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論文

Study of treatment scenarios for fuel debris removed from Fukushima Daiichi NPS

鷲谷 忠博; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 山田 誠也*; 紙谷 正仁

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 7 Pages, 2015/05

福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出し後の処置については、燃料デブリ取出し開始時までにデブリの処置の選択決定に係る一定の議論が必要になるものと想定し、それまでに各シナリオの比較評価に用いる情報や比較評価の進め方を決める必要がある。そのため、本検討では燃料デブリの取出し後の処置シナリオの検討に向けた技術的要件の整理として、各処置シナリオ案の得失評価を行った。評価の結果、総合すると技術課題は有するものの経済性、廃棄物発生量の面で有利なシナリオは長期保管及び直接処分と推定された。一方、安定化処理、湿式処理、乾式処理は経済性、廃棄物発生量の面で不利と推定された。

論文

Dissolution behavior of (U,Zr)O$$_{2}$$-based simulated fuel debris in nitric acid

池内 宏知; 石原 美穂; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 中島 靖雄; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.996 - 1005, 2014/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.92(Nuclear Science & Technology)

To explore the possibility of dissolving fuel debris as a potential pre-treatment for waste treatment, dissolution tests of U$$_{1-}$$$$_{x}$$Zr$$_{x}$$O$$_{2}$$ and (U,Pu)$$_{1-}$$$$_{x}$$Zr$$_{x}$$O$$_{2}$$ were carried out in 6 M HNO$$_{3}$$ at 353 K. While the U and Zr indicated congruent leaching from the simulated debris with U-rich compositions, a preferential leaching of U was observed with Zr-rich compositions. Taking into account these different dissolution phenomena, the dissolution rate analysis was carried out using surface-area model to calculate the instantaneous dissolution rate (IDR). From these findings, dissolution with HNO$$_{3}$$ is expected to be only applicable in U-rich compositions ($$x$$ $$<$$ 0.3) if the dissolution in 6 M HNO$$_{3}$$ at 353 K is assumed. Application of complexing acids such as mixture of HNO$$_{3}$$ and HF should be considered to increase the dissolution rate of the phases with Zr-rich compositions.

論文

Suggestion of typical phases of in-vessel fuel-debris by thermodynamic calculation for decommissioning technology of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station

池内 宏知; 近藤 賀計*; 野口 芳宏*; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1349 - 1356, 2013/09

For the decommissioning of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (1F), characterization of fuel-debris in cores of Unit 1-3 is necessary. In this study, typical phases of fuel-debris generated in reactor pressure vessel were suggested by means of thermodynamic calculation using compositions of core materials and core temperatures. At low ogygen potential where metallic zirconium remains, (U,Zr)O$$_{2}$$, UO$$_{2}$$, and ZrO$$_{2}$$ were formed as oxides, and oxygen-dispersed Zr, Fe$$_{2}$$(Zr,U), and Fe$$_{3}$$UZr$$_{2}$$ were formed as metals. With an increase in zirconium oxidation, the mass of those metals, especially Fe$$_{3}$$UZr$$_{2}$$, were decreased, but the other phases of metals hardly changed qualitatively. Consequently, (U,Zr)O$$_{2}$$ is suggested as a typical phase of oxide, and Fe$$_{2}$$(Zr,U) is suggested as that of metal. This result can contribute to the characterization of debris in 1F, which will be also revised by considering the effect of iron content in RPV.

論文

Direction on characterization of fuel debris for defueling process in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

矢野 公彦; 北垣 徹; 池内 宏知; 涌井 遼平; 樋口 英俊; 鍛治 直也; 小泉 健治; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1554 - 1559, 2013/09

For the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F), defueling work for the fuel debris in the reactor core of Unit 1-3 is planned to be started within 10 years. Preferential items in the characterization of the fuel debris were identified for the defueling work at 1F, in which the procedure and handling tools were assumed from information of 1F and experience of Three Mile Island Unit 2 (TMI-2) accident. The candidates of defueling tools for 1F were selected from TMI-2 defueling tools. It was found out that they were categorized as 6 groups by their working principles. Important properties on the fuel debris for the defueling were picked up from considering influence of objective materials on their performance. The selected properties are shape, size, density, thermal conductivity, heat capacity, melting point, hardness, elastic modulus, and fracture toughness. In these properties, mechanical properties, i.e. hardness, elastic modulus, fracture toughness were identified as preferential items, because there are few data on that of fuel debris in the past severe accident studies.

論文

Nitric acid concentration dependence of dicesium plutonium(IV) nitrate formation during solution growth of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 鍛治 直也; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(1), p.56 - 62, 2013/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.13(Engineering, Chemical)

U晶析工程においてCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動に及ぼすHNO$$_{3}$$濃度の依存性を調べた。硝酸ウラニル溶液に対するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、HNO$$_{3}$$濃度が高くなるほど低下する傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析実験では母液のHNO$$_{3}$$濃度が6.5mol/dm$$^{3}$$の条件において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出し、硝酸ウラニル六水和物結晶に対するCsの除染係数は低下した。一方、母液のHNO$$_{3}$$濃度が4.0mol/dm$$^{3}$$のときは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が生成せず、硝酸ウラニル六水和物結晶とCsが良好に分離できることを示した。

報告書

照射済高速中性子炉燃料からのセシウムの水及び希薄硝酸溶液に対する溶出特性

中原 将海; 鍛治 直也; 野村 和則

JAEA-Research 2012-009, 15 Pages, 2012/06

JAEA-Research-2012-009.pdf:6.37MB

晶析工程に関してPuとCsの化合物の生成抑制の観点から、原料液中のCsを減少させることが求められている。照射済核燃料中のCsを粗分離するため、純水及び希薄HNO$$_{3}$$における浸漬試験を行った。浸漬67時間後の純水及び0.1mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$における燃料粉末からのCsの溶出率は、それぞれ33.8及び38.3%であった。燃料溶解前に燃料粉末を純水もしくは希薄HNO$$_{3}$$溶液に浸漬させることによりCsを粗分離できる可能性を示した。

論文

Salt-free technique for solvent washing process in NEXT process

佐野 雄一; 鍛治 直也; 柴田 淳広; 竹内 正行; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/12

As a part of the development of the advanced aqueous reprocessing process which aims at eliminating low radioactive waste containing sodium salt, we studied some salt-free techniques for solvent washing process which is one of the main sources of sodium salt waste in the conventional PUREX process. The batch-wise and counter-current solvent washing experiments were carried out with salt-free reagents, hydrazine carbonate and hydrazine oxalate, and genuine spent solvent. The phase separation behavior and solvent washing efficiency, i.e. DF of Pu, some FP and DBP, were investigated in these experiments, and it was confirmed that the salt-free reagents showed the almost same performance as sodium salt, Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$, under the appropriate solvent washing condition. In addition to these solvent washing experiments, decomposition methods of spent reagents containing impurities, such as DBP, were also investigated. Several beaker-scale experiments for electrooxidative or thermal decomposition were carried out with the salt-free reagents containing the simulated impurities. These experimental results clarified the degradation behavior of hydrazine and oxalic ions in the salt-free reagents, and indicated that the generation of explosive degradation products, i.e. hydrogen azide and ammonium, could be kept low enough to avoid an explosive hazard.

論文

A Consideration on proliferation resistance of a FBR fuel cycle system

井上 尚子; 鍛治 直也; 須田 一則; 川久保 陽子; 鈴木 美寿; 小山 智造; 久野 祐輔; 千崎 雅生

Proceedings of INMM 51st Annual Meeting (CD-ROM), 10 Pages, 2010/07

FBR cycle concept has been selected as a promising option for the purpose of the efficient utilization of uranium resources. The innovative technologies and the concern of nuclear proliferation call the needs of the development of advanced safeguards and material accountancy technologies and of the proliferation resistance evaluation methodology that can evaluate as a whole system. In this context, the integrated studies are essential between the system designers and proliferation resistance experts including safeguards. Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has started this study for Japanese future nuclear energy system. This is not concluded, however, this joint step-by-step activity provided many benefits and variable findings. This paper describes this activity and its status, and an example of their discussions.

論文

Current status on research and development of uranium crystallization system in advanced aqueous reprocessing of FaCT project

柴田 淳広; 鍛治 直也; 中原 将海; 矢野 公彦; 田山 敏光; 中村 和仁; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.151 - 157, 2009/09

原子力機構では、FBRサイクル実用化研究開発の一部として、三菱マテリアルと協力し、ウラン晶析プロセスの開発を実施している。このプロセスは、Uと他の元素の溶解度の差を利用しており、温度や酸濃度により制御可能である。溶解液中のUの大半は、溶解液の温度を下げることにより硝酸ウラニル結晶として回収される。本報では、U晶析プロセスと機器に関する研究開発状況について報告する。実溶解液を用いたビーカ規模の試験をCPFにて実施した。U晶析工程におけるFPの挙動について議論する予定である。また、工学規模の晶析装置を用いた、非定常事象評価試験を実施した。スクリュー回転数低下,結晶排出口閉塞及び母液排出口閉塞の各事象について、事象の進展及び事象検知手段を確認した。

論文

Dissolution of powdered spent fuel and U crystallization from actual dissolver solution for "NEXT" process development

野村 和則; 比内 浩; 中原 将海; 鍛治 直也; 紙谷 正仁; 大山 孝一; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小巻 順

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 5 Pages, 2008/05

U crystallization process from the dissolver solution of the spent nuclear fuel has been developed as one of the key essential technologies for the "NEXT" process development. Since several tens % of U is supposed to be recovered at the crystallization process, it is expected to reduce the total mass of nuclear material to be treated in the solvent extraction process. For the U crystallization, it is desirable to prepare the dissolver solution of relatively high U concentration. Although the conventional dissolution method needs significantly long dissolution time in order to obtain the dissolver solution of high U concentration with high dissolution ratio, it is expected the effective dissolution is achieved by powderizing the spent fuel. The beaker-scale experiments on the effective powdered fuel dissolution and the U crystallization from dissolver solution with the irradiated MOX fuel from the experimental fast reactor "JOYO" were carried out at the Chemical Processing Facility (CPF) in Tokai Research and Development Center. The powdered fuel was effectively dissolved into the nitric acid solution and the results were compared with the calculation results of the simulation model. In the U crystallization trials, U crystal was obtained from the actual dissolver solution without any addition of reagent.

口頭

晶析工程基礎試験; 実溶解液中でのウラン溶解度評価

鍛治 直也; 中原 将海; 中村 和仁; 柴田 淳広; 冨田 豊; 鷲谷 忠博; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

今回実施した照射済燃料を用いた晶析試験並びにこれまで実施したU試験及びU/Pu試験における溶解度データとHartの溶解度データを比較し、晶析率予測における同データの適用性について考察する。

口頭

Development of salt-free technology for FBR fuel reprocessing

鍛治 直也; 野村 和則; 佐野 雄一; 小泉 務

no journal, , 

FaCTプロジェクトの一環として開発を進めている再処理技術である先進湿式法では、廃液2極化というコンセプトを採用した。これは、プロセス中で発生する廃液について濃縮の繰り返しにより放射能濃度の極めて高いものと極く低いものの2種類に分化し、最終的に前者はガラス固化、後者は海洋放出する、という概念である。この概念は、アルカリ性試薬を用いたオフガス洗浄や溶媒洗浄を、他の方法で代替すること(ソルトフリー化)によるNa廃液の大幅低減、及び余剰硝酸の分解等により実現可能になる。ここではおもに、溶媒洗浄のソルトフリー化の概要とその技術開発の状況について報告する。

口頭

晶析工程基礎試験; 短冷却照射済燃料を用いた晶析試験

鍛治 直也; 中村 和仁; 野村 和則; 柴田 淳広; 矢野 公彦; 鷲谷 忠博; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

$$gamma$$分析による短半減期核種の除染係数(DF)のホットデータ取得を目的として、短冷却の高速実験炉「常陽」照射済燃料を用いた晶析基礎試験を実施した。今回測定できたもののうちCs以外の各核種(Pu, Ru-106, Ce-144, Pr-144等)については、U試験等の結果から期待される100程度のDFが得られたほか、これまでのホット試験では除染できなかったCsについても、CsがPuとの複塩を形成せず除染できる条件がありうることが示唆された。

口頭

東海再処理施設へのソルトフリー洗浄試薬の適用試験

山本 弘平; 鍛治 直也; 森本 和幸; 大部 智行; 佐野 雄一; 鹿志村 卓男

no journal, , 

ソルトフリー技術は、溶媒洗浄工程において使用する洗浄液に、Naを含まない試薬を用いることによって、低放射性廃液蒸発缶(LAW蒸発缶)における濃縮率を向上させ、LAWの減容化等を期待できるものであり、将来の再処理施設への技術導入に向けて、処理方法等の検討を行う必要がある。ここでは、洗浄性能に優れたシュウ酸ヒドラジン及び炭酸ヒドラジンの使用、同試薬のLAW蒸発缶における加熱分解処理を想定し、東海再処理施設へのソルトフリー洗浄試薬の適用試験(COLD試験)を行うことによって、将来の再処理施設への技術導入のために有効な情報を得たので、その結果について報告する。

口頭

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発,10; 未照射MOX燃料を用いた超臨界直接抽出試験

鍛治 直也; 紙谷 正仁; 駒 義和; 小泉 務; 小山 智造; 青木 和夫*; 山田 誠也*

no journal, , 

未照射MOX粉末を用いた超臨界直接抽出試験を実施し、条件を調整すればU, Pu, Amの同時抽出が可能であることを確認した。抽出残はMO2相だった。

口頭

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発,12; これまでの成果の概要

紙谷 正仁; 鍛治 直也; 小山 智造; 青木 和夫*; 山田 誠也*

no journal, , 

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発に関するこれまでの開発成果としての未照射MOX試験,使用済燃料試験の他、これまで実施してきた開発全体の概要についてまとめ、今後の予定についても述べる。

口頭

FBRサイクルの核拡散抵抗性

鍛治 直也

no journal, , 

FBRサイクルの有する核拡散抵抗性の特徴について紹介する。最初に背景情報として、FBRサイクルの概念とFBRサイクル実用化研究開発(FaCT)プロジェクトの概要、さらに核拡散抵抗性にかかわる概念の構造について紹介する。そのうえで、核拡散抵抗性の観点からみたFBRサイクルの技術的特徴と、核燃料サイクルの核拡散抵抗性にかかわる国際的議論について説明する。さらに、FaCTプロジェクトにおける核拡散抵抗性向上策について述べる。

口頭

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発,14; 未照射MOX燃料を用いた直接抽出試験

鍛治 直也; 紙谷 正仁; 高畠 容子; 大山 孝一; 三浦 幸子; 小山 智造; 青木 和夫*; 山田 誠也*

no journal, , 

超臨界CO$$_{2}$$を希釈剤に用いる全アクチニド一括抽出システムに関し、未照射MOX燃料を用いた一連の試験を実施した。常圧条件での試験結果に基づく考察から、超臨界条件における初期条件を設定し、さらに超臨界条件での試験結果をもとに条件を微調整することで、U/Pu/Amをほぼ同時に抽出できた。このことから、当初考察に基づく条件設定の妥当性が確認できた。また比較試験により、希釈剤をドデカンに変更してもU/Pu/Amを同時に回収できることを確認した。模擬FPを添加した試験を実施したが、PuもU/Amとともに回収でき、使用済燃料を用いた超臨界直接抽出試験においてみられたPuの残留は再現されなかった。洗浄・逆抽出試験を実施し、従来の抽出プロセスの設計手法の適用により、洗浄,逆抽出工程を設計できる見通しを得た。

口頭

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発,13; 全体概要

小山 智造; 紙谷 正仁; 鍛治 直也; 青木 和夫*; 山田 誠也*

no journal, , 

「超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発」は、文部科学省からの受託事業である「原子力システム研究開発事業」の平成17年度採択課題として実施してきたものである。その概要について報告する。

口頭

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発,16; 総合評価

紙谷 正仁; 鍛治 直也; 小山 智造; 青木 和夫*; 山田 誠也*

no journal, , 

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムについての主要工程の設計を実施した。主要工程については多系列化が必要となったため、経済性の向上効果は小さいが、廃液処理については大幅な低減が可能との評価結果を得た。設計結果をもとに分配までを超臨界流体で行う改善案をまとめた。

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