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福田 達弥*; 高橋 亮*; 原 卓飛*; 尾原 幸治*; 加藤 和男*; 松村 大樹; 稲葉 優介*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.399 - 404, 2021/04
被引用回数：8 パーセンタイル：54.81(Nuclear Science & Technology)As a result of the Fukushima nuclear power plant accident in March 2011, massive amounts of soil were contaminated with radioactive Cs. To remediate the contaminated soil, we are developing a desorption technique for removing Cs from soil using subcritical water. We found that rapid ion exchange of Cs with multivalent cations in subcritical water is an effective desorption technique. To understand the mechanism and structural aspects of this process, in situ observations of the soil layer in subcritical water were carried out by high-energy X-ray diffraction together with pair distribution function analysis, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Both the desorption experiments and structural studies indicated that conformational changes of the layer containing Cs
under subcritical water conditions promoted intercalation of the hydrated Mg and trapped Cs, which facilitated a rapid ion-exchange reaction of Mg
and Cs.
Yin, X.; Zhang, L.*; 針貝 美樹*; Wang, X.*; Ning, S.*; 中瀬 正彦*; 駒 義和; 稲葉 優介*; 竹下 健二*
Water Research, 177, p.115804_1 - 115804_10, 2020/06
被引用回数：21 パーセンタイル：69.03(Engineering, Environmental)The adsorption and desorption of cesium (Cs) on clays of contaminated soil in a rhizosphere zone can be greatly affected by various biogeochemical processes, the timespans of which are usually months to years. Herein, we present several representative scenarios of the binding of Cs on diverse sites of vermiculitized biotite by controlled Cs adsorption to particles of different sizes. We investigated whether and how the fixed Cs in the different scenarios is desorbed by ambient and hydrothermal treatments with several low-molecular-weight organic acids (LMWOAs).
Yin, X.; Zhang, L.*; Meng, C.*; 稲葉 優介*; Wang, X.*; 二田 郁子; 駒 義和; 竹下 健二*
Journal of Hazardous Materials, 387, p.121677_1 - 121677_10, 2020/04
被引用回数：13 パーセンタイル：45.03(Engineering, Environmental)The effective and efficient removal of radioactive Cs from contaminated soil is highly urgent for the nuclear post-accident remediation. In present study, we achieved rapid Cs desorption from both a typical micaceous clay (i.e., vermiculitized biotite, VB) and actually contaminated soil by high-speed ion exchange through temperature-controlled continuous leaching with Mg-solutions in a column reactor. Cs-sorbed VB was firstly employed as a soil surrogate to explore the macro-Cs desorption process and micro-mechanism in detail.
筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*
Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02
被引用回数：30 パーセンタイル：83.01(Chemistry, Analytical)ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, 
-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い
及び 
を示し、AmのLnに対する分離係数(
)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。
三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*
Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01
被引用回数：6 パーセンタイル：23.87(Chemistry, Multidisciplinary)使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。
大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*
Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12
被引用回数：14 パーセンタイル：98.86(Energy & Fuels)再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。
小山 真一; 須藤 光雄; 大林 弘; 竹下 健二*; 尾形 剛志*; 緒明 博*; 稲葉 優介*
Separation Science and Technology, 47(14-15), p.2024 - 2028, 2012/11
被引用回数：3 パーセンタイル：15.31(Chemistry, Multidisciplinary)照射済燃料からMAの回収を実証するため、東京工業大学がTPEN(分離錯体)を化学的に高分子ゲルに固定することに成功した。このTPENゲルで作成したカラムにより照射済燃料を用いた抽出クロマト分離試験を行った結果、0.01M NaNOH
(pH4)溶液によりMAをカラムに吸着させた状態で希土類を溶離し、溶離液を0.01M NaNOH(pH2)に変えることでMAを回収できる可能性があることを明らかにした。
稲葉 優介*; 津曲 貴幸*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 中島 靖隆*; 福岡 佐千緒*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*
Polymer Journal, 43(7), p.630 - 634, 2011/07
被引用回数：11 パーセンタイル：33.95(Polymer Science)重合可能な二重結合を持つ官能基をピリジン環に結合させた
-(tetrakis-2-pyridylmethyl)ethylenediamine (TPEN)の誘導体を合成し、重合開始剤としてazobisisobutyronitrile (AIBN)を使用して
-isopropylacrylamide (NIPA)との共重合を試みた。得られたTPEN-NIPA重合ゲルは、膨潤/収縮挙動に温度応答性が認められ、さらに抽出剤であるTPENの性能が発揮され水溶液中のカドミウム(II)イオンを抽出可能であった。重合ゲルは、側鎖にpropyl基, butyl基, decyl基及びisopropyl基を持つTPEN誘導体を用意して重合した。これらについて、カドミウムイオン抽出の温度依存性を比較した。これらのゲルによる水溶液中のカドミウム(II)イオン抽出は、膨潤状態である5
Cにおいて効率が高く、収縮状態である45Cでは、ほとんど抽出されなかった。また、側鎖にisopropyl基を持つTPEN誘導体による重合ゲルが、抽出性能の高い温度応答性を有することを見いだした。
松村 達郎; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 47(2), p.123 - 126, 2010/02
被引用回数：13 パーセンタイル：63.32(Nuclear Science & Technology)分離変換技術における重要な開発課題であるMA/Ln分離のため、TPENの誘導体を利用した分離プロセスの開発を進めている。TPENは、Am(III)とEu(III)の分離に良好な特性を持つ6座の窒素ドナー配位子であるが、実プロセスへの応用には改良すべき特性が存在する。特に重要な点として、水への溶解度がある。TPENは、10
mol/l程度溶解し、これが濃度の高いAm(III)を含む廃液を処理しようとする場合に問題となる。われわれは、TPEN分子を分離性能を損なわずに疎水化することを試み、TPEN分子のピリジル基にアルキル基を結合させることによって開発に成功した。新たに合成した配位子TBPEN(N,N,N',N'-tetrakis((5-butoxypyridin-2-yl)methylethylenediamine)は、良好な分離特性を示し、分離係数SF
の最大値は、pH3.02において91であった。この結果は、TPENと比較して、より酸性に近い条件で有効な分離性能を発揮することを意味し、この改良法が有効であることを示している。今後、この開発方針によってより有効な特性を持つ誘導体の開発を進める計画である。
福岡 幸男*; 喜田 達也*; 中島 康孝*; 津曲 孝之*; 渡部 渉*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*
Tetrahedron, 66(9), p.1721 - 1727, 2010/02
被引用回数：18 パーセンタイル：47.19(Chemistry, Organic)ピリジン環に結合させた重合性二重結合を持つアルコキシ基の数を1-4に変化させたTPEN誘導体を合成し、それぞれN-イソプロピルアクリルアミド(NIPA)とAIBN存在下において共重合させた。得られたポリTPEN-NIPAゲルについて、膨潤/収縮特性の温度応答性と、水相中からのカドミウム(II)の抽出に温度変化を観察した。特に重合性二重結合を3個以上持つTPEN誘導体から構成されるポリマーゲルは、水中において温度に依存して明確な膨潤収縮性を示した。これらのゲルは、Cd(II)イオンを5Cにおける膨潤状態で効率的に水相中から抽出したが、収縮状態である45Cでは抽出はわずかに観察されたのみであった。
松村 達郎; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*
Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00
核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10
以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。
-tetrakis((5-alkoxypyridin-2-yl)methyl)ethylenediamine, TRPEN, effective ligands for the separation of trivalent minor actinides from lanthanides松村 達郎; 稲葉 優介*; 駒 義和; 森田 泰治; 森 敦紀*; 竹下 健二*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1107 - 1112, 2009/09
核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした場合、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF
=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能である。またオクチルオキシ基を側鎖とするTOPENと疎水性高級カルボン酸であるデカン酸による協同抽出を試みたところ、有機溶媒に実用の可能性がある1-オクタノールを使用し、pH3.0の条件でSF=200以上を示した。これは、実用化に結びつく重要な成果であると考えられ、さらに詳細なデータを取得し抽出特性の把握を進める計画である。
松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*; 森 敦紀*
Proceedings of International Solvent Extraction Conference "Solvent Extraction-Fundamentals to Industrial Applications" (ISEC 2008), 4 Pages, 2008/09
核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びLa(III)との錯形成定数に10以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。
松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*; 森 敦紀*
no journal, ,
核種分離変換技術の開発課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価のマイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の分離プロセス(MA/Ln分離)がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びLa(III)との錯形成定数に10以上の差が見いだされている6座の窒素ドナー配位子であるN,N,N',N'-tetrakis(2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPEN)に着目し、実プロセスに適用可能な疎水化誘導体の開発を進めている。今回、新たに3種類を合成し、良好な分離性能を発揮させることに成功した。新たに合成した誘導体は、TPEN分子の4つのピリジル基に長鎖のアルコキシ基を結合したものである。枝分かれしたエチルヘキシル基を有するTEHPENは、既報であるTBPENと比較して抽出性能が向上せず、むしろSFが低下する傾向が見られたが、オクチル基及びドデシル基を有するTOPEN, TDdPENでは抽出特性の向上が観察され、特にTDdPENではSF=820が得られた。この値はフランスが開発した配位子であるBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、より有効な抽出系の探索を行うとともに、実用上問題となる特性を把握する計画である。
松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*; 森 敦紀*
no journal, ,
核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10以上の差があり、溶媒抽出において分離係数SFが250以上となることを見いだしているTPENについて、実プロセスへの適用という観点から欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4
5の条件で分離係数SFが800以上を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTP等と比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。
松村 達郎; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 竹下 健二*
no journal, ,
分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びLa(III)との錯形成定数に10以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。TPEN分子の外側に位置するピリジル基にオクチルオキシ基を結合させた誘導体TOPENについて、実用プロセス構築にあたり重要であるドデカンへの溶解性とAmとEuの抽出性を検討した。その結果、ドデカンへの50mMまでの溶解性を確認した。また、これまでの抽出実験で使用しているニトロベンゼンを有機溶媒としたデータと比較し、分配比が低下する傾向が観察されたが、分離性能は良好に発揮され、分離係数として41が得られた。今後、詳細な溶解度測定を行うとともに、プロセス構築を視野に入れ協同抽出系を含めたより有効な抽出系の検討を進める計画である。
天本 一平; 小林 秀和; 菖蒲 康夫; 長谷川 良雄*; 内海 和夫*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 尾上 順*; 越坂 亜希子*; 金田 結依*
no journal, ,
これまで試作してきた無機多孔質体のうち、耐酸性は良好であるが、白金族元素(PGM)に対する収着作用に劣るSiO
質多孔質体に、フェロシアン化物を含浸させた吸着剤を合成したところ、一部のPGMに対する収着効果が著しく向上したためSiO質多孔質体をフェロシアン化物担持用材料として利用できる可能性が高まった。
三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
no journal, ,
日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。
天本 一平; 小林 秀和; 菖蒲 康夫; 大西 貴士; 稲葉 優介*; 内海 和夫*; 竹下 健二*; 尾上 順*; 越坂 亜希子*; 長谷川 良雄*
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に存在する白金族化学種(PGS)の分離を目的とした収着剤合成法の開発を行った。非放射性単味PGSを用いた分離試験の結果、耐酸性に優れているシリカ質多孔質体に、フェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を含浸させた収着剤が効果的であることが判明した。同収着剤は実廃液中のPdやMo化学種についても十分な収着特性を示した。またPGSとMo化学種を除去した結果、HLLW中の廃棄物をこれまでより多量にガラスに充填できることが分かった。
Yin, X.; 駒 義和; 稲葉 優介*; 竹下 健二*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故によりセシウムで汚染した土壌の除染と減容は大きな課題である。本研究において著者らは、カラム法により粘土質土壌からセシウムを高速に除去する連続水熱処理プロセスの開発を目指した。福島県における事故後の処理に向けての新しい知見が得られた。
