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論文

Neutron spectroscopy study on crystalline electric field excitations in NdB$$_4$$

山内 宏樹; 目時 直人; 綿貫 竜太*; Hong, T.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 萩原 雅人; 益田 隆嗣*; 吉沢 英樹*; 伊藤 晋一*

Journal of the Physical Society of Japan, 94(5), p.054705_1 - 054705_8, 2025/04

The $textit{f}$-electron states of NdB$$_4$$ were determined by observing crystalline electric field (CEF) excitations with inelastic neutron scattering experiments. Our analysis yields CEF excitation energies of 2.8, 12.4, 17.2, and 25.4 meV. The $textit{f}$-electron states are simply described by one of $$J$$-multiplets $$left|pm J_z rightrangle$$ with negligibly small mixing. The ground state is the pseudo-quartet consist of the ground doublet dominated by $$left|pm frac{5}{2} rightrangle$$ and the first excited doublet dominated by $$left|pm frac{7}{2} rightrangle$$ at 2.8 meV, which is consistent with magnetic specific heat and entropy reported in earlier study. The simple $textit{f}$-electron states in NdB$$_4$$ are the consequence of the strong uniaxial and in-plane isotropic CEF potential due to the local structure of Nd$$^{3+}$$ ions with point symmetry $$C_{2v}$$.

報告書

障害物等による劣悪環境下でも通信可能なパッシブ無線通信方式の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 横浜国立大学*

JAEA-Review 2024-024, 88 Pages, 2024/11

JAEA-Review-2024-024.pdf:4.5MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「障害物等による劣悪環境下でも通信可能なパッシブ無線通信方式の開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、上記無線通信システム実現のための基地局とセンサノード、センサ位置特定アルゴリズム、電磁波遮蔽領域に対する無線エリア形成手法を開発した。基地局アンテナとしては、ダウンリンクに2.45GHz、アップリンクに2倍高調波である4.9GHzを用いる基地局アンテナを開発した。またこれに対応するセンサノードを開発した。また開発した回路およびアンテナが放射線の影響を受けずに動作することを確認した。センサ位置特定アルゴリズムに関する研究としては、原子炉建屋内など対象エリア内のロボットや作業者の位置を可視化および座標化するための多重波電波トモグラフィー法を計算機シミュレーションにより開発し、単純な実験室環境での測定による動作確認を行った。また高分解能測定系構築と信号処理手法として、伝搬特性の類似した到来波同士をクラスタ化する手法を開発し、求められたクラスタから電波伝搬メカニズムを同定し、多重波経路を求める手法を構築した。電磁波遮蔽領域に対する無線エリア形成手法に関する研究として、原子炉格納容器内のような電波遮蔽領域に対してペネトレーションを無線リンク確立手段とした導波路およびアンテナ素子を開発した。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:38.46(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Complex formation of light and heavy lanthanides with DGA and DOODA, and its application to mutual separation in DGA-DOODA extraction system

野水 大輝; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 勝田 正一*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(3), p.1483 - 1493, 2022/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:74.40(Chemistry, Analytical)

水溶性のジグリコールアミド(DGA)とジオキサオクタンジアミド(DOODA)による希土類元素の逐次錯形成を溶媒抽出系で調べた。抽出剤であるTODGAとDOODA(C8)はLnパターン(Ln分配比と原子番号の関係)の逆相関を示し、その組み合わせは相互分離に有効である。水系でDOODAは2分子、DGAは3分子希土類に配位することが分かった。10$$times$$10段の多段抽出を実施し、La, Pr, Ndは水相に、一方Sm-Dyは有機相に分離することができた。

論文

Multi-stage extraction and separation of Ln and An using TODGA and DTBA or DTPA accompanying pH adjustment with lactic acid and ethylenediamine

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.12(Chemistry, Multidisciplinary)

TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。

論文

Mutual separation of Ln and An using TODGA and DTBA with high organic acid concentrations

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.50(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。

論文

Spin glass behavior and magnetic boson peak in a structural glass of a magnetic ionic liquid

古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 松浦 直人*; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12098_1 - 12098_8, 2021/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:58.52(Multidisciplinary Sciences)

Glassy magnetic behavior has been observed in a wide range of crystalline magnetic materials called spin glass. Here, we report spin glass behavior in a structural glass of a magnetic ionic liquid, C4mimFeCl$$_{4}$$. Magnetization measurements demonstrate that an antiferromagnetic ordering occurs at $$T_{rm N}$$ = 2.3 K in the crystalline state, while a spin glass transition occurs at $$T_{rm SG}$$ = 0.4 K in the structural glass state. In addition, localized magnetic excitations were found in the spin glass state by inelastic neutron scattering, in contrast to spin-wave excitations in the ordered phase of the crystalline sample. The localized excitation was scaled by the Bose population factor below $$T_{rm SG}$$ and gradually disappeared above $$T_{rm SG}$$. This feature is highly reminiscent of boson peaks commonly observed in structural glasses. We suggest the "magnetic" boson peak to be one of the inherent dynamics of a spin glass state.

論文

Fundamental study on multistage extraction using TDdDGA for separation of lanthanides present in Nd magnets

佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

JOM, 73(4), p.1037 - 1043, 2021/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.79(Materials Science, Multidisciplinary)

ジグリコールアミドの一種であるTDdDGAを用いるNdマグネットからのDy分離を試みた。すべての希土類元素はTDdDGAで抽出可能であり、そのDy/Nd分離比は10を超える。本研究で、0.1M TDdDGA/ドデカン(8段), 0.7M硝酸(金属入り10段), 0.7M硝酸(金属無し6段)の多段抽出を行い、99% Dyと1% Ndを有機相に回収されることを確認した。

論文

Synergistic solvent extraction of lanthanide ions with mixtures of D2EHPA and MIDPA in phosphonium-based ionic liquids

松宮 正彦*; 野水 大輝*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Hydrometallurgy, 199, p.105539_1 - 105539_8, 2021/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:32.99(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

D2EHPA(A)とMIDPA(B)を用いる希土類元素のイオン液体中へ協同抽出が検討された。D2EHPAまたはMIDPAを単独で抽出に用いる際には、その抽出種は[LnA$$_{3}$$HA]か[LnB$$_{3}$$HB]であった。錯形成定数から、協同抽出錯体である[TbHA$$_{2}$$B$$_{2}$$]や[DyHA$$_{2}$$B$$_{2}$$]は単独抽出剤による[LnA$$_{3}$$HA],[LnB$$_{3}$$HB]等の錯体種より安定であることが確認された。分離係数を考慮すると、協同効果を用いてDyをPrやNdからの分離が可能であることを確認した。

論文

Trichotomic separation of light and heavy lanthanides and Am by batchwise multi-stage extractions using TODGA

松宮 正彦*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二; 小野 遼真*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.597 - 607, 2021/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:35.32(Chemistry, Analytical)

軽,重希土類元素とAmの3分割法を達成するため、有機酸からTODGAを使ったバッチ式多段抽出法が検討された。マロン酸は水への溶解度が高く、水相の主成分として利用された。マロン酸からNd/Am分離比と、マロン酸+硝酸からLa/Am分離比はいずれも30程度であり、これらの水溶液を用いた。La+Ceは1Mマロン酸+0.05M硝酸、Amは3Mマロン酸、中,重希土類元素は0.1M TEDGAの水溶液で分離した。これにより、95%以上のAmを回収でき、希土類元素の共存量は16%以下であることを確認した。

論文

Separation of rare earth elements by synergistic solvent extraction with phosphonium-based ionic liquids using a $$beta$$-diketone extractant and a neutral ligand

松宮 正彦*; 野水 大輝*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(7), p.764 - 784, 2021/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:25.61(Chemistry, Multidisciplinary)

$$beta$$ジケトンの一種である、Htta(テノイルトリフルオロアセトン)又はHbfa(ベンゾイルトリフルオロアセトン)とTOPOを用いてNd-Fe-Bマグネットから4つの希土類元素のイオン液体への抽出を試みた。期待される共同抽出が起こり、7回の連続抽出によって、TbとDyをその他の希土類元素から分離することができた。

論文

Basic research on batchwise multi-stage extractions using TODGA for Dy/Nd separation

佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 土田 裕介*

Analytical Sciences, 36(11), p.1303 - 1309, 2020/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:26.03(Chemistry, Analytical)

バッチ式多段抽出による希土類元素相互分離を行った。用いた抽出剤はTODGAで、希土類元素に高い抽出性と分離性を示している。多段抽出法は相互分離に有効な方法であるが、基礎データがすくない。計算結果と実測値の一致性を確かめたのち、バッチ式多段抽出法によるDy/Nd分離試験を行った。計算で求めた最良の分離条件を使って、10倍濃度の高いNdからDyを97%回収し、Ndは検出限界以下にすることができた。

論文

Extraction and separation between light and heavy lanthanides by $$N,N,N',N'$$-tetraoctyl-diglycolamide from organic acid

佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 49(10), p.1216 - 1219, 2020/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:35.93(Chemistry, Multidisciplinary)

TODGAを使って、有機酸からドデカンへの希土類元素抽出を行った。乳酸,マロン酸,酒石酸,クエン酸の4つの有機酸を用いた。これら有機酸は水相で希土類元素を安定化するが、1以上の分配比が得られた。希土類元素パターンはHoとErで最も高い値を示し、分配比を増大させるには硝酸を添加することが効果的であることが分かった。

論文

Simultaneous separation of Am and Cm from Nd and Sm by multi-step extraction using the TODGA-DTPA-BA-HNO$$_{3}$$ system

佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*

Radiochimica Acta, 108(9), p.689 - 699, 2020/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:65.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

AmとCmをNdとSmから分離する技術は原子力分野で重要である。すべてのランタノイド(Ln)と3価のアクチノイド(An)イオンはDGA化合物で抽出される。加えて、TODGAと水溶性のDTPAを組み合わせると比較的高いLn/An分離比を得ることができる。ここでは、DTPAを改良したDTPA-BAを用いてLn/An分離を試み、比較的高い分離比(8)を得ることができた。次に多段抽出を行い、その結果94.7%のNdと4.7%のAm+Cmを有機相に、5.3%のNdと95.3%のAm+Cmを水相に回収することができた。

論文

Separation of palladium by solvent extraction with methylamino-bis-$$N,N$$-dioctylacetamide and direct electrodeposition from loaded organic phase

松宮 正彦*; Song, Y.*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Separation and Purification Technology, 234, p.115841_1 - 115841_8, 2020/03

 被引用回数:19 パーセンタイル:55.76(Engineering, Chemical)

溶媒抽出と沈殿回収の開発は2次廃棄物低減に重要である。ここでは、メチルイミノ-ジオクチルアセトアミドを用いてアセトフェノン,ジクロロエタン,オクタノール中に抽出したPdの有機溶媒からの直接沈殿を調べた。その結果、Pdは-2.38から-3.4Vの間での0価への還元が見られ、黒色沈殿として回収できた。

論文

Preliminary study on separation of Dy and Nd by multi-step extraction using TDdDGA

佐々木 祐二; 伴 康俊; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 27(1), p.63 - 67, 2020/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:24.27(Chemistry, Multidisciplinary)

Ndマグネット中のDyを溶媒抽出で分離回収する方法の基礎研究を行った。DyはNdよりも価値が高く、これを回収して再利用することは意義深い。我々はランタノイドを効率よく抽出するDGA(ジグリコールアミド化合物)を用いてDyを単離する条件の検討を行った。抽出容量の高いTDdDGA(テトラドデシルジグリコールアミド)を用いて溶媒抽出を行うと、Dy/Nd分離比は17-18であった。効率よく相互分離を行うために、向流接触の溶媒抽出を採用した。0.1M TDdDGA/n-ドデカン、0.3M硝酸の条件で4段の向流接触抽出を行ったところ、有機相にDyを92%、その中にNd 0.7%回収できることを確認した。

論文

貫通亀裂付きエルボの変位制御荷重下の破壊挙動に関する研究

町田 秀夫*; 小泉 悠*; 若井 隆純; 高橋 宏治*

日本機械学会M&M2019材料力学カンファレンス講演論文集(インターネット), p.OS1307_1 - OS1307_5, 2019/11

本研究では、変位制御荷重を受ける管の破壊試験と破壊解析を実施した。ナトリウム冷却原子炉配管における破断前漏洩(LBB)の実現可能性を評価する上で重要な周方向貫通亀裂を有する管の破壊挙動を把握するため、直管とエルボの間の溶接線に周方向貫通亀裂を有する管に対する破壊試験をで実施した。その結果、180度の大きな周方向貫通亀裂があっても、変位制御荷重条件において不安定破壊が生じないことがわかった。材料の引張試験結果に基づいて設定されたGursonのパラメータを使用して、管の破壊解析を実施したところ、解析結果と試験結果とよく一致し、ナトリウム冷却原子炉配管の破壊挙動を予測することが可能であることが分かった。

論文

Behavior of lanthanides and actinides for their mutual separation using extractant and masking agent

佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.108 - 112, 2019/09

抽出剤とマスキング剤を併用する溶媒抽出系で、アクチノイド-ランタノイド、及びAm-Cm分離を検討した。それぞれ分離比はNd/Amでおよそ10、Cm/Amで3程度であった。それぞれの結果を用いて、最適分離系での多段抽出法における金属濃度プロファイルを求め、実験結果評価に役立てた。

論文

回転円筒型液液抽出装置内における流動・分散・物質移動シミュレーション

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*

化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11

高い処理能力や相分離能力などの特徴を有する回転円筒型液液抽出装置に関して、装置の性能向上を目指す上で重要となる装置内部での流動・分散特性について、装置の運転条件の違いが及ぼす影響やこれによる抽出性能の変化について知見を得ることを目的に、乱流数値モデルにもとづいた解析を実施するとともに、実験結果との比較を行った。ロータ回転数の増加や供給液流量の低下により、アニュラー部における液相の存在領域が上下に分断される傾向が示されるとともに、いずれの条件においてもアニュラー下部においてはロータ中心部に向かう流れの形成が確認された。分散相の液滴径は、ロータ回転数の増加および供給液流量の低下により減少する傾向が認められた。以上の結果は、実験により得られた傾向と一致した。さらに、水相/有機相間の物質移動を考慮した解析により、ロータ回転数の違いによる抽出性能の変化が概ね再現できることを確認した。

論文

装置サイズが異なる回転円筒型液液抽出装置の混合部における流動状態

三角 隆太*; 轟 慧*; 國井 佳奈子*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(5), p.285 - 291, 2018/09

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する装置サイズの影響については十分な検討が行われていない。同装置は、円筒ロータ槽底近傍の固定羽根で撹拌される混合部と、ロータ内の分離部で構成される。本研究では、純水だけを用いたモデル実験により、装置サイズが異なる2つの遠心抽出器の混合部のビデオ撮影により流動状態と操作条件・装置サイズとの関係を整理し、混合部の流速分布をParticle Image Velocimetryにより計測し、操作条件との関係を整理した。その結果いずれの装置サイズにおいても、混合部の流動状態は、槽底からロータ下部までが液で満たされる流動状態A、液の存在領域が槽底近傍とロータ下部近傍に鉛直方向にわかれる流動状態B、その中間となる遷移状態に分類されることがわかった。ロータ回転数が遅く、供給流量が多いときに状態Aとなる傾向があり、装置サイズにかかわらず状態Aから遷移状態へ変化する操作条件は、装置サイズで正規化した供給流量とロータ内の気液界面形状にもとづいて推算したロータの液排出能力の関係で整理できることがわかった。さらに、混合部が液で充満される流動状態Aにおいては、液流速の大きさは装置サイズにかかわらずロータの回転周速度におおよそ比例することがわかった。

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