幌延深地層研究計画で得られた掘削土を用いた埋め戻し材の特性試験(受託研究)

杉田 裕; 菊池 広人*; 星野 笑美子*

JAEA-Data/Code 2020-017, 39 Pages, 2021/01

JAEA-Data-Code-2020-017.pdf:2.94MB

わが国では、高レベル放射性廃棄物(HLW)は深地層の処分場に埋設される。HLWの竪置き方式の処分場概念では、オーバーパックに封入された廃棄体は緩衝材(ベントナイトとケイ砂の混合材)にくるまれた状態で鉛直に掘削された処分孔に埋設される。そして、処分坑道は、埋め戻し材(ベントナイトと掘削ズリの混合材)で埋め戻された後、コンクリートプラグで閉塞される。日本原子力研究開発機構は、埋め戻し材で起こると考えられる熱-水-応力-化学連成挙動を把握するため、幌延深地層研究センターで発生した掘削ズリを用いた埋め戻し材の(1)膨潤圧試験、(2)透水試験、(3)熱物性測定、(4)一軸圧縮試験、(5)水分ポテンシャル測定、及び(6)浸潤試験を実施し、膨潤圧,透水係数,熱伝導率等のデータを得た。これらの試験データは、幌延深地層研究センターで実施中の実規模原位置試験に用いられる。

Pore distribution of compacted Ca-montmorillonite using NMR relaxometry and cryoporometry; Comparison with Na-montmorillonite

大窪 貴洋*; 山崎 秋雄*; 深津 勇太; 舘 幸男

Microporous and Mesoporous Materials, 313, p.110841_1 - 110841_11, 2021/01

https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2020.110841

Ca型モンモリロナイト中の間隙分布が、乾燥密度(0.8-1.6g/cm),間隙水塩濃度(脱イオン水、0.1及び1M CaCl),温度(233-303K)の条件下で、H NMR測定によって調査された。圧縮Ca型モンモリロナイト中の2層及び3層水和を含む層間間隙と層間外間隙の体積割合が、緩和時間及び分布の分析に基づくNMR緩和時間測定法によって定量評価され、さらに、NMR凍結間隙測定法及びX線回折法による結果と比較された。これらの分析によって、Na型モンモリロナイトと比較可能な、Ca型モンモリロナイト中の間隙分布の状態を把握することができた。圧縮Ca型及びNa型モンモリロナイト中の間隙分布に影響を及ぼす主要な因子は圧縮密度であり、間隙水塩濃度の影響は相対的に小さい結果となった。CaとNaの層間陽イオンの影響は高密度条件では小さいが、低密度ではその影響は顕著であった。

Impacts of Si on Se(IV) immobilization on ferrihydrite; An in situ ATR-IR spectroscopic study

Francisco, P. C. M.; 舘 幸男

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 4(12), p.2366 - 2377, 2020/12

https://doi.org/10.1021/acsearthspacechem.0c00243

Immobilization of Se(IV) by adsorption on iron oxides exerts a key control on its mobility in a number of natural and engineered settings; however, the presence of other coexisting ligands may influence the extent and stability of adsorption. In thiswork, we investigated the impacts of Si, which is an abundant component of many natural waters, on Se(IV) adsorption and retention on ferrihydrite. Using in situ ATR-IR spectroscopy, we obtained time-resolved information on Se(IV) adsorption on ferrihydrite in the presence of Si at pH 5, 7, and 9. The results show that Si inhibited the adsorption of Se(IV) at all pH if Si was initially adsorbed on ferrihydrite. This was attributed to the oligomerization of Si on ferrihydrite, which blocked Se(IV) from binding to ferrihydrite. In experiments where Se(IV) was initially adsorbed, Si was found to induce Se(IV) desorption. Competitive adsorption experiments, where Se(IV) and Si were present in the same solution, showed that Si negligibly affected Se(IV) adsorption at pH 5 and 7, likely because of lower Si adsorption and the lack of considerable oligomerization. On the other hand, at pH 9, Se(IV) was initially adsorbed and then subsequently desorbed with increasing Si adsorption and oligomerization. Hence, Si affects Se(IV) adsorption over a narrower pH range than when it is preadsorbed on ferrihydrite. These results show that Si can enhance Se(IV) mobility and highlight the influence of pH and the timing of Si adsorption in inhibiting Se(IV) adsorption on ferrihydrite. This work offers the first direct insights into the dynamic processes underpinning Se(IV) and Si competitive adsorption, which may be useful in understanding Se(IV) behavior in a broad range of environmental settings.

単一亀裂を対象とした亀裂の間隙構造データの取得技術の開発と亀裂内での透水・物質移行特性データの取得

佐藤 久*; 澤田 淳; 高山 裕介

JAEA-Research 2020-012, 37 Pages, 2020/11

JAEA-Research-2020-012.pdf:2.66MB
JAEA-Research-2020-012-appendix(DVD-ROM).zip:468.23MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における安全評価において、亀裂の透水や物質移行に関するパラメータを設定する際には、実際の亀裂の透水特性や物質移行特性を十分に理解していることが重要である。亀裂の透水特性や物質移行特性は亀裂の間隙構造の影響を受ける。そのため、亀裂を対象に水理試験を実施するだけではなく、亀裂の間隙構造に基づいた亀裂の透水や物質移行特性の評価を行う必要がある。しかし、亀裂の間隙構造が亀裂の水理特性に与える影響を評価した例は限られている。その要因として、水理試験を実施した際の亀裂の間隙構造を保持した、亀裂開口部の3次元形状データを取得することが困難であることが挙げられる。そこで本研究では、亀裂の表面形状データから亀裂の3次元的な間隙構造を取得する技術を開発するとともに、その技術を用いた亀裂の3次元的な間隙構造データと水理試験結果のデータセットを取得することを目的とする。具体的には、実際の亀裂を型として作製した透明な亀裂のレプリカ試料を対象に、座標を厳密に設定して測定した亀裂表面形状データから亀裂の3次元的な間隙構造データを取得する手法を構築し、その適用を試みた。また、同試料を対象に透水試験や筆者らがこれまでに整備してきた光学的な測定手法を用いたトレーサー試験を実施し、亀裂の透水特性や物質移行特性を示すデータを取得した。取得した亀裂の3次元的な間隙構造データの妥当性を評価するために、他の異なる方法で得た開口幅の平均値と比較した。その結果、亀裂の間隙構造データから得られた開口幅は、互いに異なる複数の方法で得られた開口幅の平均値とほぼ一致したことから、本試験で得られたデータの妥当性が確認できた。

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデルの施肥由来硝酸性窒素汚染事例への適用

阿部 徹*; 平野 史生; 三原 守弘; 本田 明

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(1), p.3 - 11, 2020/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.1_3

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデル(NEON)は、地層処分施設およびその周辺における硝酸イオンの化学的変遷挙動を把握するために開発された評価ツールである。硝酸イオンはTRU廃棄物に易溶性の塩として含まれており、放射性物質の移行挙動に影響を及ぼす可能性がある。したがって、地層処分の安全性を評価するための基礎情報として硝酸イオンの化学形態の変化を評価する必要がある。NEONでは硝酸イオンと、金属,鉱物および微生物との反応がモデル化されており、このうち微生物との反応は微生物の活動による窒素循環等の過程を取り入れて構築している。各反応モデルは室内実験の結果と比較され、おおむね再現できることが確認されている。そこで、TRU廃棄物の地層処分を想定したスケールにおけるNEONの適用性を評価することを目的として、地下水の硝酸性窒素汚染の天然事例について再現解析を実施し、モデルの適用性を評価した。再現解析には広島県生口島の事例を取り上げた。NEONを用いて計算された硝酸イオンおよびその化学変遷物であるアンモニウムイオンの濃度分布は、数百メートル規模でおおむね再現しており、NEONの広域的条件における適用性が示された。

Determination of humic substances in deep groundwater from sedimentary formations by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.380 - 387, 2020/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1688730

Concentrations of humic substance (HS) in deep sedimentary groundwater were determined by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique. The groundwater samples were collected from test galleries at different depths in the Horonobe Underground Research Laboratory (URL) of Hokkaido, and two subsidence observation wells of Niigata in Japan. The analytical condition was optimized for the groundwater samples with a high salinity and a high concentration of DOM. The analytical results showed that the HS concentrations vary with the depth and the area. The HS proportions to DOM slightly varied with the depth. The regression analysis showed that the HS concentrations are positively correlated with the DOM concentrations. The low deviation of the HS proportions from the slope in the regression equation indicated that the slight variation of HS proportion can be trivial in the prediction of the concentration of HS. These results can provide a useful information on the HS concentration and its prediction from the DOM concentration in sedimentary groundwater.

Stabilization of lead with amorphous solids synthesized from aluminosilicate gel

佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*

Journal of Hazardous Materials, 385, p.121109_1 - 121109_9, 2020/03

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.121109

アルミノシリケート硬化体は、有害な重金属を構造中に固定化することが報告されているが、固定化のメカニズムは未だ不明瞭である。この原因は、アルミノシリケート硬化体を構成する、結晶相及び非晶質相への各相への鉛の取り込まれ方を分けて評価できていないためである。そのため本研究では、アルミノシリケート硬化体の非晶質相に着目し、鉛の固定化のメカニズムを調査した。試薬から合成したSi-Alゲルを材料として、鉛の添加量を変えたアルミノシリケート硬化体を作製した。ラマン分光分析の結果、鉛の添加量に伴い、Si-O振動に由来するバンドが低波数側へシフトした。このラマンシフトは、鉛とSi-O由来の酸素が共有結合していることを示唆した。加えて、逐次抽出法の結果から、硬化体に加えた鉛のうち75-90%の鉛が難溶性であることを示した。これらの結果から、アルミノシリケート硬化体の非晶質相への鉛の固定化は、主に非晶質相との共有結合によることが示唆された。

平成30年度研究開発・評価報告書; 評価課題「地層処分技術に関する研究開発」(中間評価)

地層処分研究開発推進部

JAEA-Evaluation 2019-010, 69 Pages, 2020/01

JAEA-Evaluation-2019-010.pdf:2.54MB
JAEA-Evaluation-2019-010-appendix(CD-ROM).zip:13.88MB

日本原子力研究開発機構は、「国の研究開発評価に関する大綱的指針」及び「文部科学省における研究及び開発に関する評価指針」並びに原子力機構の「研究開発課題評価実施規程」等に基づき、平成30年11月8日に「地層処分技術に関する研究開発」に係る中間評価を地層処分研究開発・評価委員会に諮問した。これを受けて、地層処分研究開発・評価委員会は、「国の研究開発評価に関する大綱的指針」等に則り事前に定めた評価手法に従い、第3期中長期計画期間のうち、平成27年度-平成30年度の研究開発の実施状況について、評価を行った。本報告書は、地層処分研究開発・評価委員会より提出された中間評価の検討過程やその結果を取りまとめるとともに、「評価結果(答申書)」を添付したものである。

Development of phosphate modified CAC cementitious systems with reduced water content for the immobilization of radioactive wastes

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09

低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35C, 60C, 95C, 110C,180C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.