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報告書

核燃料再処理施設におけるグローブボックス用グローブの物性調査; 定期交換したグローブの物性と使用可能年数の推測

山本 昌彦; 西田 直樹; 小林 大輔; 根本 良*; 林 宏幸*; 北尾 貴彦; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2023-004, 30 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-004.pdf:1.94MB

日本原子力研究開発機構の東海再処理施設において核燃料物質の取り扱いに使用するグローブボックス用グローブ(以下、「グローブ」という。)は、内部規則にて使用期限が定められており、グローブボックスに取り付け後、異常の有無に係わらず最長4年で交換している。一方、グローブの材質は合成ゴムであることから、使用環境(使用頻度、薬品、放射線量等)によってその劣化度合は異なる。そこで、本件では使用環境毎にグローブを分類し、その物性値を測定すること等により、グローブの劣化状況に応じた使用可能年数の技術的評価手法を確立するとともに、グローブの使用可能な年数を推測した。外観上の異常もなく定期交換したグローブについて、測定した物性値は、新品のグローブの納品時に確認している受入基準値を満足し、新品のグローブと同等の物理的特性を有していることが分かった。このため、使用期限を迎えたこれらグローブは、新品のグローブの最長使用年数である4年を追加した合計8年間の使用が可能であると考えられた。また、グローブの物性値と使用年数をプロットして外挿線を作成した結果、使用年数8年における物性値は、過去にグローブの破損等が報告されている物性値よりも安全側の値を示し、非管理区域の倉庫にて8年及び23年間保管した長期保管グローブの物性値と有意な差は見られなかった。これらより、東海再処理施設におけるグローブの最長使用年数は8年と設定した。なお、グローブの点検頻度、項目は従来の実施内容から変更せず、異常が確認されれば使用年数に関係なく速やかに交換される管理であることから、使用年数を8年に延長した場合でもグローブ使用に伴う安全性の低下(リスクの上昇)は生じない。また、使用年数の延長に伴い、グローブの購入費、グローブ交換等の作業労力、廃棄物発生量を従来よりもそれぞれ約4割低減させることができ、定期のグローブ交換に伴う汚染発生のリスク、作業者の被ばくのリスクも低減され、グローブ管理の効率化・合理化が図られた。

論文

グローブボックス用グローブの物性調査と使用可能年数の推測

小林 大輔; 山本 昌彦; 西田 直樹; 三好 竜太; 根本 良*; 林 宏幸*; 加藤 圭将; 西野 紗樹; 久野 剛彦; 北尾 貴彦; et al.

日本保全学会第18回学術講演会要旨集, p.237 - 240, 2022/07

東海再処理施設のグローブボックスに取付けられているグローブは、一律に使用期限を定めて定期的に交換している。ゴム製品であるグローブは、使用環境(使用頻度,化学薬品,放射線等)により、劣化度合いが異なることが外観上からも推察される。本件では、様々な使用環境下で定期交換したグローブの物性値(引張強さ,伸び率,硬さ)を測定し、新品グローブの物性値との比較により、劣化の程度並びに使用可能年数を推定した。その結果、外観に異常の無いグローブは、新品グローブの受入基準値以上の物性値であることが分かった。また、外挿した物性値からはこれまで報告されたグローブ損傷時の物性値よりも十分に大きいことから、外観に異常が無く定期的に交換するグローブの物性に劣化は見られず、グローブの使用可能年数は8年と推測された。

論文

Structure of basaltic glass at pressures up to 18 GPa

大橋 智典*; 坂巻 竜也*; 舟越 賢一*; 服部 高典; 久野 直樹*; 阿部 淳*; 鈴木 昭夫*

American Mineralogist, 107(3), p.325 - 335, 2022/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.65(Geochemistry & Geophysics)

マグマの物性を知るために、室温で加圧されたバサルトガラスの構造をX線および中性子回折により約18GPaまで調べた。加圧によりバサルトガラスは圧縮挙動を変化させた。つまり約2-4GPaにおいて、平均酸素間距離(r$$_textrm{OO}$$)を保ったまま、酸素の平均配位数(CN$$_textrm{OO}$$)は上昇しはじめる。さらに加圧すると9GPaでCN$$_textrm{OO}$$の上昇はとまり、Al周りの酸素配位数(CN$$_textrm{AlO}$$)を上昇させながら、r$$_textrm{OO}$$が縮み始める。9GPaでの変化は ガラスの圧縮機構が、四面体ネットワークの変形から、CN$$_textrm{AlO}$$の増大を伴った酸素充填率の上昇に変わることで解釈できる。高圧下の酸素の充填率($$eta_textrm{O}$$)を解析すると、その値がデンスランダムパッキングの限界値を超えることが分かった。このことは、石英やケイ酸塩ガラスの構造相転移が酸素充填限界説では説明できないことを示している。2-4GPaに見られたCN$$_textrm{OO}$$の上昇は四配位ケイ酸塩ガラスのソフト化と対応しており、過去にLiu and Lin (2014)によって報告された約2GPaでのバサルトガラスの弾性異常の起源であるかもしれない。

論文

Development of an online measurement system using an alpha liquid scintillation counter and a glass-based microfluidic solvent extraction device for plutonium analysis

山本 昌彦; 田口 茂郎; Do, V. K.; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Applied Radiation and Isotopes, 152, p.37 - 44, 2019/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:65.94(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイクロ化学チップによる溶媒抽出とアルファ液体シンチレーションカウンタ($$alpha$$-LSC)を組み合わせたプルトニウム(Pu)分析のためのオンライン測定システムを開発した。$$alpha$$-LSCのフローセルは、PTFEチューブをガラス管に詰めて製作し、マイクロ化学チップと接続した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状に調整したチューブを用いて安定化させた。マイクロ化学チップ内で溶媒中に抽出したPuは、T字コネクタでシンチレーションカクテルと混合した。本システムにより、Puをオンラインで分離し、検出限界値6.5Bq/mLで検出することができ、発生する廃液量は$$mu$$Lレベルに低減することができた。

論文

Quantitative determination of total cesium in highly active liquid waste by using liquid electrode plasma optical emission spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 高村 禅*; 駿河谷 直樹; 久野 剛彦

Talanta, 183, p.283 - 289, 2018/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:39.09(Chemistry, Analytical)

本件では、新規の分析法である液体電極プラズマ発光分光分析法による、高レベル放射性廃液中のCs元素濃度の分析技術を開発した。その結果、検出限界値及び定量下限値はそれぞれ0.005mg/L、0.02mg/Lであり、東海再処理施設から採取した高レベル放射性廃液の分析に適用し良好な結果が得られた。

論文

Online coupling of two-phase flow solvent extraction microfluidics with inductively coupled plasma mass spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Current Analytical Chemistry, 14(2), p.111 - 119, 2018/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:14.98(Chemistry, Analytical)

本研究では、マイクロチップをベースとした二相流による溶媒抽出と誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を組み合わせた元素分析システムを構築した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状にしたチューブによって圧力バランスを調整することで安定化させた。また、マイクロチップとICP-MSの流体の流速差は、ICP-MSの試料導入部に設けたT字型ミキサ及びバルブを用いて調整した。本システムを用いて、Tcの模擬試料であるReの測定結果、1-20$$mu$$g/Lの濃度範囲で良好な検量線を得ることができた。試料1mLを使用して求めた定量下限値は0.2$$mu$$g/L、測定に要した時間は1時間以下であった。本件で構築したシステムは、廃液発生量と作業者の放射線被ばくを低減させながら、放射性物質を選択的に測定するための分析法として有効である。

論文

再処理施設におけるグローブボックスのグローブポートの更新技術

堀籠 和志; 田口 茂郎; 西田 直樹; 後藤 雄一; 稲田 聡; 久野 剛彦

日本保全学会第14回学術講演会要旨集, p.381 - 384, 2017/08

東海再処理施設では、プルトニウム等の核燃料物質を安全に取り扱うため、閉じ込め機能(負圧)を有するグローブボックス(GB)が設置されており、各GBには、グローブを取り付けるためのグローブポート(ベークライト製)が取り付けられている。グローブポートには、グローブをグローブポートに直接取り付けるタイプと、インナーリングと呼ばれる塩ビ製の環に取り付けたグローブをグローブポートに挿入して取り付けるタイプ(以下、押し込み式グローブポート)の2種類が使われている。平成28年4月に、押し込み式グローブポートの1基に2ヵ所の割れが東海再処理施設において初めて確認された。なお、割れによるGB内の負圧の異常や、GB外への放射性物質の漏えいは確認されなかった。グローブポートは、ポートとポート押さえでパネルを挟み込む形で、ポートとポート押さえをネジで固定することによりGBパネルに取り付けられている。このため、固定ネジを取外すことでグローブポートは取り外しが可能な構造ではあるが、グローブポートをそのまま取外した場合、閉じ込め機能が破れ、GB内の放射性物質を拡散させる恐れがあるため、拡散防止措置を講じた上で、グローブポートの交換を実施する必要があった。そこで今回、GB内部の汚染をコントロールしながらグローブポートを更新する手法を確立した。本発表では、その交換手法について報告する。

論文

東海再処理施設分析設備の保守・更新作業におけるグリーンハウスの設計・適用

鈴木 快昌; 田中 直樹; 後藤 雄一; 稲田 聡; 久野 剛彦

日本保全学会第14回学術講演会要旨集, p.385 - 389, 2017/08

東海再処理施設の分析所では、グローブボックス等の分析設備や付帯機器・部品類の点検・更新等において、作業方法上、放射性物質の拡散リスク(作業員の内部被ばくリスク)を伴うものがあり、対策としてグリーンハウス(GH)と呼ばれる汚染拡大防止用のハウスを設置する。本件では、東海再処理施設分析設備において、これまでに様々な保守・更新作業で用いたGHの概要について報告する。

報告書

ウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の同位体希釈質量分析用ウラン・プルトニウム混合スパイク調製の最適化

堀籠 和志; 田口 茂郎; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-016, 20 Pages, 2017/07

JAEA-Technology-2017-016.pdf:1.68MB

使用済核燃料の再処理工程を経て得られたウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX粉末)の同位体希釈質量分析用混合スパイクを最適化して調製した。本スパイクは、金属ウランNBL CRM116と金属プルトニウムNBL CRM126をそれぞれ正確に秤量した後、硝酸に溶解し、ウランとプルトニウムの重量比が1:2となるように混合した。スパイク中のウラン及びプルトニウム調製値は、それぞれ1.0530$$pm$$0.0008mg/g (k=2) ($$^{235}$$U: 93.114wt%)、2.0046$$pm$$0.0019mg/g (k=2)($$^{239}$$Pu: 97.934wt%)であった。バリデーションとして、$$^{233}$$U, $$^{242}$$Puをトレーサとする逆IDMSによる濃度検定並びに、硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液を混合調製した模擬MOX溶解液の平行分析により、調製濃度の妥当性を評価し、本スパイクが問題なく調製されていることを確認した。本スパイクは、MOX溶解液の同位体質量分析によるウラン及びプルトニウムの含有量の測定に適用し、良好な結果を得ることができた。

報告書

電位規制クーロメトリーによる標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための分析(共同研究)

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-014, 63 Pages, 2017/06

JAEA-Technology-2017-014.pdf:4.38MB

本件では、同位体希釈質量分析法で使用する標準物質の候補である硝酸Pu溶液の値付けのための分析にファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である電位規制クーロメトリーを適用した。測定装置には国際規格ISO 12183に準拠するものを使用し、その校正は国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなる計測機器を使用して実施した。装置の性能評価のためにPu金属標準物質から調製した試料を測定した結果、測定値は表示値と$$pm$$0.05%以内で良好に一致し、繰り返し測定の相対標準偏差も0.05%以下と非常に高い精度でPuを分析できることが分かった。そこで、本法で同位体希釈質量分析の標準物質候補となりうる$$^{239}$$Puの同位体組成比が比較的高い混合酸化物粉末から精製した硝酸Pu溶液を測定した。その結果、繰り返し測定の相対標準偏差は0.05%以下、信頼区間が95%を示す包含係数k=2として評価した測定値の不確かさは0.069%以下と標準物質の測定法として求められる精度を満足する水準で精密にPuを分析することができた。

報告書

プルトニウム転換技術開発施設における硝酸プルトニウム溶液の安定化処理に係る分析業務報告; 平成27年12月$$sim$$平成28年10月

堀籠 和志; 田口 茂郎; 石橋 篤; 稲田 聡; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-008, 14 Pages, 2017/05

JAEA-Technology-2017-008.pdf:1.15MB

東海再処理施設のプルトニウム転換技術開発施設では、硝酸プルトニウム溶液を安定な形態のウラン・プルトニウム混合酸化物に転換し、硝酸プルトニウム溶液が有する水素発生などの潜在的ハザードを低減するための安定化処理を平成26年4月から開始し、平成28年7月に終了した。本処理を円滑に進めるため、同分析設備では、ウラン・プルトニウム混合酸化物粉末及びその原料となる硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶液等の分析を実施してきた。本報告書は、本処理に係わる平成27年12月から平成28年10月までに実施した約2,200件の分析業務及び分析設備の保守・点検などの関連業務の実績についてまとめたものである。

論文

標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための定電位クーロメトリーの適用

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2017/02

核物質であるプルトニウムは計量管理、保障措置において最も重要な元素であり、その分析に使用する標準物質には高い信頼性が求められる。本研究では、同位体希釈質量分析に使用する標準物質の候補である試料の値付けのため、米国サバンナリバー国立研究所との共同でファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である定電位クーロメトリーを用いてプルトニウム溶液の分析を実施した。測定装置は、国際規格であるISO12183に準拠するように測定セル及び電極の最適化を図り、国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなるように校正を実施した。校正後、装置の精度確認のために測定したプルトニウム標準溶液の値は、表示値と良好な一致を示した。そこで、原子力機構で所有しているウラン・プルトニウム混合酸化物粉末から精製したプルトニウム溶液を測定した。その結果、測定値の不確かさは0.07%以下であり、標準物質としての精度を満足する水準で精密にプルトニウムを定量することができた。

報告書

直流アーク放電発光分光法によるMOX粉末中の金属不純物元素の定量; 粉末試料直接定量のための標準添加法の適用

古瀬 貴広*; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-028, 19 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-028.pdf:1.79MB

使用済核燃料の再処理過程を経て得られたMOX(ウラン・プルトニウム混合酸化物)粉末は、キャラクタリゼーションのために金属不純物元素の定量分析が必要となる。本分析には、粉末試料を溶解することなく直接定量が可能となる直流アーク放電発光分光法が有用とされるが、検量線を作成する際にマトリックスマッチングなどの問題を克服できる標準物質の選択が最も重要な課題であった。本報告では、試料マトリックスの影響を考慮して既知量の不純物金属を含む八酸化三ウランを標準物質として用いた標準添加法を適用することによって、比較的有意量が試料中に含まれる鉄, クロム, ニッケルの定量を試み、良好な結果が得られることを明らかにした。

報告書

プルトニウム転換技術開発施設における硝酸プルトニウム溶液の安定化処理に係る分析業務報告; 平成26年4月$$sim$$平成27年12月

堀籠 和志; 鈴木 久規; 鈴木 快昌; 石橋 篤; 田口 茂郎; 稲田 聡; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-026, 21 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-026.pdf:1.14MB

東海再処理施設のプルトニウム転換技術開発施設では、平成26年4月から硝酸プルトニウム溶液を安定な形態のウラン・プルトニウム混合酸化物に転換し、硝酸プルトニウム溶液が有する水素発生などの潜在的ハザードを低減するための安定化処理を実施してきた。本処理を円滑に進めるため、同分析設備では、ウラン・プルトニウム混合酸化物粉末及びその原料となる硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶液を試料とした各種の分析業務を実施してきた。本報告書は、平成26年4月から平成27年12月までに実施した約3,500件の分析及び分析設備の保守・点検などの関連する業務の実績についてまとめたものである。

論文

再処理施設におけるグローブボックスパネルの更新技術

舛井 健司; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.25 - 30, 2016/07

東海再処理施設に設置されたグローブボックスについて、視認性が低下していた透明パネルを更新した。パネルの材質には、新規制基準への適合を考慮し、難燃性材料であるポリカーボネートを採用した。また、放射性物質の拡散を防止するため、グリーンハウスを設置して作業を行った。更新後、パネルの材質、据付・外観、グローブボックスの負圧、漏えい検査を実施し、閉じ込め機能が更新前と同様に維持できることを検証した。

論文

再処理施設におけるグローブボックスパネル用ガスケットの物性評価

後藤 雄一; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.31 - 34, 2016/07

グローブボックス本体とパネルの密閉は、据付ボルトのナット締付力で、クロロプレンゴム製ガスケットに圧縮変形を与えて、その弾性復元力により担保されており、ガスケットは重要な役割を担っている。しかし、グローブボックスで長期間使用したガスケットの物性値と密閉性能については、ほとんど報告がない。そこで、本件では再処理施設において、37年間使用したガスケットの物性値を調査し、密閉性能へ与える影響を評価した。

論文

Application of controlled-potential coulometery as a primary method for the characterization of plutonium nitrate solutions being used for large-size dry spike reference materials; Collaboration between JAEA and SRNL

Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; Morales-Arteaga, M. E.*; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 10 Pages, 2016/07

日本原子力研究開発機構と米国サバンナリバー国立研究所では2007年から、一次標準測定法としての電位規制クーロメトリーを適用したLSDスパイク基準物質に使用する硝酸プルトニウム溶液のキャラクタリゼーションを実施してきた。これは、原子力機構と米国エネルギー省との間に締結された「保障措置と核不拡散に向けた核物質管理及び計量管理に係る手段に関する研究開発協力協定」に基づき共同研究で実施してきたものである。本件では、これまで定期的に実施してきた電位規制クーロメトリーの電気的校正、硝酸プルトニウム溶液の測定結果及びその不確かさ評価の結果について報告するものである。

論文

再処理施設分析廃液配管の腐食部の復旧

西田 直樹; 諏訪 登志雄; 田中 直樹; 稲田 聡; 久野 剛彦

日本保全学会第11回学術講演会要旨集, p.121 - 126, 2014/07

東海再処理施設の分析廃液を排水する放射性溶液配管の漏えいの原因の調査のため切取った配管部について、新規に準備したSUS配管を溶接し復旧した。復旧工事においては、配管の周囲をグリーンハウスで覆い、放射線防護措置を施した状態で、配管切断部の除染、開先加工、バックシールガスを流しながらの溶接を実施した。これらの一連の工事について、放射性物質を内包する配管を溶接する際の作業について報告する。

論文

再処理施設分析廃液配管の腐食原因の調査

田中 直樹; 諏訪 登志雄; 西田 直樹; 久野 剛彦; 伊波 慎一

日本保全学会第11回学術講演会要旨集, p.127 - 131, 2014/07

東海再処理施設の分析廃液を排水する放射性溶液配管の腐食部から漏えいが発生した。この腐食の原因の調査として当該配管を切出し、腐食部について分析・観察を行った。その結果、過去に使用した塩素系分析試薬の塩化物イオンが原因となり、局部腐食を起こしたことが考えられる。そのため、塩素系分析試薬の使用履歴のある配管についてフェーズドアレーによる配管の点検を行ったので結果について報告する。

論文

「計量保障措置分析品質保証」特別専門委員会活動報告

角 美香; 駿河谷 直樹; 黒沢 明; 鈴木 徹; 久野 祐輔

核物質管理学会(INMM)日本支部第31回年次大会論文集(CD-ROM), 8 Pages, 2010/12

核燃料サイクル施設の長期的安定運転には、IAEA保障措置協定の要求を満たすことが不可欠である。そのためには核物質の計量管理を的確に実施していくことが基本であり、高い測定精度で分析が可能な破壊分析(DA)が必須である。今後、核燃料サイクルの本格化によって、Pu取扱量が増大することが想定されており、DAに対する精確さの維持・向上への要求は一層高まると予想される。長期的に安定した計量・保障措置分析の品質レベルを維持する体制を構築することを目的に、日本原子力学会に核物質管理学会協賛のもと「計量保障措置分析品質保証」特別専門委員会」が設けられた。核物質計量保障措置分析,標準物質,統計,品質保証等の各専門家が集い、主たるPu・Uの計量分析法である同位体希釈質量分析法の委員会規格の策定、現在原子力機構で進めているPu標準物質作製への支援,DAの品質保証のために今後実施すべき項目のとりまとめ等が実施された。

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