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Temporally decoherent and spatially coherent vibrations in metal halide perovskites

Zhang, D.*; Hu, X.*; Chen, T.*; Abernathy, D. L.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; Foley, B. J.*; Yoon, M.*; Choi, J. J.*; et al.

Physical Review B, 102(22), p.224310_1 - 224310_10, 2020/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:34.14(Materials Science, Multidisciplinary)

The long carrier lifetime and defect tolerance in metal halide perovskites (MHPs) are major contributors to the superb performance of MHP optoelectronic devices. Large polarons were reported to be responsible for the long carrier lifetime. Yet microscopic mechanisms of the large polaron formation, including the so-called phonon melting, are still under debate. Here, time-of-flight inelastic neutron scattering experiments and first-principles density-functional theory calculations were employed to investigate the lattice vibrations (or phonon dynamics) in methylammonium lead iodide, a prototypical example of MHPs. Our findings are that optical phonons lose temporal coherence gradually with increasing temperature which vanishes at the orthorhombic-to-tetragonal structural phase transition. Surprisingly, however, we found that the spatial coherence is still retained throughout the decoherence process. We argue that the temporally decoherent and spatially coherent vibrations contribute to the formation of large polarons in this metal halide perovskite.


Distance-selected topochemical dehydro-diels-alder reaction of 1,4-Diphenylbutadiyne toward crystalline graphitic nanoribbons

Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:72.59(Chemistry, Multidisciplinary)



Multiple magnetic bilayers and unconventional criticality without frustration in BaCuSi$$_2$$O$$_6$$

Allenspach, S.*; Biffin, A.*; Stuhr, U.*; Tucker, G. S.*; 河村 聖子; 古府 麻衣子; Voneshen, D. J.*; Boehm, M.*; Normand, B.*; Laflorencie, N.*; et al.

Physical Review Letters, 124(17), p.177205_1 - 177205_7, 2020/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:61.96(Physics, Multidisciplinary)

The dimerized quantum magnet BaCuSi$$_2$$O$$_6$$ was proposed as an example of "dimensional reduction" arising near the magnetic-field-induced quantum critical point (QCP) due to perfect geometrical frustration of its interbilayer interactions. We demonstrate by high-resolution neutron spectroscopy experiments that the effective intrabilayer interactions are ferromagnetic, thereby excluding frustration. We explain the apparent dimensional reduction by establishing the presence of three magnetically inequivalent bilayers, with ratios $$3 colon 2 colon 1$$, whose differing interaction parameters create an extra field-temperature scaling regime near the QCP with a nontrivial but nonuniversal exponent. We demonstrate by detailed quantum Monte Carlo simulations that the magnetic interaction parameters we deduce can account for all the measured properties of BaCuSi$$_2$$O$$_6$$, opening the way to a quantitative understanding of nonuniversal scaling in any modulated layered system.


Ultralow thermal conductivity from transverse acoustic phonon suppression in distorted crystalline $$alpha$$-MgAgSb

Li, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.

Nature Communications (Internet), 11, p.942_1 - 942_9, 2020/02

 被引用回数:27 パーセンタイル:90.23(Multidisciplinary Sciences)



Investigation of the electronic structure and lattice dynamics of the thermoelectric material Na-doped SnSe

Wu, P.*; Zhang, B.*; Peng, K. L.*; 萩原 雅之*; 石川 喜久*; 古府 麻衣子; Lee, S. H.*; 組頭 広志*; Hu, C. S.*; Qi, Z. M.*; et al.

Physical Review B, 98(9), p.094305_1 - 094305_7, 2018/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:42.84(Materials Science, Multidisciplinary)

熱電材料であるNaドープしたSnSeについて、ARPES, 中性子回折, 中性子非弾性散乱でその電子構造と格子ダイナミクスを測定した結果を報告する。


Self-learning Monte Carlo method; Continuous-time algorithm

永井 佑紀; Shen, H.*; Qi, Y.*; Liu, J.*; Fu, L.*

Physical Review B, 96(16), p.161102_1 - 161102_6, 2017/10

 被引用回数:49 パーセンタイル:89.8(Materials Science, Multidisciplinary)



Cross-shell excitations from the $$fp$$ shell; Lifetime measurements in $$^{61}$$Zn

Queiser, M.*; Vogt, A.*; Seidlitz, M.*; Reiter, P.*; 富樫 智章*; 清水 則孝*; 宇都野 穣; 大塚 孝治*; 本間 道雄*; Petkov, P.*; et al.

Physical Review C, 96(4), p.044313_1 - 044313_13, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:37.82(Physics, Nuclear)



Chemical repair activity of free radical scavenger edaravone; Reduction reactions with dGMP hydroxyl radical adducts and suppression of base lesions and AP sites on irradiated plasmid DNA

端 邦樹; 漆原 あゆみ*; 山下 真一*; Lin, M.*; 室屋 裕佐*; 鹿園 直哉; 横谷 明徳; Fu, H.*; 勝村 庸介*

Journal of Radiation Research, 56(1), p.59 - 66, 2015/01


 被引用回数:6 パーセンタイル:31.45(Biology)

Reactions of edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) toward deoxyguanosine monophosphate (dGMP) hydroxyl radical adducts were investigated by pulse radiolysis technique. Edaravone was found to reduce the dGMP hydroxyl radical adducts through electron transfer reactions. The rate constants of the reactions were higher than 4 $$times$$ 10$$^{8}$$ dm$$^{3}$$ mol$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$ and similar to those of the reactions of ascorbic acid, which is a representative antioxidant. Yields of single-strand breaks, base lesions, and abasic sites produced in pUC18 plasmid DNA by $$gamma$$ ray irradiation in the presence of low concentrations of edaravone were also quantified, and the chemical repair activity of edaravone was estimated by a method recently developed by the authors. By comparing suppression efficiencies to the induction of each DNA lesion, it was found that base lesions and abasic sites were suppressed by the chemical repair activity of edaravone, although the suppression of single-strand breaks was not very effective. This phenomenon is attributed to the chemical repair activity of edaravone toward base lesions and abasic sites. However, the chemical repair activity of edaravone for base lesions was lower than that of ascorbic acid.


Hydroxyl radical, sulfate radical and nitrate radical reactivity towards crown ethers in aqueous solutions

Wan, L. K.*; Peng, J.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Fu, H. Y.*

Radiation Physics and Chemistry, 81(5), p.524 - 530, 2012/05

 被引用回数:15 パーセンタイル:74.97(Chemistry, Physical)

三種のクラウンエーテル、C$$_{8}$$H$$_{14}$$O$$_{4}$$, C$$_{10}$$H$$_{20}$$O$$_{5}$$, C$$_{12}$$H$$_{24}$$O$$_{6}$$及びそのモデルである1-4ジオキサンと、$$^{cdot}$$OH, SO$$_{4}^{cdot-}$$, NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの水溶液中での反応について、反応速度定数をレーザーフォトリシス法とパルスラジオリシス法により測定した。その結果、ジオキサン,クラウンエーテル類に対する反応性は、$$^{cdot}$$OHラジカルが最も高く、次いでSO$$_{4}^{cdot-}$$, NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルの順となることがわかった。さらに、各ラジカルに対するジオキサン、クラウンエーテル類の反応性を比較した結果、$$^{cdot}$$OH, SO$$_{4}^{cdot-}$$ラジカルとの反応では、反応性は分子内の水素の数に比例して増大することがわかった。この結果は、主たる反応機構がラジカルによる水素引き抜き反応であることを示す。一方、NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの反応では、比較した分子の中でC$$_{8}$$H$$_{14}$$O$$_{4}$$が最も高い反応性を示し、NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの反応性と分子内の水素の数とは相関しないことがわかった。クラウンエーテルは燃料再処理における新規抽出剤として検討されているが、硝酸水溶液中で放射線により誘起されるNO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとクラウンエーテル類との反応性はこれまで報告がなく、本研究の結果は再処理プロセスの高度化に資するものである。


Pulse radiolysis studies of intermolecular charge transfers involving tryptophan and three-electron-bonded intermediates derived from methionine

Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

Research on Chemical Intermediates, 38(1), p.135 - 145, 2012/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:3.05(Chemistry, Multidisciplinary)

放射線照射により誘起される酸化プロセスで生じた三電子結合の過渡状態であるAcMet$$_{2}$$ [S-S]$$^{+}$$とAcMet [S-Br]のトリプトファン(Trp)との反応をパルスラジオリシスにより検討した。これらの過渡状態は$$N$$-acetyl-methionine amide ($$N$$-AcMetNH$$_{2}$$)及び$$N$$-acetyl-methionine methyl ester ($$N$$-AcMetOMe)から形成したものであり、関連する反応機構について議論した。その結果、トリプトファンとメチオニン(Met)のペアが生体系にレドックス対を生成しやすいことが示唆された。このことは、メチオニンを含む合成や天然ペプチド中で分子間の電荷移動が効果的かつ高速に進行するという既存の報告と一致する。


Free-radical scavenging activities of silybin and its analogues; A Pulse radiolysis study

Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*

International Journal of Chemical Kinetics, 43(10), p.590 - 597, 2011/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:4.13(Chemistry, Physical)

天然の四種のフラボノイド,シリビン,ナリンジェニン,ナリンジン及びヘスペレチンを対象に、ナノ秒パルスラジオリシス法を用いて、ラジカル捕捉能,抗酸化作用について研究した。シリビンとその誘導体の各種酸化ラジカルとの反応と、その機構について調べた。さらに、過渡ラジカルの同定と、捕捉反応の速度定数を決定した。これらをもとに、フラボノイドの構造と捕捉能との関係について理論的に考察した。われわれが以前行ったin vitro観測で明らかにしたDNA損傷の修復とその防護機能を考慮すると、フラボノイドが抗酸化機能を持った物質として期待できることを確認した。


Nitration activates tyrosine toward reaction with the hydrated electron

Shi, W.-Q.*; Fu, H.-Y.*; Bounds, P. L.*; 室屋 裕佐*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Zhao, Y.-L.*; Chai, Z.-F.*

Radiation Research, 176(1), p.128 - 133, 2011/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.88(Biology)

3-ニトロチロシン(3NT)は酸化ストレスや活性酸素(Reactive Oxygen Species)の発生源の重要な生物的マーカーであることが報告されている。本研究では、3-NTとその誘導体と、水和電子の反応で生ずる反応中間体の紫外,可視吸収スペクトルを測定し、芳香族ニトロアニオンとしての特徴を多く有することを明らかにした。また、3-NT,N-アセチル-3-ニトロチロシンエチルエーテル(NANTE),ニトロチロシンを含有するペプチド、及びグリシン-ニトロチロシン-グリシンと水和電子との反応性を中性水溶液中で測定し、その反応性がニトロ化していない物質との反応性より約二桁高いことを見いだした。さらに、3-NT存在下での水和電子の減衰速度のpH依存性も測定した。


Temperature dependent absorption spectra of Br$$^{-}$$, Br$$_{2}$$$$^{.-}$$, and Br$$_{3}$$$$^{-}$$ in aqueous solutions

Lin, M.; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; 勝村 庸介*; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 115(17), p.4241 - 4247, 2011/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:45.94(Chemistry, Physical)



Pulse radiolysis study on free radical scavenger edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one), 2; A Comparative study on edaravone derivatives

端 邦樹; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Fu, H. Y.*; 山下 真一; 中川 秀彦*

Journal of Radiation Research, 52(1), p.15 - 23, 2011/01

 被引用回数:20 パーセンタイル:61.26(Biology)

A comparative study using the pulse radiolysis technique was carried out to investigate transient absorption spectra and rate constants for the reactions of OH radical and N$$_{3}$$ radical with edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) and its four analogue compounds, 1,3-dimethyl-2-pyrazolin- 5-one, 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one, 1-phenyl-3-trifluoromethyl-2-pyrazolin-5-one and 1-(4-chlorophenyl)-3-ethyl-2-pyrazolin-5-one. The results showed that, unlike reaction mechanisms previously proposed, the phenyl group of edaravone played an important role in the reaction with OH radical and OH adducts to the phenyl group were formed. Quantum chemical calculations also strongly supported this attribution and suggested that the most favorable site for attacks by OH radical is the ortho position of the phenyl group. Moreover, the rate constants for the reactions of edaravone and its analogues towards OH radical and N$$_{3}$$ radical were about 8.0$$times$$10$$^{9}$$, and 4.0$$times$$10$$^{9}$$ dm$$^{3}$$ mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$, respectively. Edaravone displayed higher reactivity compared to the others, in contrast a previous report in which 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one showed the highest reactivity towards OH radical.


Solvated electrons at elevated temperatures in different alcohols; Temperature and molecular structure effects

Yan, Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Fu, H.*; 室屋 裕佐*

Radiation Physics and Chemistry, 79(12), p.1234 - 1239, 2010/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.35(Chemistry, Physical)

パルスラジオリシス法を用いてさまざまな種類のアルコール中に生成する溶媒和電子スペクトルの温度依存性を測定した。一価,二価,三価のアルコール中の溶媒和電子について吸収ピークを調べた結果、OH基を多く含むものほど高エネルギー側に吸収ピークを持つことがわかった。次に、スペクトルの温度変化が分子構造によってどのように変化するか調べた結果、OHの数が同じ場合、長い側鎖のものほど吸収ピーク波長の温度変化(-d$$E$$$$_{rm max}$$/dT)は増加することがわかった。一方、側鎖の長さが同じ場合は、対称的な構造を持つものほど温度係数は増加することもわかった。


Protective effects of silybin and analogues against X-ray radiation-induced damage

Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 横谷 明徳; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 藤井 健太郎; 鹿園 直哉

Acta Biochimica et Biophysica Sinica, 42(7), p.489 - 495, 2010/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:32.12(Biochemistry & Molecular Biology)

Silybin(SLB)及びその類似体であるhesperetin(HESP), naringenin(NAN), naringin(NAR)は化学抗ガン剤として報告されている天然フラボノイドの有効成分であると考えられている。また、これらの物質がDNA塩基の酸化損傷を化学的に修復することをパルスラジオリシス法によって明らかにしてきた。そこで本研究では、in vitroにおいてプラスミドDNAの軟X線誘起損傷に対するSLBとその類似体による保護効果を調べた。X線照射の結果、保護効果を調べた物質の中ではHESPとSLBがX線によって誘起されるDNA一本鎖切断(SSB)を最も効果的に抑制することがわかった。さらに他の実験結果と比較すると、SLBやその類似体がin vitroでDNA損傷を抑制する能力はそれらのフリーラジカル捕捉能と関連があることがわかった。以上により、天然フラボノイド,SLB及びその類似体が放射線損傷に対する保護剤として有効に働くことを明らかにした。


Free radical scavenging and radioprotective effects of carnosine and anserine

Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 籏野 嘉彦

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1192 - 1197, 2009/12

 被引用回数:29 パーセンタイル:87.39(Chemistry, Physical)

Two histidine-containing natural dipeptides, carnosine and anserine ($$beta$$-alanyl-1-methyl- L-histidine), have been examined for their antioxidant and radioprotective abilities. Pulse radiolysis studies indicated the antioxidative properties of carnosine and anserine aqueous solutions at different pHs. The rate constants for the reaction OH radical with carnosine at neutral pH were determined to 5.3$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$ at 300 nm, and 4.1$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$ at 400 nm, respectively. Carnosine and anserine also protected plasmid pUC18 DNA from X-ray radiation induced strand breaks as evidenced from the studies by agarose gel electrophoresis. Carnosine showed higher protective efficiency under the experimental conditions. Our data demonstrated that carnosine and anserine may play an important role in the maintenance of the antioxidant system.


Pulse radiolysis studies on the temperature-dependent spectrum and the time-dependent yield of solvated electron in Propane-1,2,3-triol

Lin, M.; Fu, H.*; Lampre, I.*; De Waele, V.*; 室屋 裕佐*; Yan, Y.*; 山下 真一; 勝村 庸介; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 113(44), p.12193 - 12198, 2009/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:23.21(Chemistry, Physical)



Free radical scavenging reactions and antioxidant activities of silybin; Mechanistic aspects and pulse radiolytic studies

Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹; 勝村 庸介; 横谷 明徳; 鹿園 直哉; 籏野 嘉彦

Free Radical Research, 43(9), p.887 - 897, 2009/09

 被引用回数:24 パーセンタイル:48.21(Biochemistry & Molecular Biology)

Silybin (extracted from Silybum marianum) is the major active constituent of silymarin which possesses a wide range of medicinal properties. These properties may be, in part, due to the potent scavenging capacity of oxidizing free radicals. In this context, scavenging radicals (hydroxyl, azide, dibromide anion radicals, nitrite, carbonate, etc.) of silybin have been studied to understand the mechanistic aspects of its action against free radicals. The transients produced in these reactions have been assigned and the rate constants have been measured by pulse radiolysis techniques. Reduction potential determined both by cyclic voltammetry gave a value 0.62$$pm$$0.02 V vs NHE at pH 9. Quantum chemical calculations have been performed to further confirm the different activities of individual hydroxyl groups with the difference of heat of formation. Moreover, silybin also protected plasmid pUC18 DNA from soft X-ray radiation which induced strand breaks. These results are expected to be helpful for a better understanding of the anti-oxidative properties of silybin.


Fast repair activities towards dGMP hydroxyl radical adducts by silybin and its analogues

Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 籏野 嘉彦

Journal of Radiation Research, 49(6), p.609 - 614, 2008/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:46.05(Biology)

デオキシグアノシンモノフォスフェイト(dGMP)の酸化、特にOHラジカル付加に対するシリビン及び類似化合物の修復活性をパルスラジオリシス法により調べた。一酸化二窒素で飽和させた0.1mMシリビンを含む2mM dGMP水溶液を中性条件下でパルス照射した。数十$$mu$$秒のうちにシリビンのフェノキシルラジカルが生成され、これに対応する吸収が見られると同時にdGMPのOHラジカル付加体の吸収が減少していくことがわかり、dGMPのOHラジカル付加体とシリビンの間で修復反応が起こっていることが示唆され、その速度定数は1.0$$times$$10$$^{9}$$M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$と計算された。このほかにもシリビンの類似化合物であるhesperetin(HESP), naringin(NAN), naringenin(NAR)についても同様のことを調べた。

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