合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,8; ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系模擬デブリからのウラン溶出と変質相形成

Research on the stability of fuel debris consisting of oxides and alloys, 8; Dissolution of uranium from simulated fuel debris in the UO-Zr-SS system and formation of alteration layer

熊谷 友多   ; 渡邉 雅之   ; 日下 良二  ; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

Kumagai, Yuta; Watanabe, Masayuki; Kusaka, Ryoji; Akiyama, Daisuke*; Kirishima, Akira*; Sato, Nobuaki*; Sasaki, Takayuki*

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故で生じた燃料デブリは水と接触した状況にあり、使用済燃料等に関する知見に基づけば、取り出し完了までの期間を考慮すると燃料デブリが経年変化を起こす可能性が考えられる。この経年変化の要因の一つとして、水の放射線分解で生じる過酸化水素(HO)による酸化反応が挙げられる。そこで、二酸化ウラン(UO)粉末とステンレス鋼(SUS304)粉末、及び金属ジルコニウム(Zr)もしくは酸化ジルコニウム(ZrO)粉末の混合物から模擬デブリを調製し、HO水溶液に30日間浸漬することによる変化を調べた。浸漬液の分析結果から、模擬デブリ試料からのU溶出はHO消費量よりも一桁低い濃度であることが分かった。また、UO試料ではU濃度の低下が観測され、模擬デブリ試料の結果にも浸漬日数の経過によってU濃度が増加する傾向は見られなかった。このU溶出挙動から、溶液中のUが析出したことが示唆される。UOのHO水溶液への浸漬では、ウラニル過酸化物が変質相として形成されることが知られており、同様の反応が模擬デブリ試料でも進行したことが示唆される。

Fuel debris generated during the 1F accident is expected to remain in contact with water. The contact with water has possibility to cause long-term degradation of the fuel debris. One of the causes of the degradation is oxidation of the debris matrix by hydrogen peroxide (HO) due to the water radiolysis. In this study, we performed 30-day immersion tests in aqueous HO solution using simulated fuel debris samples prepared from uranium oxide (UO), stainless steel (SUS304), and zirconium metal (Zr) or oxide (ZrO). The U dissolution by the immersion was much lower than the HO consumed. Moreover, the HO reaction with UO sample once induced dissolution of U but the U concentration decreased with immersion time. Also, in the results of the simulated debris samples, increasing trend of dissolved U concentration was not clearly observed. These results indicate formation of solid uranyl peroxides as alteration layer, as it was reported in the similar immersion studies of UO.