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論文

Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide nitrides

宇埜 正美*; 西 剛史*; 高野 公秀

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.7, p.202 - 231, 2020/08

2012年にエルゼビア社から初版が刊行された原子力燃料・材料の詳説のうち、アクチニド窒化物の熱力学と熱物性に関して、近年論文として公開された最新の研究成果を追記して内容の充実化を図り改訂した。追記した主要なデータは、核変換用窒化物燃料の窒化ジルコニウム母材中へのアクチニド窒化物の固溶度、アクチニド窒化物中での自己照射損傷による結晶格子膨張とそれに伴う熱伝導率低下、窒化ジルコニウムを母材としたマイナーアクチノイド含有燃料の熱伝導率の組成依存性、および窒化キュリウムの熱膨張である。

論文

Experimental validation of tensile properties measured with thick samples taken from MEGAPIE target

斎藤 滋; 鈴木 和博; 畠山 祐一; 鈴木 美穂; Dai, Y.*

Journal of Nuclear Materials, 534, p.152146_1 - 152146_16, 2020/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

流動鉛ビスマス共晶合金(LBE)中で照射されたMEGAPIE(MEGAwatt Pilot Experiment)ターゲットからT91引張試験片を採取し、照射後試験(PIE)を行った。これらの試験片は照射試験における標準的な試験片と比べて2倍以上の厚さがあり、そのゲージ部の厚さと幅の比(t/w)は標準的な照射用試験片とは大きく異なる。PIEの結果、これらは標準的な試験片と比較して1.5-2.0倍大きな全伸び(TE)を示し、これよりt/wとTEは強く相関していることが示唆された。そこで、未照射の試料を用いて、引張り特性に対するt/wの影響を調べた。その結果、強度と均一伸びにはt/w依存性が見られないが、TEはt/wの増加とともに大きくなることが分かった。さらに実験データに基づいて、TEを様々なt/wの試験片と相関させることで、標準試験片を含む適切なTE値を評価できることを示した。

論文

Overview of accident-tolerant fuel R&D program in Japan

山下 真一郎; 井岡 郁夫; 根本 義之; 川西 智弘; 倉田 正輝; 加治 芳行; 深堀 智生; 野澤 貴史*; 佐藤 大樹*; 村上 望*; et al.

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.206 - 216, 2019/09

福島第一原子力発電所事故を教訓に、冷却材喪失等の過酷条件においても損傷しにくく、高い信頼性を有する新型燃料の開発への関心が高まり、世界中の多くの国々において事故耐性を高めた新型燃料の研究開発が進められている。本プロジェクトは、経済産業省資源エネルギー庁からの委託を受けて2015年10月から2019年3月までの3年半の間実施され、新型燃料部材を既存軽水炉に装荷可能な形で設計・製造するために必要となる技術基盤を整備することを目的に、国内の軽水炉燃料設計,安全性評価,材料開発を実施してきた人材,解析ツール,ノウハウ、及び経験を最大限活用して進められてきた。本論文では、プロジェクトの総括として、各要素技術について3年半の研究開発の成果をまとめ、日本の事故耐性燃料開発の現状と課題を整理した。

論文

Susceptibility to neutron irradiation embrittlement of heat-affected zone of reactor pressure vessel steels

高見澤 悠; 勝山 仁哉; 河 侑成; 飛田 徹; 西山 裕孝; 鬼沢 邦雄

Proceedings of 2019 ASME Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2019) (Internet), 8 Pages, 2019/07

原子炉圧力容器鋼の溶接熱影響部(HAZ)について、実際の原子炉圧力容器を模擬した継手溶接材(継手HAZ)及びHAZの代表的な組織を再現した熱処理材を作製し、JRR-3を用いた中性子照射試験及び照射後試験を実施し、照射前後の微細組織変化及び機械的特性変化を調べた。未照射材において、継手HAZ及び細粒HAZの破壊靭性が母材よりも低く、その要因が島状マルテンサイトやフェライト相の存在に因ることを明らかにした。また、粗粒HAZの中性子照射脆化感受性は母材よりも小さい値を示し、継手HAZ及び細粒HAZは母材と同等であることを明らかにした。

論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

我が国将来世代のエネルギーを担う核燃料サイクル; 脱炭素社会のエネルギー安全保障; NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

論文

Continuous liquid-liquid extraction of uranium from uranium-containing wastewater using an organic phase-refining-type emulsion flow extractor

永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.

Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:44.18(Chemistry, Analytical)

大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。

論文

Development of metal corrosion testing method simulating equipment of reprocessing of spent nuclear fuels

松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。

論文

Seawater effects on the soundness of spent fuel cladding tube

本岡 隆文; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

福島第一原子力発電所事故時には、緊急冷却のため、2から4号機の使用済燃料プールに海水が注入された。海水は使用済燃料被覆管に局部腐食を生じる可能性があり、局部腐食部からの核分裂生成物等の漏出が懸念される。しかしながら、使用済燃料被覆管の海水中での腐食挙動等は、よくわかっていない。そこで、使用済被覆管の腐食と機械的性質に与える海水の影響を、BWR燃料被覆管を用いて調査した。まず、使用済燃料被覆管を80$$^{circ}$$Cの希釈海水に300h浸漬した後、目視観察、断面観察、機械強度試験を実施した。また、局部腐食感受性を評価するため、希釈海水の塩化物イオン濃度を変えて孔食電位を測定した。浸漬後の被覆管には、目視観察及び断面観察で局部腐食は観察されなかった。また、希釈海水に浸漬した被覆管には局部腐食は生起しないため、機械的強度の劣化は認められなかった。さらに、1.0Vを超えても局部腐食は起こらなかった。これらの結果は、使用済燃料被覆管は海水中で局部腐食が起こり難いことを示唆している。

論文

Thermal conductivity of U-20 wt.%Pu-2 wt.%Am-10 wt.%Zr alloy

西 剛史; 中島 邦久; 高野 公秀; 倉田 正輝; 有田 裕二*

Journal of Nuclear Materials, 464, p.270 - 274, 2015/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.03(Materials Science, Multidisciplinary)

U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率は高速炉で用いるマイナーアクチノイド(MA)含有金属燃料の炉心設計に必要不可欠な物性値である。本研究では、2つのU-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金を調製し、測定した比熱及び熱拡散率を用いて熱伝導率の評価を行った。U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の比熱は金属U及びU-Zr合金の文献値とほぼ一致しており、Pu及びAm添加に伴う影響は小さいことを確認した。一方、U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率はU-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値よりわずかに高い値を示した。U-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値はいくつかの仮定に基づいて算出した熱伝導率であるため、実測値との差は文献値の精度の低さに原因があると考えられる。さらに、MA含有金属燃料の炉心設計に必要な誤差を伴う熱伝導率評価式も提唱した。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

セシウム吸着ディスク及びGMサーベイメータを用いた水試料中の放射性セシウム濃度のモニタリング法とその応用

永野 哲志; 三田村 久吉; 柳瀬 信之; 長縄 弘親; 安田 健一郎; 山口 裕顕*

放射性物質の吸着・除染および耐放射線技術における材料・施工・測定の新技術, p.400 - 408, 2014/11

水試料中の放射性セシウム濃度を迅速・簡便に評価する方法として、セシウム吸着ディスクとGMサーベイメータを組合せたその場測定法を考案し、福島県伊達市富成小学校の屋外プールの除染作業に応用した。本稿は、技術情報協会の依頼を受け、本測定法を一般の人向けに解説したものである。

論文

Bend-fatigue properties of JPCA and Alloy800H specimens irradiated in a spallation environment

斎藤 滋; 菊地 賢司*; 濱口 大; 遠藤 慎也; 桜庭 直敏; 宮井 博充; 川合 將義*; Dai, Y.*

Journal of Nuclear Materials, 450(1-3), p.27 - 31, 2014/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

核破砕中性子源やADSのビーム入射窓及び構造材料など核破砕条件における材料の照射損傷特性を明らかにするために、スイスのPSIを中心として核破砕ターゲット材料照射プログラム(STIP: SINQ Target Irradiation Program)が進行中である。本プログラムではPSIの加速器で各種材料を580MeVの陽子で照射し、参加国がPIEを分担して行っている。原子力機構も照射試料の一部を輸送し、照射後試験を行った。本発表ではSTIP-II試料の中からJPCAとAlloy800Hの曲げ疲労試験の結果を報告する。これらの試料の照射条件は照射温度が120-350$$^{circ}$$C、はじき出し損傷量が7.0-19.3dpaであった。JPCA鋼の曲げ疲労試験の結果、STIP-I試料と同様、照射前後で疲労寿命はほとんど変化はなく、疲労寿命の照射量依存性も見られなかった。試験後の破面観察の結果、粒界破面は見られなかった。この約19dpa照射されたJPCA鋼には約1600appmのHeが生成し、それらの多くが材料中に残留していると推定される。TEM観察でも、Heバブルが組織中にほぼ一様に分布しており、特に粒界析出が見られなかったことと一致する結果と考えられる。一方、Alloy800Hの破面には一部に粒界破面が観察された。

論文

Self-radiation effects and glassy nature of magnetic transition in AmO$$_2$$ revealed by $$^{17}$$O-NMR

徳永 陽; 西 剛史; 中田 正美; 伊藤 昭憲*; 酒井 宏典; 神戸 振作; 本間 佳哉*; 本多 史憲*; 青木 大*; Walstedt, R. E.*

Physical Review B, 89(21), p.214416_1 - 214416_8, 2014/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:59.89(Materials Science, Multidisciplinary)

AmO$$_2$$の低温の磁気相転移の起源を$$^{17}$$O NMR法により調べた。この相転移については帯磁率では8.5K付近で明確な異常が観測されるが、中性子やメスバウアー分光測定では磁気双極子の秩序は観測されていない。このためNpO$$_2$$と同じ高次多極子の秩序の可能性も指摘されていた。今回我々は新たに$$^{17}$$O核を置換したAmO$$_2$$試料を準備し、それをできる限り短時間でNMR実験サイトへと運び測定を行った。これにより自己照射効果がほぼ存在しない場合の電子状態を確認することができた。さらに同試料を極低温状態に一ヶ月保管することで、自己損傷効果が急激に進み、それによって短時間で試料内の電子状態に変化していく様子を観測することができた。さらにNMRスペクトルの温度依存性と核磁気緩和時間の測定から、AmO$$_2$$の磁気相転移がスピン-グラス的な特徴を持つことも明らかになった。

報告書

照射済燃料被覆管の孔食電位測定用試料作製技術の開発

鈴木 和博; 本岡 隆文; 塚田 隆; 寺川 友斗; 市瀬 健一; 沼田 正美; 菊池 博之

JAEA-Technology 2014-004, 29 Pages, 2014/03

JAEA-Technology-2014-004.pdf:3.66MB

東日本大震災の影響により、東京電力福島第一原子力発電所の2号機, 3号機及び4号機では、緊急冷却策として海水が冷却水として使用済燃料プールへ注入された。海水成分の塩化物イオンは金属材料に孔食を起こす原因物質であることから、使用済燃料プール内の燃料被覆管に孔食が発生・成長した場合、孔食部からの放射性物質の漏えいが懸念される。そこで、海水成分を含む使用済燃料プール水における燃料被覆管の閉込機能の健全性を評価するため、照射済燃料被覆管の孔食発生条件を孔食電位測定により調査することとした。本報告では、高放射性の使用済燃料から孔食電位測定用の試料を作製する技術の開発について報告する。専用機器の開発と作製手順の確立により、専用施設でのマニプレータによる遠隔操作によって、照射済燃料被覆管の孔食発生条件の調査を可能とした。

論文

Continuous liquid-liquid extraction of nickel from simulated electroless nickel plating liquid wastes by using a counter current emulsion flow extractor

永野 哲志; 三田村 久吉; 山下 祐司; 柳瀬 信之; 鈴木 英哉; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 21(1), p.111 - 117, 2014/00

無電解ニッケル廃液からニッケルを連続的に抽出するために、エマルションフロー抽出装置を利用した廃液処理システムを開発した。抽出溶媒としてはニッケルの抽出剤であるLIX-84Iと反応加速剤であるPC88Aを溶解させたシェルゾールD70を使用した。純水で希釈した模擬廃液に本抽出システムを適用したところ、最大で96%のニッケルを抽出することがわかった。また、エマルションの液滴のサイズを高速度カメラで分析したところ、0.2$$sim$$0.4mmであった。

論文

マイナーアクチノイド窒化物燃料の熱伝導率

西 剛史; 高野 公秀; 荒井 康夫; 倉田 正輝

第34回日本熱物性シンポジウム講演論文集, p.199 - 201, 2013/11

グローブボックス内にレーザフラッシュ法熱物性測定装置及び投下型熱量計を設置し、微小量のサンプルで熱拡散率及び比熱を測定するための試料ホルダー及び白金容器を考案したことで、長寿命放射性核種であるマイナーアクチノイドを含む窒化物(MA窒化物)の熱拡散率及び比熱測定を可能にし、熱伝導率評価に成功した。本研究により、MA窒化物の熱伝導率は、酸化物燃料と異なり温度とともに増加すること、Am含有率の増加とともに減少することを明らかにした。さらに、加速器駆動核変換システム(ADS)用燃料の最有力候補として提案されているZrN含有MA窒化物の熱伝導率の温度依存性及びZrN含有率依存性から熱伝導率評価式を構築した。評価式で得た熱伝導率は実験値と良い一致を示しており、ADSの炉心設計において必要な温度及び組成における熱伝導率を提供可能にした。

論文

Thermal conductivity of (Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.534 - 538, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:77.1(Materials Science, Multidisciplinary)

Cm含有酸化物の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0.02, 0.04)固溶体の焼結体を調製し、熱伝導率を評価したところ、(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$の熱伝導率は保管時間の増加とともに指数関数的に減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものである。

論文

Experimental evaluation of solid solubility of lanthanide and transuranium nitrides into ZrN matrix

高野 公秀

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.489 - 494, 2013/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:59.76(Materials Science, Multidisciplinary)

ZrNとランタノイド又は超ウラン元素(TRU)窒化物の固溶体生成に関して、窒化物混合物の粉末冶金法と、酸化物混合物の同時炭素熱還元法により実験を行った。ZrN(溶媒)中へのこれら窒化物(溶質)の固溶度を粉末X線回折測定により定め、溶媒に対する溶質の格子定数の相対差(RLPD)の関数として整理した。粉末冶金法で得られた結果から、1773から1973Kの温度範囲において、全率固溶体が得られるRLPD値の上限値は8.6から8.9%の範囲となり、これよりRLPD値が大きい範囲では固溶度が急激に減少することを明らかにした。一方、同時炭素熱還元法で調製した際には固溶度が小さく、生成物に炭化窒化物として不可避的に残る炭素が固溶を妨げていると推測される。得られた結果を用い、TRU窒化物とZrNから成るマイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料に関して種々の組成を想定し、単相の窒化物固溶体が得られるTRU組成範囲を、Am又はCmの含有率をパラメータとして評価した。

論文

Diffusion of Cs, Np, Am and Co in compacted sand-bentonite mixtures; Evidence for surface diffusion of Cs cations

澤口 拓磨; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 喜多川 勇

Clay Minerals, 48(2), p.411 - 422, 2013/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:90.78(Chemistry, Physical)

透過拡散法によって砂-ベントナイト混合圧縮体中におけるセシウムイオンの拡散移行について研究した。試験はさまざまな溶液条件で行った。得られた実効拡散係数($$D$$$$_{e}$$)の値は、試験条件によって5.2E-10$$sim$$5.9E-9m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と1桁の変動が見られたのに対し、見かけの拡散係数($$D$$$$_{a}$$)の値は2.0E-12$$sim$$6.2E-12m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と変動幅は小さかった。この結果は、フィックの第一法則を適用したとき、拡散フラックスは間隙水中のセシウムの濃度勾配だけでは説明できないことを示している。砂-ベントナイト混合圧縮体中の見かけの濃度勾配は収着しているセシウムの濃度勾配にほぼ等しいので、収着状態でのセシウムの拡散が砂-ベントナイト混合体中のセシウムの拡散の支配的なメカニズムであることが示唆された。

論文

Self-irradiation effect on thermal conductivity of (Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.531 - 533, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.9(Materials Science, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド(MA)含有酸化物燃料の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため、焼結体調製後、48, 264, 504、及び960時間経過した473, 523及び573Kにおける(Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$の熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。また、投下型熱量法により、熱伝導率を導出するために必要な比熱を測定した。熱伝導率の保管時間依存性は自己照射損傷による格子膨張モデルを用いた式で近似できるため、熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものであることを確認した。

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