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論文

Preliminary study on separation of Dy and Nd by multi-step extraction using TDdDGA

佐々木 祐二; 伴 康俊; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 27(1), p.63 - 67, 2020/00

Ndマグネット中のDyを溶媒抽出で分離回収する方法の基礎研究を行った。DyはNdよりも価値が高く、これを回収して再利用することは意義深い。我々はランタノイドを効率よく抽出するDGA(ジグリコールアミド化合物)を用いてDyを単離する条件の検討を行った。抽出容量の高いTDdDGA(テトラドデシルジグリコールアミド)を用いて溶媒抽出を行うと、Dy/Nd分離比は17-18であった。効率よく相互分離を行うために、向流接触の溶媒抽出を採用した。0.1M TDdDGA/n-ドデカン、0.3M硝酸の条件で4段の向流接触抽出を行ったところ、有機相にDyを92%、その中にNd 0.7%回収できることを確認した。

論文

貫通亀裂付きエルボの変位制御荷重下の破壊挙動に関する研究

町田 秀夫*; 小泉 悠*; 若井 隆純; 高橋 宏治*

日本機械学会M&M2019材料力学カンファレンス講演論文集(インターネット), p.OS1307_1 - OS1307_5, 2019/11

本研究では、変位制御荷重を受ける管の破壊試験と破壊解析を実施した。ナトリウム冷却原子炉配管における破断前漏洩(LBB)の実現可能性を評価する上で重要な周方向貫通亀裂を有する管の破壊挙動を把握するため、直管とエルボの間の溶接線に周方向貫通亀裂を有する管に対する破壊試験をで実施した。その結果、180度の大きな周方向貫通亀裂があっても、変位制御荷重条件において不安定破壊が生じないことがわかった。材料の引張試験結果に基づいて設定されたGursonのパラメータを使用して、管の破壊解析を実施したところ、解析結果と試験結果とよく一致し、ナトリウム冷却原子炉配管の破壊挙動を予測することが可能であることが分かった。

論文

回転円筒型液液抽出装置内における流動・分散・物質移動シミュレーション

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*

化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11

高い処理能力や相分離能力などの特徴を有する回転円筒型液液抽出装置に関して、装置の性能向上を目指す上で重要となる装置内部での流動・分散特性について、装置の運転条件の違いが及ぼす影響やこれによる抽出性能の変化について知見を得ることを目的に、乱流数値モデルにもとづいた解析を実施するとともに、実験結果との比較を行った。ロータ回転数の増加や供給液流量の低下により、アニュラー部における液相の存在領域が上下に分断される傾向が示されるとともに、いずれの条件においてもアニュラー下部においてはロータ中心部に向かう流れの形成が確認された。分散相の液滴径は、ロータ回転数の増加および供給液流量の低下により減少する傾向が認められた。以上の結果は、実験により得られた傾向と一致した。さらに、水相/有機相間の物質移動を考慮した解析により、ロータ回転数の違いによる抽出性能の変化が概ね再現できることを確認した。

論文

装置サイズが異なる回転円筒型液液抽出装置の混合部における流動状態

三角 隆太*; 轟 慧*; 國井 佳奈子*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(5), p.285 - 291, 2018/09

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する装置サイズの影響については十分な検討が行われていない。同装置は、円筒ロータ槽底近傍の固定羽根で撹拌される混合部と、ロータ内の分離部で構成される。本研究では、純水だけを用いたモデル実験により、装置サイズが異なる2つの遠心抽出器の混合部のビデオ撮影により流動状態と操作条件・装置サイズとの関係を整理し、混合部の流速分布をParticle Image Velocimetryにより計測し、操作条件との関係を整理した。その結果いずれの装置サイズにおいても、混合部の流動状態は、槽底からロータ下部までが液で満たされる流動状態A、液の存在領域が槽底近傍とロータ下部近傍に鉛直方向にわかれる流動状態B、その中間となる遷移状態に分類されることがわかった。ロータ回転数が遅く、供給流量が多いときに状態Aとなる傾向があり、装置サイズにかかわらず状態Aから遷移状態へ変化する操作条件は、装置サイズで正規化した供給流量とロータ内の気液界面形状にもとづいて推算したロータの液排出能力の関係で整理できることがわかった。さらに、混合部が液で充満される流動状態Aにおいては、液流速の大きさは装置サイズにかかわらずロータの回転周速度におおよそ比例することがわかった。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:35.87(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

回転円筒型液液抽出装置における流動状態におよぼす操作条件の影響

三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(3), p.135 - 141, 2018/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Engineering, Chemical)

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する操作条件の影響については十分な検討が行われていない。本研究では、主要な操作因子であるロータ回転数や溶液の供給流量が異なる条件を対象に、混合部の流動状態の観察、ならびにParticle Image Velocimetryによる流速分布測定を行った。ロータ回転数や溶液の供給流量が変化した場合に、装置内の混合部の流動状態が、(a)混合部底面からロータ下部までが液体で満たされロータの回転の影響が流速分布に強く影響する状態(流動状態A)、(b)混合部下部における液の存在領域が、槽底の固定羽根近傍とロータ下部近傍に鉛直方向に大きく2つに分断される状態(流動状態B)、(c)これら2つの状態の過渡的な状態(遷移状態)の3種類の状態に分類されることを明らかにした。8枚の固定羽根が槽底に放射状に取り付けられた混合部では、2枚の固定羽根と槽壁に囲まれた各領域内で、槽壁近傍ではロータの回転方向に沿った流れが形成され、下流側の固定羽根に沿って曲げられ槽底中心部に流れ込むフローパターンであることがわかった。流動状態Aでは、混合部内の水平断面内の流速分布はロータ回転数に対しておおよそ比例するが、流動状態Bでは流動状態Aより流速が遅く、ロータ回転数には比例しないことがわかった。

論文

Magnetic structure and quadrupolar order parameter driven by geometrical frustration effect in NdB$$_4$$

山内 宏樹; 目時 直人; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*; 深澤 裕; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(4), p.044705_1 - 044705_9, 2017/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:36.07(Physics, Multidisciplinary)

$$T_{rm 0}=17.2$$K、$$T_{rm N1}=7.0$$K、and $$T_{rm N2}=4.8$$Kで相転移を示すNdB$$_4$$の中間秩序相の磁気構造、および、秩序変数を決定するために、中性子回折実験を行った。II相($$T_{rm N1} < T < T_{rm 0}$$)で観測された回折パターンは、正方晶$$ab$$面内の静的磁気モーメントによる秩序構造を仮定することでよく説明できた。また、II相の磁気構造が二つのノンコリニアな反強磁性構造("all-in/all-out"型と"vortex"型)の線形結合で一意的に説明できることを見出した。この特異な磁気構造が実現する主要素として、我々は、「(1)磁気相互作用の優位性を抑制する幾何学的フラストレーションの効果、(2)ノンコリニアな磁気構造と四極子秩序を安定化させる四極子相互作用の重要性」の二つを提唱した。

論文

Characterization of monolayer oxide formation processes on high-index Si surface by photoelectron spectroscopy with synchrotron radiation

安部 壮祐*; 大野 真也*; 兼村 瑠威*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 尾形 祥一*; 安田 哲二*; 田中 正俊*

Applied Physics Express, 6(11), p.115701_1 - 115701_4, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:82.48(Physics, Applied)

Thermal oxidation of high-index silicon surfaces, Si(113), Si(331) and Si(120) in a monolayer regime has been investigated by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) with synchrotron radiation. The oxide thickness, composition and band bending are evaluated by peak deconvolution of the Si 2p core level XPS spectra. We found that changes in the oxide composition correlate with changes in the band bending. This reveals that production of the Si$$^{4+}$$ state is associated with the Si ejection process accompanied by the production of vacancies. We found that reactivity of the Si(120) surface in oxidation is drastically reduced at reaction temperatures below 690 K.

論文

Time-evolution of thermal oxidation on high-index silicon surfaces; Real-time photoemission spectroscopic study with synchrotron radiation

大野 真也*; 井上 慧*; 森本 真弘*; 新江 定憲*; 豊島 弘明*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 尾形 祥一*; 安田 哲二*; 田中 正俊*

Surface Science, 606(21-22), p.1685 - 1692, 2012/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:62.81(Chemistry, Physical)

The initial oxidation on high-index silicon surfaces with (113) and (120) orientations at 820 K has been investigated by real-time X-ray photoemission spectroscopy (Si 2p and O 1s) using 687 eV photons. The time evolutions of the Si$$^{n+}$$ (n=1-4) components in the Si 2p spectrum indicate that the Si$$^{2+}$$ state is suppressed on high-index surfaces compared with Si(001). The O 1s state consists of two components, a low-binding-energy component (LBC) and a high-binding-energy component (HBC). It is suggested that the O atom in strained Si-O-Si contributes to the LBC component. The reaction rates are slower on high-index surfaces compared with that on Si(001).

論文

Analysis of bonding structure of ultrathin films of oligothiophene molecules grown on passivated silicon surfaces

豊島 弘明*; 平賀 健太*; 大野 真也*; 田中 正俊*; 小澤 健一*; 間瀬 一彦*; 平尾 法恵; 関口 哲弘; 下山 巖; 馬場 祐治

Photon Factory Activity Report 2011, Part B, P. 102, 2012/00

有機分子と半導体表面との界面状態はこれまで構築されてきた無機半導体技術に有機半導体を融合していくうえで重要となる。本研究ではさまざまな分子で前処理を行ったシリコン(Si)基板表面上における$$alpha$$-チオフェンオリゴマー6量体($$alpha$$-6T)の薄膜形成過程をPES、角度分解NEXAFS(X線吸収端微細構造)、及びSDRS, RDS法により調べた。水分子を先に単分子吸着させたSi表面上に$$alpha$$-6T分子を吸着させた場合は、角度分解NEXAFS法により$$alpha$$-6T分子は基板表面上で分子主軸を直立させて配向することがわかった。また、垂直配向度は吸着厚みに依存した。0.6nmに比べ3nm以上の多分子層において配向性はより顕著であった。さらに、$$alpha$$-6T分子の配向性は前処理した分子の種類に依存した。エチレンを曝したSi表面上において、$$alpha$$-6T分子の配向はそれほど顕著でないことが見いだされた。前処理により分子配向を制御できる可能性を示す結果である。

論文

Si高指数面酸化過程のリアルタイム光電子分光による評価

大野 真也*; 井上 慧*; 森本 真弘*; 新江 定憲*; 豊島 弘明*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 尾形 祥一*; 安田 哲二*; 田中 正俊*

信学技報, 111(114), p.23 - 27, 2011/07

シリコン高指数面(113)及び(120)の820Kでの初期酸化過程を687eVの放射光を用いてリアルタイムX線光電子分光(Si2p, O1s)によって調べた。Si2p光電子スペクトルの中のSi$$^{n+}$$(n=1-4)成分の時間発展から、Si(100)基板の酸化に比べて高指数面ではSi$$^{2+}$$状態の形成が抑制されることがわかった。O1s光電子スペクトルは、低結合エネルギー成分LBCと高結合エネルギー成分HBCのふたつの成分から構成されている。LBCはひずんだSi-O-Siに対応している。反応速度はSi(100)基板の酸化に比べて高指数面では遅いこともわかった。

報告書

放射性二酸化炭素からのウラン回収及び再利用に係る研究(先行基礎工学研究に関する共同研究報告書)

相原 雅彦*; 楊井 慎二郎*; 嶋崎 洋平*; 野村 光生; 山崎 斉; 林原 健一

JNC-TY6400 2004-003, 93 Pages, 2004/07

JNC-TY6400-2004-003.pdf:2.19MB

核燃料サイクルを安全に運転していくためには放射性廃棄物のあたらしい処理法や廃棄法が開発されなければならない。超臨界二酸化炭素抽出法は低レベル固体放射性廃棄物中のウラン回収技術として注目されている。本報告書では、超臨界プロセスから排出される高圧の二酸化炭素の回収と再利用するシステムにおいて、酸化カルシウムの炭酸化反応と炭酸カルシウムの脱炭酸化反応の利用を提案する。酸化カルシウム吸収剤による高圧二酸化炭素の繰り返し反応実験を行い、反応速度解析、反応固体の固体分析、反応の数値解析、回収.再利用プロセスの評価がなされた。炭酸化反応は約2MPaで最も速く、5回の繰り返し反応に関しても0.4程度で安定していた。 酸化カルシウム吸収剤は1.10$$mu$$m程度の粒子から構成され、さらにそれらの粒子はサブミクロンオーダーの微粒子の集合体となっていることがわかった。その集合体の空隙は炭酸化反応で閉塞が起こり、反応性に影響を及ぼしていることがわかった。 反応解析データより本回収.再利用システムの二酸化炭素回収熱原単位を試算した。

口頭

硝酸/ヒドラジン混合溶液系の熱的危険性評価,2

佐藤 嘉彦; 佐藤 宗一; 稲野 昌利; 木村 新太*; 三宅 淳巳*; 小川 輝繁*

no journal, , 

硝酸とヒドラジンの混合時及び混合後の溶液における発熱挙動を反応熱量計及び示差走査熱量計にて測定し、混合時における発熱量と硝酸量との関係、混合後の溶液における反応機構にかかわる検討を行った。

口頭

LDV及びPIVを用いた回転円筒型液液抽出装置における流動状態の計測

國井 佳奈子*; 三角 隆太*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 竹内 正行; 佐野 雄一; 加瀬 健

no journal, , 

Laser Doppler Velocimetry(LDV)やParticle Image Velocimetry(PIV)による回転円筒型液液抽出装置混合部における定量的な流動データ取得手法を検討し、同部における流動状態を確認した。

口頭

TbCoGa$$_{5}$$のNMR/NQRによる研究

齋藤 庸; 酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作

no journal, , 

HoCoGa$$_{5}$$型(P4/mmm)の構造を持つ化合物であるTbCoGa$$_{5}$$は、転移温度T$$_{N1}$$=35.5K, T$$_{N2}$$=5.2Kを持ち、それらの各温度において結晶中のc方向成分とab面内成分がそれぞれ秩序化するという、いわゆる部分成分磁気秩序状態の可能性が報告されている。これまで部分成分磁気秩序を実現する系としては三角格子反強磁性体CsNiCl$$_{3}$$などといった幾何学的フラストレーションを持つ系で提唱されたが、TbCoGa$$_{5}$$のような比較的単純な構造を持つ系が部分成分磁気秩序を実現するためには幾何学的フラストレーション系とは異なる発現メカニズムが存在するものと考えられる。現在局在f電子が持つ磁気相互作用と電気四極子相互作用の競合がそのメカニズムとして提唱されている。本研究はTbCoGa$$_{5}$$が高温から低温に至るまでどのような磁気状態を示すのか、特に2つの転移温度に挟まれた中間層においてはどのようなメカニズムで部分成分磁気秩序状態が形成されているのかをNMR/NQRを用いて微視的観点から明らかにしようとするものである。当日はおもに最近行った零磁場Ga核NQR測定の結果について報告する。

口頭

Si高指数面におけるリアルタイム光電子分光計測

大野 真也*; 井上 慧*; 森本 真弘*; 新江 定憲*; 豊島 弘明*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 尾形 祥一*; 安田 哲二*; 田中 正俊*

no journal, , 

Si(113)面では3$$times$$2再構成構造をとる。その酸素分子による酸化過程をリアルタイム光電子分光で観察した。実験はSPring-8のBL23SUに設置されている原子力機構の表面化学実験ステーションを用いて行った。Si2p, O1s光電子スペクトルの時間変化を観察した。本結果からSi(113)面においてもSi(110)面と同様にサブオキサイドSi$$^{3+}$$成分の比率が増加することを見いだした。再構成表面構造の共通点として、ともにペンタゴン構造を持つことが挙げられる。(11n)面に関しては、Si$$^{3+}$$成分の増加はSiO$$_{2}$$/Si(001)型界面とSiO$$_{2}$$/Si(111)型界面の競合的な形成によって統一的に理解できる。

口頭

Si高指数面初期酸化過程のリアルタイム光電子分光計測

大野 真也*; 井上 慧*; 森本 真弘*; 新江 定憲*; 豊島 弘明*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 尾形 祥一*; 安田 哲二*; 田中 正俊*

no journal, , 

本研究ではSi高指数面としてSi(113)面とSi(120)面を対象とした。Si(113)酸化面のO1sスペクトルでは、Si(001)面の場合と同様に、二成分(LBC, HBC)でのフィッティングを行った。過去の報告によれば、LBC成分は低酸化状態(Si$$^{+}$$, Si$$^{2+}$$, Si$$^{3+}$$強度の和)に、HBC成分は高酸化状態(Si$$^{4+}$$強度)に比例する。本結果から、(113)面では高酸化状態に対応するHBC成分の比率が減少することが明らかになった。一方、Si2p酸化状態の解析ではSi$$^{4+}$$強度の比率は(001)面と(113)面においてほぼ同程度である。したがって、HBC成分の起源は単純にSi$$^{4+}$$強度の比率と対応づけるべきではなくSi-O-Siボンドの歪みの程度にも依存すると考えるのが妥当と思われる。Si(113)面ではSi基板のSi-Si格子間にO原子が吸着する過程が支配的であり、その結果形成される歪んだSi-O-Si中のO原子がLBC成分に寄与すると推測できる。

口頭

回転円筒型液液抽出装置における流動状態に及ぼす操作条件の影響

國井 佳奈子*; 三角 隆太*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 平野 弘康; 荻野 英樹; 佐野 雄一

no journal, , 

Particle Image Velocimetry(PIV)を用いて混合部内の流速分布を測定し、ロータ回転数や供給流量が流動状態に及ぼす影響について検討した。低回転数の場合は槽底からロータ下部まで液に浸かった状態にあり、槽底近傍の液流速は供給流量にほぼ比例することを確認した。高回転数の場合、液は固定羽根近傍とロータ下部近傍の2領域に分かれて存在し、槽底近傍の液流速は供給流量に比例しないことが明らかとなった。

口頭

The Effect of rotor speeds and flow rates on the flow pattern in an annular centrifugal extractor

國井 佳奈子*; 三角 隆太*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 平野 弘康; 荻野 英樹; 佐野 雄一

no journal, , 

混合部内の流速分布を測定し、ロータ回転数や供給流量が流動状態に及ぼす影響について検討した。低回転数の場合は槽底からロータ下部まで液に浸かった状態にあり、槽底近傍の液流速は供給流量にほぼ比例することを確認した。高回転数の場合、液は固定羽根近傍とロータ下部近傍の2領域に分かれて存在し、槽底近傍の液流速は供給流量に比例しないことが明らかとなった。

口頭

超音速分子線を用いたSi高指数面初期酸化過程の解析

大野 真也*; 井上 慧*; 百瀬 辰哉*; 兼村 瑠威*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 尾形 祥一*; 安田 哲二*; 田中 正俊*

no journal, , 

Siナノワイヤトランジスタ等の3次元構造を持つMOSFET構造においてはさまざまな面方位のSiO$$_{2}$$/Si界面が存在する。このためSi高指数面におけるSiO$$_{2}$$/Si界面構造のより詳細な理解が求められている。本研究では、SPring-8 BL23SUの表面化学実験ステーション(SUREAC2000)において0.8-2.26eVの並進運動エネルギーを持つ酸素の超音速分子線を用いて実験を行った。Si(001)とSi(113)はほぼ同様の並進運動エネルギー依存性を示すことがわかった。Si(113)表面の2層目のバックボンドへの酸化に対応するしきい値が1.51-2.26eVであることを示す結果を得た。

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