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報告書

平成25年度・26年度原子力科学研究所年報

原子力科学研究所

JAEA-Review 2018-036, 216 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2018-036.pdf:19.22MB

原子力科学研究所(原科研)は、保安管理部, 放射線管理部, 工務技術部, 研究炉加速器管理部, 福島技術開発試験部, バックエンド技術部の6部、原科研福島技術開発特別グループ(平成25年度)及び計画管理室で構成され、各部署は、中期計画の達成に向け、施設管理, 技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、平成25年度及び平成26年度の原科研の活動、並びに原科研を拠点とする安全研究センター, 先端基礎研究センター, 原子力基礎工学研究センター(平成25年度: 原子力基礎工学研究部門), 量子ビーム応用研究センター(平成25年度: 量子ビーム応用研究部門), 原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した、研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。

論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

論文

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

論文

Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。

論文

Development of differential die-away technique in an integrated active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 藤 暢輔; 小泉 光生; 瀬谷 道夫

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 4 Pages, 2018/11

A Differential Die-away Analysis (DDA) system using a compact pulsed neutron (14 MeV) generator has been newly developed for non-nuclear proliferation and nuclear security in the Japan Atomic Energy Agency (JAEA). The DDA system was designed to be able to detect a nuclear fissile material (Pu-239) of as low as 10 mg and to handle samples of a different volume: a vial bottle (20 mL), a pail container (20 L), through a Monte Carlo simulation. In the DDA system, the Fast Neutron Direct Interrogation (FNDI) technique, which utilizes fast neutrons for interrogation, was applied to measure the amount of fissile mass contained in the sample. The fundamental performance of the DDA system was investigated in the demonstration experiment. The simulation results show that the Pu-239 masses of less than 10 mg can be detected in the DDA system. The results of the experiment are discussed and compared with those of the simulation.

論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.19(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

Development of active neutron NDA system for nuclear materials

藤 暢輔; 大図 章; 土屋 晴文; 古高 和禎; 北谷 文人; 米田 政夫; 前田 亮; 小泉 光生; Heyse, J.*; Paradela, C.*; et al.

Proceedings of INMM 59th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2018/07

Nuclear material accountancy is of fundamental importance for nuclear safeguards and security. However, to the best of our knowledge, there is no established technique that enables us to accurately determine the amount of Special Nuclear Materials (SNM) and Minor Actinides (MA) in high radioactive nuclear materials. Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and the Joint Research Centre (JRC) of the European Commission Collaboration Action Sheet-7 started in 2015. The purpose of this project is to develop an innovative non-destructive analysis (NDA) system using a D-T pulsed neutron source. Active neutron NDA techniques, namely Differential Die-Away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA), Neutron Resonance Capture Analysis (NRCA), Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA) and Delayed Gamma-ray Analysis (DGA) have been studied and developed. The different methods can provide complementary information which is particularly useful for quantification of SNM and MA in high radioactive nuclear materials. The second phase of the project has started. In the second phase, we will continue to conduct additional research to improve the methodology and develop an integrated NDA system. This presentation gives an overview of the project and the NDA system and reports the recent results. This research was implemented under the subsidiary for nuclear security promotion of MEXT.

論文

核不拡散・核セキュリティ用アクティブ中性子NDA技術の開発,1; 次世代型DDA装置の性能評価

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 古高 和禎; 藤 暢輔

日本核物質管理学会第38回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2018/04

原子力機構では、欧州委員会共同研究センターと共同で核不拡散、核セキュリティ用非破壊測定技術の開発に取り組んでおり、従来の技術では測定が難しい核変換用MA-Pu燃料等の高線量核物質や共存物質が多い難測定核物質を測定する技術の確立を目指している。その技術開発において、核分裂性核物質の定量が可能な次世代型アクティブ中性子ダイアウェイ時間差分析(DDA)部と元素分析が可能な即発$$gamma$$線分析(PGA)部を組み合わせた、小型DT中性子源を用いるアクティブ中性子統合非破壊測定試験装置"Active-N"を新たに設計、開発した。現在、製作したDDA部の基本性能を評価するために微量のPu酸化物試料を封入したバイアル瓶を用いて測定試験を実施している。本報では、その試験結果をモンテカルロシミュレーション(MCNP)結果と比較して報告する。

報告書

燃料研究棟汚染事故における樹脂製の袋の破裂原因調査報告; 有機物の放射線分解によるガス発生と内圧上昇について

燃料研究棟汚染事故に関する原因究明チーム

JAEA-Review 2017-038, 83 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-038.pdf:11.37MB

2017年6月に燃料研究棟で発生したプルトニウムによる汚染・内部被ばく事故では、核燃料物質を収納した貯蔵容器の蓋をフード内で開封した際に内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂し、ウランとプルトニウムの一部が実験室内に飛散するとともに作業員の内部被ばくに至った。事故発生後に組織された原因究明チームは、貯蔵容器内部のPVCバッグ内圧が上昇して破裂に至った原因を明らかにするため、当該貯蔵容器内容物に関する情報を、帳票類及び聞き取りによる調査、内容物の観察・分析によって収集した。さらに、有機物の放射線分解によるガス発生やPVCバッグの放射線劣化と破裂現象に関する検証試験を行い、必要なデータを取得した。これらをもとにフォルトツリー解析を行い、各種要因を定量的に評価した結果、内圧上昇の主原因がエポキシ樹脂の$$alpha$$線分解によるガス発生であることを特定した。本調査報告で述べるガス発生量や内圧上昇推移の評価手法は、他施設での核燃料物質の貯蔵に際しても大いに参考となるものであり、活用されることを期待する。

論文

廃棄物ドラム缶のウラン量を短時間で精度良く定量できる革新的アクティブ中性子非破壊測定技術; 高速中性子直接問いかけ法の実用化

大図 章; 米田 政夫; 呉田 昌俊; 中塚 嘉明; 中島 伸一

日本原子力学会誌, 59(12), p.700 - 704, 2017/12

ウラン廃棄物ドラム缶内のウラン量を定量する従来の非破壊測定法では、内容物の種類やウランの偏在に起因する測定誤差の大きさが問題となるケースや、さらに長時間の測定時間が必要となる測定上の問題がある。このような問題を解決する高速中性子直接問いかけ法というアクティブ中性子非破壊測定法を開発し、実廃棄物ドラム缶のウラン定量に実用化することができた。本報では、本測定法を概説するとともに今後の展望について解説する。

論文

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:5.92(Nuclear Science & Technology)

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

論文

Solvent extraction of uranium with ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.03(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として$${it D}_{rm U}$$ = 1.1$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として$${it D}_{rm H}$$ = 0.12$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。

論文

Laser ablation absorption spectroscopy for isotopic analysis of plutonium; Spectroscopic properties and analytical performance

宮部 昌文; 大場 正規; Jung, K.; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 加藤 政明; 音部 治幹; Khumaeni, A.*; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 134, p.42 - 51, 2017/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:22.02(Spectroscopy)

炉心溶融事故により生成された燃料デブリやデブリで汚染された廃棄物の核種組成分析では、ウランやプルトニウムなどの核燃料物質の分析性能が重要である。本研究ではプルトニウムの同位体分析のため、レーザーアブレーションと共鳴吸収法を組み合わせて、プルトニウム原子種の分光特性を調べた。Puの中性原子およびイオンの17個の光学遷移について、測定した吸収スペクトルのフォークトプロファイル近似から、吸光度、同位体シフト、超微細構造分裂幅を求め、分析に適した遷移として3つの候補を選定した。これらの遷移を利用して得られる分析性能を評価し、吸光度とプルトニウム濃度の相関係数として0.9999、プルトニウム濃度の検出下限値として30-130ppm、濃度2.4%の$$^{240}$$Pu信号に対する相対標準偏差として約6%を得た。これらの結果から、レーザーアブレーション吸収分光法が、複数のアクチノイド元素を含む高い放射能を有する燃料デブリや廃棄物の遠隔同位体分析に適用可能であることが分かった。

報告書

5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシムによるPd抽出分離プロセスの開発

森田 泰治; 山岸 功

JAEA-Research 2017-006, 27 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-006.pdf:1.83MB

オキシム系抽出剤5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム(5,8-diethyl-7-hydroxy-6-dodecanone oxime: DEHDO)によるPd分離について、バッチ抽出及び連続抽出試験によりプロセス構築の可能性について検討した。DEHDOのドデカン溶液を用いたバッチ抽出試験では、Pd, Zr, Mo以外の元素は抽出されず、DEHDOの選択性が高いこと、しかし、抽出速度はやや遅いこと、また、白色沈殿の生成があるが、加温により防止できることを明らかにした。また、PdのDEHDO溶媒からの逆抽出法として、亜硝酸を用いる方法を見出した。連続抽出試験では、98%のPd抽出率を得るとともに、1M硝酸に亜硝酸ナトリウム溶液を逐次添加する方法で95%程度のPdを逆抽出できることを示した。Zr, Moの同時分離を想定した連続抽出試験も実施し、MoがPdとともに分離できる可能性を示した。しかし、抽出部の水相には白色沈殿が生成しており、本手法を分離プロセスに適用するにはこれを防止する方法の開発が必要である。

論文

微量放射性物質の測定前処理用固相抽出カートリッジの作製

浅井 志保; 斎藤 恭一*

Biomedical Research on Trace Elements, 28(1), p.1 - 10, 2017/04

放射性物質の定量分析には、一般に、放射線計測器あるいは質量分析計が用いられる。放射性物質のうち、透過力の強い$$gamma$$線放出核種は、非破壊測定が可能であり、化学分離などの前処理なしで測定できる。一方、アルファ線およびベータ線放出核種では、共存する放射性物質が放出するアルファ線やベータ線によって干渉を受けるため、測定前に化学分離によってそれらを除去する。また、質量分析においても、試料中に同重体やその他の干渉元素が共存する場合は、化学分離によって除去してから測定する。しかしながら、こうした化学分離操作は、しばしば煩雑で長時間を要するため、迅速かつ確実に化学分離できる分離材料が求められている。本稿では、放射性物質の測定前処理の迅速化を目的として作製した固相抽出カートリッジについて、その基本分離性能と適用例を紹介する。

論文

繊維に接ぎ木した高分子鎖に絡めた無機化合物を利用する放射性物質の除去

斎藤 恭一*; 小島 隆*; 浅井 志保

分析化学, 66(4), p.233 - 242, 2017/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.18(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所では、放射性セシウムおよび放射性ストロンチウムを含む汚染水が毎日多量に発生している。本研究では、汚染水を効率的に浄化するため、Cs $$^{+}$$およびSr$$^{2+}$$を捕捉する無機結晶が担持された繊維を作製した。担持する無機結晶には、それぞれ、Cs $$^{+}$$およびSr$$^{2+}$$に優れた選択性を持つ不溶性フェロシアン化コバルトおよびチタン酸ナトリウムを選んだ。これらの無機化合物の沈殿を、放射線グラフト重合法によって市販の6-ナイロン繊維に接ぎ木した高分子鎖(グラフト鎖)内で析出させることにより、繊維表面に担持した。得られた沈殿は、多点の静電相互作用に基づいてグラフト鎖に巻き絡まるため、安定担持が実現する。本研究で提案する不溶性フェロシアン化コバルトあるいはチタン酸ナトリウム担持繊維は、従来の粒子状吸着材、例えば、ゼオライトやSrTreat(チタン酸ナトリウム担持樹脂)に比べて、吸着速度が大きく、無機化合物重量あたりの吸着量も大きくなった。

論文

High-performance alkyl diamide amine and water-soluble diamide ligand for separating of Am(III) from Cm(III)

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Analytical Sciences, 33(2), p.239 - 242, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:58.09(Chemistry, Analytical)

高性能、かつシンプルな分子構造を持った新規抽出剤であるアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm(III)とCm(III)の相互分離について検討した。抽出剤にADAAMを用いて、さらに、マスキング剤として水溶性のN,N,N',N'-テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)を添加することで分離性能が大幅に向上し、Am(III)とCm(III)の分離係数41が得られた。

論文

核不拡散・核セキュリティ用アクティブ中性子NDA技術の研究開発,3; NDA装置設計用中性子輸送コードの評価

前田 亮; 米田 政夫; 飛田 浩; 大図 章; 呉田 昌俊; Bogucarska, T.*; Crochemore, J. M.*; Varasano, G.*; Pedersen, B.*

第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 7 Pages, 2017/02

原子力機構(JAEA)と欧州共同研究センター(JRC)は、使用済み燃料や次世代型MA燃料などの高線量核物質に適用可能な非破壊測定技術の研究開発を共同で実施している。本研究では、次世代型ダイアウェイ時間差分析法(DDA)の実証装置の設計・開発に用いる中性子輸送コードの信頼性が重要となる。そこで中性子輸送コードの信頼性を評価するために、JRC型DDAを用いたPulsed Neutron Interrogation Test Assembly (PUNITA)とJAEA型DDAを用いたJAEA Active Waste Assay System-Tokai (JAWAS-T)の2つの装置の測定空間内の中性子束分布を測定し、さらにPUNITAでは測定試料のマトリクス内の中性子束分布を測定し、中性子輸送コードによるシミュレーション結果と比較した。本報では、それら試験及びシミュレーション結果と信頼性の評価結果について報告する。

論文

核不拡散・核セキュリティ用アクティブ中性子NDA技術の研究開発,2; 次世代型DDA技術の開発

大図 章; 前田 亮; 米田 政夫; 飛田 浩; 呉田 昌俊

第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2017/02

原子力機構では、2015年より欧州委員会共同研究センターと共同で核不拡散、核セキュリティ用非破壊測定技術の開発に取り組んでおり、従来の技術では測定が難しい高線量核燃料や共存物質が多い難測定核物質を測定する技術の確立を目指している。現在、その非破壊測定技術の一つとして核分裂性核種の総質量を測定する小型中性子源を用いた次世代型アクティブ中性子ダイアウェイ時間差分析(DDA)装置を開発している。DDA装置の測定性能は装置内部の壁の材料の種類、測定サンプルの周囲に配置するポリエチレン製の中性子モデレータの厚さに大きく依存する。本報では、MOX粉末試料をサンプルとした場合のモンテカルロシミュレーション(MCNP)により得られた検出下限値、検出性能の壁材の種類及びモデレータ厚さの依存性に関して報告する。

論文

Comparison between simulation and experimental results for neutron flux in DDA systems

前田 亮; 米田 政夫; 大図 章; 呉田 昌俊; 藤 暢輔; Bogucarska, T.*; Crochemore, J. M.*; Varasano, G.*; Pedersen, B.*

EUR-28795-EN (Internet), p.694 - 701, 2017/00

JAEA and EC/JRC have been carrying out collaborative research for developing new non-destructive assay techniques that can be utilized for quantifying high radioactive special nuclear materials such as spent fuel and next generation minor actinide fuels. In the research, accuracy of Monte Carlo simulation is important since it is utilized for design and development of a demonstration system of next-generation Differential Die-away (DDA) technique in JAEA. In order to evaluate the accuracy, neutron flux in the sample cavity of the PUNITA device which utilizes JRC type DDA technique and one of JAWAS-T device which utilizes JAEA type DDA technique were measured. The neutron flux in the target sample placed in the PUNITA sample cavity was also measured. The measurement results were compared with the simulation results. In this presentation, we report on comparison results for the neutron flux obtained by experiment and simulation.

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