

Corrosion property of container using hybrid material for thermal decomposition process of sulfuric acid

井岡郁夫; 栗木良郎*; 岩月仁; 川井大輔*; 横田博紀*; 稲垣嘉之; 久保真治

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 5 Pages, 2020/08

https://doi.org/10.1115/ICONE2020-16783

熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO $_{2}$ 層が生成したためと考えられる。本技術による容器状構造体を試作した。本報では、容器状構造体の耐食性を向上するための実施した熱処理の結果と容器状構造体の耐食性評価方法について報告する。

論文

Oxidation kinetics of silicon carbide in steam at temperature range of 1400 to 1800 $^{circ}$ C studied by laser heating

Pham, V. H.; 永江勇二; 倉田正輝; Bottomley, D.; 古本健一郎*

Journal of Nuclear Materials, 529, p.151939_1 - 151939_8, 2020/02

AA2019-0197.pdf:1.61MB

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2019.151939

被引用回数：17 パーセンタイル：87.32(Materials Science, Multidisciplinary)

As expected for accident tolerant fuels, investigation of steam oxidation for silicon carbide under the conditions beyond design basis accident scenarios is needed. Many studies focused on steam oxidation of SiC at temperatures up 1600 $^{circ}$ C have been conducted and reported in the literature. However, behavior of SiC in steam at temperatures above 1600 $^{circ}$ C still remains unclear. To complete this task, we have designed and manufactured a laser heating facility for steam oxidation at extreme temperatures. With the facility, we report the first results on the steam oxidation behavior of SiC at temperatures range of 1400-1800 $^{circ}$ C for short term exposure of 1-7 h under atmospheric pressure. Based on the mass change of SiC samples, parabolic oxidation rate and linear volatilization rate were calculated. The oxidation layer appears to be maintained at 1800 $^{circ}$ C in steam, but the bubble formation phenomenon suggests other volatilization reactions may limit its life.

論文

Fracture limit of high-burnup advanced fuel cladding tubes under loss-of-coolant accident conditions

成川隆文; 天谷政樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(1), p.68 - 78, 2020/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1659873

被引用回数：3 パーセンタイル：27.62(Nuclear Science & Technology)

To evaluate the fracture limit of high-burnup advanced fuel cladding tubes under loss-of-coolant accident (LOCA) conditions, laboratory-scale integral thermal shock tests were performed using the following advanced fuel cladding tubes with burnups of 73 - 85 GWd/t: M-MDA, low-tin ZIRLO, M5, and Zircaloy-2 (LK3). In total eight integral thermal shock tests were performed for these specimens, simulating LOCA conditions including ballooning and rupture, oxidation, hydriding, and quenching. During the tests, the specimens were oxidized to 10% - 30% equivalent cladding reacted (ECR) at approximately 1473 K and were quenched under axial restraint load of approximately 520 - 530 N. The effects of burnup extension and use of the advanced fuel cladding tubes on the ballooning and rupture, oxidation, and hydriding under LOCA conditions were inconsiderable. Further, the high-burnup advanced fuel cladding tube specimens did not fracture in the ECR values equal to or lower than the fracture limits of the unirradiated Zircaloy-4 cladding tube reported in previous studies. Therefore, it can be concluded that the fracture limit of fuel cladding tubes is not significantly reduced by extending the burnup to approximately 85 GWd/t and using the advanced fuel cladding tubes, though it slightly decreases with increasing initial hydrogen concentration.

論文

Oxidation of silicon carbide in steam studied by laser heating

Pham, V. H.; 永江勇二; 倉田正輝; 古本健一郎*; 佐藤寿樹*; 石橋良*; 山下真一郎

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.670 - 674, 2019/09

Silicon carbide (SiC) has recently attracted much attention as a potential material for accident tolerant fuel cladding. To investigate the performance of SiC in severe accident conditions, study of steam oxidation at high temperatures is necessary. However, the study focusing on steam oxidation of SiC at temperatures above 1600 $^{circ}$ C is still certainly limited due to lack of test facilities. With the extreme oxidation/corrosion environment in steam at high temperatures, current refractory materials such as alumina and zirconia would not survive during the tests. Application of laser heating technique could be a great solution for this problem. Using laser heating technique, we can localize the heat and focus them on the test sample only. In this study, we developed a laser heating facility to investigate high-temperature oxidation of SiC in steam at temperature range of 1400-1800 $^{circ}$ C for 1-7 h. The oxidation kinetics is then being studied based on the weight gain and observation on cross-sectioned surface of tested sample using field emission scanning electron microscope. Off-gas measurement of hydrogen (H $_{2}$ ) and carbon monoxide (CO) generated during the test is also being conducted via a sensor gas chromatography. Current results showed that the SiC sample experienced a mass loss process which obeyed paralinear laws. Parabolic oxidation rate constant and linear volatilization rate constant of the process were calculated from the mass change of the samples. The apparent activation energy of the parabolic oxidation process was calculated to be 85 kJ.mol $^{-1}$ . The data of the study also indicated that the mass change of SiC under the investigated conditions reached to its steady stage where hydrogen generation became stable. Above 1800 $^{circ}$ C, a unique bubble formation on sample surface was recorded.

論文

Behavior of high-burnup advanced LWR fuel cladding tubes under LOCA conditions

成川隆文; 天谷政樹

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.912 - 921, 2019/09

To evaluate behavior of high-burnup advanced light-water-reactor fuel cladding tubes under loss-of-coolant accident conditions, laboratory-scale isothermal oxidation tests and integral thermal shock tests were performed using the following advanced fuel cladding tubes with burnups of 73-85 GWd/t: M-MDA, low-tin ZIRLO, M5textregistered, and Zircaloy-2 (LK3). The isothermal oxidation tests were performed in steam-flowing conditions at temperatures ranging from 1173 to 1473 K for durations between 120 and 4000 s. The oxidation kinetics of the high-burnup advanced fuel cladding tube specimens was comparable to or slower than that of the unirradiated Zircaloy-4 cladding tube and was slower than that given by the Baker-Just oxidation rate equation. Therefore, the oxidation kinetics is considered to be not significantly accelerated by extending the burnup and changing the alloy composition. During the integral thermal shock tests, the high-burnup advanced fuel cladding tube specimens did not fracture under the oxidation condition equivalent to or lower than the fracture limit of the unirradiated Zircaloy-4 cladding tube. Therefore, the fracture limit of fuel cladding tubes is considered to be not significantly reduced by extending the burnup and changing the alloy composition, though it may slightly decrease with increasing initial hydrogen concentration.