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ラマン分光法とX線吸収分光法による二酸化ウランの酸化状態分析

Assessing oxidation of UO$$_{2}$$ with $$mu$$-Raman spectroscopy and X-ray absorption spectroscopy

蓬田 匠   ; 大内 和希  ; 松村 大樹   ; 辻 卓也  ; 小林 徹 ; 北辻 章浩  

Yomogida, Takumi; Ouchi, Kazuki; Matsumura, Daiju; Tsuji, Takuya; Kobayashi, Toru; Kitatsuji, Yoshihiro

原子力発電用の燃料として用いられている二酸化ウラン(UO$$_{2+X}$$)は、不定比化合物であり、ウランの酸化状態がわずかに異なる場合がある。また、酸化されることによりその安定性が変化するため、福島第一原子力発電所の廃炉において、事故で発生した燃料デブリ等のウラン酸化物の酸化状態を把握することが必要である。本研究では、微量の試料でウランの酸化状態を判別する手法の開発を目的として、ラマン分光法及びX線吸収分光法を用いた状態分析を検討した。経年UO$$_{2}$$のX線吸収端近傍構造スペクトルの吸収端を新規合成UO$$_{2}$$と比較したところ、高エネルギー側にシフトしたため、経年UO$$_{2}$$は4価よりも酸化されていると判別できた。また、新規合成UO$$_{2}$$と経年UO$$_{2}$$のどちらも、二酸化ウランの蛍石型結晶構造に由来する447cm$$^{-1}$$, 1150cm$$^{-1}$$のラマンピークが観測されたが、447cm$$^{-1}$$のラマンピークに対する1150cm$$^{-1}$$のラマンピークの強度比は新規合成UO$$_{2}$$の方が大きく、ウランの酸化状態の変化を反映した。これらの結果から、両分光法を用いた微少試料の分析により、ウラン酸化物の不定比性を判別可能であることが示された。

A combination of micro-Raman spectroscopy (MRS), and X-ray absorption spectroscopy was applied to the characterization of uranium dioxide (UO$$_{2+X}$$). A fresh UO$$_{2}$$ immediately after preparation, an aged UO$$_{2}$$ after 30 years storage were employed. In X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra, the absorption edge of the aged UO$$_{2}$$ sample was shifted to higher energy. This result indicates that the aged UO$$_{2}$$ was slightly oxidized. Characteristic Raman bands at 447, and 1150 cm$$^{-1}$$ which derived from UO$$_{2}$$ structure were observed in both the flesh and the aged UO$$_{2}$$. The ratio of a Raman peak at 1150 cm$$^{-1}$$ to at 447 cm$$^{-1}$$ of the fresh UO$$_{2}$$ is higher than that of the aged UO$$_{2}$$. These results are showing the applicability of the proposed methods to analyzing the oxidation of UO$$_{2}$$.

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