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Ga K-edge XANES study of Ga-exchanged zeolites at high temperatures under different atmospheres including vacuum, CO, and pressurized H
Huang, M.*; 金城 哲弥*; 安村 駿作*; 鳥屋尾 隆*; 松村 大樹; 齋藤 寛之*; 清水 研一*; 並木 則和*; 前野 禅*
Catalysis Science & Technology, 13(23), p.6832 - 6838, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)Ga-exchanged zeolites are promising catalysts for dehydrogenative alkane transformations. Reduced Ga species, such as Ga hydrides and Ga
cations, are possible active sites for alkane dehydrogenation based on in situ spectroscopic studies. However, most of the reported studies were conducted at lower temperatures compared with those encountered in actual operating conditions. In this study, the in situ Ga K-edge XANES analysis of Ga-exchanged MFI zeolite was performed under actual operating temperatures and different atmospheres (H, He, CO, vacuum, and CH
). The absorption edge appeared at similarly lower energy values than that of GaO
in all atmospheres, whereas the main absorption peak intensity differed depending on the presence or absence of a hydride source in the gas phase. Higher intensities were observed under H and CH atmospheres than under CO and vacuum atmospheres.
岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*
Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.
榊 浩司*; Kim, H.*; Majzoub, E. H.*; 町田 晃彦*; 綿貫 徹*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 水野 正隆*; 松村 大樹; 中村 優美子*
Acta Materialia, 234, p.118055_1 - 118055_10, 2022/08
被引用回数：9 パーセンタイル：83.6(Materials Science, Multidisciplinary)Local structure in the di-hydride phases of V-Ti-Cr solid solution alloys were investigated using synchrotron X-ray and neutron total scattering experiments. Both Rietveld refinement and pair distribution function (PDF) refinement of the X-ray scattering data indicated that the crystal structure of the metal lattice was a face centered cubic (FCC) structure and no difference between their local structure and average structure was observed. However, the CaF structure model did not reproduce the first peak corresponding to the metal-hydrogen correlation in neutron PDF patterns. When special quasi-random structure (SQS) models are applied for the refinements, the whole neutron PDF patterns were reproduced. Distribution of interatomic distances between hydrogen and metal atoms in the relaxed SQS models showed that interatomic distance of hydrogen with Cr was shorter than that with V and that with Ti was longer than that with V, independently of the chemical compositions.
松村 武*; 塚越 舜*; 上田 祥央*; 比嘉 野乃花*; 中尾 朗子*; 金子 耕士; 垣花 将司*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大貫 惇睦*
Journal of the Physical Society of Japan, 91(7), p.073703_1 - 073703_5, 2022/07
被引用回数：6 パーセンタイル：78.27(Physics, Multidisciplinary)Successive magnetic phase transitions in EuIrGe, an intermetallic compound with a body centered tetragonal lattice belonging to a polar space group I4mm, has been investigated by neutron diffraction and resonant X-ray diffraction. It is shown that EuIrGe exhibits an incommensurate longitudinal sinusoidalorder with 
(0, 0, 0.792) and m
c-axis in the high temperature phase, which changes to a cycloidal order with 
= (
, 0, 0.8) (
0.017) and m ac-plane in the intermediate phase. In the low temperature phase, the cycloidal plane rotates by 45
to have =(
, 0.8) (
0.012). It is also pointed out that the X-ray scattering amplitude from odd-parity magnetic quadrupole due to the polar environment interfere with that from normal even-parity magnetic dipole in the magnetic ordered phase.
ion complex; Presence of a Rh Intermediate in Direct Photoreduction佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*
Journal of Physical Chemistry C, 126(12), p.5607 - 5616, 2022/03
被引用回数：1 パーセンタイル：14.66(Chemistry, Physical)パルス紫外線レーザー照射によって引き起こされるRhイオン錯体のRh
種への直接光還元反応機構を、分散型X線吸収微細構造(DXAFS)分光法によって調べた。時間分解X線吸収端近傍構造(XANES)には等吸収点がなく、Rhの直接光還元に2種類以上のRh
が寄与することを示した。時間分解XANESデータの特異値解析から、直接光還元には3つのRh種が関与することが示唆された。時間分解XANESデータを、交互最小二乗法による多変量解析(MCR-ALS)により解析したところ、3つのRh種の純粋なスペクトルと濃度プロファイルが得られた。Rh種は、3つのXANESスペクトルの特徴から、Rh, Rh, Rh種に分類できた。得られた濃度プロファイルから、Rhの直接光還元はRh 
Rh Rhの順で進行することが示唆され、RhとRhの光還元、RhとRhの光による自己触媒的還元、Rhの光酸化による反応機構により、3種のRhの濃度プロファイルがよく再現できることが示された。
木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*
Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03
被引用回数：7 パーセンタイル：71.37(Materials Science, Multidisciplinary)High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.
-type La
Eu
CuO
and NdCuO浅野 駿*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; 工藤 康太*; 谷口 貴紀*; 齋藤 真*; 春原 稔樹*; 川股 隆行*; 小池 洋二*; et al.
Physical Review B, 104(21), p.214504_1 - 214504_7, 2021/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)We performed Cu K-edge X-ray absorption fine-structure measurements on -type LaEuCuO (LECO) and NdCuO (NCO) to investigate the variation in the electronic state associated with the emergence of superconductivity due to annealing. The X-ray absorption near-edge structure spectra of as-sintered (AS) LECO are quite similar to those of AS NCO, indicating that the ground state of AS LECO is a Mott insulator. The electron density after annealing 
was evaluated for both superconducting LECO and nonsuperconducting NCO and was found to be 0.40 and 0.05 electron per Cu atom, respectively. In LECO but not in NCO, extended X-ray absorption fine-structure analysis revealed a reduction in the strength of the Cu-O bond in the CuO plane due to annealing, which is consistent with the screening effect on phonons in the metallic state. The origin of the difference in doping processes due to annealing is discussed in relation to the size of the charge-transfer gap.
佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 中西 隆造*; 辻 卓也; 大場 弘則*
Analytical Sciences, 36(11), p.1371 - 1378, 2020/11
被引用回数：2 パーセンタイル：10(Chemistry, Analytical)モリブデンイオンMoO
水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸が形成され、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(0.15-4.0M)でのポリモリブデン酸の化学形態を、ラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルを多変量スペクトル分解法(MCR-ALS)により解析した。MCR-ALS解析では実験データ解析により得られるスペクトルの任意性が問題になり、XAFSデータのみの解析ではこれが顕著になるが、XAFSデータとラマンデータを同時にMCR-ALS解析することで、信頼性の高い3成分のXAFSスペクトルを得ることに成功した。構造解析の結果から、硝酸濃度が高くなるにつれポリモリブデン酸の化学種が[Mo
O
(HO)
]
[MoO
(HO)][HMoO(HO)]へと変化する様子を明らかにした。
糸井 弘行*; Ninomiya, Takeru*; 長谷川 英之*; Maki, Shintaro*; Sakakibara, Akihiro*; 鈴木 隆太郎*; 笠井 湧斗*; 岩田 博之*; 松村 大樹; 大和田 真生*; et al.
Journal of Physical Chemistry C, 124(28), p.15205 - 15215, 2020/07
被引用回数：8 パーセンタイル：40.15(Chemistry, Physical)We demonstrate reversible charge/discharge in ruthenocene, RuCp (Cp = 
-CH), using activated carbon (AC) as a support. Upon subsequent electrochemical oxidation using an aqueous HSO electrolyte, the clusters are disassembled and the RuCp molecules are finely dispersed in the micropores. The resulting RuCp has a large contact area with conductive carbon surfaces, thereby realizing rapid charge transfer at the contact interface. Consequently, rapid charge storage occurs via the reversible redox reaction of the supported RuCp in aqueous HSO without dimerization or disproportionation reactions, which is confirmed by X-ray absorption spectroscopy. Since hybridization can produce different properties of the host and guest materials, their infinite combinations would have the possibility to yield properties far surpassing those of existing materials.
松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*
Radiation Physics and Chemistry, 166, p.108493_1 - 108493_9, 2020/01
被引用回数：2 パーセンタイル：12.16(Chemistry, Physical)原子炉内のSUS等の構造材料は、電離放射線の環境に晒されるため腐食や劣化が起こる。材料の厚さが異なると周囲の線質が変化して腐食等の程度が変わると予測されるが、これまでの研究ではこの影響について検討されていない。そこで本研究では、水中のSUS304板の表側にガンマ及びベータ線源を置いた際の、板の表裏両側での二次放射線(光子、電子)のエネルギースペクトルを板の厚さ、並びに線源と板の間隔を変えて解析的に評価した。
Csガンマ線の場合、板の厚さに対するスペクトルの依存性は裏側でより明確だった。
Sr、Yベータ線の場合、スペクトルはガンマ線の場合と明らかに異なり、裏側では電子のスペクトルは光子より遥かに低下した。このように、スペクトルが入射放射線の種類、材料の厚さ、線源と板の間隔によってどのように変化するかを明らかにするとともに、入射放射線に対する二次放射線のエネルギー低下を議論した。
米田 安宏; 吉越 章隆; 竹田 幸治; 塩飽 秀啓; 松村 大樹; 菖蒲 敬久; 田村 和久
まてりあ, 58(12), p.763 - 769, 2019/12
文部科学省ナノプラットフォーム委託事業において、微細構造解析プラットフォームに属する各実施機関の提供している装置紹介である。
magnetic order in trillium lattice antiferromagnet EuPtSi studied by resonant X-ray scattering田端 千紘*; 松村 武*; 中尾 裕則*; 道村 真司*; 垣花 将司*; 稲見 俊哉*; 金子 耕士; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大貫 惇睦*
Journal of the Physical Society of Japan, 88(9), p.093704_1 - 093704_5, 2019/09
被引用回数：34 パーセンタイル：88.7(Physics, Multidisciplinary)The magnetic order in the magnetic-fild-induced so-called A phase of cubic chiral antiferromagnet EuPtSi was investigated by resonant X-ray scattering (RXS) near the Eu 
edge. The high flux RXS signal under the magnetic field applied along [111] revealed the first and second order satellite magnetic reflections, indicating that the A phase is a triple- magnetic ordered state that is described by three propagation vectors lying in the plane normal to the magnetic field direction; 
, 
, and 
. With the high resolution in the reciprocal space achieved in the RXS measurement, it is suggested that the triple- order strongly couples with the underlying crystal lattice. The triple- magnetic order is discussed in the context of a magnetic skyrmion lattice on which the geometrical frustration may play a crucial role.
小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*
Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06
被引用回数：5 パーセンタイル：22.5(Chemistry, Multidisciplinary)We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 C under acidic and neutral conditions and up to 40 C under alkaline conditions. After aging at 90 C under acidic conditions and at 60 and 90 C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.
垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*
Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12
被引用回数：3 パーセンタイル：30.05(Chemistry, Physical)The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.
松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*
Nuclear Science and Engineering, 192(1), p.70 - 79, 2018/10
被引用回数：1 パーセンタイル：11.49(Nuclear Science & Technology)これまでTMI-2事故時の汚染水処理に用いた水没式の脱塩システム(SDS)に対して、アスペクト比の小さな吸着塔を円筒形状に近似して、その軸方向のみを対象にしたgammaスキャニングに関する解析的研究を進めてきた。本研究では、事故時の報告書をもとに再現した現実系の軸方向のスキャニングを模擬した計算を行い、円筒形状の結果と比較するとともに、径方向のスキャニングも新たに試みて、吸着塔内の核種分布の3次元評価の可能性を模索した。吸着塔の上面および底面からの径方向のスキャニングの模擬計算では、ゼオライト充填層中に仮想的なディスク形状とシェル形状に設定したCs-137がそれぞれ明瞭に観察可能であることを確証した。
吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.
Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01
被引用回数：6 パーセンタイル：34.59(Physics, Applied)放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M
吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs)であることがわかった。さらに、Fe L
吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。
subnanoclusters and Pt single atoms over porous carbon supports and their structural analyses with X-ray absorption spectroscopy糸井 弘行*; 西原 洋知*; 小林 俊介*; Ittisanronnachai, S.*; 石井 孝文*; Berenguer, R.*; 伊藤 仁*; 松村 大樹; 京谷 隆*
Journal of Physical Chemistry C, 121(14), p.7892 - 7902, 2017/04
被引用回数：31 パーセンタイル：71.76(Chemistry, Physical)We demonstrate the fine dispersion of Pt subnanoclusters or Pt single atoms on two types of porous carbon supports, Ketjen black (KB) and zeolite-templated carbon (ZTC). For the fine dispersion of Pt subnanoclusters, simply filling an organoplatinum complex, (COD)PtMe, as a Pt precursor into the micropores is found to be crucial to prevent agglomeration or sintering of Pt subnanoclusters. Moreover, it is possible to disperse Pt single atoms on ZTC, simply by decreasing the Pt loading amount down to ca. 0.9 wt%, owing to some stabilization effect by oxygen-containing functional groups. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis for Pt subnanoclusters reveals that the Pt-Pt bond is contracting to a large extent (
2.8%) relative to balk values, and upon hydrogen chemisorption, the bond elongates more than the reported values for the 1.0 nm sized Pt nanoparticles.
吉田 由香里*; 溝端 健亮*; 松村 彰彦*; 磯野 真由*; 八高 知子*; 中野 隆史*; 舟山 知夫; 小林 泰彦; 金井 達明*
JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 81, 2015/03
日本の炭素線治療において臨床線量を決定するために用いられているclinical RBE (cRBE)はexperimental RBE (eRBE)にscaling factorをかけたものである。eRBEはhuman salivary gland(HSG)細胞を用いたコロニー形成法によりlinear-quadratic(LQ)モデルで得られた
値および
値から求められた各LETにおけるRBEが採用されており、これが全ての患者(すなわちすべての細胞および組織)における炭素線治療計画に反映されている。しかしながら、RBEは線量,線量率,細胞や組織の種類、エンドポイント、酸素化の程度などにより異なる。そこで、群馬大学重粒子線照射施設(GHMC)のLET 1380keV/
m、および原子力機構TIARAのLET 108158keV/mの炭素線を用い、その線量分布を評価すると共に、ヒト正常皮膚細胞への照射を行い、得られたRBE値について過去のHSG細胞の結果と比較・解析した。
矢板 毅; 小林 徹; 池田 隆司; 松村 大樹; 町田 昌彦; 奥村 雅彦; 中村 博樹
放射光, 27(6), p.315 - 322, 2014/11
福島第一原子力発電所の事故により放出された放射性セシウムは、福島の空間線量を高める原因となっており、現在も除染作業が続けられている。本研究においては、土壌中におけるセシウムの構造および化学結合状態などを原子, 分子レベルより明らかにすることから、セシウムの土壌における中長期的安定性、線量の高い土壌廃棄物に対する化学除染方法の評価および開発、中間貯蔵施設等の保管方法に関する安全性評価に資する知見を得ることを目的として、基礎的知見を含めた"総合診断的な研究"を実施している。本稿では、この中でも粘土鉱物での存在状態を明らかにするため、放射光などX線分析および第一原理分子動力学計算を用いたセシウムの存在状態について得られた結果の一部について紹介する。
矢板 毅; 池田 隆司; 松村 大樹
日本原子力学会誌ATOMO
, 56(6), p.366 - 371, 2014/06
粘土鉱物へのセシウム吸脱着機構は、1950から1960年代にかけて多くの研究成果の報告があり、セシウムが土壌表面近くに存在するメカニズムなど、様々な説明がなされてきたが、原子,分子レベルでのセシウム存在状態に関して直接観察等を通じた報告は意外に少ない。そこで本研究において、構造・化学結合特性などに焦点を当て、放射光や理論計算などを通じて詳細に検討したところ、セシウムと粘土鉱物との間には、アルカリ金属としては特異な相互作用が存在することを新しく指摘した。この結果については、2稿にわたり解説することとし、本稿では、特に放射光および経験的なパラメータ等を含まない第一原理に基づく分子動力学計算による結果について紹介する。
