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報告書

高経年Pu試料中に含まれるAm-241の分離回収技術の開発

江森 達也; 北辻 章浩; 伴 康俊

JAEA-Technology 2024-025, 20 Pages, 2025/03

JAEA-Technology-2024-025.pdf:1.65MB

太陽光発電が期待できない木星以遠の深宇宙探査機用の電源として主にPu-238の崩壊熱を利用した放射性同位体熱電気転換器(RTG: Radioisotope Thermoelectric Generator)が使用されている。しかし、日本国内ではPu-238を生産するための設備が無い上、宇宙利用を目的とした核燃料物質の使用は法規制上の観点から困難である。そこでPu-238の代替として適当な半減期を持つAm-241(半減期: 432年)に注目し、研究目的で貯蔵されている高経年Pu試料中からのAm-241の分離及び精製法について検討を行い、分離回収試験を実施した。分離の方法については固液分離のみと液液分離と固液分離を組み合わせた2パターンの検討を行い、試験を実施した。液液分離と固液分離を組み合わせた場合では、固液分離のみと比べてカラムの本数を1/5以下に抑えられ、試験に要した時間も半分以下に短縮できた。また、得られた試験結果を用いて計6回のPuとAmの分離試験を実施し、約0.43gのAmをシュウ酸塩として分離回収した。

報告書

令和5年度原子力科学研究所年報

原子力科学研究所

JAEA-Review 2024-058, 179 Pages, 2025/03

JAEA-Review-2024-058.pdf:7.42MB

原子力科学研究所(原科研)は、従来からの部署である保安管理部、放射線管理部、工務技術部、研究炉加速器技術部、臨界ホット試験技術部、バックエンド技術部の6部及び計画管理部に加えて、先端基礎研究センター、原子力基礎工学研究センター、原子力エネルギー基盤連携センター及び物質科学研究センターで構成され、各部署は、中長期計画の達成に向け、施設管理、研究技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、令和5年度の原科研の活動(各センターでの研究開発活動を除く)並びに原科研を拠点とする廃炉環境国際共同研究センター、安全研究センター、原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。

報告書

令和4年度原子力科学研究所年報

原子力科学研究所

JAEA-Review 2024-057, 178 Pages, 2025/03

JAEA-Review-2024-057.pdf:8.51MB

原子力科学研究所(原科研)は、従来からの部署である保安管理部、放射線管理部、工務技術部、研究炉加速器技術部、臨界ホット試験技術部、バックエンド技術部の6部及び計画管理部に加えて、先端基礎研究センター、原子力基礎工学研究センター、原子力エネルギー基盤連携センター及び物質科学研究センターで構成され、各部署は、中長期計画の達成に向け、施設管理、研究技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、令和4年度の原科研の活動(各センターでの研究開発活動を除く)並びに原科研を拠点とする廃炉環境国際共同研究センター、安全研究センター、原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。

論文

Extraction behaviors of minor actinides and rare earth elements with NTA amide extractants

鈴木 英哉*; 伴 康俊

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(2), p.157 - 166, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

Nitrilotriacetamide (NTA amide) has been developed as an extractant for the mutual separation of minor actinides (MA; Am and Cm) and rare earth elements (RE) by solvent extraction. NTA amide is a tertiary amine in which the three carboxyl groups of nitrilotriacetic acid are amidated. NTA amides have six hydrophobic long-chain alkyl groups on the side chains, they have enhanced solubility in organic solvents, thereby allowing for the use of nonpolar diluents, such as n-dodecane. This study examined the extraction behavior of MA and REs using four NTA amides with six side chains comprising n-octyl groups, 2-ethylhexyl groups, and a mixture of these groups. The results showed that the linear type hexaoctyl NTA amide (HONTA) had the highest extraction ability for MA. Furthermore, the extraction behavior of MA and REs was different under low and high nitrate conditions, and that of scandium (Sc) was found to be considerably different depending on the side chains.

論文

Solvent extraction of tin in nitric acids; Evaluation of multiple extractants

伊藤 健吾*; 高橋 真*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 334, p.2467 - 2475, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

本研究では、スズ、特に高レベル廃液に含まれるSn-126について、6種類の抽出剤による硝酸溶液からの溶媒抽出挙動について評価した。試験を行った抽出剤のうちHAAは高い効率を示したが、現状では工業的な応用に十分なデータは得られていない。塩酸を硝酸に加えた軽では、TBPとTEDTAにおいて、スズの分配比が1以上となった。しかしながら、工業的な応用に向けた実用的な課題と言う観点では、特に0.0008Mと言った低いスズ濃度におけるHAAによる抽出は、スズの回収についてより効果的である可能性がある。

論文

Development of a dissolution method for analyzing the elemental composition of fuel debris using sodium peroxide fusion technique

中村 聡志; 石井 翔*; 加藤 仁*; 伴 康俊; 蛭田 健太; 吉田 拓矢; 上原 寛之; 小畑 裕希; 木村 康彦; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.56 - 64, 2025/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:57.00(Nuclear Science & Technology)

過酸化ナトリウム(Na$$_{2}$$O$$_{2}$$)融解処理法を用いた燃料デブリの元素組成分析法を検討した。融解処理条件として、2種類の模擬デブリ試料((Zr,RE)O$$_{2}$$の固溶体及び溶融炉心-コンクリート相互作用生成物(MCCI)など)を用いて融解処理温度及びるつぼ材について検討した。検討の結果、るつぼ材にNiを用いて、923Kで融解処理を行うことが最適な処理条件であることが示唆された。これを受けて、TMI-2デブリを用いたコンクリートセルでの実証試験に適用し、燃料デブリの完全溶解を確認した。得られたTMI-2デブリ溶解液の元素組成は再現性に優れ、SEM/WDX及びXRDによる分析結果と良好な一致を示し、妥当性を確認した。したがって、本手法は燃料デブリの元素組成分析において、有効であると考えられる。

論文

Solvent extraction behaviors of rhodium and palladium in nitric acid solutions using amide extractants

伊藤 健吾*; 守田 美咲*; 荒木 優太*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 32(1), p.53 - 62, 2025/00

高レベル廃液中のロジウム(Rh)とパラジウム(Pd)は主要な核分裂生成物である。本研究では、これらの白金族元素(PGEs)の新規な抽出剤HONTA及びADAAMによる溶媒抽出挙動を理解することを目的とした。これらの抽出剤はPdに親和性を示し、その分配係数は1を有意に超えPd分離に対する有効性を示している。これに対して、Rhの分配係数は、一貫して10$$^{-1}$$を下回っており、硝酸からの抽出効率が低いことを示している。しかし、硝酸カルシウム水和物を用いた塩析効果により、HONTAによるRhの分配係数約570を達成した。HONTAによる白金族元素の逆抽出の困難さを克服するため、HEDTA及びチオ尿素を用いた実験を行った。高濃度硝酸($$>$$2M)におけるHEDTAによる逆抽出では約90%のPdが抽出されていたが、硝酸系におけるチオ尿素による逆抽出では、抽出されていたRhは約40%であり塩酸系では最大62.7%であった。

論文

Solvent extraction of selenium in nitric acid; Evaluation of multiple extractants and proposal of a novel separation process

伊藤 健吾*; 川上 貴大*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(10), p.5183 - 5189, 2024/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:57.00(Chemistry, Analytical)

高レベル廃液からのウラン、プルトニウム、マイナーアクチノイド及び希土類元素の分離プロセスで使用される複数の抽出剤を用いて、硝酸溶液からのSe(VI)の溶媒抽出挙動を調べた。すべての抽出剤が分配比$$<$$1であったことから、プロセス中においてSeは残留水溶液中に残存することが明らかとなった。一方、希硝酸($$<$$ 2M HNO$$_{3}$$)、有機相としてオクタノール、濃硝酸(8M HNO$$_{3}$$)中において、抽出剤o-フェニレンジアミンではSeの分配比は1以上であった。濃硝酸(8M HNO$$_{3}$$)で逆抽出したところ、Seの新しい単一分離プロセスと回収の可能性が示唆された。

論文

Recovery of minor actinides from HLW using Hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) by mixer-settler extractors

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle (GLOBAL2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10

ミキサセトラを用いて、高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA;アメリシウム及びキュリウム)を回収するための連続向流抽出試験を行った。ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を抽出剤に用いることで、MAフラクション中に0.17gのMAを回収した。

論文

Electrochemical behavior of neptunium in NaCl-2CsCl melt

林 博和; 湊 和生*

Electrochemistry (Internet), 92(4), p.043020_1 - 043020_5, 2024/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Electrochemistry)

NaCl-2CsCl溶融塩中のネプツニウムの挙動をサイクリックボルタンメトリ法やディファレンシャルパルスボルタンメトリ法などの電気化学的手法によって823から923Kにおいて測定した。NaCl-2CsCl溶融塩中において、Np$$^{4+}$$イオンは、LiCl-KCl共晶溶融塩中と同様に、Np$$^{3+}$$イオンを経てNpに還元されることを明らかにした。また、サイクリックボルタモグラムから、Np$$^{3+}$$及びNp$$^{4+}$$イオンの拡散係数を導出した。さらに、Np$$^{3+}$$/Np$$^{0}$$及びNp$$^{4+}$$/Np$$^{3+}$$酸化還元反応の式量電位が、E$$^*$$(Np$$^{3+}$$/Np$$^0$$) = -3.353 + 7.67$$times$$10$$^{-4}$$T及びE$$^*$$(Np$$^{4+}$$/Np$$^{3+}$$) = -1.175 + 4.99$$times$$10$$^{-4}$$ T vs. Cl$$_2$$/Cl$$^-$$ (V)であることを示し、Np$$^{3+}$$及びNp$$^{4+}$$イオンの活量係数を、NpCl$$_3$$及びNpCl$$_4$$の過冷却液体状態のギブス自由エネルギーの文献値を用いて導出した。

報告書

令和3年度原子力科学研究所年報

原子力科学研究部門 原子力科学研究所

JAEA-Review 2023-050, 178 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-050.pdf:7.06MB

原子力科学研究所(原科研)は、従来からの部署である保安管理部、放射線管理部、工務技術部、研究炉加速器技術部、臨界ホット試験技術部、バックエンド技術部の6部及び計画管理部に加えて、先端基礎研究センター、原子力基礎工学研究センター、原子力エネルギー基盤連携センター及び物質科学研究センターで構成され、各部署は、中長期計画の達成に向け、施設管理、研究技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、令和3年度の原科研の活動(各センターでの研究開発活動を除く)、並びに原科研を拠点とする廃炉環境国際共同研究センター、安全研究センター、原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。

論文

Flexible waste management system for the future application of MA P&T technology to the current high-level liquid waste

深澤 哲生*; 鈴木 晶大*; 遠藤 洋一*; 稲垣 八穂広*; 有馬 立身*; 室屋 裕佐*; 遠藤 慶太*; 渡邉 大輔*; 松村 達郎; 石井 克典; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(3), p.307 - 317, 2024/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.61(Nuclear Science & Technology)

将来実用化されるMA分離変換技術を現在のHLLWに適用するため、柔軟な廃棄物管理システム(FWM)の開発を進めている。このFWMシステムは、MA分離変換技術が実現するまでの間、高レベル廃棄物(HLW)を顆粒体として貯蔵するシステムである。模擬HLLWからのロータリーキルンによる顆粒体製造と、現在のHLW貯蔵施設でのHLW顆粒体の一時貯蔵(約50年)のための基礎実験と予備的熱分析により、その主要プロセスの実現可能性をそれぞれ基本的に確認した。顆粒体製造実験では、ロータリーキルンによって比較的大きな粒子を製造できることが明らかになった。熱分析の結果、小さい直径のキャニスターを用いて、HLWよりも高い貯蔵密度で安全に貯蔵できることが示された。また、潜在的な放射性毒性及び処分場面積についてFWMシステムの有効性を評価し、FWMはこれらの要因を低減することができ、現行の再処理工場で発生するHLWの処分において大きなメリットがあることが示された。日本では軽水炉の燃料が長期間保管され、再処理工場の運転開始が間近とされているため、FWMシステムは高レベル放射性廃棄物処分の環境負荷低減に有効なシステムと考えられる。

論文

A Demonstration test to separate minor actinides in high-level liquid waste by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(1), p.1 - 11, 2024/00

ホットセル内のミキサセトラ抽出器を用いた${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)によるマイナーアクチノイド(MA; Am及びCm)分離の実証試験を実施した。フィード液としてMA及び希土類(RE; Y, La, Nd及びEu)を含有した高レベル廃液を用いた。ノルマルドデカンで0.05mol/dm$$^{3}$$に希釈したHONTAを有機相として供給し、一部の有機相は再生せずに再利用した。HONTAはMAを効果的に抽出する一方、REはあまり抽出しなかった。Y, La, Nd及びEuのREフラクションへの移行率はそれぞれ$$>$$ 99.9%、99.2%、61.8%及び81.4%となった。MAフラクションへのAm及びCmの移行率はそれぞれ86.8%及び74.7%であり、累積40時間の試験によって有意量(0.12g)のMAを同フラクションに回収した。

論文

Development of an integrated non-destructive analysis system, Active-N

土屋 晴文; 藤 暢輔; 大図 章; 古高 和禎; 北谷 文人; 前田 亮; 米田 政夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1301 - 1312, 2023/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.75(Nuclear Science & Technology)

An integrated active neutron non-destructive analysis (NDA) system, Active-N, was developed to gain knowledge of active neutron NDA techniques that are applicable to measurements of nuclear materials in highly radioactive nuclear fuels. Active-N, equipped with a D-T neutron generator, combines three complementary active neutron NDA techniques: Differential Die-away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA), and Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA). In this paper, we provide an overview of Active-N and then demonstrate that the compact NRTA system in Active-N can quantify nuclear materials. Monte Carlo simulations were conducted to determine the design of the compact NRTA system including a moderator, flight tubes, and a detector shield. To investigate how accurately the compact NRTA system determines areal densities in a sample, measurements were performed with a Pu pellet-type sample as well as metallic plate samples of In and Ag. The experimental areal densities of $$^{240}$$Pu, $$^{115}$$In and $$^{109}$$Ag were consistent with those calculated for the individual nuclei. These results show that it is feasible to develop a compact NRTA system capable of determining the contents of nuclear materials in nuclear fuels. This research was implemented under the subsidy for nuclear security promotion of MEXT.

論文

Development of a DDA+PGA-combined non-destructive active interrogation system in "Active-N"

古高 和禎; 大図 章; 藤 暢輔

Nuclear Engineering and Technology, 55(11), p.4002 - 4018, 2023/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:25.62(Nuclear Science & Technology)

An integrated neutron interrogation system has been developed for non-destructive assay of highly radioactive special nuclear materials, to accumulate knowledge of the method through developing and using it. The system combines a differential die-away (DDA) measurement system for the quantification of nuclear materials and a prompt gamma-ray analysis (PGA) system for the detection of neutron poisons which disturb the DDA measurements; a common D-T neutron generator is used. A special care has been taken for the selection of materials to reduce the background gamma rays produced by the interrogation neutrons. A series of measurements were performed to test the basic performance of the system. The results show that the DDA system can quantify plutonium of as small as 20~mg and it is not affected by intense neutron background up to 4.2~TBq and gamma ray of 2.2~TBq. As a result of the designing of the combined system as a whole, the gamma-ray background counting rate at the PGA detector was reduced down to $$3.9times10^{3}$$ s$$^{-1}$$ even with the use of the D-T neutron generator. The test measurements show that the PGA system is capable of detecting less than 1~g of boron compound and about 100~g of gadolinium compound in~30 min. This research was implemented under the subsidy for nuclear security promotion of MEXT.

論文

Status on the development of the fabrication and analysis equipment of the pseudo fuel debris

小林 冬実; 深谷 洋行; 井澤 一彦; 木田 孝; 曽野 浩樹; 須山 賢也

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 7 Pages, 2023/10

STACY更新炉の臨界実験では、模擬燃料デブリのサンプルを用いて、福島第一原子力発電所(1F)事故デブリ臨界安全性評価に使用するシステムの検証用データを取得する。模擬燃料デブリは、酸化ウランと構造材(鉄、シリコン、ジルコニウムなど)を含む直径8mm、高さ10mmのペレットである。ペレットは、二酸化ウラン粉末と構造材料粉末を混合、加圧、焼結して製造される。UO$$_{2}$$粉末は、燃料組成の誤差を減らすために、STACYのドライバ燃料と同じ組成のウランを使用する。BECKYには、模擬燃料デブリの臨界特性を高精度に評価及び分析するために、模擬燃料デブリ調製設備や分析設備が設置されている。これらの設備は同じ実験室に設置されており、模擬燃料デブリの調製や照射前後の分析などの実験ニーズに迅速に対応できる。

論文

Study on criticality safety control of fuel debris for validation of methodology applied to the safety regulation

須山 賢也; 植木 太郎; 郡司 智; 渡邉 友章; 荒木 祥平; 福田 航大; 山根 祐一; 井澤 一彦; 長家 康展; 菊地 丈夫; et al.

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 6 Pages, 2023/10

2011年の福島第一原子力発電所の事故により発生した燃料デブリの臨界安全性評価において採用される手法の妥当性を臨界実験で得られたデータに基づいて検証するため、NRAからの委託により原子力機構は2014年から関連研究開発プロジェクトを実施している。このプロジェクトにおいては、i)燃料デブリの臨界特性の網羅的計算とデータベース化(燃料デブリ臨界マップの開発)、ii)新しい連続エネルギーモンテカルロコードの開発、iii)臨界事故の評価、iv)臨界安全性評価手法の検証実験のための臨界集合体STACYの改良などが行われている。前回のICNC2019以降、本プロジェクトは2024年5月に正式運転を開始するSTACYの改造やパワースペクトルに準拠した空間ランダム分布を持つ物質の臨界計算に適したモンテカルロコード「Solomon」の開発で大きな進展があった。本発表では、この研究開発プロジェクトの全体像と各技術トピックの状況について紹介する。

論文

Planning of the debris-simulated critical experiments on the new STACY

郡司 智; 荒木 祥平; 新垣 優; 井澤 一彦; 須山 賢也

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 9 Pages, 2023/10

原子力機構は、東京電力福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリの臨界特性の解析結果を検証するために、STACYと呼ばれる臨界集合体を溶液体系から軽水減速非均質体系に更新している。燃料デブリの組成や特性を実験的に模擬するために、特定の中性子減速条件を作る格子板や、棒状のコンクリートやステンレス鋼材を複数用意する予定である。これらの装置や材料を用いて、燃料デブリの臨界特性を評価する実験が予定されている。この一連のSTACY実験では、燃料デブリを模擬した試料の反応度測定、コンクリートやステンレス鋼などの構造材を含む炉心構成の臨界量測定、それらの配置が不均一になった場合の臨界量変化などが含まれている。さらに、燃料デブリの落下を静的に模擬した2つの分割炉心実験と、部分的に異なる中性子減速条件での未臨界測定実験などを予定している。これらの実験計画は、いくつかの実験的制約を考慮して検討された。本論文では、これらの実験のスケジュール、最適化された炉心構成の計算結果、及び各実験で期待される結果について示す。

論文

Efficient separation of americium by a mixed solvent of two extractants, a diamideamine and a nitrilotriacetamide

鈴木 英哉*; 伴 康俊

Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:49.52(Chemistry, Analytical)

原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。

論文

Effect of calcium on niobium solubility in alkaline solutions

大平 早希; 阿部 健康; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 111(7), p.525 - 531, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ニオブ-94($$^{94}$$Nb)のカルシウム,アルカリ性水溶液への溶解度は、セメント系材料を使用すると想定される中深度処分の安全性評価において、重要なパラメータの一つである。しかし、カルシウム,アルカリ条件におけるNb溶解度とその溶解度制限固相は、今だ不明な点が多い。そこで本研究では、0.001-0.1M CaCl$$_{2}$$水溶液において過飽和条件でのNb溶解度実験を系統的に行い、Nb溶解度制限固相について評価した。Nb濃度はpHとCa濃度に負の依存性を示し、沈殿固相のCa/Nbモル比は0.66を示した。Nb溶解度のpHおよびCa濃度依存性は、溶存種のNb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$と、Ca/Nb比が0.66を示すCa-Nb固相であるCa$$_{4}$$Nb$$_{6}$$O$$_{19}$$(am)との溶解反応で再現可能なことが確認された。

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