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報告書

JRR-3改造工事に伴って発生したコンクリートのクリアランス; 放射能濃度の測定及び評価の結果

小越 友里恵; 里山 朝紀; 岸本 克己; 南里 朋洋; 鈴木 武; 富岡 修; 高泉 宏英*; 菅野 智之*; 丸山 達也*

JAEA-Technology 2017-017, 152 Pages, 2017/08

JAEA-Technology-2017-017.pdf:15.97MB

原子力科学研究所では、1985年度から1989年度にかけて実施されたJRR-3改造工事に伴って発生し、原子力科学研究所の北地区にある第2保管廃棄施設の保管廃棄施設・NLに保管していた放射能レベルの極めて低いコンクリート約4,000tを対象としたクリアランスを行った。JRR-3改造工事に伴って発生したコンクリートのクリアランスにあたり、放射能濃度の測定及び評価の方法の認可申請について、2008年7月25日付けで文部科学大臣の認可を受けた。その後、2009年度からクリアランス作業を開始し、認可を受けた方法に基づき放射能濃度の測定及び評価を行い、順次、国による放射能濃度の測定及び評価の結果の確認を受け、2014年度に約4,000tの全てのコンクリートのクリアランス作業を終了した。また、クリアランスしたコンクリートは、再資源化を行い、原子力科学研究所内において、東北地方太平洋沖地震の復旧工事のための資材等として再利用した。本報告は、JRR-3改造工事に伴って発生したコンクリートの放射能濃度の測定及び評価の結果、国による放射能濃度の確認、クリアランスしたコンクリートの再利用状況、クリアランス作業に要した費用等の実績をとりまとめたものである。

論文

Expansion control for cementation of incinerated ash

中山 卓也; 鈴木 眞司; 花田 圭司; 富岡 修; 佐藤 淳也; 入澤 啓太; 加藤 潤; 川戸 喜実; 目黒 義弘

Proceedings of 2nd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2014) (CD-ROM), 12 Pages, 2014/06

A method, in which incinerated ash is solidified with a cement material, has been developed to dispose of radioactive incinerated ash waste. A small amount of metallic Al, which was not oxidized in the incineration, existed in the ash. When such ash was kneaded with a cement material and water, H$$_{2}$$ generation began immediately just after the kneading, H$$_{2}$$ bubbles pushed up the kneaded muddy material and an expanded solidified form was obtained. In this study, we tried to control H$$_{2}$$ generation by means of following two methods, one was a method to let metallic Al react prior to the cementation and the other was a method to add an expansion inhibitor that made an oxide film on the surface of metallic Al. The solidified forms prepared using the pre-treated ash and lithium nitrite were not expanded.

論文

Phase behavior and reverse micelle formation in supercritical CO$$_{2}$$ with DTAB and F-pentanol for decontamination of radioactive wastes

倉橋 健介; 富岡 修; 目黒 義弘

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.217 - 220, 2011/01

放射性廃棄物の除染を目標とした超臨界二酸化炭素への金属分離法を開発するため、超臨界二酸化炭素での逆ミセルの研究を行った。DTABとF-pentanolを用いることで逆ミセルの生成が確認され、38MPaで0.42mol/Lの水を超臨界二酸化炭素に溶解することができた。これは純粋な超臨界二酸化炭素に対する水の溶解度の3倍にあたる。水の代わりに0.1mol/Lの硝酸の溶解を試みたところ、水と変わらぬ条件で硝酸を溶解することができた。また、F-pentanolの存在によって逆ミセルに含まれない水分子の溶解が向上し、F-pentanolと水の比率が超臨界二酸化炭素での水の相挙動に影響を与えることがわかった。

報告書

焼却灰のセメント固化試験,1; 模擬焼却灰の基本的固化特性

川戸 喜実; 富岡 修; 高橋 邦明; 目黒 義弘; 坂本 浩幸*; 芳賀 和子*

JAEA-Technology 2010-013, 38 Pages, 2010/07

JAEA-Technology-2010-013.pdf:1.36MB

原子力機構の各拠点から放射性廃棄物として発生する可燃物や難燃物の焼却灰を固型化するために、セメント系固型化材を用いて模擬焼却灰(飛灰)の基本的な固化特性を調べた。固型化材の種類,焼却灰の充填率,固化遅延物質の含有量などの固化条件をパラメータに固化体の一軸圧縮強度を調べるとともに、不溶化剤を添加して固化体からの焼却灰中の重金属成分の溶出率を調べた。普通ポルトランドセメント(OPC),高炉セメント(BB),低アルカリ性セメント(LAC)は、評価の目安とした一軸圧縮強度1.47N/mm$$^2$$を超えることを確認した。一軸圧縮強度は、BBは焼却灰の充填率を40%にすると1.47N/mm$$^2$$を超えなかったが、LACは40%でも1.47N/mm$$^2$$を超えた。BBとLACについて、セメントの硬化遅延物質である鉛と亜鉛の含有量を増加させた固化体を作製し、硬化性への影響を調べた。両固化体ともすべての含有率で1.47N/mm$$^2$$を超える固化体が得られた。重金属の不溶化剤として、硫酸鉄,硫化ナトリウムはクロムに対する抑制効果が認められたが、ゼオライトとベントナイトは顕著な溶出抑制効果が見られなかった。

論文

Some advanced technologies for low-level radioactive waste treatment in JAEA

目黒 義弘; 富岡 修; 山口 大美; 高橋 邦明

Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1043 - 1046, 2007/11

低レベル放射性廃棄物の処分コストを下げるためには、廃棄物中の放射能濃度を下げる,廃棄物量を減らす,処分に影響する物質を取り除くなどの廃棄物処理技術が不可欠である。著者らはJAEAにおいて4つの廃棄物処理技術を開発している。それらは、超臨界二酸化炭素除染法,か焼法,化学還元脱硝法,水蒸気改質法である。これらの方法が廃棄物処理法として将来性のある方法であることを実証した。

論文

Extraction of uranium from simulated ore by the supercritical carbon dioxide fluid extraction method with nitric acid-TBP complex

Dung, L. T. K.*; 今井 智紀*; 富岡 修; 中島 幹雄; 高橋 邦明; 目黒 義弘

Analytical Sciences, 22(11), p.1425 - 1430, 2006/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:76.03(Chemistry, Analytical)

抽出剤として硝酸とリン酸トリブチルの錯体を含む超臨界二酸化炭素を用いる超臨界流体抽出法(SFE)を数種のリン酸ウラニル化合物と模擬ウラン鉱物からのウランの抽出に適用した。静的抽出工程と動的抽出工程からなる抽出法を構築し、圧力,温度,抽出時間などの実験因子を最適化した。リン酸ウラニル及び模擬鉱石のどちらからも効果的にウランを抽出できることを見いだし、SFE法が鉱石中のウラン分析のための前処理法として有用であることを明らかにした。

論文

Application of supercritical fluid extraction to metal separation in the field of nuclear technology

目黒 義弘; 富岡 修; 高橋 邦明; 和田 隆太郎*; 山本 誠一*; 福里 隆一*

Proceedings of 8th International Symposium on Supercritical Fluids (ISSF 2006) (CD-ROM), 6 Pages, 2006/11

反応容器の大きさが約4000cm$$^3$$の工学規模の超臨界二酸化炭素リーチング装置を作成した。この装置に、物質移動速度を促進するための、超音波振動,圧力変調,攪拌装置を設置した。ウラン酸化物を付着させた海砂,焼却灰,多孔質アルミナブロックを模擬試料として作成し、同装置を用いてこれら試料から硝酸-トリブチルリン酸錯体を反応剤として含む超臨界二酸化炭素中へのウランの分離を試みた。一回の分離試験に用いる反応剤の量を150g、錯形成工程の圧力を15MPa、温度を60$$^{circ}$$C、時間を15分とし、溶解操作の圧力を20MPa、温度を60$$^{circ}$$C、使用CO$$_2$$量を15kgとして、ウランの分離を行った結果、数回の分離操作によって海砂試料及びアルミナブロック試料から99%以上のウランを分離することができた。物質移動速度促進装置を作動させることによって、ウランの分離効率が向上することを確認した。これによって焼却灰試料からも99%以上のウランを分離できた。

論文

Removal and recovery of uranium from solid wastes by supercritical carbon dioxide fluid leaching method

目黒 義弘; 富岡 修; 今井 智紀*; 藤本 成孝*; 中島 幹雄; 吉田 善行; 本多 忠*; 高野 文夫*; 北村 昶*; 和田 隆太郎*; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposium 2004 (WM '04) (CD-ROM), 8 Pages, 2004/03

硝酸-TBP錯体を反応剤として含む超臨界二酸化炭素を用いる超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を、放射性固体廃棄物からのウランの除去に適用した。海砂,焼却灰,アルミナ製多孔質ブロックを母材とする模擬試料及び、実焼却灰試料,実耐火レンガ試料を用いた。模擬試料及び実廃棄物試料からウランを高効率に除去することができた。実廃棄物からの除染効率の方が、模擬試料からのそれよりも小さかった。10gの実焼却灰試料及び37gの実耐火レンガ試料からそれぞれ1g及び37mgのウランを回収した。

論文

Solvent effect in supercritical carbon dioxide extraction of metal ions

目黒 義弘; 扇柳 仁*; 富岡 修; 井村 久則*; 大橋 弘三郎*; 吉田 善行; 中島 幹雄

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.175 - 179, 2004/00

超臨界流体抽出の最大の特色の一つは、圧力によって金属の分配挙動を制御できることである。この溶媒効果を理論的に解析することによって、金属抽出における最適な条件を推定することが可能となる。硝酸溶液/リン酸トリブチル(TBP)系の超臨界二酸化炭素抽出におけるウラン(VI)とプルトニウム(IV)の分配比(D)及び塩酸溶液/2-メチル-8-キノリノール(HMQ)系の抽出におけるパラジウム(II)の分配比を、種々の圧力で測定した。疎水性の抽出剤であるTBPを用いるウランとプルトニウムの抽出において、分配比の対数値(log D)と二酸化炭素の溶解パラメーターとの間に、負の傾きを持つ直線関係が観察できた。一方、親水性抽出剤であるHMQを用いるパラジウムの抽出では、log Dと溶解パラメーターとの間に、正の傾きを持つ直線関係が観察できた。正則溶液論を用いて、この直線関係を理論的に導出することに成功した。

論文

Recovery of alkali salt by supercritical fluid leaching method using carbon dioxide

渡辺 武志*; 津島 悟*; 山本 一良*; 富岡 修; 目黒 義弘; 中島 幹雄; 和田 隆太郎*; 長瀬 佳之*; 福里 隆一*

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.363 - 366, 2004/00

乾式再処理において使用される固体陰極に付着した溶融塩(LiCl-KCL)を分離,回収する方法を開発することを目的とし、メタノール,エタノール,TBPなどをモディファイヤーとして用いる超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法による海砂-アルカリ金属塩の混合試料からのアルカリ金属の分離挙動を調べた。抽出剤として、ジシクロヘキサノ-18C6, 18C6, 15C5を用いた。メタノールをモディファイヤーとして用いるSFL法によってLiClを分離,回収できた。クラウンエーテルを抽出剤として用いることによってKとSrを高効率に分離できることを見いだした。分離効率は15C5$$<$$18C6$$<$$DC18C6の順に大きくなった。

論文

Development of radioactive waste treatment by Supercritical Fluid Leaching (SFL) method

長瀬 佳之*; 増田 薫*; 和田 隆太郎*; 山本 一良*; 富岡 修; 目黒 義弘; 福里 隆一*

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.254 - 257, 2004/00

超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を用いた放射性廃棄物の除染法を開発している。これまでに以下のことを明らかにした。(1)ウランの分離にはTBP-HNO$$_3$$錯体が、アルカリ金属の分離にはクラウンエーテルが有効な抽出剤であること。(2)SFL操作条件の中で40$$sim$$80$$^{circ}$$Cの温度範囲においては高温であるほど、15$$sim$$40MPaの圧力範囲では低圧であるほどウランの分離効率が高いこと。(3)抽出剤であるTBP-HNO$$_3$$錯体を含む超臨界二酸化炭素中においてステンレス鋼(SUS316)が腐食せず安定であること。

報告書

超臨界流体を利用する金属酸化物の溶媒抽出法の研究(公募型研究に関する共同研究報告書)

榎田 洋一*; 山本 一良*; 小林 登*; 富岡 修*; 宮原 幸子; 駒 義和; 青嶋 厚

JNC-TY8400 2002-004, 115 Pages, 2002/05

JNC-TY8400-2002-004.pdf:1.51MB

核燃料再処理や放射性廃棄物の除染への将来における適用を想定し、リン酸トリブチル(TBP)の硝酸錯体を超臨界二酸化炭素に溶解して用いることにより、ランタニド酸化物と他の金属酸化物の混合物からランタニドだけを選択的に、また、二次廃棄物発生量を最小化し、かつ、大きな処理速度で回収することが可能であることを示すことを本研究の目的とした。粉末もしくはバルクのGd2O3等のランタニド酸化物とTBP硝酸錯体をn-ドデカンで希釈した有機流体と反応させ、ランタニド酸化物の溶解抽出速度を明らかにした。また、ランタニド酸化物に金属酸化物または金属単体を混合した試料に対しても同様の実験を行い、ランタニド酸化物の選択的な溶解抽出が可能であるかどうか、また、その反応機構を検討した。さらに、同様の試料を超臨界二酸化炭素中でTBP硝酸錯体と反応させ、超臨界二酸化炭素中でのランタニド酸化物の溶解抽出速度を明らかにするとともに、ランタニド酸化物の選択的な溶解抽出が可能であることを示した。また、TBPの超臨界二酸化炭素に対する溶解度を分子シミュレーションを用いて定量的に評価することが可能であることを確認した。さらに、得られた基礎データを見かけの速度定数を算出するとともに、溶解抽出過程を解析するための化学工学モデルを作成した。本報告書は、核燃料サイクル開発機構の核燃料サイクル公募型研究により実施した業務成果に関するものである。

論文

Supercritical CO$$_{2}$$ fluid leaching (SFL) of uranium from solid wastes using HNO$$_{3}$$-TBP complex as a reactant

富岡 修*; 目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1143 - 1147, 2002/00

ウラン酸化物で汚染した固体廃棄物からウランを除去するための新しい方法を開発した(超臨界CO$$_{2}$$リーチング(SFL)法と称する)。本法は硝酸-TBP錯体を含む超臨界CO$$_{2}$$中へのウラン酸化物の溶解反応を原理とする。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の粉末がともに60$$^{circ}C$$,20MPaの条件で超臨界CO$$_{2}$$中に完全に溶解することを明らかにした。固体廃棄物中のウランの除染法としてのSFL法の適用性を、模擬試料(海砂約50gとUO$$_{2}$$またはU$$_{3}$$O$$_{8}$$約120mgの混合物)を用いて実証した。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の除染係数としてそれぞれ100及び10000を得た。

論文

New method for the removal of uranium from solid wastes with supercritical CO$$_{2}$$ medium containing HNO$$_{3}$$-TBP complex

富岡 修*; 目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(6), p.461 - 462, 2001/06

超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_{2}$$)を媒体として用いて、ウラン酸化物を含む固体廃棄物からウランを選択的に溶解して回収する除染方法を開発した。模擬汚染試料として、約100~200mgのUO$$_{2}$$あるいはU$$_{3}$$O$$_{8}$$を均一に混合した砂(平均直径~1mm)約50gを用いた。試料をステンレス鋼製の容器(内容積約50ml)に採取し、これに、200気圧に加圧したSF-CO$$_{2}$$と硝酸-リン酸トリブチル錯体溶液(HNO$$_{3}$$-TBP錯体,モル比: 4.8:3)との混合流体を50~60$$^{circ}C$$で圧入する(流速: 3ml/min CO$$_{2}$$,0.3ml/min HNO$$_{3}$$-TBP)。一定時間放置後、SF-CO$$_{2}$$を流しながら洗浄し、ウランを含むCO$$_{2}$$流体を回収した。溶解処理した後に試料中に残存するウランは、1mg以下(UO$$_{2}$$)あるいは0.01mg(U$$_{3}$$O$$_{8}$$)であり、砂中のウランを100~10000分の1以下に除染できた。

口頭

有機溶媒中逆ミセルへの二酸化プルトニウムの溶解

富岡 修; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 目黒 義弘; 高橋 邦明

no journal, , 

超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_2$$)を分離媒体とする二次廃棄物発生量の少ない除染法を開発し、Pu汚染物の除染に適用する研究を進めているが、PuO$$_2$$は化学的に安定であるためPuをSF-CO$$_2$$に溶解することは容易でない。そこで、SF-CO$$_2$$中に界面活性剤を用いて逆ミセルを形成し、その中に酸化剤や抽出剤を導入し、Puを抽出する手法を開発している。本研究では、SF-CO$$_2$$を媒体とする抽出に先立ち、非極性有機溶媒を用いてPuO$$_2$$からのPuの抽出挙動を調べた。まず、PuO$$_2$$を酸化剤としてペルオキソ二硫酸イオンと銀イオンが存在するpH2の硫酸水溶液に溶解できた。次にこの水溶液から界面活性剤としてAOT、抽出剤としてCMPあるいはCMPOを含むイソオクタンへのPuの抽出挙動を調べた。50mMのAOT又は抽出剤を単独で溶解しているイソオクタン中にPuはほとんど抽出されなかった。AOTと抽出剤を協同して用いるとPuの抽出率は大きく向上し、50mM AOTと150mM CMPOの系では98%のPuを抽出できた。AOT逆ミセルと中性抽出剤との協同効果によって6価Puを抽出できることがわかった。

口頭

超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法による固体廃棄物からのウランの分離・回収

和田 隆太郎*; 山本 誠一*; 増田 薫*; 目黒 義弘; 富岡 修; 山本 一良*

no journal, , 

硝酸-TBP錯体を反応剤とする超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を用いて、ウランで汚染したフィルタ,焼却灰,耐火レンガ,PVC等の廃棄物の模擬試料及び実試料からウランを分離・回収した。すべての模擬試料及びHEPAフィルタ実試料はIAEA安全指針RS-G-1.7で示されたクリアランスレベルを下回るレベルまで除染できた。

口頭

ウラン-リン酸化合物の超臨界二酸化炭素抽出

目黒 義弘; 富岡 修; Dung, L. T. K.*; 高橋 邦明

no journal, , 

天然の鉱石に含まれるウランの多くはリン酸の化合物である。鉱石中のウランを分析するためには、あらかじめウランを鉱石から分離回収する必要がある。そこで、本研究では、鉱石からのウランの簡易な分離法の開発を目指し、まず、種々のウラン-リン酸化合物からウランを超臨界二酸化炭素中に抽出する方法を開発した。

口頭

超臨界二酸化炭素リーチング法による放射性廃棄物の除染

富岡 修

no journal, , 

現在の核燃料サイクルから発生している種々の汚染物に加え、核燃料サイクルが成熟するにしたがい、多様なウラン・TRU汚染物が発生することが予想される。それら廃棄物処理処分のコスト低減や安全性向上のため、ウランやプルトニウム汚染物を除染する方法の開発が重要である。そこで二次廃棄物発生量の少ない超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を技術的基盤とし、それら汚染物を除染する方法を開発している。圧縮処理された使用済みHEPAフィルタ,焼却灰,耐火レンガ,硬質ポリ塩化ビニルなどのウランで汚染した模擬除染対象物を作製し、そこからウランを除染した結果を系統的にまとめた。また、プルトニウム除染へのSFL法の適用性を調べることを目的とした硝酸プルトニウムの分離試験結果、及び、より高度にアクチノイドを除染するために超臨界二酸化炭素の中に逆ミセルを形成させ、その中に酸化剤や抽出剤を導入してプルトニウムを抽出する新しい手法について報告をする。

口頭

有機溶媒中逆ミセルへの二酸化プルトニウムの溶解

富岡 修; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 目黒 義弘; 高橋 邦明

no journal, , 

超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_2$$)を分離媒体とする二次廃棄物発生量の少ない除染法を開発し、Pu汚染物の除染に適用する研究を進めているが、PuO$$_2$$は化学的に安定であるためPuをSF-CO$$_2$$に溶解することは容易でない。そこで、SF-CO$$_2$$中に界面活性剤を用いて逆ミセルを形成し、その中に酸化剤や抽出剤を導入し、Puを抽出する手法を開発している。本研究では、SF-CO$$_2$$を媒体とする抽出に先立ち、非極性有機溶媒を用いてPuO$$_2$$からのPuの抽出挙動を調べた。まず、PuO$$_2$$を酸化剤としてペルオキソ二硫酸イオンと銀イオンが存在するpH2の硫酸水溶液に溶解できた。次にこの水溶液から界面活性剤としてAOT, 抽出剤としてCMPあるいはCMPOを含むイソオクタンへのPuの抽出挙動を調べた。50mMのAOT又は抽出剤を単独で溶解しているイソオクタン中にPuはほとんど抽出されなかった。AOTと抽出剤を協同して用いるとPuの抽出率は大きく向上し、50mM AOTと150mM CMPOの系では98%のPuを抽出できた。AOT逆ミセルと中性抽出剤との協同効果によって6価Puを抽出できることがわかった。

口頭

ウラン分析のための鉱石からのウランの超臨界二酸化炭素抽出

目黒 義弘; 富岡 修; Dung, L. T. K.*; 高橋 邦明

no journal, , 

天然の鉱石に含まれるウランの多くはリン酸化合物である。鉱石中のウランを分析するために、あらかじめウランを鉱石から分離回収する必要がある。そこで、本研究では鉱石からウランを簡易に分離するための方法の開発を目指し、まず、種々のウラン-リン酸化合物中ウランの超臨界二酸化炭素中への溶解挙動を調べた。

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