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論文

Evaluation of a cesium adsorbent grafted with ammonium 12-molybdophosphate

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.247 - 252, 2016/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:75.11(Chemistry, Physical)

A fibrous adsorbent for radioactive cesium (Cs) removal has been developed by radiation induced graft polymerization. To apply the developed adsorbent to drinking water, the stability of adsorbent having high affinity for Cs ligand, ammonium 12-molybdophosphate (AMP), was evaluated. As a result, since a crosslinking structure was introduced onto the grafted AMP, it could be successfully satisfied the regulation of Food Sanitation Act. Finally, the Cs adsorbent was commercialized as water purifier named by "KranCsairtextregistered".

論文

Development of an adsorbent for Cs removal synthesized by radiation-induced graft polymerization

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

日本イオン交換学会誌, 26(1), p.9 - 14, 2015/01

It is important task for recovering of Cs from the contaminated area caused by the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. We developed a highly efficient Cs adsorbent by radiation grafting of ammonium 12-molybdophosphate (AMP) and crosslinking of grafted chains with a suitable crosslinker at the same time. As a result of the optimizaion, the Cs adsorbent with 1 mol% of polyethylene glycol dimethacrylate satisfied the specification as a water purifier. The resultant grafted Cs adsorbent could work to maintain the highly performance of Cs removal in the standard pH range for drinking water (from pH 5.8 to 8.6) and even in the presence of coexisting ions such as K, Ca, Mg, and Na.

論文

Evaluation of the scandium affinity under the iron coexistence using radiation grafted adsorbents

林 菜月*; 保科 宏行; 天田 春代; 山延 健*; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.105 - 108, 2014/11

A fibrous phosphoric acid adsorbents for scandium were synthesized by radiation graft polymerization of glycidyl methacrylate (GMA), subsequent chemical modification, and direct grafting with a phosphoric monomer having both vinyl and phosphoric groups onto a polypropylene coated by polyethylene nonwoven fabric. The resultant grafted fibrous phosphoric acid adsorbent (HMP-g) having long side grafted chains has high affinity for scandium (Sc) ions even under the coexistence with Fe ion. The breakthrough capacity for Sc of 0.5 ppm with Fe coexistence was 10.9 mol-Sc per kg-adsorbent for the GMA derivative phosphoric adsorbent, and 17.8 mol-Sc per kg-adsorbent for HMP-g, respectively.

論文

Recovery of scandium from hot spring water with graft adsorbent containing phosphoric groups

保科 宏行; 笠井 昇; 天田 春代; 高橋 牧克*; 田中 和也*; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.248 - 251, 2014/11

An adsorbent for Scandium (Sc) recovery was developed with radiation-induced graft polymerization of phosphoric acids that have a high affinity for Sc onto polyethylene fabrics. The adsorption performance of Sc was evaluated with the Sc adsorption equipment, consisting of 155 mm internal diameter columns and a pump that were set up near Yukawa River in Kusatsu town. To achieve a practical use of Sc recovery, the adsorbent requires repeated use with maintaining its efficiency in terms of cost reduction. So, the reusability of the adsorbent was investigated by repeating adsorption and elution. The breakthrough curves of Sc adsorption showed similar behavior in all tests. The adsorbed Sc from the 19th adsorption test was 56 mg, which was comparable capacity to the average amount of the adsorbed Sc during the 19 tests. These results indicated that the adsorbent was used more than 19 times with maintaining high adsorption performance of Sc.

論文

A New eco-friendly synthesis method for arsenic adsorbent

天田 春代; 高橋 牧克*; 保科 宏行; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.109 - 113, 2014/11

A large amount of arsenic waste solution which was dissolved in neutral aqueous media, was generated from the manufacturing process of gallium arsenide component in semiconductor industry. As for arsenic removal, an adsorbent was developed by radiation graft polymerization and subsequent chemical modification with N-methyl-D-glucamine (NMDG) as a functional group. Furthermore, the grafting and the modification were carried out using water based solvent instead of organic solvent in view of an environmental emission and a working environment. The solvents were comprised of water and surfactant, and the adsorption performances compared with a conventional method synthesized in 1,4-dioxane of organic solvent. Total amount of arsenic for arsenic(III) and arsenic(V) at pH 6.5 were 3.2 times and 2.1 times higher than our previous fibrous adsorbent. From the pH dependency studies, the developed grafted adsorbent gave high removal ratio in a neutral media area for both arsenic species. Breakthrough capacities in the column mode tests for arsenic(III) and arsenic(V) were 0.3 and 18 mg/g at pH 6.5, respectively.

論文

Absorption of phosphate ion in swine urine using CMC gel

瀧上 眞知子*; 天田 春代*; 長澤 尚胤; 廣木 章博; 笠井 昇; 吉井 文男; 玉田 正男

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 33(4), p.849 - 852, 2008/12

世界におけるリン資源の枯渇や環境保全の目的である豚尿汚水からのリン除去が問題視されている。これらの問題を解決する手段として、カルボキシメチルセルロース(CMC)と鉄を原料としたゲルを作製し、豚尿汚水からリンを吸着する技術を開発した。三価の鉄イオンを用いるとゲル形成が急激に進むが、二価の鉄イオンでは、ゲル化しなかった。二価の鉄イオンでは、酸とともに加えることによりゲル形成することがわかった。得られたCMC/鉄ゲルは、約80mg/Lのリンを含む豚尿汚水から約97%除去することがわかり、家畜処理材として応用できる見通しを得た。

論文

Absorption of phosphate ion in swine urine using CMC gel

瀧上 眞知子*; 天田 春代*; 長澤 尚胤; 廣木 章博; 笠井 昇; 吉井 文男; 玉田 正男

JAEA-Review 2008-055, JAEA Takasaki Annual Report 2007, P. 44, 2008/11

豚尿に含まれるリンの再資源化と排水に含まれるリンの低減を目指して、カルボキシメチルセルロース(CMC)を用いた新素材を開発した。CMC単独ではリンを吸着することはできないが、アルミニウム及び鉄イオン等の多価の金属を用いることによりCMCのカルボキシル基間に金属イオンを固定することによりリンを吸着できると考えられる。そこで、CMCに塩化第1鉄[以下、Fe(II)]及び塩化第2鉄[以下、Fe(III)]水溶液を加え、ゲルを調製した。豚尿の分析を行って調製した模擬尿及び豚舎で実際に一次処理した豚尿を使用し、リン酸イオン吸着前後のリン酸イオンの分析を、イオンクロマトグラフ及びICPで測定した。Fe(II)を用いて調製したCMCゲルは模擬尿中及び一次処理済み尿汚水中のリン酸イオンを効率よく吸着した。リン酸イオンの濃度は、模擬尿中で457mg/Lから3mg/Lに、尿汚水で78mg/Lから2mg/L以下に減少した。この値は環境排水基準値8mg/Lを十分に満たす値である。

論文

Preparation and properties of CMC gel

瀧上 眞知子*; 天田 春代*; 長澤 尚胤; 八木 敏明; 笠原 崇光*; 瀧上 昭治*; 玉田 正男

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 32(3), p.713 - 716, 2007/09

カルボキシメチルセルロース(CMC)は水溶性の高分子であり、10%程度のペースト状態で放射線橋かけし、水に不溶な化学ゲルを調製することができる。CMCと酸とを混練するだけで、これまでの放射線橋かけゲルでは作製できない弾力性のあるCMC弾性ゲルを調製できることを見いだした。この新規ゲルは、(1)CMCと酸水溶液とを混練する、(2)上記(1)に$$gamma$$線照射する、(3)CMCのペーストに$$gamma$$線照射後に酸水溶液中に浸漬する3つの方法で調製できる。生成直後のゲルの圧縮弾性率は酸の濃度が高くなるのに伴い大きくなり、CMCの置換度、分子量や酸の種類、濃度を変化させ、照射を組合せることにより硬さを広範囲に制御できることを見いだした。CMC弾性ゲルの生成前後のIRスペクトルやEDXの測定結果から、この弾性ゲルは、CMCのカルボキシル基の対イオンとして存在していたNaがHに置換することによりカルボキシル基の解離が押さえられ、CMC分子内あるいは分子間の静電的反発が減少して、CMC分子鎖が凝集してできた物理ゲルであると考えられる。このゲルは、新規で簡便な手法で調製でき、広範囲での応用が期待される。

口頭

カルボキシメチルセルロースを原料とする新規ゲルの調製と特性

瀧上 眞知子*; 天田 春代*; 長澤 尚胤; 八木 敏明; 玉田 正男

no journal, , 

カルボキシメチルセルロース(CMC)は水溶性の高分子であり、20%程度のペースト状態で放射線橋かけし、水に不溶な化学ゲルを調製することができる。CMCと酸とを混練するだけで、これまでの化学ゲルでは作製できない弾力性のあるCMCゲルを調製できることを見いだした。この新規ゲルは、(1)CMCと酸水溶液とを混練する,(2)上記1に$$gamma$$線照射する,(3)CMCのペーストに$$gamma$$線照射後に酸水溶液中に浸漬する3つの方法で調製できた。生成直後のゲルの圧縮弾性率は酸の濃度が高くなるのに伴い大きくなった。また、ゲル分率は、酸の種類にかかわらず、酸の濃度が高くなるのに伴い増加した。CMCのゲル生成前後のIRスペクトルやEDXの測定結果から、この生成したゲルは、CMCのカルボキシル基の対イオンとして存在していたNaがHに置換することによりカルボキシル基の解離が押さえられ、CMC分子内あるいは分子間の静電的反発が減少して、CMC分子鎖が凝集してできた物理ゲルであると考えられる。TG-DTA測定の結果、ゲル化したCMCには、CMCそのものの分解温度よりも高温側に、新たなピークが現れることがわかった。橋かけすることにより分子鎖の運動が束縛され、分解温度が高くなったものと考えられる。このゲルは、新規で簡便な手法で調製でき、広範囲での応用が期待される。

口頭

植物由来の新しい弾性ゲルの創製とその活用

長澤 尚胤; 瀧上 眞知子*; 天田 春代*; 八木 敏明; 笠井 昇; 吉井 文男; 玉田 正男

no journal, , 

カルボキシメチルセルロース(CMC)等の水溶性多糖誘導体が、10%以上のペースト状態で放射線橋かけし、水に不溶な化学ゲルに調製することができ、得られたゲルを酸に浸漬することにより、弾性的な性質を付与することができることを見いだした。放射線橋かけCMCゲルでは50%圧縮すると壊れてしまうが、酸処理すると圧縮しても壊れず、荷重を外すと元の形状に戻る。ゲル強度は、放射線橋かけCMCゲルの約200倍の0.5N/mm$$^{2}$$に大きくなった。また、ゲル分率は、酸の種類にかかわらず、酸の濃度が高くなるのに伴い増加した。CMCのゲル生成前後のIRスペクトルやEDXの測定結果から、この生成したゲルは、CMCのカルボキシル基の対イオンとして存在していたNaがHに置換することによりカルボキシル基の解離が押さえられ、CMC分子内あるいは分子間の静電的反発が減少して、CMC分子鎖が凝集し、水素結合で橋かけしてできた物理ゲルであると考えられる。TG-DTA測定の結果、ゲル化したCMCには、CMCそのものの分解温度よりも高温側に、新たなピークが現れる。酸処理することにより分子鎖の運動が束縛され、分解温度が高くなったものと考えられる。

口頭

植物由来弾性ゲルの創製とその応用

長澤 尚胤; 瀧上 眞知子*; 天田 春代*; 廣木 章博; 笠井 昇; 八木 敏明*; 吉井 文男; 玉田 正男

no journal, , 

ペースト状のカルボキシメチルセルロース(CMC)に放射線照射による橋かけ技術と酸への浸漬処理を組合せることにより、弾力性を付与したCMCゲルを作製できることを見いだした。20%濃度のCMCペーストに$$gamma$$線を10kGy照射して得られたゲルを、1Mの塩酸に4日間浸漬することにより、強度が約150倍も高くなる。また、酸の種類や濃度を変化させることにより、0.1から5MPaの強度を有する弾性ゲルを作製できることから、医療診断補助材や人体模型等の医用材料などのさまざまな用途に応用可能である。

口頭

繊維状グラフト吸着材の鉄共存下におけるスカンジウムの吸着挙動の評価

林 菜月*; 山延 健*; 天田 春代; 保科 宏行; 瀬古 典明

no journal, , 

レアメタルは現代の高度化した産業には必要不可欠な素材であり、様々な用途で活用されている。特に、希土類元素のスカンジウムは燃料電池やメタルハライドランプなどの性能を向上させる目的で広く利用されており、近年需要が伸びることが予想されている。しかしながら、日本はそのほとんどを海外からの輸入に依存しているのが現状であり、都市鉱山からのリサイクル技術の開発や自然湧水や海水からの捕集システムの確立が喫緊の課題となっている。そこで、スカンジウムに対して高い選択性と吸着能を有し、かつ強酸性溶液中において機能する吸着材の開発を試みた。本研究ではスカンジウムに対して親和性のあるリン酸基を導入した吸着材を合成し、スカンジウムに対する吸着挙動を評価した。その結果、スカンジウム吸着を阻害する鉄共存下においてもスカンジウムに対する選択性は高く、飽和吸着量は吸着材1gあたり90$$mu$$molとなった。

口頭

飲料水への適用に向けたCs除去用グラフト捕集材の開発

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 天田 春代; 保科 宏行; 植木 悠二

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故で被災した地域の復興に向けて、安心な水の確保は重要な課題となっている。そこで、飲料水への適用に向けたセシウム(Cs)除去用グラフト捕集材の開発を行った。Cs親和性の高い吸着基として導入するリンモリブデン酸基の担持安定性を向上させるため、モノマーに様々な架橋助剤を添加し、架橋構造の導入を試みた。その結果、ポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)を0.4wt%を添加した系で合成した捕集材が最も安定性に優れ、食品衛生法の監査項目を満たすことができ、飲料水への適用が可能となった。捕集材の性能評価では、飲料水基準値であるpH5.8から8.6範囲において、Cs吸着性能は安定して高く、共存イオンとしてK, Ca, Mg, Na存在下においても、Csのみを吸着することに成功した。

口頭

環境に優しい水系合成法を用いたヒ素吸着材の開発

天田 春代; 保科 宏行; 瀬古 典明; 高橋 牧克*

no journal, , 

近年、半導体の材料としてガリウムヒ素が広く使われており、その製造工程において、大量のヒ素が排出される。そのため、工業的に有効なヒ素処理方法が求められている。ヒ素を回収する方法として最も一般的なのは凝集剤を用いる凝集沈殿法があるが、ヒ素を含む大量の廃棄物が生成し、二次的処理が必要となる。これに対し、吸着法による処理の場合、生成する廃棄物の量を抑制できる利点から、これまでに多くの吸着材が開発されてきた。ガリウムヒ素排水のpHである中性域において機能する吸着材に、N-メチル-D-グルカミン(NMDG)を官能基とするヒ素吸着材が知られているが、従来の作製方法では、毒性や引火性を有する有機溶媒を用いるため、PRTR法や消防法の観点から、大規模な生産法として適応するには困難であった。そこで、新規な溶媒として、水に界面活性剤を添加した系でNMDG官能基の導入を試み、従来法で合成した吸着材に対し、三価のヒ素で2.2倍に相当する4.75mg/g、五価のヒ素で1.4倍に相当する9.63mg/gの容量を有する吸着材の合成を可能にした。

口頭

Development of an adsorbent for Cs removal synthesized by radiation-induced graft polymerization

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

no journal, , 

It is important task for recovering of Cs from the contaminated area caused by the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Therefore, we developed a new grafted Cs adsorbent, which contained a crosslinked structure onto the grafted chains to stabilize the adsorption ligand for applying to a drinking water. As the optimal synthesis condition, 1 mol% of 9G (G: dimethacrylate) which is a type of polyethylene glycol dimethacrylate (PEGDM) was used for Cs adsorbent as a crosslinker. The resultant grafted Cs adsorbent could work to maintain the performance of Cs removal from pH 5.8 to 8.6 without any damage. Finally, the developed Cs adsorbent could use as a filter of a water purifier.

口頭

Boron removal by glucamine chelate adsorbent grafted on polyethylene fabric

瀬古 典明; 天田 春代; 保科 宏行; 池川 淳史*; 畑中 宏支*

no journal, , 

Fibrous glucamine chelate adsorbent (GA) for boron removal was synthesized by pre-irradiation method of radiation-induced grafting of glycydyl methacrylate onto a nonwoven polyethylene fabric and the subsequent chemical modification. We have adopted the emulsion grafting technique which realized high yield of grafting degree in comparison with general organic solvent grafting system. Furthermore, the chemical modification solvent was also determined to be a water to minimize the environmental pollution. In the grafting process, the grafting degree (Dg) reached 221% at the minimized irradiation dose of 20 kGy for 1 h at 40$$^{circ}$$C. To evaluate GA, the effect of the co-existence ions such neodymium (Nd) and dysprosium (Dy) on boron adsorption was investigated to determine the possibility of Nd/Dy recycle as industrial future resources. GA with 2.3 mmol/g-adsorbent was tested by batch mode adsorption of boron with Nd and Dy. As a result, the recovery of boron was more than 90% in the presence of extremely high concentrations of Nd and Dy.

口頭

放射線グラフト重合法を活用した抗菌材の開発

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 天田 春代

no journal, , 

衛生的な飲料水を得るため、放射線グラフト重合法を活用して抗菌作用のある銀を担持した抗菌材の開発を行った。抗菌材の合成は、電子線を照射した繊維状不織布基材にエポキシ基を有するメタクリル酸グリシジルをグラフト重合した後、導入したエポキシ基をイミノニ酢酸基に転換し、グラフト重合材を得た。次いで、イミノ二酢酸基に銀を担持するため、銀溶液に24時間浸漬して、0.4mmol/gの銀を担持した抗菌材を得た。抗菌効果を評価するために、抗菌材を充填したカラムに未消毒の沢水を連続通水して抗菌試験を行った結果、抗菌材から0.05ppmの銀を常時溶出させることで、抗菌効果が持続できることが分かった。この効果は抗菌材の6000倍量、つまり使用期間180日に相当する量の沢水を通水しても、一般細菌、及び大腸菌に対して、効果が高いことがわかった。

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