汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 筑波大学*

JAEA-Review 2019-023, 33 Pages, 2020/01

JAEA-Review-2019-023.pdf:1.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化」について取りまとめたものである。福島第一原子力発電所の事故では、放射性微粒子や粘土鉱物の存在により、放射性セシウムは表層土壌において不均一に存在することが分かっている。このため、これらの粒子を選択的に取り除くことで汚染土壌の減容に繋がると考えられる。本研究は、放射性微粒子を選択的に土壌から取り除く手法の検討や、土壌の減容を目的とした、粒子の比重の違いを利用した分離法(重液分離法)の実用化の可能性について探る。

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

https://doi.org/10.2116/analsci.19P155

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

Formation of agglomerated debris in jet-breakup experiment using metallic melts

岩澤 譲; 杉山 智之; 丸山 結; 金子 暁子*; 阿部 豊*

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 6 Pages, 2019/05

https://doi.org/10.1299/jsmeicone.2019.27.1908

For evaluation of the debris coolability, agglomeration, which is merging of melt particles with the others and formation of massive debris, is critical in the severe accidents in light water reactors. We carried out small-scale experiments of agglomerated debris formation using metallic melt to establish a data base for modelling and validation. Molten metal of low melting point was ejected into a test section filled with water though a nozzle. A high-speed video camera recorded images of settlement of the melt particles generated form a melt jet onto a plate located in the test section. After the melt injection, we collected the debris and investigated detailed shapes of the debris. Based on the results, we assessed the feasibility of the experiments of agglomeration using the metallic melt.

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されているTcの原料となるMoは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のためMo/Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射してMoを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在Mo/TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

Mechanism of flashing phenomena induced by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一; 加藤 良幸; 石井 克典

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07

使用済燃料を再処理する工程において、マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造している。将来に向けた量産規模の脱硝技術開発において、マイクロ波加熱時の沸騰中の突沸及び噴きこぼれを防止するため、十分に運転条件を把握することが求められる。本研究においては、高誘電損失の硝酸ウラニル水溶液の模擬物質として塩化カリウム水溶液において、KCl濃度の増加に伴う誘電損失の増加に伴い、溶液表面でマイクロ波が損失することを実験及び電磁場解析により確認し、加熱状態の変化が突沸の発生に影響を及ぼすことを明らかにした。

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

https://doi.org/10.1002/smll.201800474

放射化法で製造したMoは比放射能が低いことから、医療用Mo/Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAlOナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAlOナノ粒子は、無処理のAlOナノ粒子および市販のAlOと比較して、24倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

Preferred site occupation of 3 atoms in NiFeN ( = 1 and 3) films revealed by X-ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism

高田 郁弥*; 伊藤 啓太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 高梨 弘毅*; 木村 昭夫*; 末益 崇*

Physical Review Materials (Internet), 2(2), p.024407_1 - 024407_5, 2018/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.2.024407

X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism measurements were performed at the Ni and Fe absorption edges for NiFeN ( = 1 and 3) epitaxial films. Shoulders at approximately 2 eV above the Ni main peaks in the XAS spectrum of NiFeN were interpreted to originate from hybridization of orbitals between Ni 3 at face-centered (II) sites and N 2 at body-centered sites, while such features were missing in NiFeN film. Similar shoulders were observed at Fe edges in both films. Hence, Ni atoms preferentially occupied corner (I) sites, where the hybridization was weak because of the relatively long distance between Ni at I sites and N atoms. The relatively large magnetic moment deduced from sum-rule analysis of NiFeN also showed a good agreement with the presence of Ni atoms at I sites.

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2017.02.082

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by HO. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

研究用原子炉によりMo/Tc国産化を目指したMo/Tcジェネレータ開発

福光 延吉*; 土谷 邦彦; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Isotope News, (742), p.20 - 24, 2016/02

http://www.jrias.or.jp/books/pdf/201602_TRACER_FUKUMITSU_HOKA.pdf

医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法(放射化法)を用いたMo/Tc国産化が検討されている。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、産学官の共同で放射化法によるMo/Tc国産化のための研究開発が行われている。その中で、(n,)法によるMo/Tc製造はウランを用いて製造する核分裂法と比較して、Moの放射能濃度が低いという技術的な課題があり、Mo/Tcジェネレータで使用される高性能Mo吸着剤の開発が必要である。本解説は、高性能Mo吸着材の開発に係る現状とアルミナ系Mo吸着剤の高性能化についてまとめたものである。

Breakup and fragmentation behavior of molten material jet in multi-channel of BWR lower plenum

齋藤 隆介*; 阿部 豊*; 吉田 啓之

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(2), p.147 - 160, 2016/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1027756

To estimate the current status of Reactor Pressure Vessel of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, it is important to clarify the breakup and the fragmentation behavior of molten material jet in BWR lower plenum by a numerical simulation. To clarify the effects of complicated structures on jet breakup and fragmentation behavior, we conduct visualized experiments simulating the severe accident in the BWR by using the multi-channel experimental apparatus. In this study, the jet falling behavior, the jet breakup length, the fragmentation behavior and internal/external velocity profiles of the jet are observed by the backlight method and the particle image velocimetry. It is clarified that the complicated structures prolong the jet breakup length or make the fragments fallen together to the lower plenum similar to the bulk state. In addition, it is clarified that strong shearing stress occurs at the crest of interfacial waves at the side of the jet. Finally, the fragment diameters measured in the present study well agree with the theory suggested by Kataoka et al. (1983) by changing the coefficient term. Thus, it is suggested that the fragmentation mechanism is mainly controlled by shearing stress and the fragment diameter can be estimated by adjusting the constant term.