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Re-evaluation of radiation-energy transfer to an extraction solvent in a minor-actinide-separation process based on consideration of radiation permeability

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00



Consideration on modeling of Nb sorption onto clay minerals

山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11

Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$, into account in addition to previously reported Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$ and Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions was presumed to be X_OCaNb(OH)$$_{6}$$. Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.


Study of shields against D-T neutrons for Prompt Gamma-ray Analysis apparatus in Active-N

古高 和禎; 藤 暢輔

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.297 - 304, 2020/10

No established method exists to non-destructively measure the amount of highly radioactive nuclear fuel materials such as spent fuels, and it is one of the urgent issues in nuclear material accountancy. Therefore, JAEA has started a research on development of innovative non-destructive analysis (NDA) system for Special Nuclear Materials and Minor Actinides, in cooperation with EC-JRC. The aim of the project is to establish an NDA method which can be applied to highly radioactive nuclear materials and develop a demonstration system, named "Active-N", by utilizing an intense D-T neutron source and by combining the following mutually complemental active-neutron NDA methods: DDA, N RTAs, and PGA (Prompt Gamma-ray Analysis). The PGA measurements play a crucial role in the system, because it can detect/quantify neutron poison elements which disturb DDA measurements, as well as explosives and chemical warfare agents, by utilizing a high-energy resolution Germanium detector. To make an NDA system to be efficient one, an intense neutron generator has to be employed. On the other hand, exposure of a Ge detector to an immense amount of fast neutron makes the detector severely damaged and inoperative. Therefore, in order for the system to be efficient, it is essential to develop effective shield of the PGA system against fast neutrons. In this work, by performing particle transport calculation using Monte Carlo method, we have investigated effective shielding methods for the PGA measurement system in the Active-N system, against fast neutrons from the D-T neutron source. Materials and their configurations which effectively reduce fast-neutron doses and at the same time emit no interfering gamma rays, were examined. Through the calculation, a shield which reduces fast neutron dose sufficiently have been developed. This research was implemented under the subsidiary for nuclear security promotion of MEXT.



中村 聡志; 木村 崇弘; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Technology 2020-009, 22 Pages, 2020/08


分離変換技術開発ディビジョンでは、マイナーアクチノイド(MA)核データの検証に資する核分裂反応率について、核分裂計数管を用いた測定を検討している。そのため、核分裂計数管用のMA線源の作製, 定量及び不確かさの評価を行った。電着法を採用して、$$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am及び$$^{244}$$Cmの4核種について電着量が異なるMA線源を7種類作製した。さらに、同位体希釈法を用いて放射能を定量した$$^{244}$$Cm線源元液から$$^{244}$$Cm作業標準線源を作製し、これを用いて算出した計数効率を適用して各MA線源の放射能を定量した。その結果、作製したMA線源の放射能として、$$^{237}$$Np線源は1461Bq, 2179Bq及び2938Bq、$$^{241}$$Am線源は1.428MBq、$$^{243}$$Am線源は370.5kBq及び89.57kBq並びに$$^{244}$$Cm線源は2.327MBqを得ると共に、不確かさを0.35%(1$$sigma$$)と評価した。本報告書では、MA線源の作製及び定量方法並びに不確かさ評価の過程についてまとめる。


Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide nitrides

宇埜 正美*; 西 剛史*; 高野 公秀

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.7, p.202 - 231, 2020/08



Improvement of detection limit in differential die-away analysis system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔

Proceedings of 2019 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (IEEE NSS/MIC 2019), Vol.1, p.101 - 104, 2020/08

In the fields of safeguards, nuclear non-proliferation, and nuclear security, non-destructive analysis (NDA) techniques useful for highly radioactive nuclear materials (NMs) are not established yet because there are so many technical difficulties to measure the amount of the highly radioactive NMs. A novel NDA system with a pulsed neutron source as the method for determining the composition of mixed NMs has been developing in the Japan Atomic Energy Agency. In the NDA system, a differential die-away analysis (DDA) technique is used to quantify the amount of fissile materials. The detection limit of fissile materials in DDA system is determined by the signal to noise ratio in fast neutron counting. A method to reduce the noise signal by using neutron absorber (B$$_{4}$$C rubber) sheets mounted on the inner entire surface in the sample cavity is proposed. The effect of the sheets on the reduction of noise signal in the fast neutron counting was investigated in both experimental test and simulation. The experimental results show that it is possible to detect a nuclear fissile material ($$^{239}$$Pu) of as low as 1 mg in a vial bottle when the absorber sheets with a thickness of 3 mm is used. This paper also presents comparison between experimental data and simulation results.


レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるプルトニウムスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03


低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に$$gamma$$線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が$$lambda$$/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350$$sim$$470nm及び470$$sim$$670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。


Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:33.83(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。



松村 達郎

機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01




塚原 剛彦*; 佐賀 要*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎

クリーンテクノロジー, 29(12), p.4 - 7, 2019/12

レアメタルは不可欠な資源として重要であり、安定した供給が課題となっている。そのため、リサイクル技術の開発が進められている。しかし、既存の方法はコストや廃棄物、火災爆発の危険性などの問題があり、飛躍的な展開は望めないことから、これまでの分離概念にとらわれない開発が求められている。温度応答性ポリマーポリ-N-イソプロピルアクリルアミド(PolyNIPAAm)と疎水性抽出剤を応用し、温度変化のみで水溶液中で金属錯体を内包したポリマーゲルの生成と再溶解を可逆的に制御が可能であることを見出し、これをレアメタルの分離回収へ適用することを検討した。この相転移現象を利用した水系抽出法は、有機溶媒や固体吸着材を一切用いず、煩雑な固液分離も行うことなく、適切な抽出剤を投入して38$$^{circ}$$C程度に暖めるだけで、廃液中から金属イオンを直接回収することが可能である。本稿で紹介した希土類イオンのみならず、白金族元素やアクチノイド元素(ウラン, アメリシウム, キュリウム等)の分離回収にも成功している。抽出から逆抽出までの全工程が水系で完結し、繰り返し利用も可能であるため、環境負荷低減に資する新しい分離法として期待される。


Development of active neutron NDA system

藤 暢輔

JAEA-Conf 2019-001, p.47 - 52, 2019/11

原子力機構と欧州委員会-共同研究センター(EC-JRC)との共同研究により、従来の非破壊測定技術が適用できない高線量核燃料物質のための非破壊測定技術開発を実施している。本プロジェクトでは、小型のパルス中性子源を用いる4つのアクティブ中性子法(ダイアウェイ時間差分析法: DDA、中性子共鳴透過分析法: NRTA、即発$$gamma$$線分析法: PGA、遅発$$gamma$$線分析法: DGA)の開発を実施しており、それらの手法を組み合わせ、それぞれの特長を生かすことによって高線量核燃料物質に対応できる非破壊測定法の確立を目指している。平成29年度で終了したフェーズIに続き、平成30年度から開始したフェーズIIでは、上述の4つのアクティブ中性子法の高度化を行うとともに、原子力機構燃料サイクル安全工学研究施設において、3つの分析手法(DDA, PGA, NRTA)を組み合わせた総合非破壊測定装置を開発する予定である。本講演では、プロジェクトの概要とこれまでに得られた主な研究成果について報告する。本研究開発は、文部科学省「核セキュリティ強化等推進事業費補助金」事業の一部である。


A Review of separation processes proposed for advanced fuel cycles based on technology readiness level assessments

Baron, P.*; Cornet, S. M.*; Collins, E. D.*; DeAngelis, G.*; Del Cul, G.*; Fedorov, Y.*; Glatz, J. P.*; Ignatiev, V.*; 井上 正*; Khaperskaya, A.*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103091_1 - 103091_24, 2019/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:28.97(Nuclear Science & Technology)

本論文では、将来のクローズド燃料サイクルにおける使用済燃料のための分離プロセスに対する国際的リビューの結果が、技術成熟度評価の結果ととともに示されている。本研究は、ORCD/NEAで組織された燃料リサイクル化学に関する専門家グループによって実施されたものである。本研究の特徴的な点は、分離プロセスを使用済燃料中の分離対象元素(ウラン, ウラン-プルトニウム, マイナーアクチノイド, 発熱性元素等)別の分離階層により区分けして評価したことであり、これに使用済燃料の前処理プロセスの評価を加えている。分離プロセスとしては湿式プロセスと乾式プロセスの両者をカバーしている。


Minor actinides separation by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm$$^{3}$$)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。${it n}$-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が$$geq$$99%となる結果を得た。


Performance evaluation of differential die-away system in an integrated active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔

Proceedings of 2018 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (IEEE NSS/MIC 2018) (Internet), 4 Pages, 2019/10

A Differential Die-away Analysis (DDA) system using a compact pulsed neutron (DT: 14 MeV) generator has been successfully developed for nuclear non-proliferation and nuclear security in the Japan Atomic Energy Agency. The DDA system employing the fast neutron direct interrogation method is designed to quantify fissile materials in samples which have different volume from a vial bottle (4 cc) to pail container (20 liter). It has been demonstrated experimentally that the DDA system is capable of quantifying a nuclear fissile material (Pu-239) less than 10 mg in a vial bottle. The performance of the DDA system with a large measurement sample such as a MOX can container (2 liter) was evaluated through the Monte Carlo simulation studies. The simulation results show that the Pu-239 mass of around 10 mg even in the MOX can container can be detected. The results of the simulation study are discussed and compared to those of the experimental test.


Development of active neutron NDA system for radioactive nuclear materials

藤 暢輔; 大図 章; 土屋 晴文; 古高 和禎; 北谷 文人; 米田 政夫; 前田 亮; 小泉 光生

Proceedings of INMM 60th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2019/07

Nuclear material accountancy plays a key role in nuclear safeguards and security. The collaboration between the Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and the Joint Research Centre (JRC) of the European Commission aims to develop an active neutron NDA system for Special Nuclear Materials (SNM) and Minor Actinides (MA) in highly radioactive nuclear materials. Several active neutron NDA techniques, namely Differential Die-Away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA), Neutron Resonance Capture Analysis (NRCA), Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA) and Delayed Gamma-ray Analysis (DGA) have been developed. The different methods can provide complementary information. In the first phase of the project, we developed a combined NDA system, which enables the simultaneous measurements of DDA and PGA. The DDA technique can determine very small amounts of the fissile mass. PGA is valuable for the measurement of light elements. In the second phase, we will continue to conduct additional research to improve the methodology and develop a new integrated NDA system which can use for NRTA as well as DDA and PGA. In this presentation, we will provide an overview of the project and report the recent results, especially the design of new integrated NDA system. This research was implemented under the subsidiary for nuclear security promotion of MEXT.




JAEA-Review 2018-036, 216 Pages, 2019/03


原子力科学研究所(原科研)は、保安管理部, 放射線管理部, 工務技術部, 研究炉加速器管理部, 福島技術開発試験部, バックエンド技術部の6部、原科研福島技術開発特別グループ(平成25年度)及び計画管理室で構成され、各部署は、中期計画の達成に向け、施設管理, 技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、平成25年度及び平成26年度の原科研の活動、並びに原科研を拠点とする安全研究センター, 先端基礎研究センター, 原子力基礎工学研究センター(平成25年度: 原子力基礎工学研究部門), 量子ビーム応用研究センター(平成25年度: 量子ビーム応用研究部門), 原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した、研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。


窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

我が国将来世代のエネルギーを担う核燃料サイクル; 脱炭素社会のエネルギー安全保障; NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03




若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01



Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:25.96(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。


Development of differential die-away technique in an integrated active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔; 小泉 光生; 瀬谷 道夫

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 4 Pages, 2018/11

A Differential Die-away Analysis (DDA) system using a compact pulsed neutron (14 MeV) generator has been newly developed for non-nuclear proliferation and nuclear security in the Japan Atomic Energy Agency (JAEA). The DDA system was designed to be able to detect a nuclear fissile material (Pu-239) of as low as 10 mg and to handle samples of a different volume: a vial bottle (20 mL), a pail container (20 L), through a Monte Carlo simulation. In the DDA system, the Fast Neutron Direct Interrogation (FNDI) technique, which utilizes fast neutrons for interrogation, was applied to measure the amount of fissile mass contained in the sample. The fundamental performance of the DDA system was investigated in the demonstration experiment. The simulation results show that the Pu-239 masses of less than 10 mg can be detected in the DDA system. The results of the experiment are discussed and compared with those of the simulation.

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