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論文

Manifestation of electron correlation effect in 5$$f$$ states of uranium compounds revealed by 4$$d$$-5$$f$$ resonant photoelectron spectroscopy

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*

Physical Review B, 99(3), p.035109_1 - 035109_5, 2019/01

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

In the present study, we have elucidated the nature of the electron correlation effect in uranium compounds by imaging the partial $$mathrm{U}~5f$$ density of states (pDOS) of typical itinerant, localized, and heavy fermion uranium compounds by using the $$mathrm{U}$$ 4$$d$$-5$$f$$ resonant photoemission spectroscopy. Obtained $$mathrm{U}~5$$ pDOS exhibit a systematic trend depending on the physical properties of compounds: Although the coherent peak at the Fermi level can be explained by the band-structure calculation, an incoherent peak emerges on the higher binding energy side ($$lesssim 1~mathrm{eV}$$) in the cases of localized and heavy fermion compounds. The intensity and energy position of the incoherent peak is increased and shifted to a higher binding energy as the localization of the $$mathrm{U}~5$$ state increases. These behaviors are consistent with the prediction of the Mott metal-insulator transition, suggesting that the Hubbard-$$U$$ type mechanism takes an essential role in the $$5f$$ electronic structure of actinide materials.

論文

硬X線光電子分光の開発現状と今後の展開

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 小林 啓介*

分光研究, 67(4), p.161 - 162, 2018/08

放射光施設で急速に導入・開発されている硬X線光電子分光法について紹介する。特に、絶縁体の硬X線光電子分光による電子状態分析を実現するために、開発した電荷中和法について技術開発のトピックスとして取り上げた。その一例として、福島第一原子力発電所事故を想定したセシウムの原子炉構造への吸着挙動について示した。最後に、硬X線光電子分光法の今後の展望について述べる。

論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

論文

Electronic structure of ThRu$$_2$$Si$$_2$$ studied by angle-resolved photoelectron spectroscopy; Elucidating the contribution of U 5$$f$$ states in URu$$_{2}$$Si$$_{2}$$

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 松本 裕司*; 山本 悦嗣; 立岩 尚之; et al.

Physical Review B, 96(12), p.125117_1 - 125117_9, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.49(Materials Science, Multidisciplinary)

The Fermi surface and band structure of $$mathrm{ThRu}_2mathrm{Si}_2$$ have been studied by angle resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) with the incident photon energies of $$hnu$$ = 665-735 eV. Detailed band structure and the three-dimensional shape of the Fermi surface were derived experimentally, and they are quantitatively explained by the band-structure calculation based on the density functional approximation. Comparison of the experimental ARPES spectra of $$mathrm{ThRu}_2mathrm{Si}_2$$ with those of $$mathrm{URu}_2mathrm{Si}_2$$ shows that they have considerably different spectral profiles particularly in the energy range of $$E_mathrm{B} = E_mathrm{F}$$ - 1 eV. Some energy bands with their energy dispersions of about 1 eV observed in $$mathrm{URu}_2mathrm{Si}_2$$ are missing in the ARPES spectra of $$mathrm{ThRu}_2mathrm{Si}_2$$ measured along the same high symmetry line of Brillouin zone, suggesting that U 5$$f$$ states form these bands in $$mathrm{URu}_2mathrm{Si}_2$$. The relationship between the ARPES spectra of $$mathrm{URu}_2mathrm{Si}_2$$ and $$mathrm{ThRu}_2mathrm{Si}_2$$ is very different from the case between $$mathrm{CeRu}_2mathrm{Si}_2$$ and $$mathrm{LaRu}_2mathrm{Si}_2$$ where their intrinsic difference is limited only in the very vicinity of the Fermi energy. The present result argues that the U 5$$f$$ electrons in $$mathrm{URu}_2mathrm{Si}_2$$ have strong hybridization with ligand states, and essentially have an itinerant character.

論文

Electronic structures of U$$X_3$$ ($$X$$=Al, Ga, and In) studied by photoelectron spectroscopy

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*

Physical Review B, 96(11), p.115126_1 - 115126_10, 2017/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.33(Materials Science, Multidisciplinary)

The electronic structures of U$$X_3$$ ($$X$$=Al, Ga, and In) were studied by photoelectron spectroscopy to understand the the relationship between their electronic structure and magnetic properties. The band structures and Fermi surfaces of UAl$$_3$$ and UGa$$_3$$ were revealed experimentally by angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), and they were compared with the result of band structure calculations. The topologies of the Fermi surfaces and the band structures of UAl$$_3$$ and UGa$$_3$$ were explained reasonably well by the calculation, although bands near the Fermi level ($$E_mathrm{F}$$) were renormalized owing to the finite electron correlation effect. The topologies of the Fermi surfaces of UAl$$_3$$ and UGa$$_3$$ are very similar to each other, except for some minor differences. Such minor differences in their Fermi surface or electron correlation effect might take an essential role in their magnetism.

論文

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; Di Lemma, F. G.*; 宮原 直哉; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 岡根 哲夫; 小畠 雅明

Proceedings of 8th European Review Meeting on Severe Accident Research (ERMSAR 2017) (Internet), 11 Pages, 2017/05

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

論文

Electronic structure and correlation in $$beta$$-Ti$$_3$$O$$_5$$ and $$lambda$$-Ti$$_3$$O$$_5$$ studied by hard X-ray photoelectron spectroscopy

小林 啓介*; 田口 宗孝*; 小畠 雅明; 田中 健司*; 所 裕子*; 大門 寛*; 岡根 哲夫; 山上 浩志; 池永 英司*; 大越 慎一*

Physical Review B, 95(8), p.085133_1 - 085133_7, 2017/02

AA2017-0038.pdf:0.98MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.49(Materials Science, Multidisciplinary)

We have conducted hard X-ray photoelectron spectroscopy investigations of the electronic structure changes and electron correlation phenomena which take place upon the photoinduced reversible phase transition between $$beta$$- and $$lambda$$-Ti$$_3$$O. From valence band spectra of $$beta$$- and $$lambda$$-Ti$$_3$$O$$_5$$, we have identified the bipolaron caused by the $$sigma$$-type bonding of $$d_{xy}$$ orbitals in $$beta$$-Ti$$_3$$O$$_5$$ and the $$pi$$ stacking between the $$d_{xy}$$ orbitals between different Ti sites in $$lambda$$-Ti$$_3$$O$$_5$$, previously predicted by $textit{ab initio}$ calculations. On the other hand, the Ti $$2p$$ and Ti $$1s$$ core level spectra exhibit nonlocal screening satellite features, which are typical spectroscopic signs of strong electron correlation in the coherent Ti $$t_{2g}$$ states. Correlation in the valence band also manifests to reduce the plasmon energy, which results in an enhancement of the valence electron mass by a factor of 2.7.

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

論文

Electronic structure of EuAl$$_4$$ studied by photoelectron spectroscopy

小畠 雅明; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 小林 啓介*; 山上 浩志; 仲村 愛*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 85(9), p.094703_1 - 094703_6, 2016/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:44.55(Physics, Multidisciplinary)

The electronic structure of a divalent $$mathrm{Eu}$$ compound EuAl$$_4$$, which shows the charge density wave transition at $$T_{mathrm{CDW}} = 140~mathrm{K}$$, was studied by the hard X-ray angle-integrated photoelectron spectroscopy (HAXPES) and the soft X-ray angle resolved photoelectron spectroscopy (ARPES). The valence band and core-level spectra obtained by the HAXPES are consistent with the divalent nature of Eu atoms in EuAl$$_4$$. Furthermore, the Fermi surface as well as the band structure in the vicinity of the Fermi Energy ($$E_{rm F}$$) of EuAl$$_4$$ are very similar to those of its isostructural divalent $$mathrm{Sr}$$ compound SrAl$$_4$$, which does not have $$4f$$ electrons. These suggest that Eu atoms are divalent in EuAl$$_4$$, and $$4f$$ electrons are completely localized with $$mathrm{Eu}~4f^7$$ electronic configuration in the ground state. The ARPES spectra measured along the $$Gamma$$-$$(Sigma)$$-Z high-symmetry line did not show significant temperature dependences above and below $$T_{mathrm{CDW}}$$ within the energy resolution of $$80-90~mathrm{meV}$$. Moreover, the Fermi surface mapping along the $$k_z$$ direction showed that both of EuAl$$_4$$ and SrAl$$_4$$ have highly three-dimensional electronic structures, suggesting that the nesting of Fermi surface is not straightforward. The Fermi surface and band structure of SrAl$$_4$$ were well explained by the band-structure calculation based on the local density approximation.

論文

Hard X-ray photoelectron spectroscopy study for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition; Chemical effects of boron vapors

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 佐藤 勇*; 小林 啓介*; 逢坂 正彦; 山上 浩志

Nuclear Engineering and Design, 297, p.251 - 256, 2016/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Transport behavior of CsI in the heating test, which simulated a BWR severe accident, was investigated by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) with an emphasis on the chemical effect of boron vapors. CsI deposited on metal tube at temperatures ranging from 150$$^{circ}$$C to 750$$^{circ}$$C was reacted with vapor/aerosol B$$_2$$O$$_3$$, and the chemical form of reaction products on the sample surface was examined from the HAXPES spectra of core levels, e.g., Ni 2p, Cs 3d and I 3d levels, and valence band. For the samples at $$sim$$300$$^{circ}$$C, while the chemical form of major product on the sample surface without an exposure to B$$_2$$O$$_3$$ was suggested to be CsI from the HAXPES spectra, an intensity ratio of Cs/I was dramatically reduced at the sample surface after the reaction with B$$_2$$O$$_3$$. The results suggest the possibility of significant decomposition of deposited CsI induced by the chemical reaction with B$$_2$$O$$_3$$ at specific temperatures.

論文

硬X線光電子分光による酸化膜の評価

小畠 雅明; 小林 啓介*

Journal of the Vacuum Society of Japan, 58(2), p.43 - 49, 2015/02

大きな検出深さを持つ硬X線光電子分光装置を利用した界面反応領域の深さ方向分析手法、及びこれを活用した金属電極/絶縁膜/半導体ゲートスタック構造などの多層構造に埋もれた界面の化学結合状態と電子状態について紹介する。

口頭

軟X線角度分解光電子分光によるEuAl$$_4$$の電子状態

小畠 雅明; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 小林 啓介*; 山上 浩志; 仲村 愛*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; et al.

no journal, , 

体心正方晶(BaAl$$_4$$型)を持つEuAl$$_4$$は、T=15K付近で反強磁性体で、T=140Kでフェルミ面のネスティング効果による電荷密度波(CDW)を示唆する肩構造が電気抵抗に現れる興味深い物性をもつ物質である。この物性を理解するためにEuAl$$_4$$のバンド構造とフェルミ面に関する情報を得ることは物理的に重要である。そこで、本研究では、EuAl$$_4$$のバンド構造とフェルミ面の形状を実験的に決めることを目的とし、原子力機構専用ビームラインBL23SU(SPring-8)で軟X線角度分解光電子分光(SX-ARPES)実験を行った。その結果から、EuAl$$_4$$のEuは、2価であることが分かった。また、この物質の4${it f}$バンドはフェルミ準位以下の約1eVの所に存在した。そのため、フェルミ面は4${it f}$バンド以外の価電子からできていると考えられる。そこで、4${it f}$電子の価電子帯への寄与をより明確にするために、同じ結晶構造で${it f}$電子をもたないSrAl$$_4$$の電子状態と比較することが有効と考え、両者の電子構造について比較を行った。両者のフェルミ付近のバンド構造やフェルミ面の形状は、類似することが分かった。講演では、バンド計算と比較して、この化合物の電子状態について報告する。

口頭

角度分解光電子分光によるUGa$$_3$$の電子状態

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦

no journal, , 

反強磁性体UGa$$_3$$に対して角度分解光電子分光を行い、バンド構造とフェルミ面の導出を行った。実験の結果、5f電子の寄与の強いバンドが分散を持ってフェルミ面を形成していることが明らかとなった。また、Neel温度Tc=67Kの上下での測定を行い、反強磁性転移に伴う電子構造の変化の観測も行った。バンド計算との比較を踏まえ、この化合物の電子状態について議論する。

口頭

Electronic structure of UGa$$_3$$ studied by angle-resolved photoelectron spectroscopy

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*

no journal, , 

遍歴反強磁性体であるUGa$$_3$$に対して角度分解光電子分光を行ってその電子状態を調べた。UGa$$_3$$$$T_{rm N}=$$67Kの反強磁性体であり、典型的なウラン化合物金属である。その電子状態に対して多くの研究があるにもかかわらず、その詳細な電子状態は明らかとなっていない。UGa$$_3$$のバンド構造とフェルミ面を実験的に明らかにし、フェルミ準位付近に5f電子に起因する準粒子バンドが存在することが明らかとなった。さらに測定温度を変化させることにより、反強磁性転移に伴う電子状態の変化を研究した。

口頭

軟X線ARPESによるUGa$$_{3}$$の電子状態

小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦; 藤森 伸一

no journal, , 

反強磁性ウラン化合物UGa$$_{3}$$に対して軟X線ARPES (SX-ARPES)を行って、バンド構造とフェルミ面の導出を行った結果について報告する。UGa$$_{3}$$はTN=67Kの反強磁性体であるが、電子状態については研究例が少ないためほとんど明らかになっていない状況にある。実験の結果、フェルミ準位近傍にはU 5f電子に起因した狭いバンドが観測され、さらにR点周りに大きなホールフェルミ面を形成していることが明らかとなった。講演ではバンド計算との比較も示し、この化合物の電子状態について議論する。

口頭

角度分解光電子分光によるThRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$の電子状態

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 松本 裕司*; 山本 悦嗣; 立岩 尚之; et al.

no journal, , 

角度分解光電子分光によりThRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$のバンド構造およびフェルミ面の導出を行った結果について報告する。バンド計算の結果との比較を行い、その電子状態について議論する。さらにURu$$_{2}$$Si$$_{2}$$に対する実験結果との比較を行って、URu$$_{2}$$Si$$_{2}$$のバンド構造とフェルミ面におけるU 5f電子状態の寄与についても議論する。

口頭

シビアアクシデント時のセシウム放出・移行に与えるホウ素の化学的影響評価,4; 硬X線光電子分光による沈着セシウムへのホウ素蒸気の化学的作用評価

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 小林 啓介*; 山上 浩志; 佐藤 勇; 逢坂 正彦

no journal, , 

BWRにおけるシビアアクシデント時のFP放出・移行挙動を理解する研究の一環として、FPの模擬物質である沈着Cs(CsI)へのB蒸気種(B$$_{2}$$O$$_{3}$$)の化学的影響を沈着物の硬X線光電子分光実験によって評価した。B$$_{2}$$O$$_{3}$$蒸気種の沈着CsIへの化学的作用により、沈着部位の温度によってはCsIの分解が著しく促進される可能性があることを明らかにした。

口頭

Electronic structure of ThRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$ studied by ARPES

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 松本 裕司*; 山本 悦嗣; 立岩 尚之; et al.

no journal, , 

ThRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$2の電子状態について角度分解光電子分光法を用いて研究を行った。ThRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$は隠れた秩序転移を示すURu$$_{2}$$Si$$_{2}$$と同じ結晶構造を持つが、5f電子を持たないことからURu$$_{2}$$Si$$_{2}$$におけるU 5f電子状態を理解するための参照系である。ARPESによる測定の結果、ThRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$の電子構造は特にEF付近においてURu$$_{2}$$Si$$_{2}$$と大きく異なっていることが明らかとなった。これは、URu$$_{2}$$Si$$_{2}$$において、5f電子がフェルミ準位に寄与し、遍歴的な性質を持っていることを示している。

口頭

ウラン化合物の4d-5f共鳴光電子分光

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳*; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*

no journal, , 

ウラン化合物に対して行ったU 4d-5f共鳴光電子分光実験の結果について報告する。ウラン化合物に対する共鳴光電子分光実験では、U 5d吸収端(hn~108eV)においてU 5f軌道散乱断面積の顕著な共鳴増大効果が報告されているのに対して、U 4d吸収端(hn~736eV)では共鳴増大効果が起こらないことが20年以上前から報告されている。しかし、幾つかのウラン化合物に対して価電子帯スペクトルのU 4d吸収端付近での振る舞いを詳細に調べてみたところ、弱いながらも明らかな共鳴増大効果があることが明らかとなった。本研究では、U 5f遍歴系から局在的、さらには重い電子系に対して共鳴光電子分光実験を行って、U 5f電子状態と共鳴増大効果の関係について議論する。

口頭

ARPESによる5f電子状態の圧力効果

藤森 伸一; 小畠 雅明; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳*; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*

no journal, , 

f電子系化合物では圧力をパラメータとしてその物性を制御できることが知られているが、圧力によって電子状態がどのように変化しているかについては明らかとなっていない。そこで今回、化学圧力による電子状態の変化を調べるためにAuCu$$_{3}$$型結晶構造を持ち、格子定数が異なるUX$$_{3}$$ (X=Al, Ga, and In)化合物に対して角度分解光電子分光実験を行った。実験の結果、格子定数によって電子構造が変化する過程が明らかとなった。その詳細について議論をする。

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