合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,5; ウラン-ステンレス鋼系模擬燃料デブリからの核種溶出挙動評価; 照射法と添加法

Research on the stability of fuel debris consisting of oxides and alloys, 5; Leaching behavior of nuclides from simulated fuel debris in the UO-SS system; Irradiation or addition method

佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 渡邉 雅之   ; 熊谷 友多   ; 日下 良二  

Sasaki, Takayuki*; Kodama, Yuji*; Kobayashi, Taishi*; Akiyama, Daisuke*; Kirishima, Akira*; Sato, Nobuaki*; Watanabe, Masayuki; Kumagai, Yuta; Kusaka, Ryoji

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故で生じた燃料デブリは水と接触した状況にあり、デブリ表面での固液反応に伴う核種の溶出が進行している。またその取出しまでに時間を要することから、性状の経年変化を見通すための基礎知見の蓄積が不可欠であるが、特に合金相を含むデブリに関する知見は殆どない。本研究では同デブリからの水への溶出挙動について検討するため、二つの方法により合金系模擬デブリ試料を調製し、FP核種の溶出挙動について検討した;(1)照射法: 模擬デブリを熱中性子照射しFPを導入、(2)添加法: 試料に予めFPを模擬した非放射性元素(Cold FP)を添加、する方法である。FPとUの溶出を関連付けて溶出挙動を比較・評価した。浸漬直後はCsがUより優先的に溶出するが、その後は溶出Cs/U比が低下した。固相表面にある易溶性核種は浸漬後直ちに溶出するが、その後はU溶解が律速反応となることが示唆された。2価のBa, SrはCsと同様にUより優先的に溶出する一方で、3価Nd, EuはUとの調和溶解の傾向が強いことが分かった。

Fuel debris generated in the 1F severe accident remains in direct contact with water and leaching of nuclides from the debris is anticipated to continue. Therefore, in order to comprehend the leaching behavior, we have investigated the leaching of fission-product (FP) elements. We employed two methods for the synthesis of simulated fuel debris containing FP elements, that is (1) irradiation method: generating radioactive FPs in the simulated debris by irradiation of thermal neutron and (2) addition method: adding stable isotopes of FP elements into the starting materials of the simulated debris. In the early stage of leaching to water, Cs dissolved from these simulated debris ahead of U. But Cs/U ratio in water decreased with time, suggesting that water-soluble elements at the surface promptly dissolved. Divalent elements, Ba and Sr, dissolved similarly to Cs, whereas the leaching of Nd and Eu proceeded concomitantly with the U dissolution.