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論文

Migration models of neptunium and americium in groundwater under the present condition of humic substances

田中 忠夫; 坂本 義昭; 澤田 博司; 小川 弘道

JAERI-Conf 2003-010, p.134 - 141, 2003/09

地層中における放射性核種の収着性及び移動性に及ぼす可溶性天然有機物の影響について研究した。本研究では、国際腐植物質学会から提供されているNordicフミン酸を共存させた条件下で、粉砕した花崗岩中におけるNp(V)及びAm(III)の移行実験を実施した。Npの場合、カラムからの破過曲線におけるNp濃度の経時変化及びカラム内を透過するNpの移行速度は、フミン酸の共存による影響を受けなかった。一方、Amの破過傾向は共存するフミン酸濃度によって影響を受けることがわかった。カラムシステムを透過するAmの移行は、フミン酸とAmの錯生成反応の非平衡状態を考慮した移行モデルを適用することによって説明できた。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,1; 総論

小川 弘道; 田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 宗像 雅広; 松本 潤子; 馬場 恒孝; Li, S.*; Wang, Z.*; Li, Z.*; et al.

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.332 - 335, 2003/09

原研と中国輻射防護研究院(CIRP;China Institute for Radiation Protection)との共同研究として実施したTRU核種に関する野外核種移行試験の概要とともに、本特集「TRU核種に関する野外核種移行試験」の構成と主要な成果を記述した。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,2; 通気層土壌中に埋設した人工バリア材における核種移行試験

前田 敏克; 田中 忠夫; 向井 雅之; 小川 弘道; 山口 徹治; 宗像 雅広; 松本 潤子; 香西 直文; 馬場 恒孝; Fan, Z.*; et al.

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.336 - 341, 2003/09

野外の通気層土壌中に埋設したベントナイト材及びセメント材中における90Sr,237Np及び238Puの移行試験を人工降雨による湿潤条件下及び自然降雨による乾燥条件下でおこなった。いずれの試験結果も、予測される水理条件やこれまでに明らかにされている現象と定性的に一致した。さらに、ベントナイト材については室内試験結果やこれまでに提案されている核種移行メカニズム等から分布を定量的に計算した。野外試験結果と計算結果とを比較することにより、野外における核種移行挙動は室内試験を始めとする既往の知見等からほぼ評価可能であることが分かった。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,4; 帯水層土壌における核種移行試験

田中 忠夫; 向井 雅之; 宗像 雅広; 前田 敏克; 小川 弘道; Wang, Z.*; Li, S.*; Yang, Y.*; Zhao, Y.*

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.350 - 360, 2003/09

地表下約30mに位置する帯水層中において、$$^{90}$$Sr,$$^{237}$$Np及び$$^{238}$$Puなどの移行試験を実施し、自然地下環境にある帯水層土壌中で放射性核種の移行データを取得した。また、試験結果を解析評価するために必要な移行パラメータをカラム試験,バッチ試験等室内試験などから取得した。分散係数は、カラム試験から得た水流速と分散長との相関関係に基づき、実流速に対応する値を選定した。分配係数は、データの信頼性,試験条件,環境条件など考慮して選定した。取得した移行パラメータを用いて計算した一次元核種移行挙動は、野外核種移行試験結果とおおむね一致した。したがって、アルファ核種の移行挙動は、室内試験等から取得した移行パラメータと従来の移行評価式で解析評価可能であることが確認できた。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,3; 通気層土壌中における核種移行試験

向井 雅之; 田中 忠夫; 前田 敏克; 小川 弘道; 松本 潤子; 宗像 雅広; Zhao, Y.*; Guo, Z.*; Ni, S.*; Li, S.*

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.342 - 349, 2003/09

地質媒体中における核種移行の評価は野外試験に基づくデータが十分でない点で特にTRU核種の浅地層中処分における安全評価で重要である。日本原子力研究所と中国輻射防護研究院間の共同研究として、自然条件下でSr-90,Np-237,Pu-238を用いた野外移行試験を行い、実際の通気層における核種移行データを取得した。既存の移行評価式に入力するパラメータの値を、実験室実験及び野外調査により決定した。取得した値を使用して計算した核種移行分布は野外試験の実測データとおおむね一致し、核種移行評価式の適用性が確認できた。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,5; 浅地中処分安全評価コードシステムGSA-GCLの妥当性検証

宗像 雅広; 木村 英雄; 田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 小川 弘道

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.361 - 367, 2003/09

中国輻射防護研究院で実施された実験データを用いて、浅地中処分安全評価コードシステムGSA-GCLの妥当性検証を実施した。野外環境調査,人工バリア試験,通気層試験,帯水層試験で得られた核種移行評価用パラメータを選定し、多孔質媒体中地下水流・核種移行モデルによる解析結果を実験結果と比較した。解析結果は実験結果と概ね一致しており、地層中核種移行現象を合理的に説明できた。

論文

Migration mechanisms of $$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am through loess media

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, Z.*; Wang, X.*; Fan, Z.*; Guo, L.*; Liu, C.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 256(2), p.205 - 211, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.44(Chemistry, Analytical)

中国山西省から採取した黄土中における$$^{237}$$Np(V)及び$$^{241}$$Am(III)の移行実験をカラムシステムで実施するとともに、NpとAmの黄土への吸着メカニズムを溶媒抽出法で調べた。カラムへ流入したNpのほとんどはカラム流入端に吸着し、その吸着は表面錯体形成に基づくことがわかった。また、黄土層中におけるNpの移行は分配係数モデルでおおむね評価できることを示した。一方、Amは流入液中で粒子状化学種を形成し、移行する間に黄土層によって捕獲されることがわかった。そのような粒子状Am化学種の移行は濾過理論で説明できることを示した。

論文

天然の地層の持つ放射性核種の移行抑止効果を実地下環境で確認

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; 宗像 雅広; 木村 英雄; 馬場 恒孝; 藤根 幸雄

原子力eye, 49(2), p.76 - 79, 2003/02

原研が中国輻射防護研究院との共同研究プロジェクトとして実施した、アルファ核種を用いた野外核種移行試験の概要を紹介した。中国で実施した3年間にわたる野外核種移行試験からアルファ核種などの放射性核種に対して実地下環境での移行データを取得した。その結果、天然の地層の持つ大きな移行抑止効果を世界で初めて定量的に示すことができた。また、計算結果と野外試験結果の比較によって、原研で開発した浅地中処分安全評価コードGSA-GCLの天然バリアモデルの妥当性を検証できた。

論文

Migration behavior of stable and radioactive strontium in natural aquifer

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 宗像 雅広; 松本 潤子; 小川 弘道; 馬場 恒孝*; Wang, Z.*; Yang, Y.*; Zhao, Y.*

Proceedings of International Symposium on Radioecology and Environmental Dosimetry, p.179 - 184, 2003/00

実際の帯水層における安定同位体Sr及び放射性同位体$$^{90}$$Srの移行挙動を比較し、安定同位体を利用した野外核種移行試験の成立性について検討した。同位体移行試験は中国輻射防護研究院の野外試験場の地下30mに位置する帯水層中において実施した。安定同位体を用いる試験では検出感度の問題から高濃度領域で試験を行う必要があるが、そのような場合は放射性同位体を用いるトレーサ量領域とは生起する反応が必ずしも同一ではない可能性がある。実際に、環境中Srより高い濃度条件で実施する安定同位体Srの移行は$$^{90}$$Srの移行より大きかった。この違いは、元素濃度や共存イオン濃度等に起因し、それらを考慮した分配係数を用いることにより吸着現象を定量的に解釈できることを明らかにした。我が国では、安定同位体元素を用いた野外試験や大型カラム試験によって環境中における放射性核種の移行挙動を立証している場合があるが、これらの試験結果は核種移行の予測の信頼性を検証する手法として有効であることを支持するものである。

報告書

RI・研究所等廃棄物処分システムのための地質特性調査

萩原 茂*; 坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道; 中山 真一

JAERI-Review 2002-038, 107 Pages, 2002/12

JAERI-Review-2002-038.pdf:6.72MB

RI・研究所等廃棄物の処分においては、含まれる放射性核種の半減期と放射能濃度に応じた処分システムの構築が必要である。この処分システム構築のために、我が国の地球科学的な現象や地質構造の特徴を把握することが重要である。本調査では、日本列島の地質特性調査として、現在の日本列島の地球科学的特徴,その地質構成と生い立ちを、既存の文献等に基づいてまとめた。

報告書

Adsorption mechanisms and models of $$^{85}$$Sr, $$^{237}$$Np, $$^{238}$$Pu and $$^{241}$$Am in loess media (Joint research)

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, S.*; Wang, Z.*; Wang, J.*; Guo, Z.*; Zhao, Y.*

JAERI-Research 2002-034, 20 Pages, 2002/12

JAERI-Research-2002-034.pdf:1.1MB

$$^{85}$$Sr(II),$$^{237}$$Np(V),$$^{238}$$Pu(IV)及び $$^{241}$$Am(III)の黄土への吸着メカニズムと吸着モデルを吸着脱離実験結果に基づき検討した。$$^{85}$$Sr及び$$^{237}$$Npの分配係数は$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amより2$$sim$$3桁小さい値であった。分配係数が小さな$$^{85}$$Sr及び$$^{237}$$Npの黄土への吸着は、主にイオン交換によって支配されていた。一方、黄土に吸着した大部分の$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amは、鉄やマンガンの水酸化物・酸化物や腐植物質との選択的な化学結合によって支配されていた。得られた吸着脱離実験結果に基づき、黄土中における放射性核種の移行を解析する手法を確立するため、吸着の可逆性,反応速度等を考慮した吸着モデルを提案した。

論文

Sorption and reduction of Neptunium(V) on the surface of iron oxides

中田 弘太郎*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道

Radiochimica Acta, 90(9-11), p.665 - 669, 2002/12

 被引用回数:43 パーセンタイル:5.78

鉄酸化物はその表面で放射性核種を吸着することにより、地層中での放射性核種の移行を遅延させることが知られている。このような吸着反応において酸化還元反応に敏感な一部の元素に対して、単なる吸着だけでなく、鉄鉱物中のFe(II)による還元反応を伴う吸着反応の可能性が指摘されてきた。そこで、本研究ではFe(II)を含むマグネタイトとFe(III)のみのヘマタイトへのNp(V)の吸着反応について、大気条件下及び低酸素条件下で調べた。その結果、マグネタイトに対しては低酸素条件下でのNp(V)の吸着量が大気条件下よりも増加するとともに、その吸着形態は大気条件下で見られたイオン交換的な吸着よりも強い結合であることが示された。しかし、ヘマタイトではこのような現象が認めらないこと、低酸素条件下でマグネタイトに吸着したNpがNp(IV)を抽出するTTAで抽出された結果から、低酸素条件下ではマグネタイトへのNp(V)の吸着がNp(IV)への還元を伴う吸着現象である可能性を示唆した。

報告書

日本列島の第四紀地質特性

萩原 茂*; 坂本 義昭; 小川 弘道; 中山 真一

JAERI-Review 2002-024, 203 Pages, 2002/11

JAERI-Review-2002-024.pdf:15.79MB

RI・研究所等廃棄物は、放射性レベルに応じて地表から浅地中及び余裕深度さらに地下深部へ処分され、数100年程度の間管理されることになる。このようなサイトの選定に際しては、日本列島で現在見られる地球科学的現象がいつ頃から開始したかを検討し、将来どのようになっていくかを想定する必要がある。そのために、地質学的にはもっとも新しい第四紀に関して、日本列島に見られる堆積物の成因と分類・地球科学的現象・各地方(10地区)に分布する第四紀層の特徴等についてとりまとめた。

論文

Sorption characteristics of actinium and protactinium onto soils

坂本 義昭; 石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*; 武部 愼一; 小川 弘道; 佐々木 朋三*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.481 - 484, 2002/11

ウラン廃棄物の安全評価において必要となるウランの娘核種のうち、Ac$$^{227}$$とPa$$^{233}$$の土壌に対する吸着挙動を調べた。数種類の土壌にAc$$^{227}$$とPa$$^{233}$$を吸着させた後、KCl$$^{+}$$CaCl$$_{2}$$,塩酸ヒドロキシルアミン,過酸化水素水による逐次抽出を行った。この結果、Ac$$^{227}$$の吸着形態は、K$$^{+}$$とCa$$^{2+}$$で抽出されるイオン交換的な吸着成分(20-30%)とこれらの試薬で抽出されない土壌への固定成分(60-70%)からなり、Pa$$^{233}$$の吸着形態は、塩酸ヒドロキシルアミンで抽出される非晶質Fe+Mn酸化物への吸着(20-50%)及び土壌への固定成分(40-50%)からなることを示した。これらの結果から、Ac$$^{227}$$とPa$$^{233}$$の土壌への吸着が不可逆的な吸着形態を取ることを明らかにした。

論文

Sorption behavior of plutonium(IV) onto soils in the presence of humic acid

田中 忠夫; 長尾 誠也; 坂本 義昭; 小川 弘道

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.524 - 527, 2002/11

Puの吸着に及ぼすフミン酸の影響について、フミン酸を吸着しない海岸砂及びフミン酸を良く吸着するクロボク土を用いてフミン酸の分子サイズとの関連から検討した。Puの海岸砂への吸着能はフミン酸濃度が高くなるにしたがって低下した。一方、クロボク土への吸着能は極低濃度のフミン酸を共存する場合に最も高くなり、フミン酸濃度の増加とともに減少した。また、吸着前後における液相中のPuとフミン酸の分子サイズを限外濾過法によって調べた結果、フミン酸のPuとの錯形成能と土壌への吸着能は分子サイズによって異なり、これらに支配的な分子サイズはフミン酸濃度が高くなるにしたがって小さなサイズ領域にシフトすることを明らかにした。

論文

金属イオンと錯形成する腐植物質官能基のATR-FTIR法による${it in situ}$分析

田中 忠夫; 坂本 義昭; 小川 弘道

原子力バックエンド研究, 9(1), p.29 - 34, 2002/09

金属イオンとの錯形成に関わる腐植物質官能基についての情報を赤外吸収スペクトルから得るため、ATR(Attenuated Total Reflection)法を用いることにより、水溶液に溶存させた状態での赤外吸収スペクトル測定について検討した。ATR法により、金属イオンとの錯形成によって腐植物質の赤外吸収スペクトルに生じる変化を確認できた。また、粉体試料を用いる従来の赤外吸収スペクトル測定では困難であった錯形成速度についての情報,pHや元素濃度など液性の変化に呼応した官能基の情報が取得できた。これらの結果から、錯形成に伴う腐植物質官能基の状態変化に関する赤外吸収スペクトル情報を${it in situ}$で得るために、ATR法が適用できる可能性が見いだされた。

論文

Attenuated Total Reflection Fourier Transform Infrared (ATR-FTIR) spectroscopy of functional groups of humic acid dissolving in aqueous solution

田中 忠夫; 長尾 誠也; 小川 弘道

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.1081 - 1084, 2002/03

溶存状態にあるフミン酸官能基のFTIRスペクトル分析を試みた。脂肪族構造を主に有するもの及び芳香族構造を主に有するものとの2種類のフミン酸について、pH2から10の水溶液に溶存させた状態でATRスペクトルを測定した。また、これらフミン酸を凍結乾燥させ粉体状に精製し、一般的に用いられている透過法及び拡散反射法でFTIRスペクトル測定した。3通りの方法で測定したFTIRスペクトルを比較した結果、主要な官能基に起因する吸収波数はお互いに一致し、ATR法を用いることにより、フミン酸の官能基を溶存状態で分析できることを示した。

論文

Fluorescence quenching studies of Eu-humic complexes by three-dimensional excitation emission matrix spectroscopy

長尾 誠也; 青山 正和*; 渡辺 彰*; 中口 譲*; 小川 弘道

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.1585 - 1588, 2002/03

天然水中に存在する腐植物質は、微量元素の配位子として作用するため、天然環境における元素の移行性を支配する要因の1つと考えられている。腐植物質は対象とする環境により異なる構造特性等を示すことから、腐植物質の特性を考慮した上で、微量元素との錯体特性を把握する必要があり、微量元素が錯形成する腐植物質の部位を特定することが重要となる。本研究では、フミン酸を分子サイズがより大きく、蛍光性が低い成分(フミン酸画分)と分子サイズがより小さく、蛍光性が高い(蛍光画分)2つの画分に分画し、3次元励起-蛍光マトリックス分光法によりEuが錯形成するフミン酸の部位を比較検討した。その結果、イオン強度0.01M、pH5の溶液条件で、Euとフミン酸の蛍光画分が錯形成することにより、検出される3つのピークの蛍光強度は60~75%減少し、蛍光波長が低波長側に15~20nmシフトすることが分かった。分画前のフミン酸の蛍光消光の特徴と一致しており、Euはフミン酸の中でも蛍光画分と選択的に錯形成を起こしている可能性を示唆している。

論文

Effect of temperature on the sorption of neptunium on magnetite

中田 弘太郎*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道

JAERI-Conf 2002-004, p.667 - 673, 2002/03

放射性廃棄物処分の安全評価では、地層中の鉱物への長半減期核種の吸着移行挙動の評価が重要である。本研究では、地層中での核種の挙動に重要な役割を果たす鉄鉱物へのネプツニウムの吸着現象を温度依存性の観点から調べた。その結果、ネプツニウムのマグネタイト(磁鉄鉱)への吸着は温度とともに増加することが明らかになった。さらに、吸着試験終了後のマグネタイトを塩化カリウム溶液(イオン交換性)及びシュウ酸カリウム溶液(非晶質鉄酸化物への吸着)による逐次抽出し、その脱離量を比較すると、塩化カリウムで抽出されるネプツニウム量とシュウ酸カリウムで抽出されるネプツニウムの量は比例しており、ネプツニウムがマグネタイト上の複数の吸着サイトへの吸着により吸着していることが推定された。

論文

Alteration-phase formation and associated cesium release during alteration of R7T7 waste glass

稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 前田 敏克; 小川 弘道; 糸永 文雄

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.713, p.589 - 596, 2002/00

高レベルガラスに関するこれまでの研究により、地層処分されたガラスは長い時間をかけて水と反応し、より安定な鉱物相を形成するとされているが、鉱物の形成は長期間におけるガラスからの放射性核種の漏出に影響を及ぼす可能性がある。このため、本研究では高レベルガラスの鉱物相形成とそれに伴うセシウムの放出挙動を実験的に評価することを目的に、粉末状のR7T7ガラスを用いて高温のアルカリ溶液中における変質試験を行った。形成された鉱物相をXRDで観察した結果、主な生成鉱物としてゼオライト系鉱物のanalcimeがSiO$$_{2}$$アモルファスとともに存在すること及び条件によってはスメクタイト系鉱物のbeidelliteやgibbsiteが形成されることが分かった。また、溶液の分析により、セシウムの大部分がbeidelliteやanalcimeといった鉱物相への吸着により固化体中に保持されていることが推察された。

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