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論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

放射化法により$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)$$^{238}$$Np反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を測定した。$$^{237}$$Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定して$$sigma_{0}$$を測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれと186.9$$pm$$6.2 barn、及び1009$$pm$$90 barnと導出した。

論文

Quantitative analysis of Cs extraction by some dialkoxycalix[4]arene-crown-6 extractants

Simonnet, M.; 宮崎 有史*; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.81 - 95, 2019/04

Cesium extraction from acidic media by seven dialkoxy-calix[4]arene-crown-6 compounds in several diluents was studied. 2-Nonanone was found to be a suitable diluent for cesium extraction. Nitric acid concentration variation reveals a maximum distribution ratio, whose position depends on extractant and diluent. This maximum was explained quantitatively by a competitive extraction of H$$^{+}$$. An analytical mass-action extraction model accounting for activity effects is proposed that fits correctly the different datasets. The analysis showed a nitrate hyper-stoichiometry in alkyl ketone diluents. This effect yields efficient back-extraction at low acidity. Benzo substitution on the crown ether lowers nitric acid extraction, improves sodium separation, but also degrades potassium and rubidium separation.

論文

Flow-electrode CDI removes the uncharged Ca-UO$$_{2}$$-CO$$_{3}$$ ternary complex from brackish potable groundwater; Complex dissociation, transport, and sorption

Ma, J.*; Zhang, Y.*; Collins, R. N.*; Tsarev, S.*; 青柳 登; Kinsela, A. S.*; Jones, A. M.*; Waite, T. D.*

Environmental Science & Technology, 53(5), p.2739 - 2747, 2019/03

 パーセンタイル:100(Engineering, Environmental)

Unacceptably high uranium concentrations in decentralized and remote potable groundwater resources, especially those of high hardness, are a common worldwide problem. The complexation of alkali earth metals, carbonate and uranium(VI) results in the formation of thermodynamically stable ternary aqueous species that are predominantly neutrally-charged. The removal of the uncharged (non-adsorbing) complexes is a problematic issue for many water treatment technologies. As such, we have evaluated the efficacy of a recently-developed electrochemical technology, termed flow-electrode capacitive deionization (FCDI), to treat a synthetic groundwater, the composition of which is comparable to groundwater resources in the Northern Territory, Australia. Theoretical calculations and time-resolved laser fluorescence spectroscopy analyses confirmed that the complex was the primary aqueous species followed. Results under different operating conditions demonstrated that FCDI is versatile in reducing uranium concentrations to $$<$$ 10 $$mu$$g L$$^{-1}$$ with low electrical consumption (e.g. $$sim$$ 0.1 kWh m$$^{-3}$$). It is concluded that the capability of FCDI to remove uranium under these common conditions depends on the dissociation kinetics of the complex in the electrical field.

論文

Reaction between spin-correlated triplet positronium and OH radical in water

平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011022_1 - 011022_3, 2019/03

水中では放射線分解で反応性の大きいOHラジカルが形成する。OHラジカルの挙動は材料の腐食や生体中の反応において重要である。最近、陽電子を入射した際に陽電子トラックの末端で形成されるOHラジカルと、OHラジカル形成とともに形成した過剰電子が熱化陽電子と反応することで形成されたポジトロニウム(Ps)の間で起こる反応に、スピン相関により量子ビートが起こることを報告した。この量子ビートはOHラジカルの超微細結合定数に依存した周期をもっていると考えられる。量子ビートの周期と強さが温度に依存すると考えられ、これらの変化はOHラジカルの周囲の状態を反映していると考えられる。このスピン相関のあるOHラジカルと三重項ポジトロニウムの反応により検出される量子ビートの温度依存性から、液体構造についてどのような研究が可能になるか解説する。

論文

Electronic structure in heavy fermion compound UPd$$_2$$Al$$_3$$ through directional Compton profile measurement

小泉 昭久*; 久保 康則*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 櫻井 吉晴*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(3), p.034714_1 - 034714_6, 2019/03

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Directional Compton profiles of a heavy fermion compound UPd$$_2$$Al$$_3$$ are measured in the basal plane of the hexagonal lattice. A remarkable change of the two-dimensional electron occupation number densities has been observed between 20 K and 100 K. Obtained results are attributed to the modification of the 5$$f$$ electronic states.

論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

論文

Novel critical behavior of magnetization in URhSi; Similarities to the uranium ferromagnetic superconductors UGe$$_2$$ and URhGe

立岩 尚之; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣

Physical Review B, 99(9), p.094417_1 - 094417_12, 2019/03

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン系強磁性物質URhSiについて、強磁性転移温度$$T_{rm C}$$近辺で磁気測定を行い、臨界現象の研究を行った。自発磁化の温度依存に関する臨界指数$$beta$$、磁化率の指数$$gamma$$$$T_{rm C}$$における磁化に関する指数$$delta$$を、修正アロットプロットとスケーリング理論等を用いて決定した。URhSiの強磁性状態は一軸磁気異方性が大きいものの、臨界指数は三次元イジングモデルから期待されるもの($$beta$$ = 0.325, $$gamma$$ = 1.241, and $$delta$$ = 4.82)とは異なることが明らかにされた。URhSiの臨界指数($$beta$$ = 0.300 $$pm$$ 0.002, $$gamma$$ = 1.00 $$pm$$ 0.02, and $$delta$$ = 4.32 $$pm$$ 0.04)は、ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$とURhGeと類似している。URhSiの静的磁性と動的磁性をウラン系強磁性超伝導物質と対比させ議論する。

論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Micro-PIXE analysis study of ferrite products synthesized from simulated radioactive liquid waste containing chemical hazardous elements

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03

フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。

報告書

黒雲母のセシウム保持能に対する超音波照射の影響

有阪 真

JAEA-Research 2018-014, 27 Pages, 2019/02

JAEA-Research-2018-014.pdf:1.21MB

福島第一原子力発電所事故で発生する廃棄物管理の一助とするため、土壌成分の中ではセシウムが強く保持される黒雲母を対象に、超音波照射によるセシウム保持能に対する影響を検討した。セシウム水溶液に黒雲母粉末を懸濁させたものを試料として200, 430及び950kHzの超音波を照射した。430kHzの超音波を照射した場合のみ、セシウム保持能が低下する(水相中のセシウム濃度が増加する)ことがわかった。また、今のところ再現できていないが、超音波照射により黒雲母粉末の懸濁状態の安定性が低下したり、照射を停止した後もセシウム濃度が増加し続けたりする現象を一例ずつではあるが観察した。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd purified by selective precipitation from spent nuclear fuel by laser ablation ICP-MS

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical and Bioanalytical Chemistry, 411(5), p.973 - 983, 2019/02

 パーセンタイル:100(Biochemical Research Methods)

使用済燃料中には複数のPd同位体が存在している。そのうち$$^{107}$$Pdは放射性であるため、使用済燃料中のPdを廃棄物処分もしくは資源として利用する場合、$$^{107}$$Pdの定量分析が不可欠となる。本研究では、$$^{107}$$Pdの分析を迅速化することを目的として、レーザーアブレーションICP-MS(LA-ICP-MS)による定量を試みた。LA-ICP-MSでは、沈殿分離したPdを固体のまま直接測定でき、従来の溶液測定において不可欠であった溶液化処理や希釈操作が不要となる。ここでは、使用済燃料中には存在せず天然にのみ存在する$$^{102}$$Pdを内標準として、$$^{102}$$Pdの添加量と$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pd実測値から$$^{107}$$Pdを定量した。Pd沈殿は、遠心分離によってろ紙上に回収することで、均質で平滑なPd薄層を形成するため、アブレーションに適した形状となる。このため安定した$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pdが得られ、従来の溶液測定における$$^{107}$$Pd定量結果と一致した。

論文

High-field phase diagram of the heavy-fermion metal CeIn$$_3$$; Pulsed-field NMR study on single crystals up to 56 T

徳永 陽; Orlova, A.*; Bruyant, N.*; 青木 大*; Mayaffre, H.*; Kr$"a$mer, S.*; Julien, M.-H.*; Berthier, C.*; Horvati$'c$, M.*; 比嘉 野乃花; et al.

Physical Review B, 99(8), p.085142_1 - 085142_5, 2019/02

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

CeIn$$_3$$は正方晶の結晶構造を持ち、圧力下で反強磁性秩序が抑えられ、同時にその近傍で超伝導が出現する代表的な重い電子系超伝導体の一つである。本研究ではパルス強磁場NMRを用いて、強磁場下で出現する磁場誘起量子臨界点近傍の電子状態の微視的研究を行った。その結果、45テスラ以上の磁場領域においても基本的な磁気構造には変化がないことが微視的観点から初めて確認された。

論文

Magnetic and electrical properties of the ternary compound U$$_2$$Ir$$_3$$Si$$_5$$ with one-dimensional uranium zigzag chains

Li, D. X.*; 本多 史憲*; 三宅 厚志*; 本間 佳哉*; 芳賀 芳範; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; Maurya, A.*; 佐藤 芳樹*; 徳永 将史*; et al.

Physical Review B, 99, p.054408-1 - 054408-9, 2019/01

Physical properties of the single-crystalline U$$_2$$Ir$$_3$$Si$$_5$$, a new ternary uranium compound with U$$_2$$Co$$_3$$Si$$_5$$-type orthorhombic structure, are investigated by means of magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity. This compound undergoes an antiferromagnetic transition followed by a first-order phase transition at lower temperature. A possible mechanism of the first-order transition is the occurrence of a magnetic magnetic quadrupolar order, resulting from the quasi-one-dimensional uranium zigzag chain.

論文

$$^{239}$$Pu nuclear magnetic resonance in the candidate topological insulator PuB$$_4$$

Dioguardi, A. P.*; 安岡 弘志*; Thomas, S. M.*; 酒井 宏典; Cary, S. K.*; Kozimor, S. A.*; Albrecht-Schmitt, T. E.*; Choi, H. C.*; Zhu, J.-X.*; Thompson, J. D.*; et al.

Physical Review B, 99(3), p.035104_1 - 035104_6, 2019/01

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

正方晶プルトニウムボロン化合物PuB$$_{4}$$の単結晶、および粉末試料を用いて、$$^{239}$$Pu核核磁気共鳴(NMR)実験を行なった。この化合物は、最近になって強相関電子系のトポロジカル絶縁体候補物質と考えられている。$$^{239}$$Pu核NMRスペクトルは、結晶内Pu位置の局所対称性を反映したものとなっており、NMRシフトとNMR緩和率の温度依存性は、エネルギーギャップをもつ非磁性状態にあることが示唆された。これは、密度汎関数理論計算結果とも矛盾しない。実際に観測された巨視的なギャップ状態は、本化合物がトポロジカル絶縁体候補であることを支持している。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

Strong correlation between ferromagnetic superconductivity and pressure-enhanced ferromagnetic fluctuations in UGe$$_2$$

立岩 尚之; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣

Physical Review Letters, 121(23), p.237001_1 - 237001_6, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:47.22(Physics, Multidisciplinary)

ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$の高圧下磁化測定を行い、データをTakahashiによるスピンのゆらぎ理論を用いて解析した。強磁性相FM1とFM2の相境界$$P_x$$で、スピンゆらぎスペクトルの分布幅$$T_0$$に明確な異常が現れた。$$P_x$$では、超伝導転移温度$$T_{rm sc}$$が最大値を示す。このことは、$$P_x$$近辺で発達する強磁性スピンのゆらぎが超伝導出現に役割を果たすことを示唆する。また、パラメーター$${T_{rm Curie}}/{T_0}$$(ここで、$${T_{rm Curie}}$$は強磁性転移温度)の圧力変化から、局在性の強いFM2から遍歴性の強いFM1へ基底状態は転移することが示唆された。$$T_0$$$$T_{rm sc}$$の関係について、銅酸化物超伝導体等、他の超伝導物質と議論された。

論文

Mutual separation of trivalent lanthanide and actinides by hydrophilic and lipophilic multidentate diamides

佐々木 祐二; 森田 圭介

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.27 - 32, 2018/12

アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離はマトリックスLnの除去、放射能量や発熱量の削減などの点で重要とされている。加えて、Am/Cm分離も発熱量や放出中性子量の削減などのために重要とされている。しかしながら、これら元素の相互分離は極めて困難である。そこで、我々は疎水性と水溶性のジアミド化合物やアミノポリ酢酸を用いての相互分離を検討した。結果として、3座ジアミドのTODGAとアミノポリ酢酸の一つであるDTPAを用いて、pH1.8の条件で、Nd/Am分離比が10程度であること、及びDGA化合物と4座配位性ジアミドのDOODA化合物を用いて、Am/Cm分離比が3を超えることを確認した。

論文

Phenomenological approach to study the degree of the itinerancy of the 5$$f$$ electrons in actinide ferromagnets with spin fluctuation theory

立岩 尚之; Posp$'i$$v{s}$il, J.*; 芳賀 芳範; 酒井 宏典; 松田 達磨*; 山本 悦嗣

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.104 - 107, 2018/12

ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$, URhGe, UCoGeについて盛んに研究が行われてきた。最近、我々は69個のウラン化合物、7個のネプツニウム化合物、4個のプルトニウム化合物について、スピンゆらぎ理論の適用性を検討した。その結果、アクチノイド5$$f$$電子の遍歴性を示唆する結果が得られた。会議では全強磁性化合物の解析結果と、UGe$$_2$$のスピンのゆらぎパラーメーターの圧力依存を議論する。

論文

Safe and rapid development of capillary electrophoresis for ultratrace uranyl ions in radioactive samples by way of fluorescent probe selection for actinide ions from a chemical library

原賀 智子; 大内 和希; 佐藤 義行; 星野 仁*; 田中 玲*; 藤原 隆司*; 黒川 秀樹*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 亀尾 裕; et al.

Analytica Chimica Acta, 1032, p.188 - 196, 2018/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:59.3(Chemistry, Analytical)

放射性試料中のアクチノイドイオンを安全、迅速、高感度に分析するため、蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動法による分析法を開発した。本研究では、化学ライブラリーを用いて、アクチノイドイオンの検出に必要となる蛍光プローブを選択し、大環状および非環状の多座配位骨格を有するプローブ群を整備した。アクチノイドのうち、ウラニルイオンに対して、4座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、従来のキャピラリー電気泳動法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善し、pptレベルの検出限界を達成するとともに、実際の放射性廃液試料の分析に適用できることも示した。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

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