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論文

Sorption mechanism of europium(III) onto metakaolin-based geopolymers

Yildirim, A. C.*; Mei, H.*; 戸田 賀奈子*; 青柳 登; 斉藤 拓巳*

Applied Clay Science, 274, p.107853_1 - 107853_9, 2025/09

https://doi.org/10.1016/j.clay.2025.107853
 被引用回数：0

Metakaolin-based geopolymers (MKGPs) are ceramic-like materials used for nuclear waste stabilization. Therefore, understanding the sorption of ions on MKGPs is crucial where the cation exchange is considered as the main mechanism, yet the studies based on pH are limited. Thus, this study evaluates the effect of pH on the sorption mechanism of Eu(III) onto Na- and K-MKGPs. Here, time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) combined with parallel factor analysis, TRLFS in mixed D$$_{2}$$O/H$$_{2}$$O matrices, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Eu(III) predominantly forms surface complexes with both MKGPs in the pH range of 4 $$sim$$11 at the open air environment, where three distinct surface species were identified at different pH values. The Eu(III) sorption mechanisms of both MKGPs are similar, involving ternary edge-sharing bidentate or monodentate inner-sphere surface complexation of Eu(III) with MKGP and silicate ions released from the MKGP up to pH 8, followed by the precipitation of europium tri-hydroxide within the pores of MKGP. The insights gained from this study will enhance the knowledge on MKGP for pollutant immobilization, thereby mitigating the spread of contaminants in the environment and expanding the potential application areas.

論文

The Rechargeable battery using uranium as an active material

大内 和希; 植野 雄大; 渡邉 雅之

Scientific Reports (Internet), 15, p.18515_1 - 18515_7, 2025/05

https://doi.org/10.1038/s41598-025-01384-6
 被引用回数：0

ウランと鉄を活物質とする非水系蓄電池を初めて実証した。このウラン-鉄蓄電池は、約1.3Vの開回路電圧と安定したサイクル特性を示し、86$$pm$$2%の良好なクーロン効率を示した。これらの特徴は、劣化ウランを革新的な用途に活用するための有望な手段を示唆している。

論文

Local structure analysis of heavy fermion Ce$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ with a honeycomb structure using extended X-ray absorption fine structure

松本 裕司*; 渡部 悠貴*; Iesari, F.*; 大角 将勝*; 太田 玖吾*; 芳賀 芳範; 畑田 圭介*; 岡島 敏浩*

Metals, 15(4), p.436_1 - 436_13, 2025/04

https://doi.org/10.3390/met15040436

A heavy fermion system Ce$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ is studied by the extended X-ray absorption fine structure (EXAFS). The spectra show that cerium is in trivalent state. On the other hand, EXAFS result is well explained by the proposed structure model with the honeycomb arrangement.

論文

Measurements of neutron capture cross-section for nuclides of interest in decommissioning (II); $$^{58}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{59}$$Fe

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(3), p.300 - 307, 2025/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2024.2427244
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)

As nuclear facilities are dismantled in decommissioning, large amount of various waste is generated. Even more inconveniently, waste is radioactive due to neutron activation. Thus, the neutron capture cross-sections of nuclides targeted in decommissioning are required to evaluate the radioactivity produced. In this work, $$^{58}$$Fe nuclide was selected among objective nuclides for decommissioning, and its thermal-neutron capture cross-section was measured by a neutron activation method at the graphite thermal column of Kyoto University Research Reactor in 5-MW operation. The thermal-neutron capture cross-section was derived using ${it Westcott'}$s convention. The present work obtained 1.36$$pm$$0.03 barns for the $$^{58}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{59}$$Fe reaction. The present result supports the JENDL-5 evaluation within 2$$sigma$$. If updated with currently recommended nuclear data, some of the reported past data would support the present result.

論文

Intrinsic low-temperature magnetic properties on ultraclean UTe$$_2$$ with $$T_c$$ = 2.1 K revealed by $$^{125}$$Te NMR

松村 拓輝*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 他13名*

Physical Review B, 111(9), p.094507_1 - 094507_9, 2025/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.111.094507
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

To investigate the intrinsic magnetic properties of UTe$$_2$$, we performed $$^{125}$$Te-NMR measurements on the ultra-clean single-crystalline UTe$$_2$$ with superconducting transition temperature $$T_c$$ = 2.1 K and compared the results with those of the $$T_c$$ = 1.6 K sample. The broadening of the linewidth of the NMR spectrum in the a-axis magnetic field and the low-temperature magnetic fluctuations observed in the 1.6 K sample are suppressed in the ultra-clean sample, indicating that such magnetic properties originate from a tiny amount of U deficiency. The present results suggest that the magnetic properties in UTe$$_2$$ are sensitive to the U deficiency. We also observed a peculiar angular dependence of the NMR quantities due to large magnetic anisotropy with the a-axis as the magnetic easy axis.

論文

HERFD-XANESのアクチノイド化学研究への展開とFeUO$$_{4}$$中U(V)の分析事例

蓬田 匠

放射光, 38(1), p.19 - 25, 2025/01

高エネルギー分解能蛍光検出-X線吸収端近傍構造分光(HERFD-XANES)法を用いることで、従来のXANES法よりも詳細にウラン(U)化合物の電子状態を議論できるようになった。我々はHERFD-XANES法を元に、将来的に様々な環境試料中のアクチノイドスペシエーションを行うことで、微量アクチノイド元素の環境中移行挙動の予測に貢献することを目指して研究を進めている。本稿では、これらの応用研究を進める上で基盤となる、マイナーな化学種であるU(V)の電子状態をHERFD-XANESにより明らかにするとともに、XANESのシミュレーションを加えて議論した内容を紹介する。

論文

Development of a dissolution method for analyzing the elemental composition of fuel debris using sodium peroxide fusion technique

中村 聡志; 石井 翔*; 加藤 仁*; 伴 康俊; 蛭田 健太; 吉田 拓矢; 上原 寛之; 小畑 裕希; 木村 康彦; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.56 - 64, 2025/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2024.2381553
 被引用回数：1 パーセンタイル：57.00(Nuclear Science & Technology)

過酸化ナトリウム(Na$$_{2}$$O$$_{2}$$)融解処理法を用いた燃料デブリの元素組成分析法を検討した。融解処理条件として、2種類の模擬デブリ試料((Zr,RE)O$$_{2}$$の固溶体及び溶融炉心-コンクリート相互作用生成物(MCCI)など)を用いて融解処理温度及びるつぼ材について検討した。検討の結果、るつぼ材にNiを用いて、923Kで融解処理を行うことが最適な処理条件であることが示唆された。これを受けて、TMI-2デブリを用いたコンクリートセルでの実証試験に適用し、燃料デブリの完全溶解を確認した。得られたTMI-2デブリ溶解液の元素組成は再現性に優れ、SEM/WDX及びXRDによる分析結果と良好な一致を示し、妥当性を確認した。したがって、本手法は燃料デブリの元素組成分析において、有効であると考えられる。

論文

Chemical interaction of CsOH vapor with UO$$_{2}$$ and Fe-Zr melt

中島 邦久; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.78 - 85, 2025/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2024.2389153
 被引用回数：1 パーセンタイル：57.00(Nuclear Science & Technology)

1Fでは、シビアアクシデント解析コードを用いた解析や汚染水からの逆解析により相当量のCsが炉内にまだ残っていると推定されている。そのため、炉心領域で想定されるCs蒸気とUO$$_{2}$$あるいはFe-Zr融体との化学的な相互作用の有無を調べた。その結果、Cs$$_{2}$$UO$$_{4}$$やCs$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$の生成が確認され、燃料から放出されたCsがUO$$_{2}$$燃料やFe-Zr融体と化学的な相互作用により付着する可能性があることが分かった。

論文

Electronic phase diagram of itinerant electron metamagnet UCoAl

前田 瑞穂*; 松田 達磨*; 芳賀 芳範; 白崎 謙次*; 木村 憲彰*

Journal of the Physical Society of Japan, 94(2), p.024707_1 - 024707_6, 2025/01

https://doi.org/10.7566/JPSJ.94.024707
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Multidisciplinary)

We investigate the pressure dependence of the magnetoresistivity and Hall resistivity for an itinerant-electron metamagnet UCoAl. The first-order metamagnetic transition point varies as a function of hydrostatic pressure and terminates at the critical pressure 2.0 GPa. The electronic system, however, does not show criticality at this pressure but extends to higher pressures, unlike the usual quantum critical behavior.

論文

Effect of sea salt on the interaction between simulated corium and concrete

須藤 彩子; 佐藤 拓未; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 9 Pages, 2025/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2025.2456565
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故において、注入された海水が溶融コリウムおよびコンクリートと反応した可能性がある。燃料デブリの取出しや保管方法を検討する上で、海水成分が燃料デブリ中の生成物の特性に与える影響を把握することが必要である。そこで、海水による燃料デブリの微細組織の変化を理解するため、温度勾配下での海水塩を加えた模擬コリウムとコンクリート反応試験を行った。その結果、海水塩成分のうち、硫黄は金属中に鉄硫化物を形成した。また、蒸発物の分析により、海水塩に含まれるClの大部分、およびNa、Kの一部は、模擬コリウムやコンクリートと反応せずに、加熱中に揮発することが示された。海塩に含まれるカルシウムと少量のMg、Na、Kは、模擬コリウム中のケイ酸塩ガラス中に残留したものと考えられる。

論文

Measurements of neutron capture cross-section for nuclides of interest in decommissioning (III); $$^{170}$$Er(n,$$gamma$$)$$^{171}$$Er and $$^{180}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{181}$$Hf reactions

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 14 Pages, 2025/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2025.2457589
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)

In the decommissioning of nuclear facilities, large amounts of radioactive waste are generated due to neutron activation. In that case, neutron capture cross-sections of nuclides targeted in decommissioning are required to evaluate their radioactivities produced. The present study selected two nuclides, $$^{171}$$Er and $$^{181}$$Hf, among objective ones for decommissioning, and thermal-neutron capture cross-sections for their parent nuclides were measured by the neutron activation method at the Kyoto University Research Reactor under 1-MW operation. The thermal-neutron capture cross-sections were derived on the basis of Westcott's convention. The present study obtained the results as follows: 8.19$$pm$$0.35 barns for the $$^{170}$$Er(n,$$gamma$$)$$^{171}$$Er reaction and 13.57$$pm$$0.14 barns for the $$^{180}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{181}$$Hf reaction. As a by-product, the measurements of the Hf sample also yielded 0.427$$pm$$0.006 barns for the $$^{179}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{180m}$$Hf reaction. This study revealed that some experimental and data evaluations differ from the present results by more than the experimental uncertainties.

論文

Nanoscale visualization of crack tips inside molten corium-concrete interaction debris using 3D-FIB-SEM with multiphase positional misalignment correction

宮田 穂高*; 吉田 健太*; 小無 健司*; Du, Y.*; 北垣 徹; 菖蒲 敬久; 嶋田 雄介*

Microscopy, p.dfaf005_1 - dfaf005_10, 2025/00

https://doi.org/10.1093/jmicro/dfaf005
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Microscopy)

Characterizing the fuel debris in Fukushima reactors is essential for developing efficient removal methods. This study analyzed Fe-ZrSiO$$_{4}$$-based and (Zr, U)SiO$$_{4}$$ fuel debris using advanced electron microscopy techniques. At crack tips, a metallic phase of polycrystalline Fe, Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$, and ZrO$$_{2}$$ with dimples (2-58 $$mu$$) was observed, with a dislocation density of 2.1 $$times$$ 10$$^{14}$$ m$$^{-2}$$, much higher than typical annealed Fe. A 3D reconstruction revealed a core-shell structure with a (U, Zr)O$$_{2}$$ core (1-5 $$mu$$) and a (Zr, U)SiO$$_{4}$$ shell (2-9 $$mu$$) in the molten corium-concrete interaction debris.

論文

Comparisons of the masking effect of carboxylic, amic-acidic, and amidic compounds on lanthanides and Am complexation

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 達也*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 32(1), p.21 - 29, 2025/00

https://doi.org/10.15261/serdj.32.21

カルボン酸、アミド酸、アミド化合物による希土類元素、Amへの錯形成能力の比較を行った。用いた化合物は、ジグリコールアミド、エチレンジアミン、ジエチレントリアミドの骨格を持つ化合物とその他2種のアミド化合物である。次のような結果が得られた、pH1.2以下でアミド酸素ドナーはカルボン酸の酸素ドナーより反応性が高いこと、中重希土類元素は軽希土類元素より高く反応すること、3級アミン窒素原子はプロトネーションを起こし、得られる分配比はpH依存があることなどを明らかにした。

論文

Recovery of rhodium by solvent extraction using $$N, N, N', N', N", N"$$-hexahexyl-nitrilotriacetamide and electrodeposition

松宮 正彦*; 徳満 駿*; 三島 卓己*; 佐々木 祐二

ECS Advances (Internet), 3(4), p.043001_1 - 043001_8, 2024/12

https://doi.org/10.1149/2754-2734/ad86cd

白金族元素のひとつであるRhの分離と精製は、従来法では塩酸による溶解と沈殿生成を繰り返す必要があり、より効率的な精製法の確立が求められている。そこで、NTAアミドを用いた溶媒抽出法と電析を組み合わせた精製法について研究した。その結果、NTAアミドによる有機溶媒へのRhの抽出はイオン対抽出機構によるものであり、抽出されたR(III)は電極上での3電子還元によりRh金属として析出することを明らかにした。また、連続的な溶媒抽出と直接電析により、Rhを回収できることを確認した。

論文

Development of Cs separation methods from large amounts of soil samples to determine the $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 武田 聖司

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(12), p.6297 - 6310, 2024/12

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09749-3
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

Since the $$^{135}$$Cs and $$^{137}$$Cs concentration level of environmental soil in prefectures adjacent to Fukushima is low at about 5.5$$times$$10$$^{-15}$$$$sim$$ 6$$times$$10$$^{-13}$$ g g$$^{-1}$$, a large amount of soil is required to obtain sufficient amount to measure them precisely. Two Cs separation methods which allow to treat large amounts of leached soil solution was developed: 1) a continuous butch extraction method using calix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6) and 2) a combination method of selective Cs adsorption using ammonium phosphotangstate and anion-cation exchange resins. These methods were applied to low Cs concentration samples, and good precision of 0.8$$sim$$2.1% in the measurement of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio was obtained.

論文

Solvation structure and thermodynamics for Ln(III), (Ln=Pr, Nd, Tb and Dy) complexes in phosphonium-based ionic liquids evaluated by Raman spectroscopy and DFT calculation

徳満 駿*; 三島 卓己*; 松宮 正彦*; 佐々木 祐二

Journal of Molecular Liquids, 414, Part A, p.126150_1 - 126150_8, 2024/11

https://doi.org/10.1016/j.molliq.2024.126150

希土類元素の電析による回収工程に用いる溶媒としてイオン液体が期待されている。リン酸系イオン液体は粘性が低く、高温で安定であるため、有望な溶媒である。イオン液体中の電析反応は金属イオンの溶存状態の影響を受けるが、回収工程で想定される高温条件での溶存状態と熱力学パラメータについては知見が不足している。そこで、本研究ではリン酸系イオン液体bis(trifluoromethyl sulfonyl)amide(TFSA)を用いて、ラマン分光により希土類元素(Pr, Nd, Tb, Dy)の溶存状態を調査し、温度依存性を取得することで熱力学パラメータを決定した。その結果、いずれの希土類元素もTFSAの5配位錯体を形成しやすく、錯体構造中ではTFSAはcis-異性体がより安定となることが分かった。加えて、密度汎関数法に基づく量子化学計算により錯体の結合エネルギー等を求め、実験により求めた熱力学的特性と矛盾しないことを確認した。

論文

Sorption of Cs$$^{+}$$ and Eu$$^{3+}$$ onto coherent and melange-type pre-neogene sedimentary rocks

Hou, L.*; 戸田 賀奈子*; Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(11), p.1488 - 1498, 2024/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2024.2356767
 被引用回数：2 パーセンタイル：79.59(Nuclear Science & Technology)

Widely present in Japan's deep subterranean formations, pre-Neogene sedimentary rocks offer an option for high-level radioactive waste (HLW) deep geological disposal due to their favorable properties. However, their barrier properties necessitate further investigation. This research examines the characteristics of pre-Neogene sedimentary rocks, focusing on two rock types: the melange type with a distinct block-in-matrix structure and the sandstone-dominant coherent type. Their ability and mechanism to sorb Cs$$^{+}$$ and Eu$$^{3+}$$ are assessed, and the differences between the two types are compared. The influence of inorganic carbon in groundwater and the role of clay minerals, such as illite, in the sorption of these metal ions, are highlighted. This investigation lays the groundwork for future studies on migration behaviors of radionuclides, essential for ensuring the long-term safety of HLW geological disposal.

論文

Clear reduction in spin susceptibility and superconducting spin rotation for $$H||a$$ in the early-stage sample of spin-triplet superconductor UTe$$_2$$

北川 俊作*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 他11名*

Journal of the Physical Society of Japan, 93(12), p.123701_1 - 123701_5, 2024/11

https://doi.org/10.7566/JPSJ.93.123701
 被引用回数：2 パーセンタイル：68.78(Physics, Multidisciplinary)

We report the re-measurement of the $$a$$-axis spin susceptibility component in an early-stage sample of the spin-triplet superconductor UTe$$_2$$ with the transition temperature of $$T_{rm SC}$$ = 1.6 K. Using Knight-shift measurements along the $$b$$ axis and at a 10-degree tilt from the $$b$$ axis towards the $$a$$ axis, we accurately determined the $$a$$-axis component without directly measuring the $$a$$-axis Knight shift. The experiment reveals that the previously reported absence of the reduction in Knight shift is attributed to the missing of signal from the superconducting region and to the detection of residual signals from the non-superconducting region instead.

論文

Evaluation of materials for developing a new individual dosemeter using electron spin resonance spectroscopy

北村 剛将; 岡 壽崇; 清藤 一*; 横塚 恵莉*; 長澤 尚胤*; 北辻 章浩

Radiation Protection Dosimetry, 200(16-18), p.1660 - 1665, 2024/11

https://doi.org/10.1093/rpd/ncae194
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Environmental Sciences)

歯の主成分であるヒドロキシアパタイトが、アラニン線量計やフリッケ線量計などでは測定が不可能な1Gy以下の低線量を測定可能な固体線量計として利用可能かを検討した。市販のヒドロキシアパタイトへ$$^{60}$$Coガンマ線を75Gyまで照射し、生成した炭酸ラジカルをESR分光計で測定した。炭酸ラジカル強度と吸収線量の関係(線量応答曲線)を調べたところ、未照射から75Gyまでの範囲で、両者はよい線形性を示した($$mathrm{R}^{2}=1$$)。線量応答曲線を利用して検出下限値を推定したところ99.7mGyと見積もられ、本試料は1Gy以下の線量も計測可能であることがわかった。照射から8ヶ月経過後にも同様の測定を行い、炭酸ラジカル強度が変化しなかったことから、ラジカルの長期安定にも優れていることがわかった。これらの結果から、当該試料は新規線量計の候補材料として利用可能である。

論文

半減期が長い放射性核種のICP-MSによる定量

浅井 志保*; 堀田 拓摩

分析化学, 73(10-11), p.569 - 578, 2024/10

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.73.569

放射性廃棄物の処分における長期的な安全性を評価するためには、半減期の長い放射性核種(長寿命核種)の存在量を把握する必要がある。特に高レベル放射性廃棄物(HLW)処分の安全性評価には、これまで、燃焼計算コードによって算出された長寿命核種生成量の推定値が用いられてきた。しかし、長寿命核種の多くは分析実績が少ないことから、推定値の信頼性が十分に検証されていない。本研究では、放射性廃棄物における長期的な処分安全性評価の信頼性向上への貢献を目指して、実際に商用原子炉で使用された核燃料ペレット中に存在する長寿命核種の存在量を定量し、燃焼計算コードの出力値である"ウラン単位質量あたりの生成量"を算出することで推定値を検証した。さらに、測定が難しいとされる長寿命核種の現実的な分析法を提案することも目的とした。本稿では、長寿命核種のうち誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)で測定される$$^{93}$$Zr、$$^{107}$$Pd、および$$^{135}$$Csを対象とし、それらの測定前処理技術を含めた定量法の開発実証例を示す。

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