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Zhang, D.*; Hu, X.*; Chen, T.*; Abernathy, D. L.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; Foley, B. J.*; Yoon, M.*; Choi, J. J.*; et al.
Physical Review B, 102(22), p.224310_1 - 224310_10, 2020/12
被引用回数：4 パーセンタイル：34.14(Materials Science, Multidisciplinary)The long carrier lifetime and defect tolerance in metal halide perovskites (MHPs) are major contributors to the superb performance of MHP optoelectronic devices. Large polarons were reported to be responsible for the long carrier lifetime. Yet microscopic mechanisms of the large polaron formation, including the so-called phonon melting, are still under debate. Here, time-of-flight inelastic neutron scattering experiments and first-principles density-functional theory calculations were employed to investigate the lattice vibrations (or phonon dynamics) in methylammonium lead iodide, a prototypical example of MHPs. Our findings are that optical phonons lose temporal coherence gradually with increasing temperature which vanishes at the orthorhombic-to-tetragonal structural phase transition. Surprisingly, however, we found that the spatial coherence is still retained throughout the decoherence process. We argue that the temporally decoherent and spatially coherent vibrations contribute to the formation of large polarons in this metal halide perovskite.
Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10
被引用回数：15 パーセンタイル：72.59(Chemistry, Multidisciplinary)固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2
は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。
O
Allenspach, S.*; Biffin, A.*; Stuhr, U.*; Tucker, G. S.*; 河村 聖子; 古府 麻衣子; Voneshen, D. J.*; Boehm, M.*; Normand, B.*; Laflorencie, N.*; et al.
Physical Review Letters, 124(17), p.177205_1 - 177205_7, 2020/05
被引用回数：8 パーセンタイル：61.96(Physics, Multidisciplinary)The dimerized quantum magnet BaCuSiO was proposed as an example of "dimensional reduction" arising near the magnetic-field-induced quantum critical point (QCP) due to perfect geometrical frustration of its interbilayer interactions. We demonstrate by high-resolution neutron spectroscopy experiments that the effective intrabilayer interactions are ferromagnetic, thereby excluding frustration. We explain the apparent dimensional reduction by establishing the presence of three magnetically inequivalent bilayers, with ratios 
, whose differing interaction parameters create an extra field-temperature scaling regime near the QCP with a nontrivial but nonuniversal exponent. We demonstrate by detailed quantum Monte Carlo simulations that the magnetic interaction parameters we deduce can account for all the measured properties of BaCuSiO, opening the way to a quantitative understanding of nonuniversal scaling in any modulated layered system.
-MgAgSbLi, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.
Nature Communications (Internet), 11, p.942_1 - 942_9, 2020/02
被引用回数：27 パーセンタイル：90.23(Multidisciplinary Sciences)高性能の熱電材料実現には低熱伝導率が必要であり、その機構としてはフォノンの非調和によるもの、あるいは、結晶構造の動的な乱れによるフォノンの散乱によるものがあげられ、どちらも中性子散乱でその現象が明らかにされている。我々は中性子散乱と第一原理計算を組み合わせ、-MgAgSbにおいて、静的な結晶構造の乱れとフォノンの非調和性が組み合わされて極端に低い熱伝導率が実現されているということを見いだしたので、これを報告する。
Wu, P.*; Zhang, B.*; Peng, K. L.*; 萩原 雅之*; 石川 喜久*; 古府 麻衣子; Lee, S. H.*; 組頭 広志*; Hu, C. S.*; Qi, Z. M.*; et al.
Physical Review B, 98(9), p.094305_1 - 094305_7, 2018/09
被引用回数：9 パーセンタイル：42.84(Materials Science, Multidisciplinary)熱電材料であるNaドープしたSnSeについて、ARPES, 中性子回折, 中性子非弾性散乱でその電子構造と格子ダイナミクスを測定した結果を報告する。
永井 佑紀; Shen, H.*; Qi, Y.*; Liu, J.*; Fu, L.*
Physical Review B, 96(16), p.161102_1 - 161102_6, 2017/10
被引用回数：49 パーセンタイル：89.8(Materials Science, Multidisciplinary)モンテカルロ法は原子力分野以外にも様々な分野で利用される極めて汎用的な手法である。近年、機械学習の手法を取り込むことで、高速なモンテカルロ法が開発されている。本論文では、銅酸化物高温超伝導体をはじめとする様々な物質のシミュレーションにおいて汎用的に用いられている連続時間量子モンテカルロ法に対して機械学習の手法を適用した結果を報告する。なお、上記課題の解決にあたり、モンテカルロ法でネックの一つとなる次の配置をどう決めるか、という問題に対して、機械学習によって自動的に決めるという手法を提案した。この手法の開発により、より高精度な超伝導体シミュレーションや、ウランなどの重い元素を含む第一原理計算の高速化が期待できる。これらの結果は、広く原子力分野のためのシミュレーション技術開発に資する成果である。
shell; Lifetime measurements in 
ZnQueiser, M.*; Vogt, A.*; Seidlitz, M.*; Reiter, P.*; 富樫 智章*; 清水 則孝*; 宇都野 穣; 大塚 孝治*; 本間 道雄*; Petkov, P.*; et al.
Physical Review C, 96(4), p.044313_1 - 044313_13, 2017/10
被引用回数：5 パーセンタイル：37.82(Physics, Nuclear)ケルン大学のタンデム加速器にてZnの励起状態を核融合反応および核子移行反応によって生成し、そのいくつかの脱励起
線を放出する寿命を測定した。そこから電磁遷移強度を得た。殻内の配位が主である負パリティ状態間の遷移に加え、殻から
殻へ中性子が励起した配位をもつ正パリティ間の
遷移強度を得ることにも成功した。これらの正パリティ状態は、以前はオブレート変形しているとも考えられていたが、実験で得られた遷移強度を大規模殻模型計算の結果と比較することによって、プロレート変形を持つことが明らかとなった。
端 邦樹; 漆原 あゆみ*; 山下 真一*; Lin, M.*; 室屋 裕佐*; 鹿園 直哉; 横谷 明徳; Fu, H.*; 勝村 庸介*
Journal of Radiation Research, 56(1), p.59 - 66, 2015/01
被引用回数：6 パーセンタイル：31.45(Biology)Reactions of edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) toward deoxyguanosine monophosphate (dGMP) hydroxyl radical adducts were investigated by pulse radiolysis technique. Edaravone was found to reduce the dGMP hydroxyl radical adducts through electron transfer reactions. The rate constants of the reactions were higher than 4 
10
dm
mol
s and similar to those of the reactions of ascorbic acid, which is a representative antioxidant. Yields of single-strand breaks, base lesions, and abasic sites produced in pUC18 plasmid DNA by ray irradiation in the presence of low concentrations of edaravone were also quantified, and the chemical repair activity of edaravone was estimated by a method recently developed by the authors. By comparing suppression efficiencies to the induction of each DNA lesion, it was found that base lesions and abasic sites were suppressed by the chemical repair activity of edaravone, although the suppression of single-strand breaks was not very effective. This phenomenon is attributed to the chemical repair activity of edaravone toward base lesions and abasic sites. However, the chemical repair activity of edaravone for base lesions was lower than that of ascorbic acid.
Wan, L. K.*; Peng, J.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Fu, H. Y.*
Radiation Physics and Chemistry, 81(5), p.524 - 530, 2012/05
被引用回数：15 パーセンタイル：74.97(Chemistry, Physical)三種のクラウンエーテル、C
H
O
, C
H
O
, C
H
O
及びそのモデルである1-4ジオキサンと、
OH, SO
, NO
ラジカルとの水溶液中での反応について、反応速度定数をレーザーフォトリシス法とパルスラジオリシス法により測定した。その結果、ジオキサン,クラウンエーテル類に対する反応性は、OHラジカルが最も高く、次いでSO, NOラジカルの順となることがわかった。さらに、各ラジカルに対するジオキサン、クラウンエーテル類の反応性を比較した結果、OH, SOラジカルとの反応では、反応性は分子内の水素の数に比例して増大することがわかった。この結果は、主たる反応機構がラジカルによる水素引き抜き反応であることを示す。一方、NOラジカルとの反応では、比較した分子の中でCHOが最も高い反応性を示し、NOラジカルとの反応性と分子内の水素の数とは相関しないことがわかった。クラウンエーテルは燃料再処理における新規抽出剤として検討されているが、硝酸水溶液中で放射線により誘起されるNOラジカルとクラウンエーテル類との反応性はこれまで報告がなく、本研究の結果は再処理プロセスの高度化に資するものである。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*
Research on Chemical Intermediates, 38(1), p.135 - 145, 2012/01
被引用回数：2 パーセンタイル：3.05(Chemistry, Multidisciplinary)放射線照射により誘起される酸化プロセスで生じた三電子結合の過渡状態であるAcMet
[S-S]
とAcMet [S-Br]のトリプトファン(Trp)との反応をパルスラジオリシスにより検討した。これらの過渡状態は
-acetyl-methionine amide (-AcMetNH)及び-acetyl-methionine methyl ester (-AcMetOMe)から形成したものであり、関連する反応機構について議論した。その結果、トリプトファンとメチオニン(Met)のペアが生体系にレドックス対を生成しやすいことが示唆された。このことは、メチオニンを含む合成や天然ペプチド中で分子間の電荷移動が効果的かつ高速に進行するという既存の報告と一致する。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*
International Journal of Chemical Kinetics, 43(10), p.590 - 597, 2011/10
被引用回数：2 パーセンタイル：4.13(Chemistry, Physical)天然の四種のフラボノイド,シリビン,ナリンジェニン,ナリンジン及びヘスペレチンを対象に、ナノ秒パルスラジオリシス法を用いて、ラジカル捕捉能,抗酸化作用について研究した。シリビンとその誘導体の各種酸化ラジカルとの反応と、その機構について調べた。さらに、過渡ラジカルの同定と、捕捉反応の速度定数を決定した。これらをもとに、フラボノイドの構造と捕捉能との関係について理論的に考察した。われわれが以前行ったin vitro観測で明らかにしたDNA損傷の修復とその防護機能を考慮すると、フラボノイドが抗酸化機能を持った物質として期待できることを確認した。
Shi, W.-Q.*; Fu, H.-Y.*; Bounds, P. L.*; 室屋 裕佐*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Zhao, Y.-L.*; Chai, Z.-F.*
Radiation Research, 176(1), p.128 - 133, 2011/07
被引用回数：3 パーセンタイル：17.88(Biology)3-ニトロチロシン(3NT)は酸化ストレスや活性酸素(Reactive Oxygen Species)の発生源の重要な生物的マーカーであることが報告されている。本研究では、3-NTとその誘導体と、水和電子の反応で生ずる反応中間体の紫外,可視吸収スペクトルを測定し、芳香族ニトロアニオンとしての特徴を多く有することを明らかにした。また、3-NT,N-アセチル-3-ニトロチロシンエチルエーテル(NANTE),ニトロチロシンを含有するペプチド、及びグリシン-ニトロチロシン-グリシンと水和電子との反応性を中性水溶液中で測定し、その反応性がニトロ化していない物質との反応性より約二桁高いことを見いだした。さらに、3-NT存在下での水和電子の減衰速度のpH依存性も測定した。
, Br
, and Br
in aqueous solutionsLin, M.; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; 勝村 庸介*; Mostafavi, M.*
Journal of Physical Chemistry A, 115(17), p.4241 - 4247, 2011/04
被引用回数：14 パーセンタイル：45.94(Chemistry, Physical)パルスラジオリシス法により水溶液中のBrとBrの吸収スペクトルの温度依存性を室温から380
Cまでの温度領域で測定した。BrとBrの吸収スペクトルの温度依存性は小さく、これらの遷移は結合状態間のものであることがわかった。また、Brの水和構造について20と300C、25MPaのもとで古典力学の計算を行った結果、温度によらず第一水和圏の水分子は陰イオンに強く結合していることがわかった。時間依存密度汎関数法によって二つの温度でのBrの水和イオンの吸収スペクトルを計算して、実験結果と比較した。
端 邦樹; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Fu, H. Y.*; 山下 真一; 中川 秀彦*
Journal of Radiation Research, 52(1), p.15 - 23, 2011/01
被引用回数：20 パーセンタイル：61.26(Biology)A comparative study using the pulse radiolysis technique was carried out to investigate transient absorption spectra and rate constants for the reactions of OH radical and N radical with edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) and its four analogue compounds, 1,3-dimethyl-2-pyrazolin- 5-one, 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one, 1-phenyl-3-trifluoromethyl-2-pyrazolin-5-one and 1-(4-chlorophenyl)-3-ethyl-2-pyrazolin-5-one. The results showed that, unlike reaction mechanisms previously proposed, the phenyl group of edaravone played an important role in the reaction with OH radical and OH adducts to the phenyl group were formed. Quantum chemical calculations also strongly supported this attribution and suggested that the most favorable site for attacks by OH radical is the ortho position of the phenyl group. Moreover, the rate constants for the reactions of edaravone and its analogues towards OH radical and N radical were about 8.010
, and 4.010 dm mols, respectively. Edaravone displayed higher reactivity compared to the others, in contrast a previous report in which 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one showed the highest reactivity towards OH radical.
Yan, Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Fu, H.*; 室屋 裕佐*
Radiation Physics and Chemistry, 79(12), p.1234 - 1239, 2010/12
被引用回数：1 パーセンタイル：10.35(Chemistry, Physical)パルスラジオリシス法を用いてさまざまな種類のアルコール中に生成する溶媒和電子スペクトルの温度依存性を測定した。一価,二価,三価のアルコール中の溶媒和電子について吸収ピークを調べた結果、OH基を多く含むものほど高エネルギー側に吸収ピークを持つことがわかった。次に、スペクトルの温度変化が分子構造によってどのように変化するか調べた結果、OHの数が同じ場合、長い側鎖のものほど吸収ピーク波長の温度変化(-d
/dT)は増加することがわかった。一方、側鎖の長さが同じ場合は、対称的な構造を持つものほど温度係数は増加することもわかった。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 横谷 明徳; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 藤井 健太郎; 鹿園 直哉
Acta Biochimica et Biophysica Sinica, 42(7), p.489 - 495, 2010/07
被引用回数：12 パーセンタイル：32.12(Biochemistry & Molecular Biology)Silybin(SLB)及びその類似体であるhesperetin(HESP), naringenin(NAN), naringin(NAR)は化学抗ガン剤として報告されている天然フラボノイドの有効成分であると考えられている。また、これらの物質がDNA塩基の酸化損傷を化学的に修復することをパルスラジオリシス法によって明らかにしてきた。そこで本研究では、in vitroにおいてプラスミドDNAの軟X線誘起損傷に対するSLBとその類似体による保護効果を調べた。X線照射の結果、保護効果を調べた物質の中ではHESPとSLBがX線によって誘起されるDNA一本鎖切断(SSB)を最も効果的に抑制することがわかった。さらに他の実験結果と比較すると、SLBやその類似体がin vitroでDNA損傷を抑制する能力はそれらのフリーラジカル捕捉能と関連があることがわかった。以上により、天然フラボノイド,SLB及びその類似体が放射線損傷に対する保護剤として有効に働くことを明らかにした。
Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 籏野 嘉彦
Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1192 - 1197, 2009/12
被引用回数：29 パーセンタイル：87.39(Chemistry, Physical)Two histidine-containing natural dipeptides, carnosine and anserine (
-alanyl-1-methyl- L-histidine), have been examined for their antioxidant and radioprotective abilities. Pulse radiolysis studies indicated the antioxidative properties of carnosine and anserine aqueous solutions at different pHs. The rate constants for the reaction OH radical with carnosine at neutral pH were determined to 5.310 Ms at 300 nm, and 4.110 Ms at 400 nm, respectively. Carnosine and anserine also protected plasmid pUC18 DNA from X-ray radiation induced strand breaks as evidenced from the studies by agarose gel electrophoresis. Carnosine showed higher protective efficiency under the experimental conditions. Our data demonstrated that carnosine and anserine may play an important role in the maintenance of the antioxidant system.
Lin, M.; Fu, H.*; Lampre, I.*; De Waele, V.*; 室屋 裕佐*; Yan, Y.*; 山下 真一; 勝村 庸介; Mostafavi, M.*
Journal of Physical Chemistry A, 113(44), p.12193 - 12198, 2009/10
被引用回数：7 パーセンタイル：23.21(Chemistry, Physical)パルスラジオリシス法によりブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の吸収スペクトルのモル吸光係数の再評価とともに、室温から373Kの温度領域でのスペクトルの温度依存性を測定した。高温から333Kまでの温度の減少に伴う吸収スペクトルの変化を333Kでの溶媒和挙動と比較し、ブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の特有の構造について他のアルコールと比較検討した。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹; 勝村 庸介; 横谷 明徳; 鹿園 直哉; 籏野 嘉彦
Free Radical Research, 43(9), p.887 - 897, 2009/09
被引用回数：24 パーセンタイル：48.21(Biochemistry & Molecular Biology)Silybin (extracted from Silybum marianum) is the major active constituent of silymarin which possesses a wide range of medicinal properties. These properties may be, in part, due to the potent scavenging capacity of oxidizing free radicals. In this context, scavenging radicals (hydroxyl, azide, dibromide anion radicals, nitrite, carbonate, etc.) of silybin have been studied to understand the mechanistic aspects of its action against free radicals. The transients produced in these reactions have been assigned and the rate constants have been measured by pulse radiolysis techniques. Reduction potential determined both by cyclic voltammetry gave a value 0.62
0.02 V vs NHE at pH 9. Quantum chemical calculations have been performed to further confirm the different activities of individual hydroxyl groups with the difference of heat of formation. Moreover, silybin also protected plasmid pUC18 DNA from soft X-ray radiation which induced strand breaks. These results are expected to be helpful for a better understanding of the anti-oxidative properties of silybin.
Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 籏野 嘉彦
Journal of Radiation Research, 49(6), p.609 - 614, 2008/11
被引用回数：15 パーセンタイル：46.05(Biology)デオキシグアノシンモノフォスフェイト(dGMP)の酸化、特にOHラジカル付加に対するシリビン及び類似化合物の修復活性をパルスラジオリシス法により調べた。一酸化二窒素で飽和させた0.1mMシリビンを含む2mM dGMP水溶液を中性条件下でパルス照射した。数十
秒のうちにシリビンのフェノキシルラジカルが生成され、これに対応する吸収が見られると同時にdGMPのOHラジカル付加体の吸収が減少していくことがわかり、dGMPのOHラジカル付加体とシリビンの間で修復反応が起こっていることが示唆され、その速度定数は1.010Msと計算された。このほかにもシリビンの類似化合物であるhesperetin(HESP), naringin(NAN), naringenin(NAR)についても同様のことを調べた。
