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論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:2.02

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Recovery of minor actinides from spent fuel via an extraction chromatographic technique using TPPEN-immobilized gels

小山 真一; 須藤 光雄; 大林 弘; 竹下 健二*; 尾形 剛志*; 緒明 博*; 稲葉 優介*

Separation Science and Technology, 47(14-15), p.2024 - 2028, 2012/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.02(Chemistry, Multidisciplinary)

照射済燃料からMAの回収を実証するため、東京工業大学がTPEN(分離錯体)を化学的に高分子ゲルに固定することに成功した。このTPENゲルで作成したカラムにより照射済燃料を用いた抽出クロマト分離試験を行った結果、0.01M NaNOH$$_{3}$$(pH4)溶液によりMAをカラムに吸着させた状態で希土類を溶離し、溶離液を0.01M NaNOH$$_{3}$$(pH2)に変えることでMAを回収できる可能性があることを明らかにした。

論文

Thermoresponsive extraction of cadmium(II) ions by poly(TPEN-NIPA) gels; Effect of chain length and branched spacer structure on gel formation and extraction behavior

稲葉 優介*; 津曲 貴幸*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 中島 靖隆*; 福岡 佐千緒*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*

Polymer Journal, 43(7), p.630 - 634, 2011/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.74(Polymer Science)

重合可能な二重結合を持つ官能基をピリジン環に結合させた${it N,N,N',N'}$-(tetrakis-2-pyridylmethyl)ethylenediamine (TPEN)の誘導体を合成し、重合開始剤としてazobisisobutyronitrile (AIBN)を使用して${it N}$-isopropylacrylamide (NIPA)との共重合を試みた。得られたTPEN-NIPA重合ゲルは、膨潤/収縮挙動に温度応答性が認められ、さらに抽出剤であるTPENの性能が発揮され水溶液中のカドミウム(II)イオンを抽出可能であった。重合ゲルは、側鎖にpropyl基, butyl基, decyl基及びisopropyl基を持つTPEN誘導体を用意して重合した。これらについて、カドミウムイオン抽出の温度依存性を比較した。これらのゲルによる水溶液中のカドミウム(II)イオン抽出は、膨潤状態である5$$^{circ}$$Cにおいて効率が高く、収縮状態である45$$^{circ}$$Cでは、ほとんど抽出されなかった。また、側鎖にisopropyl基を持つTPEN誘導体による重合ゲルが、抽出性能の高い温度応答性を有することを見いだした。

論文

Am/Eu separation with a new ligand, N,N,N',N'-tetrakis((4-butoxypyridin-2-yl)methyl)ethylenediamine (TBPEN), a hydrophobic derivative of TPEN

松村 達郎; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(2), p.123 - 126, 2010/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:35.82(Nuclear Science & Technology)特願 2007-210038   公報

分離変換技術における重要な開発課題であるMA/Ln分離のため、TPENの誘導体を利用した分離プロセスの開発を進めている。TPENは、Am(III)とEu(III)の分離に良好な特性を持つ6座の窒素ドナー配位子であるが、実プロセスへの応用には改良すべき特性が存在する。特に重要な点として、水への溶解度がある。TPENは、10$$^{-4}$$mol/l程度溶解し、これが濃度の高いAm(III)を含む廃液を処理しようとする場合に問題となる。われわれは、TPEN分子を分離性能を損なわずに疎水化することを試み、TPEN分子のピリジル基にアルキル基を結合させることによって開発に成功した。新たに合成した配位子TBPEN(N,N,N',N'-tetrakis((5-butoxypyridin-2-yl)methylethylenediamine)は、良好な分離特性を示し、分離係数SF$$_{Am/Eu}$$の最大値は、pH3.02において91であった。この結果は、TPENと比較して、より酸性に近い条件で有効な分離性能を発揮することを意味し、この改良法が有効であることを示している。今後、この開発方針によってより有効な特性を持つ誘導体の開発を進める計画である。

論文

Thermo-responsive extraction of cadmium(II) ion with TPEN-NIPA gel; Effect of the number of polymerizable double bond toward gel formation and the extracting behavior

福岡 幸男*; 喜田 達也*; 中島 康孝*; 津曲 孝之*; 渡部 渉*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*

Tetrahedron, 66(9), p.1721 - 1727, 2010/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:46.37(Chemistry, Organic)

ピリジン環に結合させた重合性二重結合を持つアルコキシ基の数を1-4に変化させたTPEN誘導体を合成し、それぞれN-イソプロピルアクリルアミド(NIPA)とAIBN存在下において共重合させた。得られたポリTPEN-NIPAゲルについて、膨潤/収縮特性の温度応答性と、水相中からのカドミウム(II)の抽出に温度変化を観察した。特に重合性二重結合を3個以上持つTPEN誘導体から構成されるポリマーゲルは、水中において温度に依存して明確な膨潤収縮性を示した。これらのゲルは、Cd(II)イオンを5$$^{circ}$$Cにおける膨潤状態で効率的に水相中から抽出したが、収縮状態である45$$^{circ}$$Cでは抽出はわずかに観察されたのみであった。

論文

AM(III)/EU(III) separation with hydrophobic alkylated TPEN

松村 達郎; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00

特願 2007-210038   公報

核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF$$_{Am/Eu}$$=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。

論文

${it N,N,N',N'}$-tetrakis((5-alkoxypyridin-2-yl)methyl)ethylenediamine, TRPEN, effective ligands for the separation of trivalent minor actinides from lanthanides

松村 達郎; 稲葉 優介*; 駒 義和; 森田 泰治; 森 敦紀*; 竹下 健二*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1107 - 1112, 2009/09

特願 2007-210038   公報

核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした場合、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF$$_{rm Am/Eu}$$=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能である。またオクチルオキシ基を側鎖とするTOPENと疎水性高級カルボン酸であるデカン酸による協同抽出を試みたところ、有機溶媒に実用の可能性がある1-オクタノールを使用し、pH3.0の条件でSF$$_{rm Am/Eu}$$=200以上を示した。これは、実用化に結びつく重要な成果であると考えられ、さらに詳細なデータを取得し抽出特性の把握を進める計画である。

論文

Am(III)/Eu(III) separation with hydrophobic derivatives of TPEN

松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*; 森 敦紀*

Proceedings of International Solvent Extraction Conference "Solvent Extraction-Fundamentals to Industrial Applications" (ISEC 2008), 4 Pages, 2008/09

特願 2007-210038   公報

核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びLa(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF$$_{Am/Eu}$$=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。

口頭

疎水性置換基を持つTPEN誘導体の合成

稲葉 優介*; 中島 靖隆*; 福岡 佐千緒*; 森 敦紀*; 竹下 健二*; 松村 達郎

no journal, , 

TPEN [${it N,N,N',N'}$-tetrakis(2-pyridylmethyl)ethylenediamine]は、6つの窒素ドナーで金属イオンを包接する配位子であり、ソフト金属(Cd, Hg, Zn, Cu, Fe等の重金属、Au, Ag, Pd等の貴金属)に対し、水溶液からの高い選択抽出能を有する。また、放射性廃棄物に含まれ分離が困難であるAmとEuの分離抽出において、両イオン間のソフト性のわずかな違いを利用しAmを選択的に分離することが可能である(分離係数: 80$$sim$$200)。本研究では、さらなる抽出能力向上を目指し、TPENのピリジン環に疎水性置換基を導入したさまざまな新規TPEN誘導体を合成し、その金属抽出能を検討した。

口頭

重合性官能基を持つTPEN誘導体の合成

福岡 佐千緒*; 稲葉 優介*; 中島 靖隆*; 森 敦紀*; 竹下 健二*; 松村 達郎; 中野 義夫*

no journal, , 

TPEN [${it N,N,N',N'}$-tetrakis(pyridin-2-ylmethyl)-1,2-ethanediamine]は、6つの窒素ドナーによってさまざまな金属と錯体を形成することが知られている。また、ピリジン環に重合性官能基を持つTPEN誘導体は、NIPA(N-isopropylacrylamide)とラジカル重合する際に架橋剤として作用し、得られた高分子ゲルは金属を特異的に吸着することが報告されている。そこで今回われわれは、ピリジン環への重合性官能基の導入数の異なる新規TPEN架橋剤の合成を行った。さらに合成したTPEN誘導体とNIPAとをラジカル重合しゲル化を試みることにより、架橋剤としての機能性の検討を行った。その結果、分子内に存在する4個のピリジル基に重合性官能基を導入した誘導体は架橋剤として有効に機能したが、導入数が3個以下の誘導体は架橋剤として機能せず重合が進行しなかった。発表では、主として新規物質の重合に関する知見を報告する。

口頭

6座配位窒素ドナー配位子TPENの疎水化誘導体によるアメリシウム/ユウロピウム分離,3

松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*; 森 敦紀*

no journal, , 

特願 2007-210038   公報

核種分離変換技術の開発課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価のマイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の分離プロセス(MA/Ln分離)がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びLa(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差が見いだされている6座の窒素ドナー配位子であるN,N,N',N'-tetrakis(2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPEN)に着目し、実プロセスに適用可能な疎水化誘導体の開発を進めている。今回、新たに3種類を合成し、良好な分離性能を発揮させることに成功した。新たに合成した誘導体は、TPEN分子の4つのピリジル基に長鎖のアルコキシ基を結合したものである。枝分かれしたエチルヘキシル基を有するTEHPENは、既報であるTBPENと比較して抽出性能が向上せず、むしろSF$$_{Am/Eu}$$が低下する傾向が見られたが、オクチル基及びドデシル基を有するTOPEN, TDdPENでは抽出特性の向上が観察され、特にTDdPENではSF$$_{Am/Eu}$$=820が得られた。この値はフランスが開発した配位子であるBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、より有効な抽出系の探索を行うとともに、実用上問題となる特性を把握する計画である。

口頭

Am(III)/Eu(III) separation with N,N,N',N'-tetrakis((5-alkoxypyridin-2-yl)methyl)ethylenediamine, Hydrophobic Derivatives of TPEN

松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*; 森 敦紀*

no journal, , 

特願 2007-210038   公報

核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差があり、溶媒抽出において分離係数SF$$_{Am/Eu}$$が250以上となることを見いだしているTPENについて、実プロセスへの適用という観点から欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4$$sim$$5の条件で分離係数SF$$_{Am/Eu}$$が800以上を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTP等と比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。

口頭

新規配位子TPEN疎水化誘導体によるMA/Ln分離,5

松村 達郎; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 竹下 健二*

no journal, , 

特願 2007-210038   公報

分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びLa(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。TPEN分子の外側に位置するピリジル基にオクチルオキシ基を結合させた誘導体TOPENについて、実用プロセス構築にあたり重要であるドデカンへの溶解性とAmとEuの抽出性を検討した。その結果、ドデカンへの50mMまでの溶解性を確認した。また、これまでの抽出実験で使用しているニトロベンゼンを有機溶媒としたデータと比較し、分配比が低下する傾向が観察されたが、分離性能は良好に発揮され、分離係数として41が得られた。今後、詳細な溶解度測定を行うとともに、プロセス構築を視野に入れ協同抽出系を含めたより有効な抽出系の検討を進める計画である。

口頭

Development of extraction chromatographic agents based on nitrogen-donor ligand for the separation of actinide

尾形 毅*; 竹下 健二*; 緒明 博*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*

no journal, , 

N,N,N',N'-tetrakis(2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPEN)は、包接型の六座窒素ドナー配位子として知られており、Am(III)とEu(III)のわずかなソフト性の違いを認識することが確認されている。われわれは、TPENのこの特徴を活かした新規な抽出クロマト剤の合成を試みた。配位子の分子の自由度を維持しつつ、流出を防止する保持材として、高分子ゲルの使用が期待される。TPENのピリジル基に重合可能な官能基を結合させた誘導体であるN,N,N',N'-tetrakis-(4-propenyloxy-2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPPEN)をN-isopropylacrylamide(NIPA)の架橋剤として使用して重合し、高分子ゲルを合成した。さらに、多孔質シリカをTPPEN-NIPAゲルの機械的強度を向上させるために使用した。この抽出クロマト剤に関するAm(III)とEu(III)の分離性能試験を実施中である。発表では、この抽出クロマト剤の特性と抽出能力について述べる。

口頭

Syntheses and properties of TPEN derivatives bearing hydrophobic side-chains as separating agent for minor actinides from high-level radioactive waste

稲葉 優介*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 尾形 毅*; 竹下 健二*

no journal, , 

特願 2007-210038   公報

分離変換技術において、ランタノイドとマイナーアクチノイド(MA)の分離は重要な課題となっている。TPENは、MA分離プロセス構築のための分離試薬として有力な候補となっているが、水への溶解性と容易にプロトネーションする特性が、実用を困難なものとしている。MA分離の実用プロセスは、高い酸性溶液で構成されることになるため、疎水性が高く酸耐性のある配位子の開発が必要とされている。われわれは、アルコキシ基,フッ化アルコキシ基等のさまざまな疎水性側鎖を有するTPEN誘導体の効率的な合成と、硝酸系水溶液におけるAm(III)のEu(III)からの溶媒抽出について報告する。合成したTPEN誘導体は、側鎖を有しないTPENと比べ、高い疎水性を有することが確認され、低pH条件においてEuからのAmの分離に高い性能を発揮した。

口頭

多孔質ガラス粒子にTPEN系ゲルを塗布した吸着剤を用いるAm(III)のランタノイドからの分離及びそのメカニズム解明

鈴木 伸一; 阿久津 和宏; 矢板 毅; 岡本 芳浩; 尾形 剛志*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 池田 篤史; 小林 徹; 緒明 博*; et al.

no journal, , 

TPEN-NIPAゲルを多孔質ガラス粒子に塗布した吸着剤によるアメリシウム:Am(III)のユウロピウム:Eu(III)からの分離特性について検討した。同吸着剤を用いるカラムクロマトグラフィーでの分離特性試験からは、pH4から5程度の水溶液からAm(III)が効率よく吸着し、Eu(III)からの分離が可能であることがわかった。pH5程度の条件下におけるイオンの存在状態をEXAFSにより解明したところ、Eu(III)の周りには水のみが存在し、水和錯体として吸着剤と相互作用している一方、Am(III)の模擬であるd電子系イオンであるカドミウム:Cd(II)イオンは、一部吸着剤の窒素の直接的な配位が確認された。これらの結果から、Am(III)とEu(III)との分離においては水と吸着剤との競争反応が重要な役割を果たしていることを示唆している。

口頭

TPEN系ゲルを導入したMA分離用抽出クロマト剤の開発,3; 使用済燃料のMA回収試験

須藤 光雄; 大林 弘; 小山 真一; 関岡 健*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 尾形 剛志*; 緒明 博*

no journal, , 

多座配位子を導入した高分子ゲルを用いた高効率なMA回収技術開発のため、溶離液のpHをパラメータとした抽出クロマトグラフィーにより、「常陽」で照射した燃料からMAの回収試験を行った。

口頭

TPEN系ゲルを導入したMA分離用抽出クロマト剤の開発

鈴木 伸一; 阿久津 和宏; 矢板 毅; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 竹下 健二*; 尾形 剛志*; 稲葉 優介*; 緒明 博*; 森 敦紀*

no journal, , 

TPEN系ゲルを導入した抽出クロマト剤によるAm(III)/Eu(III)吸着・分離特性の検討と、Ln(III)の本抽出クロマト剤に対する吸着機構の考察を行った。本抽出クロマト剤を用いてAm(III)/Eu(III)吸着試験を行った結果、pH=4の溶離液を用いた場合、Am(III)は効率よく吸着するのに対して、Eu(III)の大部分は溶離することが確認された。このことから、pH=4の溶離液を用いることでAm/Euの分離が可能であることが示された。また、クロマト剤に吸着したEu(III)の錯体構造を広域X線吸収微細構造(EXAFS)法により明らかにしたところ、Eu(III)は水和錯体として存在していることが示唆された。したがって、Eu(III)はクロマト剤と水和水を介した弱い相互作用により吸着していることが明らかとなった。

口頭

多座包接型配位子ゲルを用いた抽出クロマトグラフィー法によるMA/Ln分離,3; 使用済燃料を用いたMA回収試験

須藤 光雄; 大林 弘; 小山 真一; 関岡 健*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 尾形 剛志*; 緒明 博*

no journal, , 

多座配位子を導入した高分子ゲルを用いたMA回収技術開発のため、溶離液の温度をパラメータとした抽出クロマトグラフィーにより、「常陽」で照射した燃料から希土類を含まないMA回収の見通しを得た。また、カラム温度とpHの変化に相関関係がありMA回収率の向上にはpHの制御が重要であるとを明らかにした。

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