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論文

On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えて$$^{60}$$Co $$gamma$$線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.9$$times$$10$$^{-10}$$ mol/Jであり、粉末試料の放出量2.2$$times$$10$$^{-8}$$ mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。

報告書

JRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

原賀 智子; 下村 祐介; 水飼 秋菜; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-004, 48 Pages, 2019/10

JAEA-Data-Code-2019-004.pdf:4.67MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から29年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

Rapid analytical method of $$^{90}$$Sr in urine sample; Rapid separation of Sr by phosphate co-precipitation and extraction chromatography, followed by determination by triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS/MS)

富田 純平; 竹内 絵里奈

Applied Radiation and Isotopes, 150, p.103 - 109, 2019/08

緊急時における作業者の内部被ばくを評価するために、尿中$$^{90}$$Sr迅速分析法を開発した。尿試料中のSrはリン酸塩共沈及びプレフィルター, TRUレジン及びSrレジンのタンデムカラムを用いた抽出クロマトグラフィーにより迅速に分離され、$$^{90}$$Sr濃度はトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS/MS)により定量された。1mL min$$^{-1}$$の酸素リアクションガス流量でMS/MSモードにより測定したところ、50mg-Sr L$$^{-1}$$までは、m/z=90における$$^{88}$$Srのテーリングは見られなかった。m/z=90の干渉となるGe, Se及びZrは、化学分離により除去された。既知量の$$^{90}$$Srと1mgのGe, Se, Sr及びZrを含む合成尿(1.2-1.6L)を用いて分析法の妥当性を確認した。尿試料からのSrの分離及びICP-MS/MSによる$$^{90}$$Sr測定に要する時間は約10時間、検出限界値は尿試料あたり1Bqであった。

論文

Novel universality class for the ferromagnetic transition in the low carrier concentration systems UTeS and USeS exhibiting large negative magnetoresistance

立岩 尚之; 芳賀 芳範; 酒井 宏典; 山本 悦嗣

Physical Review B, 100(6), p.064413_1 - 064413_7, 2019/08

少数キャリア系UTeS, USeSの強磁性転移温度近辺における磁化の臨界挙動について研究を行った。自発磁化等の温度依存から、各種臨界指数$$beta$$,$$gamma$$, $$delta$$を決定した。これらの強磁性状態は一軸磁気異方性が大きいことが特徴である。しかし、その臨界現象は三次元イジングのユニバーサリティクラスに属さないことが明らかになった。ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$とURhGeでも類似の臨界指数が報告されている。本研究の結果、この新奇な臨界現象は系のキャリア数に依存せず出現することが明らかになった。

論文

$$^{125}$$Te-NMR study on a single crystal of heavy fermion superconductor UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 服部 泰佑; 比嘉 野乃花; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 88(7), p.073701_1 - 073701_4, 2019/07

最近新たに発見された重い電子系超伝導体UTe$$_2$$$$^{125}$$Te-NMRによる研究について報告する。単結晶試料を用い$$^{125}$$Te-NMRのKnight shift $$K$$およびスピン-格子緩和率$$1/T_1$$の測定を行なった。その結果、20K以上の常磁性相において静的および動的帯磁率のどちらもが弱いIsing型の異方性を持つことを確認した。一方、20K以下の低温ではa軸方向に磁場をかけた場合にスピン-スピン緩和率$$1/T_2$$の強い発散が見られることがわかった。このことは低温でa軸方向に強い縦型のスピン揺らぎが発達していることを示唆している。

論文

Anomalous ferromagnetic ordering in EuCuP

伊覇 航*; 垣花 将司*; 松田 進弥*; 本多 史憲*; 芳賀 芳範; 竹内 徹也*; 中島 美帆*; 天児 寧*; 郷地 順*; 上床 美也*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 788, p.361 - 366, 2019/06

Ferromagnetic ordering of EuCuP is investigated on a single crystal sample grown from tin flux. Application of hydrostatic pressure up to 8 GPa stabilizes ferromagnetic ordering, suggesting divalent Eu is stable. The Hall effect and resistivity measurements show that EuCuP is a low-carrier ferromagnetic metal with a characteristic resistivity cusp appearing at the ferromagnetic transition temperature.

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

放射化法により$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)$$^{238}$$Np反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を測定した。$$^{237}$$Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定して$$sigma_{0}$$を測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれと186.9$$pm$$6.2 barn、及び1009$$pm$$90 barnと導出した。

論文

Evidence for weak spin-orbit interaction experienced by Cooper pairs in the spin-triplet superconductor UPt$$_3$$; $$^{195}$$Pt-NMR study

青山 泰介*; 小手川 恒*; 木村 憲彰*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦*; 藤 秀樹*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(6), p.064706_1 - 064706_7, 2019/06

$$^{195}$$Pt-NMR measurements under magnetic field ($$H$$) parallel to the $$c$$-axis in the vicinity of the upper critical field $$H_{rm c2}$$ have been carried out on the heavy-fermion superconductor UPt$$_3$$. The quasiparticle spin susceptibility was obtained from the measurements. The field dependence of the susceptibility suggests that the $$d$$-vector freely rotates in magnetic field. It is therefore concluded that spin-orbit interaction, which confines the direction of the $$d$$-vector with respect to the crystal axis, is weak in UPt$$_3$$.

論文

Flow-electrode CDI removes the uncharged Ca-UO$$_{2}$$-CO$$_{3}$$ ternary complex from brackish potable groundwater; Complex dissociation, transport, and sorption

Ma, J.*; Zhang, Y.*; Collins, R. N.*; Tsarev, S.*; 青柳 登; Kinsela, A. S.*; Jones, A. M.*; Waite, T. D.*

Environmental Science & Technology, 53(5), p.2739 - 2747, 2019/03

 パーセンタイル:100(Engineering, Environmental)

Unacceptably high uranium concentrations in decentralized and remote potable groundwater resources, especially those of high hardness, are a common worldwide problem. The complexation of alkali earth metals, carbonate and uranium(VI) results in the formation of thermodynamically stable ternary aqueous species that are predominantly neutrally-charged. The removal of the uncharged (non-adsorbing) complexes is a problematic issue for many water treatment technologies. As such, we have evaluated the efficacy of a recently-developed electrochemical technology, termed flow-electrode capacitive deionization (FCDI), to treat a synthetic groundwater, the composition of which is comparable to groundwater resources in the Northern Territory, Australia. Theoretical calculations and time-resolved laser fluorescence spectroscopy analyses confirmed that the complex was the primary aqueous species followed. Results under different operating conditions demonstrated that FCDI is versatile in reducing uranium concentrations to $$<$$ 10 $$mu$$g L$$^{-1}$$ with low electrical consumption (e.g. $$sim$$ 0.1 kWh m$$^{-3}$$). It is concluded that the capability of FCDI to remove uranium under these common conditions depends on the dissociation kinetics of the complex in the electrical field.

論文

Structure of nitride layer formed on titanium alloy surface by N$$_{2}$$-gas exposure at high temperatures

武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011023_1 - 011023_3, 2019/03

今回、(1)810$$^{circ}$$C、600分、(2)850$$^{circ}$$C、720分のふたつの条件でチタン合金表面に窒化層を導入した。低速陽電子ビームを用いて、陽電子消滅$$gamma$$線ドップラー広がり測定により試料表面を測定した結果、表面近傍において陽電子は欠陥に捕まって消滅していることがわかった。TEM観察によると表面近傍には10nm程度の結晶粒が存在しており、ほとんどの陽電子は結晶中を拡散後、粒界の欠陥において消滅していることが明らかとなった。さらに、陽電子消滅ドップラー広がり測定の結果は、陽電子の消滅している部位における化学組成が深さに対して変化していることを示していたが、EDS観察においても、バナジウムなどの不純物に深さ依存性があることが示され、これらの測定結果は粒界における不純物濃度の変化を反映していると考えられる。

論文

Quantum beats on triplet-positronium reactions in water

平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011021_1 - 011021_2, 2019/03

水中の放射線分解では非常に強い反応性をもつOHラジカルなどが形成される。OHラジカルは水分子のイオン化直後にカチオンと水分子の反応で形成される。一方、水に陽電子を入射するとそのトラックの最後で水分子をイオン化し過剰電子を作り、その過剰電子と入射陽電子がポジトロニウム(Ps)を形成できる。ここで、OHラジカル中の不対電子とPs中の電子はイオン化前には同じ軌道にいた電子対であり、イオン化の時刻には一重項である。これらの電子は一方はOHラジカル上の超微細結合定数を、もう一方はPs上の超微細結合定数をもち、電子のスピン状態は変化していく。このスピンの相関から、PsとOHラジカルの反応において、スピン交換反応の収率が時間に依存することとなり、長寿命の三重項Psの反応では量子ビートが観測される。この量子ビートの周期からOHラジカルの超微細結合定数を見積もることができ、超微細結合定数はOHラジカルの周囲の環境、つまり、水分子が作り上げる構造に依存することとなる。これらの方法により、水の構造、構造の中のOHの反応などを議論できるようになりつつある。

論文

Reaction between spin-correlated triplet positronium and OH radical in water

平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011022_1 - 011022_3, 2019/03

水中では放射線分解で反応性の大きいOHラジカルが形成する。OHラジカルの挙動は材料の腐食や生体中の反応において重要である。最近、陽電子を入射した際に陽電子トラックの末端で形成されるOHラジカルと、OHラジカル形成とともに形成した過剰電子が熱化陽電子と反応することで形成されたポジトロニウム(Ps)の間で起こる反応に、スピン相関により量子ビートが起こることを報告した。この量子ビートはOHラジカルの超微細結合定数に依存した周期をもっていると考えられる。量子ビートの周期と強さが温度に依存すると考えられ、これらの変化はOHラジカルの周囲の状態を反映していると考えられる。このスピン相関のあるOHラジカルと三重項ポジトロニウムの反応により検出される量子ビートの温度依存性から、液体構造についてどのような研究が可能になるか解説する。

論文

Electronic structure in heavy fermion compound UPd$$_2$$Al$$_3$$ through directional Compton profile measurement

小泉 昭久*; 久保 康則*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 櫻井 吉晴*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(3), p.034714_1 - 034714_6, 2019/03

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Directional Compton profiles of a heavy fermion compound UPd$$_2$$Al$$_3$$ are measured in the basal plane of the hexagonal lattice. A remarkable change of the two-dimensional electron occupation number densities has been observed between 20 K and 100 K. Obtained results are attributed to the modification of the 5$$f$$ electronic states.

論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

論文

Novel critical behavior of magnetization in URhSi; Similarities to the uranium ferromagnetic superconductors UGe$$_2$$ and URhGe

立岩 尚之; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣

Physical Review B, 99(9), p.094417_1 - 094417_12, 2019/03

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン系強磁性物質URhSiについて、強磁性転移温度$$T_{rm C}$$近辺で磁気測定を行い、臨界現象の研究を行った。自発磁化の温度依存に関する臨界指数$$beta$$、磁化率の指数$$gamma$$$$T_{rm C}$$における磁化に関する指数$$delta$$を、修正アロットプロットとスケーリング理論等を用いて決定した。URhSiの強磁性状態は一軸磁気異方性が大きいものの、臨界指数は三次元イジングモデルから期待されるもの($$beta$$ = 0.325, $$gamma$$ = 1.241, and $$delta$$ = 4.82)とは異なることが明らかにされた。URhSiの臨界指数($$beta$$ = 0.300 $$pm$$ 0.002, $$gamma$$ = 1.00 $$pm$$ 0.02, and $$delta$$ = 4.32 $$pm$$ 0.04)は、ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$とURhGeと類似している。URhSiの静的磁性と動的磁性をウラン系強磁性超伝導物質と対比させ議論する。

論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Micro-PIXE analysis study of ferrite products synthesized from simulated radioactive liquid waste containing chemical hazardous elements

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03

フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。

報告書

黒雲母のセシウム保持能に対する超音波照射の影響

有阪 真

JAEA-Research 2018-014, 27 Pages, 2019/02

JAEA-Research-2018-014.pdf:1.21MB

福島第一原子力発電所事故で発生する廃棄物管理の一助とするため、土壌成分の中ではセシウムが強く保持される黒雲母を対象に、超音波照射によるセシウム保持能に対する影響を検討した。セシウム水溶液に黒雲母粉末を懸濁させたものを試料として200, 430及び950kHzの超音波を照射した。430kHzの超音波を照射した場合のみ、セシウム保持能が低下する(水相中のセシウム濃度が増加する)ことがわかった。また、今のところ再現できていないが、超音波照射により黒雲母粉末の懸濁状態の安定性が低下したり、照射を停止した後もセシウム濃度が増加し続けたりする現象を一例ずつではあるが観察した。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd purified by selective precipitation from spent nuclear fuel by laser ablation ICP-MS

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical and Bioanalytical Chemistry, 411(5), p.973 - 983, 2019/02

 パーセンタイル:100(Biochemical Research Methods)

使用済燃料中には複数のPd同位体が存在している。そのうち$$^{107}$$Pdは放射性であるため、使用済燃料中のPdを廃棄物処分もしくは資源として利用する場合、$$^{107}$$Pdの定量分析が不可欠となる。本研究では、$$^{107}$$Pdの分析を迅速化することを目的として、レーザーアブレーションICP-MS(LA-ICP-MS)による定量を試みた。LA-ICP-MSでは、沈殿分離したPdを固体のまま直接測定でき、従来の溶液測定において不可欠であった溶液化処理や希釈操作が不要となる。ここでは、使用済燃料中には存在せず天然にのみ存在する$$^{102}$$Pdを内標準として、$$^{102}$$Pdの添加量と$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pd実測値から$$^{107}$$Pdを定量した。Pd沈殿は、遠心分離によってろ紙上に回収することで、均質で平滑なPd薄層を形成するため、アブレーションに適した形状となる。このため安定した$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pdが得られ、従来の溶液測定における$$^{107}$$Pd定量結果と一致した。

論文

Magnetic and electrical properties of the ternary compound U$$_2$$Ir$$_3$$Si$$_5$$ with one-dimensional uranium zigzag chains

Li, D. X.*; 本多 史憲*; 三宅 厚志*; 本間 佳哉*; 芳賀 芳範; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; Maurya, A.*; 佐藤 芳樹*; 徳永 将史*; et al.

Physical Review B, 99(5), p.054408_1 - 054408_9, 2019/02

Physical properties of the single-crystalline U$$_2$$Ir$$_3$$Si$$_5$$, a new ternary uranium compound with U$$_2$$Co$$_3$$Si$$_5$$-type orthorhombic structure, are investigated by means of magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity. This compound undergoes an antiferromagnetic transition followed by a first-order phase transition at lower temperature. A possible mechanism of the first-order transition is the occurrence of a magnetic magnetic quadrupolar order, resulting from the quasi-one-dimensional uranium zigzag chain.

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