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報告書

バックエンド技術部年報; 2017年度

バックエンド技術部

JAEA-Review 2019-011, 91 Pages, 2019/10

JAEA-Review-2019-011.pdf:5.25MB

本報告書は、日本原子力研究開発機構原子力科学研究部門原子力科学研究所バックエンド技術部における2017年度(2017年4月1日から2018年3月31日まで)の活動をまとめたものであり、所掌する施設の運転・管理、放射性廃棄物の処理と管理、施設の廃止措置に関する業務、関連する技術開発及び研究成果の概要を取りまとめた。

報告書

バックエンド技術部年報; 2016年度

バックエンド技術部

JAEA-Review 2018-008, 87 Pages, 2018/07

JAEA-Review-2018-008.pdf:2.67MB

本報告書は、日本原子力研究開発機構原子力科学研究部門原子力科学研究所バックエンド技術部における2016年度(2016年4月1日から2017年3月31日まで)の活動をまとめたものであり、所掌する施設の運転・管理、放射性廃棄物の処理と管理、施設の廃止措置に関する業務、関連する技術開発及び研究成果の概要を取りまとめた。

報告書

福島事故廃棄物を対象とした$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Sn分析法の開発

青野 竜士; 佐藤 義行; 島田 亜佐子; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2017-025, 32 Pages, 2017/11

JAEA-Technology-2017-025.pdf:1.45MB

福島第一原子力発電所で生じた事故廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種のうち、分析手法が定まっていない$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Snの4核種の分析法を開発した。主要な分析対象試料として、福島第一原子力発電所構内で採取された滞留水・処理水を想定した。この滞留水・処理水中に含まれる$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Snに対して、目的核種の分離・精製法の開発、回収率向上に取り組み、この成果を本報告にまとめた。

論文

Development of determination method of $$^{93}$$Mo content in metal waste generated at the Japan Power Demonstration Reactor

島田 亜佐子; 大森 弘幸*; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(2), p.1361 - 1365, 2017/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

コンクリート等に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を改良し、金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を開発した。試料に添加するアスコルビン酸の量や洗浄液、繰り返し回数などを最適化し、0.5gのステンレスや炭素鋼からMoを分離可能な手法を確立した。測定試料としては分離した溶液をTa板に直接滴下し、乾固することで薄膜線源を調製した。開発した手法を用いて動力試験炉(JPDR)で発生した金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moを分析し、目標を下回る検出下限値が得られることを確認した。

論文

多段濃縮分離機構を備えるICP-MSによる放射性ストロンチウム分析

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 松枝 誠; 鈴木 勝彦*

分析化学, 66(4), p.223 - 231, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.83(Chemistry, Analytical)

2つ以上の異なる原理による濃縮法や分離法を結合したカスケード濃縮分離法は、分析機器の感度と分析性能を飛躍的に向上させることができる。本論文では、東日本大震災による東京電力福島第一原子力発電所事故を発端として開発されたカスケード濃縮分離法を内蔵したICP-MSによる放射性ストロンチウム($$^{90}$$Sr)分析法について論じた。併せて、本分析法の特徴である混合ガス効果、内標準補正シグナル積算法、スプリットラインを利用する定量と回収率の同時測定法などについて総説した。これらを統合して使用する本分析法の$$^{90}$$Srに対する検出下限値は、20分程度の測定で0.056ppq(0.28Bq/L)が達成可能である。また繰り返し分析精度(n=10)は、10ppq(50Bq/L)に対して相対標準偏差2.9%が得られる。

論文

Separation of Zr in the rubble waste generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(3), p.1613 - 1618, 2017/03

AA2016-0191.pdf:0.23MB

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所の事故で発生したガレキ中の$$^{93}$$Zrを分析するために、ガレキ中のZrの分離法を開発した。ほぼ100%のZrとNb, Bi, Th, UとMoの一部は3M硝酸溶液からTRUレジンに抽出され、LiやBe, Mg, Al, Ca, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, As, Se, Rb, Sr, Ag, Cd, In, Cs, Baは溶出することでこれらの元素が分離された。ほぼ100%のZrとNb, U、10%のMo、7.1%のHg、77%のBi、20%のThが0.01Mフッ化水素酸により回収された。超寿命核種である$$^{93}$$ZrをICP-MSにより定量するためには、ZrはNbやMoから分離されなければならない。そのため、この回収フラクションを一度乾固した後、0.1Mフッ化水素酸溶液に調製してTEVAレジンに通液し、ZrをNbやMoから分離した。模擬ガレキ試料の溶解液を用いてこの手法の妥当性を検証した。

論文

Radiochemical analysis of rubble collected from around and inside reactor buildings at Units 1 to 4 in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐藤 義行; 青野 竜士; 今田 未来; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 13 Pages, 2017/00

福島第一原子力発電所の事故で発生した放射性廃棄物の処理処分方策の検討には、廃棄物に含まれる放射性核種の種類と濃度を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な$$gamma$$線放出核種のみならず、$$alpha$$線や$$beta$$線放出核種に対する放射化学分析を行い、放射能データを蓄積する必要がある。そこで、本研究では1から4号機原子炉建屋の内部及び周辺から採取した瓦礫の詳細な放射化学分析を行った。原子炉建屋内部及び周辺の瓦礫について、$$^{60}$$Co及び$$^{90}$$Srの放射能濃度は、$$^{137}$$Csの放射能濃度と比例関係の傾向にあることがわかった。また、原子炉建屋内部から採取した瓦礫からは、環境濃度レベルのPuが検出された。このPuは$$^{238}$$Pu及び$$^{239+240}$$Puの濃度比から炉内の燃料に由来するものと推定した。

論文

福島第一原子力発電所において採取した瓦礫試料の放射化学分析

佐藤 義行; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

保健物理, 51(4), p.209 - 217, 2016/12

福島第一原子力発電所で発生した廃棄物の処理処分方策を検討するためには、事故廃棄物の核種組成を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な$$gamma$$線放出核種のみならず、$$alpha$$線や$$beta$$線放出核種に対する放射化学分析データが必要である。そこで本研究では、1, 2及び3号機原子炉建屋内から発生した瓦礫の放射化学分析を行い、$$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{60}$$Co, $$^{90}$$Sr, $$^{99}$$Tc, $$^{137}$$Cs, $$^{154}$$Eu, $$^{238, 239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am、及び$$^{244}$$Cmの放射能濃度データを取得した。このうち、$$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{60}$$Co、及び$$^{90}$$Srについては、それぞれ$$^{137}$$Cs濃度との比例関係の傾向が見られた。瓦礫の核種組成については、1, 2及び3号機で異なることが示唆されたが、これは事故進展の違いを反映しているものと推測される。

論文

Development of an extraction chromatography method for the analysis of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in radioactive contaminated water generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(3), p.1317 - 1323, 2016/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Analytical)

A new mutual separation method was developed to enable the analysis of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in radioactive contaminated water from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). First, distribution coefficient (${it K}$ $$_{d}$$) values between Tetra Valent Actinide (TEVA) resin, and HF, HF/HNO$$_{3}$$, and HF/HCl solutions were obtained to select the conditions for chromatographic separation. The separation performance of the developed method was validated with a control sample, which contained elements that could be interfere with the measurement of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo, (Cr, Co, Ni, Ge, and Se) and non-radioactive elements of high-dose nuclides in the contaminated water (Cs, Sr, and Y). The scheme was also evaluated with a simulated seawater sample because seawater was injected into the damaged reactors to assist cooling in the early stages of reactor failure. Finally, the chromatographic separation method was applied to the analysis of$$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in contaminated water sampled at the FDNPS.

報告書

福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた瓦礫・植物などの放射性核種分析手法に関する検討

関 晃太郎; 佐々木 誉幸*; 秋元 友寿*; 徳永 貴仁; 田中 究; 原賀 智子; 上野 隆; 石森 健一郎; 星 亜紀子; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2016-013, 37 Pages, 2016/07

JAEA-Technology-2016-013.pdf:2.09MB

研究施設等廃棄物を対象に構築した簡易・迅速分析法にもとづき、福島第一原子力発電所構内で採取された瓦礫や植物などに適用可能な分析フローを作成し、その適用性について検討した。検討の結果、分析対象核種を高い回収率で、$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csなどの核分裂生成物の影響を受けることなく、放射能濃度を定量が可能であることが確認できた。

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,4

大森 弘幸; 根橋 宏治; 島田 亜佐子; 田中 究; 安田 麻里; 星 亜紀子; 辻 智之; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2014-029, 31 Pages, 2015/03

JAEA-Data-Code-2014-029.pdf:1.51MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物については、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、簡便に廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生する放射性廃棄物を対象とする放射能濃度評価方法の検討に資するために、原子力科学研究所内で保管されているJPDR施設の解体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施してきた。本報告は、平成26年度に実施した放射化学分析($$^{93}$$Mo, $$^{137}$$Cs)の結果について報告するとともに、これまでに取得した放射能濃度データについて整理し、JPDR保管廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

Determination of $$^{129}$$I in the Accumulated radioactive water and processing water of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

島田 亜佐子; 酒谷 圭一; 亀尾 裕; 高橋 邦明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1137 - 1140, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Chemistry, Analytical)

ゼオライトやスラッジなどの二次廃棄物の放射能量を見積もるために、福島第一発電所の放射性滞留水処理システムの前後から滞留水や処理水が採取された。これらの水試料に含まれるI $$^{-}$$を分析するために、固相抽出剤であるAnion-SRを用いた分離法を開発し、滞留水や処理水から分離した$$^{129}$$Iを反応セルを有する誘導結合プラズマ質量分析計により定量した。

論文

Development of a rapid analytical method for $$^{129}$$I in the contaminated water and tree samples at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 小澤 麻由美; 亀尾 裕; 安松 拓洋*; 根橋 宏治*; 新山 拓也; 関 周平; 梶尾 政利; 高橋 邦明

Nuclear Back-end and Transmutation Technology for Waste Disposal, p.311 - 317, 2015/00

汚染水中のI分析におけるIの化学形態と希釈剤の影響を調べるために、3M NaOH溶液とHCl溶液(pH=2)に$$^{129}$$I $$^{-}$$$$^{127}$$IO$$_{3}$$ $$^{-}$$を添加し、還元剤(NaHSO $$_{3}$$)の有無によるIのAnionSRへの吸着ついて調べた。その結果、3M NaOH溶液では還元剤の有無にかかわらず$$^{127}$$Iは抽出されず$$^{129}$$Iは抽出されたことから、3M NaOH溶液中ではI$$^{-}$$は抽出され、IO$$_{3}$$$$^{-}$$は抽出されないこと、還元剤が働かないことが示された。他方、HCl溶液では、$$^{127}$$Iと$$^{129}$$Iが同じ挙動を示し、還元剤なしでは抽出されず、還元剤ありでは抽出されたことから、このHCl溶液中でIは主にIO$$_{3}$$$$^{-}$$として存在し、還元剤によりI$$^{-}$$に還元されたと考えられる。以上によりI$$^{-}$$とIO$$_{3}$$$$^{-}$$を分析するためにはHCl溶液条件が必要であることが分かった。次に、伐採木の分析のために燃焼試験を行った。その結果、100$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cの領域において、段階的にゆっくり昇温することで異常燃焼を避けられること、有機物は酸化剤により分解可能であること、I$$^{-}$$もIO$$_{3}$$$$^{-}$$も約90%がアルカリトラップに回収可能なことを明らかにした。

論文

Development of a separation method for molybdenum from zirconium, niobium, and major elements of rubble samples

島田 亜佐子; 小澤 麻由美; 矢吹 光史*; 君山 和宏; 佐藤 賢二; 亀尾 裕

Journal of Chromatography A, 1371, p.163 - 167, 2014/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:67.14(Biochemical Research Methods)

In order to analyze $$^{93}$$Mo in rubble samples from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, a separation method for Mo from Zr, Nb, and the other major elements of the rubble samples was developed. Firstly, loss of Mo during the digestion of simulated rubble samples was evaluated. Next, weight distribution coefficients ($$Krm_d$$'s) of Zr, Nb, and Mo between an extraction chromatographic resin (TEtra VAlent actinide resin, TEVA resin) and acid solutions (HF-HCl and HF-HNO$$_{3}$$ solutions) were determined to obtain suitable solution conditions for the separation of Mo from Zr and Nb. Based on the obtained $$Krm_d$$'s, a chromatographic separation scheme was designed and applied to the digested solution of the simulated rubble sample.

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,3

安田 麻里; 田中 究; 渡辺 幸一; 星 亜紀子; 辻 智之; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2014-011, 59 Pages, 2014/08

JAEA-Data-Code-2014-011.pdf:16.84MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物については、近い将来に浅地中埋設処分の実施が予定されており、簡便かつ迅速に放射能濃度を評価する合理的方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法を検討することを目的として、廃棄物の保管数量が比較的多い動力試験炉(JPDR)の解体に伴って発生した雑固体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を行っている。本報告では、これまでに取得した15核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{59}$$Ni, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{108m}$$Ag, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{166m}$$Ho, 全$$alpha$$)について、有意な362点の放射能濃度データを整理し、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめた。

論文

Radiochemical analysis of rubble and trees collected from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

田中 究; 島田 亜佐子; 星 亜紀子; 安田 麻里; 小澤 麻由美; 亀尾 裕

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1032 - 1043, 2014/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:14.01(Nuclear Science & Technology)

To characterize the rubble and trees contaminated by radionuclides released by the recent accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, the radiochemical analysis protocols were modified using those developed by the Japan Atomic Energy Agency for the waste generated by radionuclide-treating laboratories and research reactors. The radioactivity concentrations of $$gamma$$-ray-emitting nuclides $$^{60}$$Co, $$^{94}$$Nb, $$^{152}$$Eu, and $$^{154}$$Eu, and $$beta$$-ray-emitting nuclides $$^{14}$$C, $$^{129}$$I, $$^{36}$$Cl, $$^{79}$$Se, and $$^{99}$$Tc were successfully measured by the modified analytical method. This analysis successfully clarified the characteristics of the radioactivity concentrations of the rubble and trees and identified issues that should be considered to obtain a deeper understanding of these characteristics.

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,2

田中 究; 安田 麻里; 渡辺 幸一; 星 亜紀子; 辻 智之; 樋口 秀和

JAEA-Data/Code 2013-008, 16 Pages, 2013/11

JAEA-Data-Code-2013-008.pdf:2.41MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物については、将来的に浅地中埋設処分の実施が予定されており、簡便に廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子炉施設から発生する放射性廃棄物を対象とする放射能濃度評価方法の検討に資するために、原子力科学研究所バックエンド技術部ではJPDR施設の解体に伴って発生し原子力科学研究所内で保管されている放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告は、平成21年度から平成23年度に実施した放射化学分析の結果について整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

A New method to analyze $$^{242m}$$Am in low-level radioactive waste based on extraction chromatography and $$beta$$-ray spectrometry

島田 亜佐子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

Analytical Chemistry, 85(16), p.7726 - 7731, 2013/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:82.53(Chemistry, Analytical)

$$beta$$線スペクトロメトリーを用いる低レベル放射性廃棄物(LLW)中の$$^{242m}$$Amの新しい分析法を提案した。まず、抽出クロマトグラフィーにより模擬LLWの溶解液の主要元素やPuなどからEuとAm、Cmを分離し、次にEuとAm・Cmを分離した。このAm・Cmのフラクションにおいて、$$^{243}$$Amの娘核種である$$^{239}$$Npの$$beta$$線の寄与を見積もり、全$$beta$$線スペクトルから差し引いて$$^{242}$$Amの放射能量を算出した。また、Amを単離したフラクションにおける$$^{242}$$Cmの生成からも$$^{242m}$$Amを定量し、$$beta$$線スペクトロメトリーから求めた値と比較し、両分析値が一致することを確認した。

論文

放射性廃液のアスファルト固化体中$$^{129}$$IのICP-MSを用いる簡易分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 高橋 邦明

分析化学, 61(10), p.845 - 849, 2012/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:88.89(Chemistry, Analytical)

低レベル放射性廃液をアスファルトにより固化した廃棄物(アスファルト固化体)試料に含まれる$$^{129}$$Iを迅速に分析できる手法を開発した。アスファルト固化体試料は、0.02g程度の小片に切断して、炭酸ナトリウムとともに電気炉で加熱することにより、$$^{129}$$Iを揮発させることなく、分解することができた。分解後の試料からの$$^{129}$$Iの回収は、固相抽出ディスクを用いて迅速に行い、このときの回収率は60-70%であった。$$^{129}$$Iの測定は、反応セルを有したICP-MSにより行うことで、通常のICP-MS測定に比べ、検出限界を1/6程度に低減できた。放射能標準溶液の$$^{129}$$Iを添加したアスファルト固化体試料を本法により分析したところ、$$^{129}$$Iの添加量と分析値との差は6%以内であり、精度よく分析できることがわかった。

報告書

実放射性廃棄物試料の非破壊測定による多重$$gamma$$線測定装置の性能評価

河内山 真美; 原賀 智子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

JAEA-Technology 2011-038, 26 Pages, 2012/02

JAEA-Technology-2011-038.pdf:2.94MB

廃棄体の合理的な放射能評価方法の確立に必要である廃棄物の放射能データ収集のために、多くの放射性廃棄物試料を効率よく分析できる簡易・迅速な放射能分析・測定技術の開発を進めている。その一環として、$$gamma$$線放出核種の非破壊測定の検討を行っており、Ge検出器とBGO検出器を組合せた検出器ユニットを4台同時に用いた「多重$$gamma$$線測定装置」を新たに構築した。この装置では、Ge検出器とBGO検出器の組合せによるコンプトン散乱低減に加え、カスケード崩壊で連続的に放出される$$gamma$$線を複数のGe検出器で同時に検出することにより、そのエネルギーの組合せから核種を特定する。多重$$gamma$$線測定装置を多量のCo-60を含む実廃棄物試料に適用したところ、従来のGe検出器に比べ、試料中に含まれる対象核種の検出限界が1/4から1/12に低減した。また、同試料中のNb-94の放射能定量を行い、放射化学分離を用いた定量値と比較したところ、15%以内で値が一致しており、本装置が定量測定に有効であることを確認した。

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