レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるプルトニウムスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03

JAEA-Research-2020-001.pdf:4.0MB

低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350470nm及び470670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。

高レベル放射性廃液からの元素分離回収技術「SELECTプロセス」の開発とその展望

松村 達郎

機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01

原子力発電所の使用済燃料の長期放射性毒性は、原子力利用における本質的課題である。一つの解決法として、長半減期核種を分離し、短半減期あるいは安定核種に核変換する「分離変換技術」の開発を進めている。重要な開発要素の一つである高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離する溶媒抽出プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。この研究開発では、SELECTプロセスを実現するために必要となる新しい抽出剤を開発し、分離プロセスの構成を検討して実高レベル廃液を用いた技術実証を行った。本稿では、これらの背景と開発の現状、各国の状況などを概説した。

A Review of separation processes proposed for advanced fuel cycles based on technology readiness level assessments

Baron, P.*; Cornet, S. M.*; Collins, E. D.*; DeAngelis, G.*; Del Cul, G.*; Fedorov, Y.*; Glatz, J. P.*; Ignatiev, V.*; 井上 正*; Khaperskaya, A.*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103091_1 - 103091_24, 2019/11

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2019.103091

本論文では、将来のクローズド燃料サイクルにおける使用済燃料のための分離プロセスに対する国際的リビューの結果が、技術成熟度評価の結果ととともに示されている。本研究は、ORCD/NEAで組織された燃料リサイクル化学に関する専門家グループによって実施されたものである。本研究の特徴的な点は、分離プロセスを使用済燃料中の分離対象元素(ウラン, ウラン-プルトニウム, マイナーアクチノイド, 発熱性元素等)別の分離階層により区分けして評価したことであり、これに使用済燃料の前処理プロセスの評価を加えている。分離プロセスとしては湿式プロセスと乾式プロセスの両者をカバーしている。

Performance evaluation of differential die-away system in an integrated active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔

Proceedings of 2018 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (IEEE NSS/MIC 2018) (Internet), 4 Pages, 2019/10

https://ieeexplore.ieee.org/document/8824736

A Differential Die-away Analysis (DDA) system using a compact pulsed neutron (DT: 14 MeV) generator has been successfully developed for nuclear non-proliferation and nuclear security in the Japan Atomic Energy Agency. The DDA system employing the fast neutron direct interrogation method is designed to quantify fissile materials in samples which have different volume from a vial bottle (4 cc) to pail container (20 liter). It has been demonstrated experimentally that the DDA system is capable of quantifying a nuclear fissile material (Pu-239) less than 10 mg in a vial bottle. The performance of the DDA system with a large measurement sample such as a MOX can container (2 liter) was evaluated through the Monte Carlo simulation studies. The simulation results show that the Pu-239 mass of around 10 mg even in the MOX can container can be detected. The results of the simulation study are discussed and compared to those of the experimental test.

平成25年度・26年度原子力科学研究所年報

原子力科学研究所

JAEA-Review 2018-036, 216 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2018-036.pdf:19.22MB

原子力科学研究所(原科研)は、保安管理部, 放射線管理部, 工務技術部, 研究炉加速器管理部, 福島技術開発試験部, バックエンド技術部の6部、原科研福島技術開発特別グループ(平成25年度)及び計画管理室で構成され、各部署は、中期計画の達成に向け、施設管理, 技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、平成25年度及び平成26年度の原科研の活動、並びに原科研を拠点とする安全研究センター, 先端基礎研究センター, 原子力基礎工学研究センター(平成25年度: 原子力基礎工学研究部門), 量子ビーム応用研究センター(平成25年度: 量子ビーム応用研究部門), 原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した、研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

Development of differential die-away technique in an integrated active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔; 小泉 光生; 瀬谷 道夫

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 4 Pages, 2018/11

https://doi.org/10.1109/NSSMIC.2017.8532755

A Differential Die-away Analysis (DDA) system using a compact pulsed neutron (14 MeV) generator has been newly developed for non-nuclear proliferation and nuclear security in the Japan Atomic Energy Agency (JAEA). The DDA system was designed to be able to detect a nuclear fissile material (Pu-239) of as low as 10 mg and to handle samples of a different volume: a vial bottle (20 mL), a pail container (20 L), through a Monte Carlo simulation. In the DDA system, the Fast Neutron Direct Interrogation (FNDI) technique, which utilizes fast neutrons for interrogation, was applied to measure the amount of fissile mass contained in the sample. The fundamental performance of the DDA system was investigated in the demonstration experiment. The simulation results show that the Pu-239 masses of less than 10 mg can be detected in the DDA system. The results of the experiment are discussed and compared with those of the simulation.

Development of active neutron NDA system for nuclear materials

藤 暢輔; 大図 章; 土屋 晴文; 古高 和禎; 北谷 文人; 米田 政夫; 前田 亮; 小泉 光生; Heyse, J.*; Paradela, C.*; et al.

Proceedings of INMM 59th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2018/07

Nuclear material accountancy is of fundamental importance for nuclear safeguards and security. However, to the best of our knowledge, there is no established technique that enables us to accurately determine the amount of Special Nuclear Materials (SNM) and Minor Actinides (MA) in high radioactive nuclear materials. Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and the Joint Research Centre (JRC) of the European Commission Collaboration Action Sheet-7 started in 2015. The purpose of this project is to develop an innovative non-destructive analysis (NDA) system using a D-T pulsed neutron source. Active neutron NDA techniques, namely Differential Die-Away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA), Neutron Resonance Capture Analysis (NRCA), Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA) and Delayed Gamma-ray Analysis (DGA) have been studied and developed. The different methods can provide complementary information which is particularly useful for quantification of SNM and MA in high radioactive nuclear materials. The second phase of the project has started. In the second phase, we will continue to conduct additional research to improve the methodology and develop an integrated NDA system. This presentation gives an overview of the project and the NDA system and reports the recent results. This research was implemented under the subsidiary for nuclear security promotion of MEXT.

燃料研究棟汚染事故における樹脂製の袋の破裂原因調査報告; 有機物の放射線分解によるガス発生と内圧上昇について

燃料研究棟汚染事故に関する原因究明チーム

JAEA-Review 2017-038, 83 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-038.pdf:11.37MB

2017年6月に燃料研究棟で発生したプルトニウムによる汚染・内部被ばく事故では、核燃料物質を収納した貯蔵容器の蓋をフード内で開封した際に内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂し、ウランとプルトニウムの一部が実験室内に飛散するとともに作業員の内部被ばくに至った。事故発生後に組織された原因究明チームは、貯蔵容器内部のPVCバッグ内圧が上昇して破裂に至った原因を明らかにするため、当該貯蔵容器内容物に関する情報を、帳票類及び聞き取りによる調査、内容物の観察・分析によって収集した。さらに、有機物の放射線分解によるガス発生やPVCバッグの放射線劣化と破裂現象に関する検証試験を行い、必要なデータを取得した。これらをもとにフォルトツリー解析を行い、各種要因を定量的に評価した結果、内圧上昇の主原因がエポキシ樹脂の線分解によるガス発生であることを特定した。本調査報告で述べるガス発生量や内圧上昇推移の評価手法は、他施設での核燃料物質の貯蔵に際しても大いに参考となるものであり、活用されることを期待する。

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1299050

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。