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論文

Environmental effects on layer-dependent dynamics of Dirac fermions in quasicrystalline bilayer graphene

Zhao, Y.*; Suzuki, T.*; Iimori, T.*; Kim, H.-W.*; Ahn, J. R.*; 堀尾 眞史*; 佐藤 祐輔*; 深谷 有喜; Kanai, T.*; Okazaki, K.*; et al.

Physical Review B, 105(11), p.115304_1 - 115304_8, 2022/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.73(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、時間・角度分解光電子分光を用いて、SiC基板上に作製したグラフェン層におけるキャリアダイナミクスについて調べた。光ポンピング後の準結晶グラフェンのディラックバンドでは、電子ドーピングに層依存性が観測された。また、光誘起キャリア輸送量は基板からの距離に依存することがわかった。フラット基板及びステップ基板上の単層グラフェンの結果から、キャリアの生成源は界面のステップ状態に由来することがわかった。本メカニズムは、密度汎関数計算による電子構造を基にした動的モデルにより記述できる。

論文

Atomic arrangements of quasicrystal bilayer graphene; Interlayer distance expansion

深谷 有喜; Zhao, Y.*; Kim, H.-W.*; Ahn, J.-R.*; 吹留 博一*; 松田 巌*

Physical Review B, 104(18), p.L180202_1 - L180202_5, 2021/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:63.89(Materials Science, Multidisciplinary)

2層グラフェンはねじれ角に応じて多彩な物性を発現する。30$$^{circ}$$のねじれ角を持つ2層グラフェンでは、相対論的ディラックフェルミオンを有する二次元準結晶となる。本研究では、陽電子回折を用いて、SiC(0001)基板上に合成したグラフェン準結晶の原子配置を解明した。グラフェン準結晶の層間隔は3.46${AA}$であり、通常のAB積層型に比べ0.17${AA}$広がることがわかった。この値は、グラフェン間のカップリングの強さを決定するうえで重要なパラメーターとなる。

論文

In situ SR-XPS observation of Ni-assisted low-temperature formation of epitaxial graphene on 3C-SiC/Si

長谷川 美佳*; 菅原 健太*; 須藤 亮太*; 三本菅 正太*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; Filimonov, S.*; 吹留 博一*; 末光 眞希*

Nanoscale Research Letters, 10, p.421_1 - 421_6, 2015/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:51.95(Nanoscience & Nanotechnology)

グラフェンは、電子および光デバイスの有望な材料として注目されている。しかしながら、Si上のグラフェン(GOS)の形成には1473K以上の温度が必要となるため、Siテクノロジーとの相性は良いとは言えない。ここでは、Ni援用GOSのグラフェン形成に関して報告する。グラフェン形成温度が200K以上低下することを示し、加熱、アニール、冷却プロセス中の固相反応を放射光XPSで詳細に調べた。Ni/SiC反応の役割、Niシリサイド形成ばかりでなく炭化Ni形成がグラフェン形成に重要なプロセスであることを明にした。

論文

Si基板上エピタキシャルグラフェンの形成と高分解能放射光光電子分光による評価

末光 眞希*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 7(2), 5 Pages, 2014/04

Si基板上に形成した3C-SiC薄膜を高温アニールすることで、安価、大口径のSi基板上に高品質グラフェンを再現性よく形成できるグラフェン・オン・シリコン(GOS)技術を開発した。界面および積層関係のよく定義されたGOSグラフェンは、従来の高価なSiC基板上に形成したエピグラフェン(EG)と基本的に同一の界面・積層構造を有することが、文部科学省先端研究施設共用イノベーション創出事業、および、ナノテクノロジープラットフォーム事業による放射光・高分解能光電子分光法(SR-XPS)の共用によって明らかにされた。また微量酸素の添加によってグラフェン化温度が従来より200-300$$^{circ}$$C低減できることもSR-XPS法によって確認された。

論文

Epitaxy of graphene on 3C-SiC(111) thin films on microfabricated Si(111) substrates

井出 隆之*; 川合 祐輔*; 半田 浩之*; 吹留 博一*; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; 遠田 義晴*; 木下 豊彦*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 51(6), p.06FD02_1 - 06FD02_4, 2012/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:30.27(Physics, Applied)

Epitaxy of graphene on 3C-SiC(111) formed on microfabricated Si(111) has been demonstrated. Through observations with optical microscopy, micro-Raman spectroscopy, low-energy-electron diffraction, and photoelectron spectroscopy, it is confirmed that the epitaxial graphene is Bernal-stacked with a buffer layer present between the graphene and the 3C-SiC film, which can lead SiC film, which can lead to opening of the band gap necessary for logic operations. The quality of the graphene is improved with the shrinkage of patterned terrace. These results indicate that GOS using substrate microfabrication is a promising method for the realization of graphene-based devices.

論文

Controls over structural and electronic properties of epitaxial graphene on silicon using surface termination of 3C-SiC(111)/Si

吹留 博一*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 遠田 義晴*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Applied Physics Express, 4(11), p.115104_1 - 115104_3, 2011/11

 被引用回数:35 パーセンタイル:78.24(Physics, Applied)

Epitaxial graphene on Si (GOS) using a heteroepitaxy of 3C-SiC/Si has attracted recent attention owing to its capability to fuse graphene with Si-based electronics. We demonstrate that the stacking, interface structure, and hence, electronic properties of GOS can be controlled by tuning the surface termination of 3C-SiC(111)/Si, with a proper choice of Si substrate and SiC growth conditions. On the Si-terminated 3C-SiC(111)/Si(111) surface, GOS is Bernal-stacked with a band splitting, while on the C-terminated 3C-SiC(111)/Si(110) surface, GOS is turbostratically stacked without a band splitting. This work enables us to precisely control the electronic properties of GOS for forthcoming devices.

論文

Control of epitaxy of graphene by crystallographic orientation of a Si substrate toward device applications

吹留 博一*; 高橋 良太*; 阿部 峻佑*; 今泉 京*; 半田 浩之*; Kang, H. C.*; 唐澤 宏美*; 末光 哲也*; 尾辻 泰一*; 遠田 義晴*; et al.

Journal of Materials Chemistry, 21(43), p.17242 - 17248, 2011/11

 被引用回数:28 パーセンタイル:63.08(Chemistry, Physical)

Graphene is a promising material in the next-generation devices. Large-scale epitaxial graphene should be grown on Si substrates to take over the accumulated technologies for integrated devices. We have for this reason developed epitaxy of graphene on Si (GOS) and device operation of the backgate field-effect transistors (FETs) using GOS has been confirmed. It is demonstrated in this paper that the GOS method enables us to tune the structural and electronic properties of graphene in terms of the crystallographic orientation of the Si substrate. Furthermore, it is shown that the uniformity of the GOS process within a sizable area enables us to reliably fabricate topgate FETs using conventional lithography techniques. GOS can be thus the key material in the next-generation devices owing to the tunability of the electronic structure by the crystallographic orientation of the Si substrate.

論文

Low-energy-electron-diffraction and X-ray-phototelectron-spectroscopy studies of graphitization of 3C-SiC(111) thin film on Si(111) substrate

高橋 良太*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 末光 眞希*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(7), p.070103_1 - 070103_6, 2011/07

 被引用回数:31 パーセンタイル:75.17(Physics, Applied)

Epitaxial graphene can be formed on silicon substrates by annealing a 3C-SiC film formed on a silicon substrate in ultrahigh vacuum (G/3C-SiC/Si). In this work, we explore the graphitization process on the 3C-SiC(111)/Si(111) surface by using low-energy electron diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and compare them with that on 6H-SiC(0001). Upon annealing at substrate temperature higher than 1423 K, the 3C-SiC(111)/Si(111) surface follows the sequence of ($$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$)R30$$^{circ}$$, (6$$sqrt{3}$$$$times$$6$$sqrt{3}$$)R30$$^{circ}$$ and (1$$times$$1)$$_{rm graphene}$$ in the surface structures. The C 1s core level according to XPS indicates that a buffer layer, identical with that in G/6H-SiC(0001), exists at the G/3C-SiC(111) buffer. These observations strongly suggest that graphitization on the surface of the 3C-SiC(111) face proceeds in a similar manner to that on the Si-terminated hexagonal bulk SiC crystals.

論文

Oxygen-induced reduction of the graphitization temperature of SiC surface

今泉 京*; 半田 浩之*; 高橋 良太*; 齋藤 英司*; 吹留 博一*; 遠田 義晴*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 末光 眞希*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(7), p.070105_1 - 070105_6, 2011/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.91(Physics, Applied)

In the solid-vapor phase equilibria between SiC and O$$_{2}$$ system, there exists a region where the reaction of O$$_{2}$$ with SiC takes place. By tuning the temperature and the oxygen pressure used in the graphitization annealing, we have succeeded in the growth of epitaxial graphene on SiC crystals at 1273 K, which is lower by 250$$^{circ}$$C or more than the conventional epitaxial graphene method. The method is especially useful to form an epitaxial graphene on a silicon substrate (GOS), which requires a lower graphitization temperature because of necessity of compatibility with conventional Si technologies.

口頭

Orientation-mediated control of interfacial structure in epitaxial graphene on silicon substrates

末光 眞希*; 吹留 博一*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 半田 浩之*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

Si基板上でのSiC薄膜の形成とその後の加熱によって最表面層はグラフェン化する(グラフェン=オン=シリコン;GOS)。通常はSi(111), (110), (100)基板上に3C-SiC(111), (110), (100)層が形成される。3C-SiC(111)ばかりでなく3C-SiC(100)と(110)でもエピタキシャルグラフェン層が形成された。ラマンスペクトルでは三つの面方位で同じバンドが観測され、放射光光電子分光によるC1s光電子スペクトルではsp$$^{2}$$炭素が存在することがわかった。SiC(100)と(110)では界面層は存在しないが、SiC(111)ではグラフェンとSiC(111)の間に界面層が存在する。以上のように三つの低指数面のSiC上でグラフェンが成長することは、ポストSiデバイス開発におけるGOS技術の有用性を示すことになった。

口頭

Viability of graphene-on-silicon technology toward fusion of graphene with advanced Si-CMOS technologies

吹留 博一*; 高橋 良太*; 宮本 優*; 半田 浩之*; Kang, H. C.*; 唐澤 宏美*; 末光 哲也*; 尾辻 泰一*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

no journal, , 

Si基板上にSiCを形成し、その最表面を熱的にグラフェンに変化させると、Si基板上にグラフェン層がエピタキシャル成長する(グラフェン=オン=シリコン;GOS)。このグラフェン形成ではSi基板上にまずSiCをガスソース分子線エピタキシー法でエピ成長させる。通常はSi(111), (110), (100)基板上に3C-SiC(111), (110), (100)面が成長する。それらを超高真空中で1523Kに加熱することでSi原子を昇華させてSiC表面を炭化させる。3C-SiC(111)ばかりでなく3C-SiC(100)と(110)でもグラフェンが形成されることがラマン散乱分光と放射光光電子分光で明らかになった。ラマンスペクトルではD, G, G'バンドが観測され、C1s光電子スペクトルではsp$$^{2}$$が観測された。このように三つの表面で等しくグラフェン成長に成功したことは、ポストSi技術開発でGOS技術が有効であることを示唆している。

口頭

面方位回転エピタキシャル成長3C-SiC(111)/Si(110)薄膜上グラフェン成長過程のLEED、SR-XPS観察

高橋 良太*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 猪俣 州哉*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; et al.

no journal, , 

3C-SiC(111)/Si(110)薄膜表面にエピタキシャルグラフェンを高品質に形成できることを見いだしている。今回、このグラフェン形成過程を低エネルギー電子回折(LEED)と放射光X線光電子分光(SR-XPS)を用いて詳細に評価した。1250$$^{circ}$$Cのグラフェン化アニール後、LEEDパタンはグラフェンの(1$$times$$1)パタンへと変化した。一方、SR-XPSの結果から、グラフェン/SiC界面には界面層が存在しないことがわかった。これらの知見は既に多数報告されているバルクSiC結晶基板C面(4H, 6H-SiC(000-1))のグラフェン形成過程と同一である。また、3C-SiC(111)/Si(110)表面がC終端であるとのD$$_{2}$$-TPD観察とも矛盾しない。したがって、Si(110)基板上3C-SiC(111)薄膜はC原子終端であり、その表面のグラフェンはturbostratic stackingをしながら形成されることが明らかになった。

口頭

Si(100)基板上3C-SiC(100)エピタキシャル薄膜のグラフェン形成過程のLEED及びSR-XPS観察

猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; et al.

no journal, , 

低エネルギー電子回折(LEED)と放射光X線光電子分光(SR-XPS)を用いて3C-SiC(100)/Si表面へのグラフェン形成過程を評価した。LEEDパターンから一定角(15度)を持って回転しながら積層するrotational stackingが起こっていることがわかった。また、C1s光電子スペクトルの角度分解測定の結果から、Si終端3C-SiC(111)面やSi終端6H-SiC(0001)面上にグラフェンを形成したときに見られた界面層が存在しないことが明らかとなった。以上の結果から、3C-SiC(100)/Si(100)基板上のグラフェン形成過程においては、グラフェン層間相互作用が少なく、各層が単層グラフェンとしての性質を保持すると期待される。

口頭

酸素添加によるSiC表面グラフェン化プロセスの低温化

今泉 京*; 高橋 良太*; 宮本 優*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 吹留 博一*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

カーボン原子層の2次元結晶であるグラフェンは、300,000cm$$^{2}$$/V/sという高移動度を示すため、次世代デバイス材料として大きな注目を集めている。グラフェンの実用化に関しては、Si基板上SiC薄膜の熱改質によりシリコン基板上にグラフェンを形成するグラフェン・オン・シリコン(GOS)技術が一つの有力な解である。しかしGOSプロセスを含めた従来技術では、グラフェン形成温度が1523$$sim$$1573Kと高いために、これを直ちにシリコンデバイスプロセスに導入することは困難である。われわれはYongwei Songらが報告したSiC表面と酸素分子の温度・圧力反応図に注目し、グラフェン化アニール雰囲気への微量酸素の添加により、1273Kという低温でSiC表面のグラフェン化に成功した。

口頭

Control of electronic and structural properties of epitaxial graphene on 3C-SiC/Si and its device applications

吹留 博一*; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 遠田 義晴*; 木下 豊彦*; 末光 哲也*; 尾辻 泰一*; 末光 眞希*

no journal, , 

We have developed epitaxy of graphene on Si (GOS) and device operation of GOS-based field-effect transistor (GOS-FET). In this paper, we will demonstrate that the stacking, the interface structure, and the electronic properties of GOS can be controlled by tuning surface termination and symmetry of 3C-SiC(111)/Si, with a proper choice of Si substrate and SiC growth conditions. On the Si-terminated 3C-SiC(111)/Si(111) surface GOS is Bernal-stacked with a band splitting, while on the C-terminated 3C-SiC(111)/Si(110) surface GOS is turbostratically stacked without a band splitting. This novel epitaxy techniques enable us to precisely control electronic properties of GOS for the forthcoming devices. Furthermore, it is shown that the macroscopic uniformity of the GOS within a sizable area makes it possible to fabricate a topgate GOS-FET using Si device technologies.

口頭

リアルタイム放射光光電子分光によるエピタキシャルグラフェン形成過程の研究

末光 眞希*; 吹留 博一*; 高橋 良太*; 阿部 峻佑*; 今泉 京*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

Si基板上にエピ成長させたSiC薄膜上にグラフェンを形成させるグラフェン・オン・シリコン(GOS)技術を開発した。グラフェン化は6H-SiCでは1350$$^{circ}$$C、3C-SiCでは1250$$^{circ}$$Cの真空アニールにより行った。GOS法によるグラフェン形成の様子はC1s内殻光電子分光から確認される。SiCピークの結合エネルギーは、3C-SiC(111)のグラフェン化では283.24eVに対して、6H-SiC(0001)のグラフェン化では283.7eVとなり、前者の方が若干低下している。Si終端n型SiC基板表面のグラフェン化では、SiCからグラフェンへ負の電荷移動が起こり、SiC表面バンドが上に曲がることが知られている。この場合、電荷移動が強いほどSiC成分の結合エネルギーは浅くなることが予想される。今回の結果は3C-SiC(111)のグラフェン化においても同様の電荷移動が生じ、かつ、それが6H-SiC(0001)グラフェン化表面より強いことを示唆している。

口頭

3C-SiC(111)/Si(111)薄膜上グラフェンの電子構造の評価

猪俣 州哉*; 高橋 良太*; 半田 浩之*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

角度分解紫外線光電子分光法を用いてSi基板上に形成した3C-SiC(111)薄膜の真空熱処理でグラフェンを形成し、その電子構造を評価した。K点近傍で$$pi$$バンドが直線的な分散を示すことが明らかになった。また、観測された光電子スペクトルを既に報告されている6H-SiC(0001)のバンド図と比較したところ、おおよそ一致した。3C-SiC(111)/Si(111)基板上のエピタキシャルグラフェンは、SiC結晶基板上エピタキシャルグラフェンと同じバンド構造を取り、K点近傍で直線的なバンド分散を示すことが明らかになった。

口頭

回転エピ成長3C-SiC(111)/Si(110)の表面化学結合状態

三本菅 正太*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 半田 浩之*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; 木下 豊彦*; et al.

no journal, , 

回転エピ3C-SiC(111)表面上のグラフェン化機構の解明を目的に、3C-SiC(111)/Si(110)をグラフェン化した表面の化学結合状態を調べた。真空熱処理後のSiC(111)/Si(110)表面からの重水素の昇温脱離スペクトルでは、スペクトル中に出現するC-D/Si-Dピークの割合は1対3であるので、Cリッチな表面であることがわかった。また、同表面からの低速電子回折パターンは3$$times$$3パターンであり、グラフェン化前のC終端6H-SiC(000-1)表面において見られるものと同一であった。以上の結果から、SiC(111)/Si(110)の表面はC終端されていることが示された。

口頭

基板上エピタキシャルグラフェンのNi援用低温形成とリアルタイム/角度分解光電子分光によるグラフェン化機構評価

長谷川 美佳*; 須藤 亮太*; 菅原 健太*; 三本菅 正太*; 原本 直樹*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 吹留 博一*; 末光 眞希*

no journal, , 

Si基板上SiC薄膜のグラフェン化にNi援用法を適用し、Si基板上エピタキシャルグラフェンの低温形成に成功するとともに、Ni原子が関わる低温グラフェン化機構を明らかにした。p型Si(111)基板上にSiC(111)薄膜を成膜し、Niを電子ビーム蒸着した後、850$$^{circ}$$C30分の真空加熱を行った。冷却時にグラフェンが出現することが確認され、Ni援用により850$$^{circ}$$Cいう低温でSi基板上にエピタキシャルグラフェン形成が可能であることを確認した。SiC結晶表面のNi援用グラフェン形成においては、Niとの反応によりSiCから供給されたC原子が表面近傍でNi原子と結合してNi$$_{3}$$CやNiC$$_{x}$$を、また、SiC界面近傍でグラフェンを形成することを明らかにした。

口頭

Improvement of epitaxial graphene on silicon by use of vicinal Si(111) substrates

原本 直樹*; 猪俣 州哉*; 高橋 良太*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 吹留 博一*; 末光 眞希*

no journal, , 

The graphene-on-silicon (GOS) process, in which epitaxial graphene (EG) is formed on Si substrates via thermal conversion of the top surface of an SiC thin film formed on Si substrates, is now viewed as one of the key technologies to introduce graphene into Si technology. We have in this study conducted a GOS formation on vicinal Si(111) substrates and have actually found improvement in the quality of 3C-SiC (111) thin film as well as of EG. It is confirmed from the X-ray diffraction analysis that a 3C-SiC(111) thin film grows on the vicinal Si(111) substrate. A rocking curve's full-width-half-maximum (FWHM) value of XRD decreases by about 13%, proving improvement in the crystallinity of the 3C-SiC film. We next annealed the films at 1523 K in high vacuum to form graphene at the top layer. According to Raman spectra for on-axis and off-axis Si substrates, we clearly observed decrease of the defect-related D peak.

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