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報告書

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるプルトニウムスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03

JAEA-Research-2020-001.pdf:4.0MB

低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に$$gamma$$線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が$$lambda$$/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350$$sim$$470nm及び470$$sim$$670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

高レベル放射性廃液からの元素分離回収技術「SELECTプロセス」の開発とその展望

松村 達郎

機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01

原子力発電所の使用済燃料の長期放射性毒性は、原子力利用における本質的課題である。一つの解決法として、長半減期核種を分離し、短半減期あるいは安定核種に核変換する「分離変換技術」の開発を進めている。重要な開発要素の一つである高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離する溶媒抽出プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。この研究開発では、SELECTプロセスを実現するために必要となる新しい抽出剤を開発し、分離プロセスの構成を検討して実高レベル廃液を用いた技術実証を行った。本稿では、これらの背景と開発の現状、各国の状況などを概説した。

論文

機能性ポリマーの相転移現象に基づく無廃棄物型レアメタルリサイクル技術

塚原 剛彦*; 佐賀 要*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎

クリーンテクノロジー, 29(12), p.4 - 7, 2019/12

レアメタルは不可欠な資源として重要であり、安定した供給が課題となっている。そのため、リサイクル技術の開発が進められている。しかし、既存の方法はコストや廃棄物、火災爆発の危険性などの問題があり、飛躍的な展開は望めないことから、これまでの分離概念にとらわれない開発が求められている。温度応答性ポリマーポリ-N-イソプロピルアクリルアミド(PolyNIPAAm)と疎水性抽出剤を応用し、温度変化のみで水溶液中で金属錯体を内包したポリマーゲルの生成と再溶解を可逆的に制御が可能であることを見出し、これをレアメタルの分離回収へ適用することを検討した。この相転移現象を利用した水系抽出法は、有機溶媒や固体吸着材を一切用いず、煩雑な固液分離も行うことなく、適切な抽出剤を投入して38$$^{circ}$$C程度に暖めるだけで、廃液中から金属イオンを直接回収することが可能である。本稿で紹介した希土類イオンのみならず、白金族元素やアクチノイド元素(ウラン, アメリシウム, キュリウム等)の分離回収にも成功している。抽出から逆抽出までの全工程が水系で完結し、繰り返し利用も可能であるため、環境負荷低減に資する新しい分離法として期待される。

論文

A Review of separation processes proposed for advanced fuel cycles based on technology readiness level assessments

Baron, P.*; Cornet, S. M.*; Collins, E. D.*; DeAngelis, G.*; Del Cul, G.*; Fedorov, Y.*; Glatz, J. P.*; Ignatiev, V.*; 井上 正*; Khaperskaya, A.*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103091_1 - 103091_24, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

本論文では、将来のクローズド燃料サイクルにおける使用済燃料のための分離プロセスに対する国際的リビューの結果が、技術成熟度評価の結果ととともに示されている。本研究は、ORCD/NEAで組織された燃料リサイクル化学に関する専門家グループによって実施されたものである。本研究の特徴的な点は、分離プロセスを使用済燃料中の分離対象元素(ウラン, ウラン-プルトニウム, マイナーアクチノイド, 発熱性元素等)別の分離階層により区分けして評価したことであり、これに使用済燃料の前処理プロセスの評価を加えている。分離プロセスとしては湿式プロセスと乾式プロセスの両者をカバーしている。

論文

Minor actinides separation by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm$$^{3}$$)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。${it n}$-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が$$geq$$99%となる結果を得た。

論文

Performance evaluation of differential die-away system in an integrated active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔

Proceedings of 2018 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (IEEE NSS/MIC 2018) (Internet), 4 Pages, 2019/10

A Differential Die-away Analysis (DDA) system using a compact pulsed neutron (DT: 14 MeV) generator has been successfully developed for nuclear non-proliferation and nuclear security in the Japan Atomic Energy Agency. The DDA system employing the fast neutron direct interrogation method is designed to quantify fissile materials in samples which have different volume from a vial bottle (4 cc) to pail container (20 liter). It has been demonstrated experimentally that the DDA system is capable of quantifying a nuclear fissile material (Pu-239) less than 10 mg in a vial bottle. The performance of the DDA system with a large measurement sample such as a MOX can container (2 liter) was evaluated through the Monte Carlo simulation studies. The simulation results show that the Pu-239 mass of around 10 mg even in the MOX can container can be detected. The results of the simulation study are discussed and compared to those of the experimental test.

論文

Development of active neutron NDA system for radioactive nuclear materials

藤 暢輔; 大図 章; 土屋 晴文; 古高 和禎; 北谷 文人; 米田 政夫; 前田 亮; 小泉 光生

Proceedings of INMM 60th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2019/07

Nuclear material accountancy plays a key role in nuclear safeguards and security. The collaboration between the Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and the Joint Research Centre (JRC) of the European Commission aims to develop an active neutron NDA system for Special Nuclear Materials (SNM) and Minor Actinides (MA) in highly radioactive nuclear materials. Several active neutron NDA techniques, namely Differential Die-Away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA), Neutron Resonance Capture Analysis (NRCA), Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA) and Delayed Gamma-ray Analysis (DGA) have been developed. The different methods can provide complementary information. In the first phase of the project, we developed a combined NDA system, which enables the simultaneous measurements of DDA and PGA. The DDA technique can determine very small amounts of the fissile mass. PGA is valuable for the measurement of light elements. In the second phase, we will continue to conduct additional research to improve the methodology and develop a new integrated NDA system which can use for NRTA as well as DDA and PGA. In this presentation, we will provide an overview of the project and report the recent results, especially the design of new integrated NDA system. This research was implemented under the subsidiary for nuclear security promotion of MEXT.

報告書

平成25年度・26年度原子力科学研究所年報

原子力科学研究所

JAEA-Review 2018-036, 216 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2018-036.pdf:19.22MB

原子力科学研究所(原科研)は、保安管理部, 放射線管理部, 工務技術部, 研究炉加速器管理部, 福島技術開発試験部, バックエンド技術部の6部、原科研福島技術開発特別グループ(平成25年度)及び計画管理室で構成され、各部署は、中期計画の達成に向け、施設管理, 技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、平成25年度及び平成26年度の原科研の活動、並びに原科研を拠点とする安全研究センター, 先端基礎研究センター, 原子力基礎工学研究センター(平成25年度: 原子力基礎工学研究部門), 量子ビーム応用研究センター(平成25年度: 量子ビーム応用研究部門), 原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した、研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。

論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

我が国将来世代のエネルギーを担う核燃料サイクル; 脱炭素社会のエネルギー安全保障; NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

論文

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

論文

Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.24(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。

論文

Development of differential die-away technique in an integrated active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔; 小泉 光生; 瀬谷 道夫

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 4 Pages, 2018/11

A Differential Die-away Analysis (DDA) system using a compact pulsed neutron (14 MeV) generator has been newly developed for non-nuclear proliferation and nuclear security in the Japan Atomic Energy Agency (JAEA). The DDA system was designed to be able to detect a nuclear fissile material (Pu-239) of as low as 10 mg and to handle samples of a different volume: a vial bottle (20 mL), a pail container (20 L), through a Monte Carlo simulation. In the DDA system, the Fast Neutron Direct Interrogation (FNDI) technique, which utilizes fast neutrons for interrogation, was applied to measure the amount of fissile mass contained in the sample. The fundamental performance of the DDA system was investigated in the demonstration experiment. The simulation results show that the Pu-239 masses of less than 10 mg can be detected in the DDA system. The results of the experiment are discussed and compared with those of the simulation.

論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.14(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

Development of active neutron NDA system for nuclear materials

藤 暢輔; 大図 章; 土屋 晴文; 古高 和禎; 北谷 文人; 米田 政夫; 前田 亮; 小泉 光生; Heyse, J.*; Paradela, C.*; et al.

Proceedings of INMM 59th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2018/07

Nuclear material accountancy is of fundamental importance for nuclear safeguards and security. However, to the best of our knowledge, there is no established technique that enables us to accurately determine the amount of Special Nuclear Materials (SNM) and Minor Actinides (MA) in high radioactive nuclear materials. Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and the Joint Research Centre (JRC) of the European Commission Collaboration Action Sheet-7 started in 2015. The purpose of this project is to develop an innovative non-destructive analysis (NDA) system using a D-T pulsed neutron source. Active neutron NDA techniques, namely Differential Die-Away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA), Neutron Resonance Capture Analysis (NRCA), Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA) and Delayed Gamma-ray Analysis (DGA) have been studied and developed. The different methods can provide complementary information which is particularly useful for quantification of SNM and MA in high radioactive nuclear materials. The second phase of the project has started. In the second phase, we will continue to conduct additional research to improve the methodology and develop an integrated NDA system. This presentation gives an overview of the project and the NDA system and reports the recent results. This research was implemented under the subsidiary for nuclear security promotion of MEXT.

論文

核不拡散・核セキュリティ用アクティブ中性子NDA技術の開発,1; 次世代型DDA装置の性能評価

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 古高 和禎; 藤 暢輔

日本核物質管理学会第38回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2018/04

原子力機構では、欧州委員会共同研究センターと共同で核不拡散、核セキュリティ用非破壊測定技術の開発に取り組んでおり、従来の技術では測定が難しい核変換用MA-Pu燃料等の高線量核物質や共存物質が多い難測定核物質を測定する技術の確立を目指している。その技術開発において、核分裂性核物質の定量が可能な次世代型アクティブ中性子ダイアウェイ時間差分析(DDA)部と元素分析が可能な即発$$gamma$$線分析(PGA)部を組み合わせた、小型DT中性子源を用いるアクティブ中性子統合非破壊測定試験装置"Active-N"を新たに設計、開発した。現在、製作したDDA部の基本性能を評価するために微量のPu酸化物試料を封入したバイアル瓶を用いて測定試験を実施している。本報では、その試験結果をモンテカルロシミュレーション(MCNP)結果と比較して報告する。

報告書

燃料研究棟汚染事故における樹脂製の袋の破裂原因調査報告; 有機物の放射線分解によるガス発生と内圧上昇について

燃料研究棟汚染事故に関する原因究明チーム

JAEA-Review 2017-038, 83 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-038.pdf:11.37MB

2017年6月に燃料研究棟で発生したプルトニウムによる汚染・内部被ばく事故では、核燃料物質を収納した貯蔵容器の蓋をフード内で開封した際に内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂し、ウランとプルトニウムの一部が実験室内に飛散するとともに作業員の内部被ばくに至った。事故発生後に組織された原因究明チームは、貯蔵容器内部のPVCバッグ内圧が上昇して破裂に至った原因を明らかにするため、当該貯蔵容器内容物に関する情報を、帳票類及び聞き取りによる調査、内容物の観察・分析によって収集した。さらに、有機物の放射線分解によるガス発生やPVCバッグの放射線劣化と破裂現象に関する検証試験を行い、必要なデータを取得した。これらをもとにフォルトツリー解析を行い、各種要因を定量的に評価した結果、内圧上昇の主原因がエポキシ樹脂の$$alpha$$線分解によるガス発生であることを特定した。本調査報告で述べるガス発生量や内圧上昇推移の評価手法は、他施設での核燃料物質の貯蔵に際しても大いに参考となるものであり、活用されることを期待する。

論文

廃棄物ドラム缶のウラン量を短時間で精度良く定量できる革新的アクティブ中性子非破壊測定技術; 高速中性子直接問いかけ法の実用化

大図 章; 米田 政夫; 呉田 昌俊; 中塚 嘉明; 中島 伸一

日本原子力学会誌, 59(12), p.700 - 704, 2017/12

ウラン廃棄物ドラム缶内のウラン量を定量する従来の非破壊測定法では、内容物の種類やウランの偏在に起因する測定誤差の大きさが問題となるケースや、さらに長時間の測定時間が必要となる測定上の問題がある。このような問題を解決する高速中性子直接問いかけ法というアクティブ中性子非破壊測定法を開発し、実廃棄物ドラム缶のウラン定量に実用化することができた。本報では、本測定法を概説するとともに今後の展望について解説する。

論文

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:6.34(Nuclear Science & Technology)

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

論文

Solvent extraction of uranium with ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:81.81(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として$${it D}_{rm U}$$ = 1.1$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として$${it D}_{rm H}$$ = 0.12$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。

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