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寺島 元基; 遠藤 貴志*; 宮川 和也
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.380 - 387, 2020/04
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)Concentrations of humic substance (HS) in deep sedimentary groundwater were determined by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique. The groundwater samples were collected from test galleries at different depths in the Horonobe Underground Research Laboratory (URL) of Hokkaido, and two subsidence observation wells of Niigata in Japan. The analytical condition was optimized for the groundwater samples with a high salinity and a high concentration of DOM. The analytical results showed that the HS concentrations vary with the depth and the area. The HS proportions to DOM slightly varied with the depth. The regression analysis showed that the HS concentrations are positively correlated with the DOM concentrations. The low deviation of the HS proportions from the slope in the regression equation indicated that the slight variation of HS proportion can be trivial in the prediction of the concentration of HS. These results can provide a useful information on the HS concentration and its prediction from the DOM concentration in sedimentary groundwater.
舘 幸男; 陶山 忠宏*; 三原 守弘
JAEA-Data/Code 2019-021, 101 Pages, 2020/03
JAEA-Data-Code-2019-021.pdf:4.05MB
TRU廃棄物や高レベル放射性廃棄物の地層処分を対象とした性能評価において、人工バリアであるセメントやベントナイト、天然バリアである岩石中での核種の収着現象は、核種の移行遅延を支配する重要な現象の一つである。収着の程度は一般的に収着分配係数(K
)によって表され、バリア材や環境条件に応じて大きく変動するため、それぞれの条件でのKデータを取得し、性能評価解析では関連する不確実性も考慮して収着パラメータ値を設定する必要がある。TRU廃棄物の処分システムでは、高レベル放射性廃棄物で検討されるベントナイトや岩石に加えて、バリア材として利用されるセメント系材料への収着や、一部の廃棄物に含まれる硝酸塩等の化学物質が地下水に溶解して収着に影響を及ぼすことなどを考慮する必要が生じる。本報告書では、このようなTRU廃棄物の処分において考慮すべきバリア材料や、硝酸塩等の影響物質、評価対象核種の組み合わせを対象として、Kデータをバッチ式収着試験により取得した結果を報告する。バリア材としては、普通ポルトランドセメント硬化体、通水で劣化させた普通ポルトランドセメント硬化体、凝灰岩を対象とし、液性については、蒸留水や模擬海水とバリア材料との平衡液に加え、硝酸塩やアンモニウム塩を含む液性条件を対象とした。元素は、C(有機形態),C(無機形態),Cl,I,Cs,Ni,Se,Sr,Sn,Nb,Am,Thを対象とした。ここで報告する収着データの一部は、TRU廃棄物処分技術検討書の性能評価における核種移行解析に用いたパラメータである核種移行データセット(RAMDA: Radionuclide Migration Datasets)の一部として取得・報告されているものであり、ここでは、これらのデータ取得の方法, 条件, 結果の詳細を報告する。
佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*
Journal of Hazardous Materials, 385, p.121109_1 - 121109_9, 2020/03
被引用回数：1 パーセンタイル：14.87(Engineering, Environmental)アルミノシリケート硬化体は、有害な重金属を構造中に固定化することが報告されているが、固定化のメカニズムは未だ不明瞭である。この原因は、アルミノシリケート硬化体を構成する、結晶相及び非晶質相への各相への鉛の取り込まれ方を分けて評価できていないためである。そのため本研究では、アルミノシリケート硬化体の非晶質相に着目し、鉛の固定化のメカニズムを調査した。試薬から合成したSi-Alゲルを材料として、鉛の添加量を変えたアルミノシリケート硬化体を作製した。ラマン分光分析の結果、鉛の添加量に伴い、Si-O振動に由来するバンドが低波数側へシフトした。このラマンシフトは、鉛とSi-O由来の酸素が共有結合していることを示唆した。加えて、逐次抽出法の結果から、硬化体に加えた鉛のうち75-90%の鉛が難溶性であることを示した。これらの結果から、アルミノシリケート硬化体の非晶質相への鉛の固定化は、主に非晶質相との共有結合によることが示唆された。
and Si under anoxic and reducing conditions; Structural characteristics of ferrous silicate co-precipitatesFrancisco, P. C. M.; 三ツ井 誠一郎; 石寺 孝充; 舘 幸男; 土井 玲祐; 塩飽 秀啓
Geochimica et Cosmochimica Acta, 270, p.1 - 20, 2020/02
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Geochemistry & Geophysics)The interaction of Fe and Si is at the heart of many critical geochemical processes in diverse natural and engineered environments. The interaction of these elements results in the formation of Fe-silicate phases, which play important roles in regulating the solubility and bioavailability of both Fe and Si, as well as serve as sinks for trace elements. Therefore, a detailed understanding of their structural characteristics may provide insights that may help in predicting their reactivity and stability under different conditions. In this work, co-precipitates with different Si/Fe ratios (0.5, 1.0 and 2.0) were synthesized under anoxic and reducing conditions at different solution pH (7, 9 and 11). The co-precipitates were studied using X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy and Fe 
-edge X-ray absorption spectroscopy (XAS). The results show the immediate and rapid formation of phyllosilicate-like local structures from solution. These incipient structural units lack long-range order but may serve as the precursors of crystalline phases.
地層処分研究開発推進部
JAEA-Evaluation 2019-010, 69 Pages, 2020/01
JAEA-Evaluation-2019-010.pdf:2.54MB
JAEA-Evaluation-2019-010-appendix(CD-ROM).zip:13.88MB
日本原子力研究開発機構は、「国の研究開発評価に関する大綱的指針」及び「文部科学省における研究及び開発に関する評価指針」並びに原子力機構の「研究開発課題評価実施規程」等に基づき、平成30年11月8日に「地層処分技術に関する研究開発」に係る中間評価を地層処分研究開発・評価委員会に諮問した。これを受けて、地層処分研究開発・評価委員会は、「国の研究開発評価に関する大綱的指針」等に則り事前に定めた評価手法に従い、第3期中長期計画期間のうち、平成27年度-平成30年度の研究開発の実施状況について、評価を行った。本報告書は、地層処分研究開発・評価委員会より提出された中間評価の検討過程やその結果を取りまとめるとともに、「評価結果(答申書)」を添付したものである。
-isosaccharinic acid小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁
Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Thermodynamics)イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH
)6
13、イソサッカリン酸濃度10
10
mol/dm
の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpHおよびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH 612における支配的な溶存化学種はU(OH)
(ISA)
と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH 712における支配的な溶存化学種がUO(OH)
(ISA)であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09
低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35
C, 60C, 95C, 110C,180C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。
三原 守弘; 原澤 修一*; 鳥居 和之*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 26(1), p.15 - 23, 2019/06
鉱物質混和材(フライアッシュ:FA, 高炉スラグ微粉末:BFS, シリカフューム:SF)を用いた水セメント比50%および30%の材齢28日のセメントペースト硬化体を作製し、CsおよびIの見掛けの拡散係数(D
)を、電子線プローブマイクロアナライザーを用いた方法により算定した。Csについては、水セメント比50%ではBFS、水セメント比30%ではSFの使用がDの低減に大きく寄与した。IのDの低減には、水セメント比50%ではBFS、水セメント比30%についてはその大きな変化は確認できなかった。SFを用いることによりCsの収着性の向上が見られ、BFSを用いることによりIの収着性が向上する傾向が確認された。これらのセメントペースト硬化体の間隙構造は、微細な間隙によって連結したものであることも確認され、SFおよびBFSの使用がDの低減に寄与したものと考えられた。
浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*
Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04
NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.
入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03
廃棄物管理の観点から、放射性分解Hガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解Hガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解Hガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解Hガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。
阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*
QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03
フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。
Atz, M.*; Salazar, A.*; 平野 史生; Fratoni, M.*; Ahn, J.*
Annals of Nuclear Energy, 124, p.28 - 38, 2019/02
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)使用済燃料を地層処分する場合を想定して(使用済燃料の直接処分)、処分場の周辺岩盤で燃料成分が蓄積することによって臨界が起こる可能性を評価するための解析的検討を行った。岩盤中で臨界が起こる燃料成分の量の最小値を評価するための中性子輸送モデル(地下水飽和した球形の体系を想定して解析を実施)と、燃料成分の地下水中への溶出と岩盤中での移行を評価するための物質輸送モデルによる解析結果を組み合わせて評価を行った。その結果、燃料成分が岩盤中で蓄積する条件として保守的な条件を想定する場合では、臨界が起こる量が蓄積される状況も想定されるものの、処分場での使用済燃料の配置を工夫することで、こうした状況は起こりにくくなると考えられた。
高橋 宏明*; 舘 幸男
Applied Clay Science, 168, p.211 - 222, 2019/02
被引用回数：4 パーセンタイル：15.51(Chemistry, Physical)異なる膨潤特性をもつNa型及びCs型モンモリロナイトの微細構造と物質移行特性が、ナノフォーカスX線CTによる3次元微細構造分析と重水の拡散実験とを組み合わせて調査された。X線CT観察により、乾燥状態の圧縮Na型モンモリロナイトが飽和膨潤する過程で、連結性マクロ間隙はゲル相によって埋められ、粘土粒子のサイズは小さくなることが確認された。Cs型モンモリロナイトでは、それとは対照的に飽和過程でのゲル相の生成や粒子・間隙サイズの変化は認められなかった。X線CTによって評価された飽和Cs型モンモリロナイトの連結性マクロ間隙の屈曲度及び収れん度を含む幾何学因子は、重水の拡散試験から評価された値と整合した。Na型モンモリロナイトの場合、X線CTと拡散試験から導出された幾何学因子の差異が確認され、これは静電的相互作用による収れん度とX線CTの解像度では観察できないゲル相や層間間隙の屈曲度に起因するものと考えられた。
Soler, J. M.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; Svensson, U.*; Trinchero, P.*; Iraola, A.*; Ebrahimi, H.*; Molinero, J.*; et al.
SKB R-17-10, 153 Pages, 2019/01
SKBタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関する国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性のトレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法を用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。モデル化結果は、最終的に実測された破過曲線と比較された。
Finsterle, S.*; Lanyon, B.*; 
kesson, M.*; Baxter, S.*; Bergstr
m, M.*; Bockg
rd, N.*; Dershowitz, W.*; Dessirier, B.*; Frampton, A.*; Fransson, .*; et al.
Geological Society, London, Special Publications, No.482, p.261 - 283, 2019/00
被引用回数：2 パーセンタイル：17.59放射性廃棄物地層処分の信頼性は廃棄体パッケージとその周辺のベントナイトからなる緩衝材で構成される人工バリアと母岩の多重バリアに依存している。スウェーデン核燃料・廃棄物管理会社(SKB)はベントナイトと岩盤の相互作用の理解促進のためのモデリングタスクフォースを実施した。すなわち、異なる概念化とモデリングツールを採用した11のモデリングチームを活用して、エスポ硬岩研究所で実施された原位置試験の分析のためのモデルエクササイズを実施した。このエクササイズにより、人工バリアと天然バリアの相対的な重要度や、より信頼のあるベントナイト飽和予測に向けた現象理解に必要な視点、などの異なる評価結果を導く概念的な不確実性を抽出した。
四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*
粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00
分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。
高山 裕介
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 25(2), p.103 - 106, 2018/12
本報告は、日本原子力学会バックエンド部会第34回バックエンド夏期セミナーの講演再録であり、複合現象評価技術開発の必要性と、その技術開発の一環として実施している長期力学挙動評価技術開発の概要およびそれを用いた解析事例を紹介するものである。
Cs solid-state NMR and density functional theory calculations大窪 貴洋*; 岡本 拓也*; 河村 雄行*; Gu
gan, R.*; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*
Journal of Physical Chemistry A, 122(48), p.9326 - 9337, 2018/12
被引用回数：2 パーセンタイル：70.34(Chemistry, Physical)モンモリロナイトに吸着したCsの吸着構造を核磁気共鳴法(NMR)によって調査した。Cs置換率や含水率の異なるCs型モンモリロナイトのNMRスペクトルを測定するとともに、Cs吸着構造とNMRパラメータの関係を明らかにするために、第一原理計算に基づいてNMRパラメータを評価した。NMR実験と第一原理計算との比較の結果、Cs置換率が低いモンモリロナイトでのCs吸着形態は4面体シートでAl置換されたサイトの近傍に吸着したCsであること、Cs置換率と含水率が高い条件においてもCsの一部は脱水和状態で吸着していることを明らかにした。
谷口 直樹; 中山 雅
材料と環境, 67(12), p.487 - 494, 2018/12
高レベル放射性廃棄物の地層処分における炭素鋼オーバーパックについて、深部地下環境における腐食挙動のモニタリング手法と測定事例の現状を概説する。交流インピーダンス法を用いた室内試験による腐食モニタリングに関する研究事例より、電極配置などの測定系の代表例を紹介する。また、地下研究施設における工学的スケールでの原位置試験において腐食モニタリングが試みられており、その方法と現状の測定結果について述べる。
Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11
Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium (
Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35C or 90C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl
content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (CaAl(OH)
Cl(HO)). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90C.
