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論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

論文

Continuous liquid-liquid extraction of uranium from uranium-containing wastewater using an organic phase-refining-type emulsion flow extractor

永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.

Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:59.3(Chemistry, Analytical)

大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。

論文

Development of metal corrosion testing method simulating equipment of reprocessing of spent nuclear fuels

松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。

論文

Seawater effects on the soundness of spent fuel cladding tube

本岡 隆文; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

福島第一原子力発電所事故時には、緊急冷却のため、2から4号機の使用済燃料プールに海水が注入された。海水は使用済燃料被覆管に局部腐食を生じる可能性があり、局部腐食部からの核分裂生成物等の漏出が懸念される。しかしながら、使用済燃料被覆管の海水中での腐食挙動等は、よくわかっていない。そこで、使用済被覆管の腐食と機械的性質に与える海水の影響を、BWR燃料被覆管を用いて調査した。まず、使用済燃料被覆管を80$$^{circ}$$Cの希釈海水に300h浸漬した後、目視観察、断面観察、機械強度試験を実施した。また、局部腐食感受性を評価するため、希釈海水の塩化物イオン濃度を変えて孔食電位を測定した。浸漬後の被覆管には、目視観察及び断面観察で局部腐食は観察されなかった。また、希釈海水に浸漬した被覆管には局部腐食は生起しないため、機械的強度の劣化は認められなかった。さらに、1.0Vを超えても局部腐食は起こらなかった。これらの結果は、使用済燃料被覆管は海水中で局部腐食が起こり難いことを示唆している。

論文

Thermal conductivity of U-20 wt.%Pu-2 wt.%Am-10 wt.%Zr alloy

西 剛史; 中島 邦久; 高野 公秀; 倉田 正輝; 有田 裕二*

Journal of Nuclear Materials, 464, p.270 - 274, 2015/09

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率は高速炉で用いるマイナーアクチノイド(MA)含有金属燃料の炉心設計に必要不可欠な物性値である。本研究では、2つのU-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金を調製し、測定した比熱及び熱拡散率を用いて熱伝導率の評価を行った。U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の比熱は金属U及びU-Zr合金の文献値とほぼ一致しており、Pu及びAm添加に伴う影響は小さいことを確認した。一方、U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率はU-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値よりわずかに高い値を示した。U-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値はいくつかの仮定に基づいて算出した熱伝導率であるため、実測値との差は文献値の精度の低さに原因があると考えられる。さらに、MA含有金属燃料の炉心設計に必要な誤差を伴う熱伝導率評価式も提唱した。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

セシウム吸着ディスク及びGMサーベイメータを用いた水試料中の放射性セシウム濃度のモニタリング法とその応用

永野 哲志; 三田村 久吉; 柳瀬 信之; 長縄 弘親; 安田 健一郎; 山口 裕顕*

放射性物質の吸着・除染および耐放射線技術における材料・施工・測定の新技術, p.400 - 408, 2014/11

水試料中の放射性セシウム濃度を迅速・簡便に評価する方法として、セシウム吸着ディスクとGMサーベイメータを組合せたその場測定法を考案し、福島県伊達市富成小学校の屋外プールの除染作業に応用した。本稿は、技術情報協会の依頼を受け、本測定法を一般の人向けに解説したものである。

論文

Bend-fatigue properties of JPCA and Alloy800H specimens irradiated in a spallation environment

斎藤 滋; 菊地 賢司*; 濱口 大; 遠藤 慎也; 桜庭 直敏; 宮井 博充; 川合 將義*; Dai, Y.*

Journal of Nuclear Materials, 450(1-3), p.27 - 31, 2014/07

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

核破砕中性子源やADSのビーム入射窓及び構造材料など核破砕条件における材料の照射損傷特性を明らかにするために、スイスのPSIを中心として核破砕ターゲット材料照射プログラム(STIP: SINQ Target Irradiation Program)が進行中である。本プログラムではPSIの加速器で各種材料を580MeVの陽子で照射し、参加国がPIEを分担して行っている。原子力機構も照射試料の一部を輸送し、照射後試験を行った。本発表ではSTIP-II試料の中からJPCAとAlloy800Hの曲げ疲労試験の結果を報告する。これらの試料の照射条件は照射温度が120-350$$^{circ}$$C、はじき出し損傷量が7.0-19.3dpaであった。JPCA鋼の曲げ疲労試験の結果、STIP-I試料と同様、照射前後で疲労寿命はほとんど変化はなく、疲労寿命の照射量依存性も見られなかった。試験後の破面観察の結果、粒界破面は見られなかった。この約19dpa照射されたJPCA鋼には約1600appmのHeが生成し、それらの多くが材料中に残留していると推定される。TEM観察でも、Heバブルが組織中にほぼ一様に分布しており、特に粒界析出が見られなかったことと一致する結果と考えられる。一方、Alloy800Hの破面には一部に粒界破面が観察された。

論文

Self-radiation effects and glassy nature of magnetic transition in AmO$$_2$$ revealed by $$^{17}$$O-NMR

徳永 陽; 西 剛史; 中田 正美; 伊藤 昭憲*; 酒井 宏典; 神戸 振作; 本間 佳哉*; 本多 史憲*; 青木 大*; Walstedt, R. E.*

Physical Review B, 89(21), p.214416_1 - 214416_8, 2014/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:57.99(Materials Science, Multidisciplinary)

AmO$$_2$$の低温の磁気相転移の起源を$$^{17}$$O NMR法により調べた。この相転移については帯磁率では8.5K付近で明確な異常が観測されるが、中性子やメスバウアー分光測定では磁気双極子の秩序は観測されていない。このためNpO$$_2$$と同じ高次多極子の秩序の可能性も指摘されていた。今回我々は新たに$$^{17}$$O核を置換したAmO$$_2$$試料を準備し、それをできる限り短時間でNMR実験サイトへと運び測定を行った。これにより自己照射効果がほぼ存在しない場合の電子状態を確認することができた。さらに同試料を極低温状態に一ヶ月保管することで、自己損傷効果が急激に進み、それによって短時間で試料内の電子状態に変化していく様子を観測することができた。さらにNMRスペクトルの温度依存性と核磁気緩和時間の測定から、AmO$$_2$$の磁気相転移がスピン-グラス的な特徴を持つことも明らかになった。

報告書

照射済燃料被覆管の孔食電位測定用試料作製技術の開発

鈴木 和博; 本岡 隆文; 塚田 隆; 寺川 友斗; 市瀬 健一; 沼田 正美; 菊池 博之

JAEA-Technology 2014-004, 29 Pages, 2014/03

JAEA-Technology-2014-004.pdf:3.66MB

東日本大震災の影響により、東京電力福島第一原子力発電所の2号機, 3号機及び4号機では、緊急冷却策として海水が冷却水として使用済燃料プールへ注入された。海水成分の塩化物イオンは金属材料に孔食を起こす原因物質であることから、使用済燃料プール内の燃料被覆管に孔食が発生・成長した場合、孔食部からの放射性物質の漏えいが懸念される。そこで、海水成分を含む使用済燃料プール水における燃料被覆管の閉込機能の健全性を評価するため、照射済燃料被覆管の孔食発生条件を孔食電位測定により調査することとした。本報告では、高放射性の使用済燃料から孔食電位測定用の試料を作製する技術の開発について報告する。専用機器の開発と作製手順の確立により、専用施設でのマニプレータによる遠隔操作によって、照射済燃料被覆管の孔食発生条件の調査を可能とした。

論文

Continuous liquid-liquid extraction of nickel from simulated electroless nickel plating liquid wastes by using a counter current emulsion flow extractor

永野 哲志; 三田村 久吉; 山下 祐司; 柳瀬 信之; 鈴木 英哉; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 21(1), p.111 - 117, 2014/00

無電解ニッケル廃液からニッケルを連続的に抽出するために、エマルションフロー抽出装置を利用した廃液処理システムを開発した。抽出溶媒としてはニッケルの抽出剤であるLIX-84Iと反応加速剤であるPC88Aを溶解させたシェルゾールD70を使用した。純水で希釈した模擬廃液に本抽出システムを適用したところ、最大で96%のニッケルを抽出することがわかった。また、エマルションの液滴のサイズを高速度カメラで分析したところ、0.2$$sim$$0.4mmであった。

論文

マイナーアクチノイド窒化物燃料の熱伝導率

西 剛史; 高野 公秀; 荒井 康夫; 倉田 正輝

第34回日本熱物性シンポジウム講演論文集, p.199 - 201, 2013/11

グローブボックス内にレーザフラッシュ法熱物性測定装置及び投下型熱量計を設置し、微小量のサンプルで熱拡散率及び比熱を測定するための試料ホルダー及び白金容器を考案したことで、長寿命放射性核種であるマイナーアクチノイドを含む窒化物(MA窒化物)の熱拡散率及び比熱測定を可能にし、熱伝導率評価に成功した。本研究により、MA窒化物の熱伝導率は、酸化物燃料と異なり温度とともに増加すること、Am含有率の増加とともに減少することを明らかにした。さらに、加速器駆動核変換システム(ADS)用燃料の最有力候補として提案されているZrN含有MA窒化物の熱伝導率の温度依存性及びZrN含有率依存性から熱伝導率評価式を構築した。評価式で得た熱伝導率は実験値と良い一致を示しており、ADSの炉心設計において必要な温度及び組成における熱伝導率を提供可能にした。

論文

Thermal conductivity of (Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.534 - 538, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.76(Materials Science, Multidisciplinary)

Cm含有酸化物の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0.02, 0.04)固溶体の焼結体を調製し、熱伝導率を評価したところ、(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$の熱伝導率は保管時間の増加とともに指数関数的に減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものである。

論文

Experimental evaluation of solid solubility of lanthanide and transuranium nitrides into ZrN matrix

高野 公秀

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.489 - 494, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.76(Materials Science, Multidisciplinary)

ZrNとランタノイド又は超ウラン元素(TRU)窒化物の固溶体生成に関して、窒化物混合物の粉末冶金法と、酸化物混合物の同時炭素熱還元法により実験を行った。ZrN(溶媒)中へのこれら窒化物(溶質)の固溶度を粉末X線回折測定により定め、溶媒に対する溶質の格子定数の相対差(RLPD)の関数として整理した。粉末冶金法で得られた結果から、1773から1973Kの温度範囲において、全率固溶体が得られるRLPD値の上限値は8.6から8.9%の範囲となり、これよりRLPD値が大きい範囲では固溶度が急激に減少することを明らかにした。一方、同時炭素熱還元法で調製した際には固溶度が小さく、生成物に炭化窒化物として不可避的に残る炭素が固溶を妨げていると推測される。得られた結果を用い、TRU窒化物とZrNから成るマイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料に関して種々の組成を想定し、単相の窒化物固溶体が得られるTRU組成範囲を、Am又はCmの含有率をパラメータとして評価した。

論文

Diffusion of Cs, Np, Am and Co in compacted sand-bentonite mixtures; Evidence for surface diffusion of Cs cations

澤口 拓磨; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 喜多川 勇

Clay Minerals, 48(2), p.411 - 422, 2013/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:88.37(Chemistry, Physical)

透過拡散法によって砂-ベントナイト混合圧縮体中におけるセシウムイオンの拡散移行について研究した。試験はさまざまな溶液条件で行った。得られた実効拡散係数($$D$$$$_{e}$$)の値は、試験条件によって5.2E-10$$sim$$5.9E-9m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と1桁の変動が見られたのに対し、見かけの拡散係数($$D$$$$_{a}$$)の値は2.0E-12$$sim$$6.2E-12m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と変動幅は小さかった。この結果は、フィックの第一法則を適用したとき、拡散フラックスは間隙水中のセシウムの濃度勾配だけでは説明できないことを示している。砂-ベントナイト混合圧縮体中の見かけの濃度勾配は収着しているセシウムの濃度勾配にほぼ等しいので、収着状態でのセシウムの拡散が砂-ベントナイト混合体中のセシウムの拡散の支配的なメカニズムであることが示唆された。

論文

Self-irradiation effect on thermal conductivity of (Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.531 - 533, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.14(Materials Science, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド(MA)含有酸化物燃料の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため、焼結体調製後、48, 264, 504、及び960時間経過した473, 523及び573Kにおける(Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$の熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。また、投下型熱量法により、熱伝導率を導出するために必要な比熱を測定した。熱伝導率の保管時間依存性は自己照射損傷による格子膨張モデルを用いた式で近似できるため、熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものであることを確認した。

論文

Tensile mechanical properties of a stainless steel irradiated up to 19 dpa in the Swiss spallation neutron source

斎藤 滋; 菊地 賢司*; 濱口 大; 宇佐美 浩二; 遠藤 慎也; 小野 勝人; 松井 寛樹; 川合 將義*; Dai, Y.*

Journal of Nuclear Materials, 431(1-3), p.44 - 51, 2012/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.92(Materials Science, Multidisciplinary)

核破砕中性子源やADSのビーム入射窓及び構造材料は、高エネルギー陽子及び核破砕中性子の照射により、損傷を受ける。核破砕条件における材料の照射損傷特性を明らかにするために、スイスのPSIを中心として核破砕ターゲット材料照射プログラム(STIP: SINQ Target Irradiation Program)が進行中である。本プログラムは1996年に始まり、PSIの加速器で各種材料を580MeVの陽子で照射し、参加国がPIEを分担して行っている。原子力機構も照射試料の一部を輸送し、照射後試験を行った。本論文ではSTIP-II試料の中からJPCA鋼の引張り試験の結果を報告する。引張り試験の結果、JPCA鋼は照射後大きく硬化するが、耐力の増加は11dpa付近で飽和した。伸びも大きく低下したが、全伸びは19.5dpa照射後も約15%保っていた。試験後の破面観察の結果、粒界破面や割れなどは見られなかった。このJPCA鋼には約1600appmのHeが生成していると見積もられ、表面からの反跳分を除いた多くが材料中に残留していると推定される。TEM観察でも、Heバブルが組織中にほぼ一様に分布しており、特に粒界析出が見られなかったことと一致する結果と考えられる。

論文

Thermal conductivities of (Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

加速器駆動変換システム(ADS)用燃料として、Zr含有マイナーアクチノイド(MA)窒化物固溶体はMA含有燃料の有力な候補と考えられている。しかし、Zr含有MA窒化物固溶体の熱伝導率は重要であるにもかかわらず、ほとんど存在しないのが現状である。本研究では、(Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N(x=0.0, 0.58, 0.80)固溶体を調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を、投下型熱量法により比熱を測定し、473から1473Kの温度領域における熱伝導率を算出した。さらに、ADS用燃料設計の一助になることを目的として、(Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N固溶体の熱伝導率の予測式についても提案した。

論文

Valence state of Am in (U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 418(1-3), p.311 - 312, 2011/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:12.08(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のU-L$$_{3}$$及びAm-L$$_{3}$$吸収端の透過法によるXAFS測定を行った。さらに、(U,Am)O$$_{2-x}$$中のAmの価数を明らかにするために、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルをAmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$の吸収スペクトルを用いて検証した。(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$におけるAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルはAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$吸収スペクトルと良い一致を示したため、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$中のAmの価数は3価であることが明らかとなった。

論文

Radiation hardening and IASCC susceptibility of extra high purity austenitic stainless steel

井岡 郁夫; 石島 暖大; 宇佐美 浩二; 桜庭 直敏; 加藤 佳明; 木内 清

Journal of Nuclear Materials, 417(1-3), p.887 - 891, 2011/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.07(Materials Science, Multidisciplinary)

主要元素の調整,有害不純物の低減,熱処理による微細粒化からなるIASCC対策を施した超高純度オーステナイトステンレス鋼(Fe-25Cr-35Ni EHP)を開発した。照射試験片は外径11mm,肉厚0.4mmの管から作製した。試験片は、JRR-3で不活性ガス中、25000h, 553Kで照射し、照射量は1.5$$times$$10$$^2$$$$^5$$n/m$$^2$$であった。IASCC感受性を評価するため、高温水中(7.7MPa, 561K, 32ppmDO)で照射材のSSRT試験を実施した。SSRT後のSEM観察より、Fe-25Cr-35Ni EHPは延性破面であったが、比較材のSUS304では約70%の粒界破面が観察された。微細組織の観察では、両材ともボイドは認められなかったが、照射欠陥のサイズ,密度に違いがあり、Fe-25Cr-35Ni EHPは、SUS304より耐照射性に優れているものと考えられる。

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