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論文

リン酸系ガラスによる放射性廃棄物固化技術

天本 一平; 明珍 宗孝; 福井 寿樹*

New Glass, 22(2), p.21 - 26, 2007/06

乾式再処理プロセスの一つである金属電解法では、核分裂生成物(FP)等を含有した電解質(LiCl-KCl)が廃塩として定常的に発生するため、塩中のFP等を取り除いて、再使用していく必要がある。廃塩の再生プロセスとして、溶融廃塩中のアクチニド元素を還元・抽出した後、ゼオライトでFPを吸着除去する技術検討がなされているが、破過したゼオライトは次工程(廃棄物処理工程)でソーダライトに変換して安定化処理するため、新たに高レベル放射性廃棄物(HLW)が二次廃棄物として発生することになる。この問題を解決するために、リン酸塩転換法が提案されている。この方法によれば、廃塩中のFP等をリン酸塩転換することにより沈殿物として除去し、さらに鉄リン酸ガラスに包蔵することにより安定化できる。本報告は、核燃料サイクルにおけるリン酸塩転換法の役割と、固化体とするための材料である鉄リン酸ガラスの物性や利点に焦点を合わせて解説している。

報告書

緩衝材侵入現象モデルの検討(II)

菅野 毅*; 岩田 裕美子*

JNC-TJ8400 2003-083, 65 Pages, 2004/02

JNC-TJ8400-2003-083.pdf:0.81MB

高レベル放射性廃棄物地層処分における緩衝材の岩盤亀裂への侵入現象のモデル化の検討を行なった。平成14年度の研究における緩衝材侵入現象のモデル化で課題となっていた、侵入ゲルの密度分布の評価について、サイクル機構殿が新たに取得したX線CTによる亀裂部乾燥密度分布の測定データを用い、モデルの妥当性および適用性に関する検討を行い、モデルの見直しを実施した。本研究で見直したモデルに基づき、模型試験(ストロー貫入型・BENTFLOW型)による侵入試験結果6ケースの密度分布測定結果との比較を行った。BENTFLOW型模型試験では数値解析と実験結果との間に比較的整合性が見られたが、ストロー貫入型模型試験では実験結果との乖離が認められた。本モデルにおいては、中野らの膨潤性粘土の移動論に基づき、粘土粒子の拡散としてモデル化を試みている。また、安らは、緩衝材の侵入現象について、圧密方程式を適用してモデル化を行っている。そこで、モデルの妥当性評価も含め、これら専門家間においてレビューを実施し、今後の課題を明確にした。最後に、見直したモデルを用いて、緩衝材の密度低下を数値解析により評価し、第2次取りまとめとの比較を行なった。

報告書

地層処分における微生物影響の評価研究(II)(概要)

福永 栄*; 岩田 裕美子*; 菅野 毅*; 工藤 章*

JNC-TJ8400 2003-070, 45 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-070.pdf:0.13MB

地層処分における微生物影響の評価に関して、1)微生物影響評価モデルの調査、2)微生物と核種の相互作用研究を行った。シミュレーションモデルについては、ガス発生、地球化学、微生物腐食、微生物量に関する文献調査を行いモデル概略を把握した。核種との相互作用については、嫌気性微生物へのPuの収着実験を行い、酸化還元電位の影響、微生物の滅菌処理による影響についてデータを得た。

報告書

地層処分における微生物影響の評価研究(II)

福永 栄*; 岩田 裕美子*; 菅野 毅*; 工藤 章*

JNC-TJ8400 2003-069, 73 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-069.pdf:0.39MB

地層処分における微生物影響の評価に関わる1)微生物影響評価に関するモデルの調査、2)微生物と核種の相互作用評価試験を実施した。ガス発生、地球化学、微生物腐食と微生物量に関する論文調査によってモデル概略をまとめ、今後の課題として、有機物の生分解性評価、微生物量の評価、モデルの検証が挙げられた。微生物と核種の相互作用については、嫌気性微生物を用い、最も活性となる酸化還元電位(-85mV)より低い条件(-135mV)下におけるPuの収着実験を実施した。Puの分配係数は、Eh=-85mV では微生物の滅菌処理による低下が見られていたのに対し、-135mVの条件では滅菌処理の影響は見られなかった。

報告書

緩衝材侵入現象モデルの検討

菅野 毅*; 岩田 裕美子*

JNC-TJ8400 2003-026, 63 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-026.pdf:0.56MB

高レベル放射性廃棄物地層処分における緩衝材の岩盤き裂への侵入現象のモデル化の検討を行った。第2次取りまとめの段階における検討で課題となっていた点の解決を目指し、次の項目を実施し、既存モデルの高度化を図った。(1)ベントナイトの粘性係数測定手法の検討:緩衝材侵入現象のモデル化に必要となる固相拡散係数算出に用いるベントナイトの粘性係数に関する測定方法を調査検討し、サイクル機構で取得されたデータの物理的解釈や妥当性を検討した。(2)膨潤圧入力データの検討:小峯らが提案している緩衝材膨潤評価式に関する調査を行い、侵入現象のモデル化に必要な低密度領域を含めた膨潤圧(および透水係数)の入力データを検討した。(3)入力パラメータの設定:上記の粘性係数、膨潤圧、透水係数に関する調査検討をまとめて、侵入現象の評価に必要となる入力パラメータである固相拡散係数の値を見直した。(4)安らのモデルとの比較:緩衝材侵入現象を(逆の)圧密過程としてモデル化を実施している安らの手法について調査し、本研究で採用している固相拡散モデルとの類似性、相違点等を整理、検討した。その結果、安らのモデルは本研究における固相拡散に基づくモデルと等価である可能性が示された。(5)数値解析:上記の入力パラメータの設定で得られた固相拡散係数の値を用い、BENTFLOW 試験およびストロー状のサンプル器具を用いた侵入ゲルの密度分布に関するサイクル機構の模型試験の数値解析を実施した。BENTFLOW 試験の解析では、第2次取りまとめ時点の検討よりも試験結果と良い一致を得た。ただし、模型試験の解析では試験結果との差が大きく、今後の課題が残る。

報告書

地層処分における微生物影響の評価研究(概要)

福永 栄*; 中山 衛*; 神徳 敬*; 菅野 毅*; 工藤 章*

JNC-TJ8400 2002-037, 68 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2002-037.pdf:0.28MB

地層処分における微生物影響の評価に関わる次の4つの調査及び試験を実施した。FEP辞書の網羅性、内容、重要度評価レベルの向上及び微生物による硝酸塩の化学形態変化の調査を実施し、処分施設のニアフィールド母岩での微生物、及び硝酸塩と電子供与体が共存した場合の脱窒を行う微生物の重要性が示された。微生物の圧縮ベントナイト中における移行性の試験をNa型ベントナイト及びCa型化ベントナイト(ともにケイ砂混合率30%)を用いて実施した。Na型ベントナイトは降水系地下水及び海水系地下水で3週間、Ca型化ベントナイトは、降水系地下水で9週間の試験期間を設定した。結果、Na型はともに菌の移動は検知されなかった。Ca型は最下層(20mm)まで菌の移動がみられた。超長期のベントナイト中の微生物移行の推測及び生息状況調査では、外界に接するNa型およびCa型のベントナイト鉱床をボーリングし、深さ方向にかけてコアの鉱物組成の調査、微生物数計測及び若干の系統解析を実施した。その結果、外界に比べれば数は少ないが、ベントナイト層の内部にも微生物が生存していることがわかった。微生物と核種の相互作用評価は、硫酸還元菌を用い、酸化還元電位を最も活性である-500mVから強制的に-85mVに設定し実施した。酸化還元電位がNpの分配係数に及ぼす影響を評価した。

報告書

地層処分における微生物影響の評価研究

福永 栄*; 中山 衛*; 神徳 敬*; 菅 毅*; 工藤 章*

JNC-TJ8400 2002-036, 186 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2002-036.pdf:1.34MB

地層処分における微生物影響の評価に関わる次の4つの調査及び試験を実施した。FEP辞書の網羅性、内容、重要度評価レベルの向上及び微生物による硝酸塩の化学形態変化の調査を実施し、処分施設のニアフィールド母岩での微生物、及び硝酸塩と電子供与体が共存した場合の脱窒を行う微生物の重要性が示された。微生物の圧縮ベントナイト中における移行性の試験をNa型ベントナイト及びCa型化ベントナイト(ともにケイ砂混合率30%)を用いて実施した。Na型ベントナイトは降水系地下水及び海水系地下水で3週間、Ca型化ベントナイトは、降水系地下水で9週間の試験期間を設定した。結果、Na型はともに菌の移動は検知されなかった。Ca型は最下層(20mm)まで菌の移動がみられた。超長期のベントナイト中の微生物移行の推測及び生息状況調査では、外界に接するNa型およびCa型のベントナイト鉱床をボーリングし、深さ方向にかけてコアの鉱物組成の調査、微生物数計測及び若干の系統解析を実施した。その結果、外界に比べれば数は少ないが、ベントナイト層の内部にも微生物が生存していることがわかった。微生物と核種の相互作用評価は、硫酸還元菌を用い、酸化還元電位を最も活性である-500mVから強制的に-85mVに設定し実施した。酸化還元電位がNpの分配係数に及ぼす影響を評価した。

報告書

スクラップウランフッ化処理技術の開発

森本 靖之; 大林 弘; 後藤 浩仁; 栃木 善克*; 福井 寿樹*; 荒井 和浩*

JNC-TJ6410 2002-013, 38 Pages, 2002/02

JNC-TJ6410-2002-013.pdf:1.18MB

スクラップウランの処理技術として、ウランを六フッ化ウラン(UF6)にフッ化して揮発・除去する処理の適用性確認試験を実施した。試験は、回収ウランを含み、特に粉砕等の前処理を実施していないNaFペレットを用い、フッ化ガスとして三フッ化塩素(ClF3)ガスを使用して実施した。試験の結果、NaFペレットに平均で2.7$$times$$10 5ppm含まれるウランを最大で99.93Wt%除去して311ppmまで低減できることが分かった。また、フッ素(F2)ガスを使用した比較試験の結果ClF3が全条件でF2より高い除染性能を示すことが分かった。特に、ClF3では、200$$^{circ}C$$程度の低温フッ化処理を組み合わせることで、使用ガス量を低減しつつ処理性能を向上させることが分かったが、同条件のF2を使用した試験では除染性能が低減した。

報告書

人工バリア遠隔搬送定置装置開発に向けた技術調査

阿波野 俊彦*; 坂井 彰*; 杉野 弘幸*; 管野 毅*

JNC-TJ1400 2002-012, 94 Pages, 2001/06

JNC-TJ1400-2002-012.pdf:3.56MB

None

報告書

人工バリア材料における微生物の透過性及び核種の吸着性の評価

福永 栄*; 横山 英一*; 荒井 和浩*; 朝野 英一*; 千手 隆史*; 工藤 章*

JNC-TJ8400 2000-030, 54 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-030.pdf:1.69MB

100%(乾燥密度1.6g/cm$$^{3}$$)のNa型ベントナイト成型体における微生物透過は、これまでの試験結果から想定されるように、微生物の移動は検知されなかった。100%(乾燥密度1.6g/cm$$^{3}$$)のCa型化ベントナイト成型体における微生物透過試験も大腸菌は導入部以外には検知されず、菌の移動は検知されなかった。強い還元性環境下(Eh=-500mV)でのベントナイトとNp、Puとの分配係数(Kd)への滅菌処理による影響は見られなかった。PuとNpは共に酸性側とアルカリ側でKd値が上がる傾向を示した。特にPuは、pH=3$$sim$$6付近では、Kd値が100ml/g程度なのに対し、pH=13付近では、生菌条件で40万ml/g以上の値を示している。このように、非常に高いKd値を示した理由として、Puが水酸化物沈澱を形成したことが考えられる。

報告書

人工バリア材料における微生物の透過性及び核種の吸着性の評価(研究概要)

福永 栄*; 横山 英一*; 荒井 和浩*; 朝野 英一*; 千手 隆史*; 工藤 章*

JNC-TJ8400 2000-029, 36 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-029.pdf:1.28MB

100%(乾燥密度1.6g/cm3)のNa型ベントナイト成型体における微生物透過は、これまでの試験結果から想定されるように、微生物の移動は検知されなかった。100%(乾燥密度1.6g/cm3)のCa型化ベントナイト成型体における微生物透過試験も大腸菌は導入部以外には検知されず、菌の移動は検知されなかった。強い還元性環境下(Eh=-500mV)でのベントナイトとNp、Puとの分配係数(Kd)への滅菌処理による影響は見られなかった。PuとNpは共に酸性側とアルカリ側でKd値が上がる傾向を示した。特にPuは、pH=3$$sim$$6付近では、Kd値が100ml/g程度なのに対し、pH=13付近では、生菌条件で40万ml/g以上の値を示している。このように、非常に高いKd値を示した理由として、Puが水酸化物沈澱を形成したことが考えられる。

報告書

炭素鋼の低合金鋼化によるカソード反応速度抑制の可能性検討

明石 正恒*; 深谷 祐一*; 朝野 英一*

JNC-TJ8400 2000-015, 46 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-015.pdf:2.01MB

普通鋼(SM50B)、耐侯性鋼(SMA490AW)、5%Ni鋼の研磨材表面における水素発生反応挙動は鋼種による差は確認されなかった。上記3鋼種に500$$^{circ}C$$、1000時間の水蒸気酸化処理を施し、さび層を付与した。さび層は、普通鋼では外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はマグネタイト(Fe3O4)主体、耐侯性鋼は外層はヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はCrが濃縮したマグネタイト(Fe3O4)主体、5%Ni鋼では3層構造で外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、中間層はマグネタイト(Fe3O4)でいづれもAlが低濃度で混入し、内層若干Alが濃縮した高濃度Ni主体の層であった。このさび層付与の3鋼種のカソード分極曲線は、さび層なしの研磨試験片と比べてTafel勾配は変わらないが、反応を水素発生反応と仮定した時の交換電流密度は大きく増大した。いずれの鋼種も表面がマグネタイト主体のさび層で覆われた場合は、カソード反応が加速され、その腐食反応が加速された。

報告書

炭素鋼の低合金鋼化によるカソード反応速度抑制の可能性検討; 研究概要

明石 正恒*; 深谷 祐一*; 朝野 英一*

JNC-TJ8400 2000-014, 22 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-014.pdf:0.75MB

普通鋼(SM50B)、耐侯性鋼(SMA490AW)、5%Ni鋼の研磨材表面における水素発生反応挙動は鋼種による差は確認されなかった。上記3鋼種に500$$^{circ}C$$、1000時間の水蒸気酸化処理を施し、さび層を付与した。さび層は、普通鋼では外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はマグネタイト(Fe3O4)主体、耐侯性鋼は外層はヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はCrが濃縮したマグネタイト(Fe3O4)主体、5%Ni鋼では3層構造で外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、中間層はマグネタイト(Fe3O4)でいづれもAlが低濃度で混入し、内層若干Alが濃縮した高濃度Ni主体の層であった。このさび層付与の3鋼種のカソード分極曲線は、さび層なしの研磨試験片と比べてTafel勾配は変わらないが、反応を水素発生反応と仮定した時の交換電流密度は大きく増大した。いずれの鋼種も表面がマグネタイト主体のさび層で覆われた場合は、カソード反応が加速され、その腐食反応が加速された。

報告書

高速炉燃料再処理溶解液への晶析法の適用に関する安全性の検討-原研・サイクル機構共同研究-

柴田 淳広; 榊原 哲朗*; 小山 智造; 奥野 浩*; 藤根 幸雄*; 朝倉 俊秀*; 村崎 穣*

JNC-TY8400 99-004, 37 Pages, 1999/07

JNC-TY8400-99-004.pdf:2.51MB

高速増殖炉燃焼燃料の再処理に当たり、溶解液からウランのみを回収し、後段の処理量の低減化を図る考え方がある。この目的で、晶析法の適用が検討されている。この報告書では、晶析法導入に伴う安全問題について検討した。まず再処理工程全体における晶析の位置付けを明確にし、処理規模及び対象燃料を規定した。次に、安全上問題となりうる臨界、遮蔽、火災・爆発、閉じ込め機能喪失についての可能性、及び留意しておくべき起因事象を検討した。このうち臨界に関して、晶析工程の臨界安全管理例について検討した。特に晶析装置については、平常時及び事故時に分けて評価モデルを設定し、評価の参考となるデータを臨界安全ハンドブックから抽出した。評価上重要な基本データである硝酸プルトニウムの理論密度は、結晶学データに基づき推算した。これらの情報に基づき、晶析装置の核的制限値を算出した。

報告書

照射試験片の再生技術の開発,3; 平成7,8年度原研・IHI共同研究成果報告書(共同研究)

西山 裕孝; 深谷 清; 鬼沢 邦雄; 鈴木 雅秀; 中村 照美*; 貝原 正一郎*; 吉田 和夫*; 佐藤 彰*

JAERI-Tech 98-041, 30 Pages, 1998/10

JAERI-Tech-98-041.pdf:2.0MB

本報告書は平成7,8年度に実施した照射試験片の再生技術の開発に関する原研・IHI共同研究の成果をまとめたものである。当該年度は、表面活性化接合法の高度化を図るために、接合面形状の変更を行い、接合制御パラメータとしてトルクを導入した。また、接合した試験片の非破壊検査、接合中の試験片の温度測定等を行うとともに、接合がシャルピー衝撃試験結果に与える影響等について詳細に検討した。さらに、中性子照射を受けても接合部の健全性が確保できることを示した。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(V)(研究概要)

not registered

PNC-TJ1150 98-004, 64 Pages, 1998/03

PNC-TJ1150-98-004.pdf:2.1MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の高pHに対する耐性調査の結果、純粋菌であるDSM3457及び消化汚泥の双方において、pHが上昇するにつれて活性が低下したが、pH11においても活性が観測された。これにより、高アルカリ条件でも微生物の生育の可能性があることが分かった。また、脱窒細菌は、pH7程度の場合、処分場のようなEhの低い条件において、活性が抑制されないことが分かった。微生物のベントナイト中移行挙動評価の結果、圧密密度1.2g/cm3及び1.8g/cm3共にケイ砂を50wt.%混合した条件が、微生物透過の境界条件になる可能性があることが分かった。硫酸塩還元細菌とPuとの相互作用を調査する試験の結果、強い還元性環境(Eh=-500mV)における硫酸塩還元細菌に対するPuの分配係数(Kd)は、Eh=-85mVの条件と異なり、微生物の滅菌、非滅菌処理の挙動に影響をほとんど受けないことが分かった。しかし、分配係数は、Eh=-85mVの条件と同程度の値を示した。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(V)(研究委託内容報告書)

not registered

PNC-TJ1150 98-003, 99 Pages, 1998/03

PNC-TJ1150-98-003.pdf:4.39MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の高pHに対する耐性調査の結果、純粋菌であるDSM3457及び消化汚泥の双方において、pHが上昇するにつれて活性が低下したが、pH11においても活性が観測された。これにより、高アルカリ条件でも微生物の生育の可能性があることが分かった。また、脱窒細菌は、pH7程度の場合、処分場のようなEhの低い条件において、活性が抑制されないことが分かった。微生物のベントナイト中移行挙動評価の結果、圧密密度1.2g/cm3及び1.8g/cm3共にケイ砂を50wt.%混合した条件が、微生物透過の境界条件になる可能性があることが分かった。硫酸塩還元細菌とPuとの相互作用を調査する試験の結果、強い還元性環境(Eh=-500mV)における硫酸塩還元細菌に対するPuの分配係数(Kd)は、Eh=-85mVの条件と異なり、微生物の滅菌、非滅菌処理の挙動に影響をほとんど受けないことが分かった。しかし、分配係数は、Eh=-85mVの条件と同程度の値を示した。

報告書

ベントナイト含水比の局所的不均質に起因する腐食局材化の可能性の検討(研究委託内容報告書)

not registered

PNC-TJ1150 98-002, 89 Pages, 1998/02

PNC-TJ1150-98-002.pdf:6.84MB

オーバーパック表面近傍でベントナイト含水比の局所的不均質が生じることが予想されるが、これに起因して、アノード/カソードの場所的分離が成立し、腐食の局在化から活性態/不働態電池の形成に至る可能性が懸念される。本研究では、この可能性の有無を評価するための試験方法の妥当性、試験装置の最適化を実施した。数種の試験セルを作製し、妥当な試験ができる試験装置を作製できた。この装置では、短絡電流の経時変化を、試験片電位の経時変化と共に測定することが可能である。また、中心部が高含水比ベントナイト、周辺部が低含水比ベントナイトの時、中心部の炭素鋼試験片がアノード反応を担うことになり、周辺部の大カソードによりマクロセル腐食が達成され、腐食速度は海水中における炭素鋼の定常腐食速度の数倍に達した。

報告書

ベントナイト含水比の局所的付均質に起因する腐食局在化の可能性の検討(研究概要)

not registered

PNC-TJ1150 98-001, 25 Pages, 1998/02

PNC-TJ1150-98-001.pdf:0.93MB

オーバーパック表面近傍でベントナイト含水比の局所的不均質が生じることが予想されるが、これに起因して、アノード/カソードの場所的分離が成立し、腐食の局在化から活性態/不働態電池の形成に至る可能性が懸念される。本研究では、この可能性の有無を評価するための試験方法の妥当性、試験装置の最適化を実施した。数種の試験セルを作製し、妥当な試験ができる試験装置を作製できた。この装置では、短絡電流の経時変化を、試験片電位の経時変化と共に測定することが可能である。また、中心部が高含水比ベントナイト、周辺部が低含水比ベントナイトの時、中心部の炭素鋼試験片がアノード反応を担うことになり、周辺部の大カソードによりマクロセル腐食が達成され、腐食速度は海水中における炭素鋼の定常腐食速度の数倍に達した。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(IV)(研究概要)

not registered

PNC-TJ1150 97-005, 38 Pages, 1997/03

PNC-TJ1150-97-005.pdf:1.87MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の調査の結果、いくつかの細菌において、pH9以上で生育することが分かった。脱窒細菌については、pH9.5以上では活性がないことを確認した。メタン生成菌及び脱窒細菌によるガス発生量の測定のため、栄養素を変えた条件で集積培養を開始し、いくつかの条件でガスが発生していることを確認した。微生物のベントナイト中の移行挙動の評価を行った。この結果、圧密密度1.2g/cm3、ケイ砂を50wt.%混合したベントナイトについては、透過する可能性があることが分かった。ベントナイト100wt.%、圧密密度1.8g/cm3では、透過が観察されなかった。硫酸塩還元細菌とPu、Npの共存条件における硫酸塩還元細菌に対するPu、Npの分配係数(Kd)は、滅菌した場合よりしない場合の方が高い値を示した。また、この傾向は、ベントナイト共存下においても同様であった。

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