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報告書

汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 筑波大学*

JAEA-Review 2019-023, 33 Pages, 2020/01

JAEA-Review-2019-023.pdf:1.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化」について取りまとめたものである。福島第一原子力発電所の事故では、放射性微粒子や粘土鉱物の存在により、放射性セシウムは表層土壌において不均一に存在することが分かっている。このため、これらの粒子を選択的に取り除くことで汚染土壌の減容に繋がると考えられる。本研究は、放射性微粒子を選択的に土壌から取り除く手法の検討や、土壌の減容を目的とした、粒子の比重の違いを利用した分離法(重液分離法)の実用化の可能性について探る。

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO$$_{3}$$粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUO$$_{3}$$について、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

論文

Formation of agglomerated debris in jet-breakup experiment using metallic melts

岩澤 譲; 杉山 智之; 丸山 結; 金子 暁子*; 阿部 豊*

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 6 Pages, 2019/05

For evaluation of the debris coolability, agglomeration, which is merging of melt particles with the others and formation of massive debris, is critical in the severe accidents in light water reactors. We carried out small-scale experiments of agglomerated debris formation using metallic melt to establish a data base for modelling and validation. Molten metal of low melting point was ejected into a test section filled with water though a nozzle. A high-speed video camera recorded images of settlement of the melt particles generated form a melt jet onto a plate located in the test section. After the melt injection, we collected the debris and investigated detailed shapes of the debris. Based on the results, we assessed the feasibility of the experiments of agglomeration using the metallic melt.

論文

福島原発周辺土壌中の$$^{36}$$Clの深度・蓄積量分布

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 本多 真紀*; 細谷 青児*; 高野 健太*; et al.

JAEA-Conf 2018-002, p.99 - 102, 2019/02

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種に長寿命の$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)がある。$$^{36}$$Clは放射性廃棄物の処理の際に土壌中における高い移動能と相まって重要な核種である。しかし、土壌中では無機塩素(Clinorg)が有機塩素(Clorg)に変換・保持されることで、その移動の機構は不明である。本研究では、汚染地域の無機$$^{36}$$Clの深度分布を得ることで$$^{36}$$Clの動態を検討し、事故による$$^{36}$$Cl汚染の程度を検討した。また、5cm表土に含まれる$$^{36}$$Clについても検討した。2017年における深度分布では、$$^{36}$$Cl濃度は表層で最も高くなり、深度とともに緩やかに減少した。一方で、$$^{36}$$Cl/Clはほぼ一定(平均値: 3.24$$pm$$0.55 ($$times$$10$$^{-12}$$))の値を示した。事故前の$$^{36}$$Cl/Clと比べると$$^{36}$$Cl/Clの増加を示し、事故由来の$$^{36}$$Clは土壌3.6g/cm$$^{2}$$(=5cm深)より深く移動していることが分かった。

論文

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されている$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して$$^{99}$$Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

論文

Mechanism of flashing phenomena by microwave heating and influence of high dielectric constant solution

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*; 瀬川 智臣; 加藤 良幸; 川口 浩一; 石井 克典

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 7 Pages, 2018/11

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により、酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末に転換しており、今後、量産規模の脱硝技術を開発する上で、マイクロ波加熱時の突沸及び噴きこぼれ防止のために運転条件の把握が求められる。本研究において、溶液の誘電率の増加に伴い熱伝導係数が低下することを明らかにした。また、噴き上げ現象においては気泡成長よりも無数の微小気泡の発生が支配的に影響を及ぼすと考えられる。

論文

Mechanism of flashing phenomena induced by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一; 加藤 良幸; 石井 克典

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07

使用済燃料を再処理する工程において、マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造している。将来に向けた量産規模の脱硝技術開発において、マイクロ波加熱時の沸騰中の突沸及び噴きこぼれを防止するため、十分に運転条件を把握することが求められる。本研究においては、高誘電損失の硝酸ウラニル水溶液の模擬物質として塩化カリウム水溶液において、KCl濃度の増加に伴う誘電損失の増加に伴い、溶液表面でマイクロ波が損失することを実験及び電磁場解析により確認し、加熱状態の変化が突沸の発生に影響を及ぼすことを明らかにした。

論文

Visualization study on droplet-entrainment in a high-speed gas jet into a liquid pool

杉本 太郎*; 齋藤 慎平*; 金子 暁子*; 阿部 豊*; 内堀 昭寛; 大島 宏之

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 7 Pages, 2018/07

Na冷却高速炉の蒸気発生器内伝熱管破損時Na-水反応現象に対する数値解析コードの妥当性評価に資するため、水中に高圧空気が噴出した際に噴流の気液界面から液滴がエントレインされる様子を可視化し、その挙動について調べた。本実験により、気液界面から比較的大きい径の液滴が生成した後、小径の液滴へ微粒化するなどの挙動を明らかとした。

論文

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

 被引用回数:18 パーセンタイル:11.8(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子は、無処理のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子および市販のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して、2$$sim$$4倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200$$^{circ}$$C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

論文

Molybdenum adsorption properties of alumina-embedded mesoporous silica for medical radioisotope production

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Oveisi, H.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 高井 公子*; 榮 武二*; Pradhan, S.*; Hossain, M. S. A.*; 福光 延吉*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(2), p.195 - 200, 2018/02

 被引用回数:31 パーセンタイル:7.67(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料の開発が必要である。このため、メソポーラス構造を持つシリカの表面にアルミナを含浸させた構造を持つ材料(Al-MPS)を開発した。本研究では、Al-MPSのAl/Si比及び焼結温度の違いによるモリブデンの吸着特性への影響を調べた。この結果、750$$^{circ}$$Cで焼結した時、Al/Si比の増加とともにAl-MPSの比表面積は低下傾向にあったが、空孔間の距離、空孔径等はほぼ同じであった。Al-MPSのMo吸着量は、Al/Si比の増加とともに増加することが分った。さらに、Mo吸着量は、使用するMo溶液のpHに影響することも分った。

論文

Preferred site occupation of 3$$d$$ atoms in Ni$$_{x}$$Fe$$_{4-x}$$N (${it x}$ = 1 and 3) films revealed by X-ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism

高田 郁弥*; 伊藤 啓太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 高梨 弘毅*; 木村 昭夫*; 末益 崇*

Physical Review Materials (Internet), 2(2), p.024407_1 - 024407_5, 2018/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:41.79(Materials Science, Multidisciplinary)

X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism measurements were performed at the Ni and Fe $$L_{2,3}$$ absorption edges for Ni$$_{x}$$Fe$$_{4-x}$$N (${it x}$ = 1 and 3) epitaxial films. Shoulders at approximately 2 eV above the Ni $$L_{2,3}$$ main peaks in the XAS spectrum of Ni$$_{3}$$FeN were interpreted to originate from hybridization of orbitals between Ni 3$$d$$ at face-centered (II) sites and N 2$$p$$ at body-centered sites, while such features were missing in NiFe$$_{3}$$N film. Similar shoulders were observed at Fe $$L_{2,3}$$ edges in both films. Hence, Ni atoms preferentially occupied corner (I) sites, where the hybridization was weak because of the relatively long distance between Ni at I sites and N atoms. The relatively large magnetic moment deduced from sum-rule analysis of NiFe$$_{3}$$N also showed a good agreement with the presence of Ni atoms at I sites.

論文

Mesoporous alumina as an effective adsorbent for molybdenum (Mo) toward Instant production of radioisotope for medical use

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10

 被引用回数:34 パーセンタイル:11.49(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法における$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:79.72(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

Flushing phenomena and flow structure by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 長南 史記*; 湯浅 朋久*; 八巻 辰徳*; 瀬川 智臣; 山田 美一

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/07

核燃料サイクルにおける使用済み燃料の再処理の転換工程においてマイクロ波加熱脱硝法が使用されている。マイクロ波加熱では沸騰現象を伴うことから、突沸及び噴き零れを避ける運転条件を十分に把握する必要がある。マイクロ波加熱時の突沸現象を明らかにするため、突沸の発生について高速度カメラによる詳細な観察を実施した結果、マイクロ波照射により加熱が進行し単一気泡による突沸に至るケース、気泡の生成と停止が間欠的に起こり、最終的に単一気泡による突沸に至るケース、気泡生成を伴わず蒸発が進行するケースの3種類に分類できることを明らかにした。また、突沸を引き起こす単一気泡周辺の流れ構造の可視化に成功した。さらに、液体表面の微小気泡を観察し、その生成と成長に対する必要熱量とマイクロ波加熱に伴う放出熱量との比較評価を行い、突沸と微小気泡との関係性を明らかにした。

論文

研究用原子炉により$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ開発

福光 延吉*; 土谷 邦彦; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Isotope News, (742), p.20 - 24, 2016/02

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法(放射化法)を用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化が検討されている。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、産学官の共同で放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化のための研究開発が行われている。その中で、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造はウランを用いて製造する核分裂法と比較して、$$^{99}$$Moの放射能濃度が低いという技術的な課題があり、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータで使用される高性能Mo吸着剤の開発が必要である。本解説は、高性能Mo吸着材の開発に係る現状とアルミナ系Mo吸着剤の高性能化についてまとめたものである。

論文

SENJU; A New time-of-flight single-crystal neutron diffractometer at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 49(1), p.120 - 127, 2016/02

 被引用回数:25 パーセンタイル:6.26(Chemistry, Multidisciplinary)

SENJU, a time-of-flight Laue-type single-crystal neutron diffractometer, was developed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Accelerator Research Complex (J-PARC). Molecular structure analysis of a sub-millimeter taurine crystal and magnetic structure analysis of a MnF$$_{2}$$ crystal were performed to evaluate its performance.

論文

Breakup and fragmentation behavior of molten material jet in multi-channel of BWR lower plenum

齋藤 隆介*; 阿部 豊*; 吉田 啓之

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(2), p.147 - 160, 2016/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:30.71(Nuclear Science & Technology)

To estimate the current status of Reactor Pressure Vessel of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, it is important to clarify the breakup and the fragmentation behavior of molten material jet in BWR lower plenum by a numerical simulation. To clarify the effects of complicated structures on jet breakup and fragmentation behavior, we conduct visualized experiments simulating the severe accident in the BWR by using the multi-channel experimental apparatus. In this study, the jet falling behavior, the jet breakup length, the fragmentation behavior and internal/external velocity profiles of the jet are observed by the backlight method and the particle image velocimetry. It is clarified that the complicated structures prolong the jet breakup length or make the fragments fallen together to the lower plenum similar to the bulk state. In addition, it is clarified that strong shearing stress occurs at the crest of interfacial waves at the side of the jet. Finally, the fragment diameters measured in the present study well agree with the theory suggested by Kataoka et al. (1983) by changing the coefficient term. Thus, it is suggested that the fragmentation mechanism is mainly controlled by shearing stress and the fragment diameter can be estimated by adjusting the constant term.

論文

New application of NV centers in CVD diamonds as a fluorescent nuclear track detector

小野田 忍; 春山 盛善; 寺地 徳之*; 磯谷 順一*; 加田 渉*; 花泉 修*; 大島 武

Physica Status Solidi (A), 212(11), p.2641 - 2644, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:73.44(Materials Science, Multidisciplinary)

Nitrogen-vacancy (NV) center in diamond is a luminescent point defect with applications of quantum computation and atomic scale sensors. One of the most important features of NV center is high emission rate. This enables single NV centers to be detected using a confocal laser scanning microscope. In this study, we propose a new application of NV centers as a single ion track detector. We perform 490 MeV Os ion irradiation to diamond grown by chemical vapor deposition (CVD) technique. After high temperature annealing at 1000 $$^{circ}$$C, the ion track is able to be visualized by using confocal laser scanning microscope. In short, we have successfully detected ion track in diamonds.

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