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Ling, B.-K.*; Chang, M.*; Zhai, Y.-Q.*; Deng, J.*; 古府 麻衣子*; Guo, H.*; Zhao, J.*; Fu, Z.*; Zheng, Y.-Z.*
Journal of the American Chemical Society, 147(13), p.10935 - 10942, 2025/03
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)The efficient excitation and controlled propagation of nanoscale spin waves remain significant challenges, as their intrinsic dispersion relations are primarily determined by magnetic dipole and exchange interactions. Here we report the first observed coexistence of quantum spin wave excitation and single-molecule magnet behavior in a mixed chromium(III) and dysprosium(III) complex, namely Dy
Cr
(
-F)(mdea)
(piv)
, which shows a large ferrimagnetic ground moment with a restricted quantum tunneling gap (
3.8 
10
cm
) up to nine levels, leading to an axial anisotropic energy barrier of 12 cm and opened hysteresis loop at 0.4 K.
Rajeev, H. S.*; Hu, X.*; Chen, W.-L.*; Zhang, D.*; Chen, T.*; 古府 麻衣子*; 梶本 亮一; 中村 充孝; Chen, A. Z.*; Johnson, G. C.*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 94(3), p.034602_1 - 034602_14, 2025/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Multidisciplinary)Two-dimensional hybrid organic-inorganic perovskites (HOIPs) have emerged as promising materials for light-emitting diode applications. In this study, by using time-of-flight neutron spectroscopy we identified and quantitatively separated the lattice vibrational and molecular rotational dynamics of two perovskites, butylammonium lead iodide (BA)PbI and phenethyl-ammonium lead iodide (PEA)PbI. By examining the corresponding temperature dependence, we found that the lattice vibrations, as evidenced by neutron spectra, are consistent with the lattice dynamics obtained from Raman scattering. We revealed that the rotational dynamics of organic molecules in these materials tend to suppress their photoluminescence quantum yield (PLQY) while the vibrational dynamics did not show predominant correlations with the same. Additionally, we observed photoluminescence emission peak splitting for both systems, which becomes prominent above certain critical temperatures where the suppression of PLQY begins. This study suggests that the rotational motions of polarized molecules may lead to a reduction in exciton binding energy or the breaking of degeneracy in exciton binding energy levels, enhancing non-radiative recombination rates, and consequently reducing photoluminescence yield. These findings offer a deeper understanding of fundamental interactions in 2D HOIPs and could guide the design of more efficient light-emitting materials for advanced technological applications.
Liu, P.-F.*; Li, X.*; Li, J.*; Zhu, J.*; Tong, Z.*; 古府 麻衣子*; 楡井 真実; Xu, J.*; Yin, W.*; Wang, F.*; et al.
National Science Review, 11(12), p.nwae216_1 - nwae216_10, 2024/12
被引用回数：12 パーセンタイル：91.22(Multidisciplinary Sciences)Crystalline solids exhibiting inherently low lattice thermal conductivity (
) are of great importance in applications such as thermoelectrics and thermal barrier coatings. However, cannot be arbitrarily low and is limited by the minimum thermal conductivity related to phonon dispersions. In this work, we report the liquid-like thermal transport in a well-ordered crystalline CsAg
Te
, which exhibits an extremely low value of 
0.18 WmK. On the basis of first-principles calculations and inelastic neutron scattering measurements, we find that there are lots of low-lying optical phonon modes at 3.1 meV hosting the avoided-crossing behavior with acoustic phonons. These strongly localized modes are accompanied by weakly bound rattling Ag atoms with thermally induced large amplitudes of vibrations. Using the two-channel model, we demonstrate that coupling of the particle-like phonon modes and the heat-carrying wave-like phonons is essential for understanding the low , which is heavily deviated from the 
temperature dependence of the standard Peierls theory. In addition, our analysis indicates that the soft structural framework with liquid-like motions of the fluctuating Ag atoms is the underlying cause that leads to the suppression of the heat conduction in CsAgTe. These factors synergistically account for the ultralow value. Our results demonstrate that the liquid-like heat transfer could indeed exist in a well-ordered crystal.
Zeng, Z.*; Zhou, C.*; Zhou, H.*; Han, L.*; Chi, R.*; Li, K.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Wei, Y.*; Zhang, W.*; et al.
Nature Physics, 20(7), p.1097 - 1102, 2024/07
被引用回数：10 パーセンタイル：94.36(Physics, Multidisciplinary)Emergent quasiparticles with a Dirac dispersion in condensed matter systems can be described by the Dirac equation for relativistic electrons, in analogy with Dirac particles in high-energy physics. For example, electrons with a Dirac dispersion have been intensively studied in electronic systems such as graphene and topological insulators. However, charge is not a prerequisite for Dirac fermions, and the emergence of Dirac fermions without a charge degree of freedom has been theoretically predicted to be realized in Dirac quantum spin liquids. These quasiparticles carry a spin of 1/2 but are charge-neutral and so are called spinons. Here we show that the spin excitations of a kagome antiferromagnet, YCu(OD)
Br
[Br
(OD)
], are conical with a spin continuum inside, which is consistent with the convolution of two Dirac spinons. The predictions of a Dirac spin liquid model with a spinon velocity obtained from spectral measurements are in agreement with the low-temperature specific heat of the sample. Our results, thus, provide spectral evidence for a Dirac quantum spin liquid state emerging in this kagome lattice antiferromagnet. However, the locations of the conical spin excitations differ from those calculated by the nearest-neighbor Heisenberg model, suggesting the Dirac spinons have an unexpected origin.
-MgAgSbLi, J.*; Li, X.*; Zhang, Y.*; Zhu, J.*; Zhao, E.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Avdeev, M.*; Liu, P.-F.*; Sui, J.*; et al.
Applied Physics Reviews (Internet), 11(1), p.011406_1 - 011406_8, 2024/03
被引用回数：7 パーセンタイル：91.57(Physics, Applied)The desire for intrinsically low lattice thermal conductivity (
) in thermoelectrics motivates numerous efforts on understanding the microscopic mechanisms of heat transport in solids. Here, based on theoretical calculations, we demonstrate that -MgAgSb hosts low-energy localized phonon bands and avoided crossing of the rattler modes, which coincides with the inelastic neutron scattering result. Using the two-channel lattice dynamical approach, we find, besides the conventional contribution (70% at 300 K) from particlelike phonons propagating, the coherence contribution dominated by the wavelike tunneling of phonons accounts for 30% of total at 300 K. By considering dual contributions, our calculated room-temperature of 0.64 WmK well agrees with the experimental value of 0.63 WmK. More importantly, our computations give a nonstandard 
dependence, perfectly explaining the abnormal temperature-trend of 
in experiment for -MgAgSb. By molecular dynamics simulation, we reveal that the structure simultaneously has soft crystalline sublattices with the metavalent bonding and fluctuating liquid-like sublattices with thermally induced large amplitude vibrations. These diverse forms of chemical bonding arouse mixed part-crystal part-liquid state, scatter strongly heat-carrying phonons, and finally produce extremely low . The fundamental research from this study will accelerate the design of ultralow- materials for energy-conversion applications.
BaCo(PO)Sheng, J.*; Wang, L.*; Candini, A.*; Jiang, W.*; Huang, L.*; Xi, B.*; Zhao, J.*; Ge, H.*; Zhao, N.*; Fu, Y.*; et al.
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(51), p.e2211193119_1 - e2211193119_9, 2022/12
被引用回数：30 パーセンタイル：93.24(Multidisciplinary Sciences)Although considerable progress has been made in the theoretical understanding of the low-dimensional frustrated quantum magnets, experimental realizations of a well-established scaling analysis are still scarce. This is particularly true for the two-dimensional antiferromagnetic triangular lattices. Owing to the small exchange strength, the newly discovered compound NaBaCo(PO) provides a rare opportunity for clarifying the quantum criticality in an ideal triangular lattice with quantum spin S=1/2. In addition to the establishment of the complete phase diagrams, the spin Hamiltonian with a negligible interplane interaction has been determined through the spin wave dispersion in the polarized state, which is consistent with the observation of a two-dimensional quantum critical point with the Bose-Einstein condensation of diluted free bosons.
Zhang, D.*; Hu, X.*; Chen, T.*; Abernathy, D. L.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; Foley, B. J.*; Yoon, M.*; Choi, J. J.*; et al.
Physical Review B, 102(22), p.224310_1 - 224310_10, 2020/12
被引用回数：6 パーセンタイル：30.34(Materials Science, Multidisciplinary)The long carrier lifetime and defect tolerance in metal halide perovskites (MHPs) are major contributors to the superb performance of MHP optoelectronic devices. Large polarons were reported to be responsible for the long carrier lifetime. Yet microscopic mechanisms of the large polaron formation, including the so-called phonon melting, are still under debate. Here, time-of-flight inelastic neutron scattering experiments and first-principles density-functional theory calculations were employed to investigate the lattice vibrations (or phonon dynamics) in methylammonium lead iodide, a prototypical example of MHPs. Our findings are that optical phonons lose temporal coherence gradually with increasing temperature which vanishes at the orthorhombic-to-tetragonal structural phase transition. Surprisingly, however, we found that the spatial coherence is still retained throughout the decoherence process. We argue that the temporally decoherent and spatially coherent vibrations contribute to the formation of large polarons in this metal halide perovskite.
Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10
被引用回数：34 パーセンタイル：79.04(Chemistry, Multidisciplinary)固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2
は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。
OAllenspach, S.*; Biffin, A.*; Stuhr, U.*; Tucker, G. S.*; 河村 聖子; 古府 麻衣子; Voneshen, D. J.*; Boehm, M.*; Normand, B.*; Laflorencie, N.*; et al.
Physical Review Letters, 124(17), p.177205_1 - 177205_7, 2020/05
被引用回数：11 パーセンタイル：60.36(Physics, Multidisciplinary)The dimerized quantum magnet BaCuSiO was proposed as an example of "dimensional reduction" arising near the magnetic-field-induced quantum critical point (QCP) due to perfect geometrical frustration of its interbilayer interactions. We demonstrate by high-resolution neutron spectroscopy experiments that the effective intrabilayer interactions are ferromagnetic, thereby excluding frustration. We explain the apparent dimensional reduction by establishing the presence of three magnetically inequivalent bilayers, with ratios 
, whose differing interaction parameters create an extra field-temperature scaling regime near the QCP with a nontrivial but nonuniversal exponent. We demonstrate by detailed quantum Monte Carlo simulations that the magnetic interaction parameters we deduce can account for all the measured properties of BaCuSiO, opening the way to a quantitative understanding of nonuniversal scaling in any modulated layered system.
-MgAgSbLi, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.
Nature Communications (Internet), 11, p.942_1 - 942_9, 2020/02
被引用回数：63 パーセンタイル：93.33(Multidisciplinary Sciences)高性能の熱電材料実現には低熱伝導率が必要であり、その機構としてはフォノンの非調和によるもの、あるいは、結晶構造の動的な乱れによるフォノンの散乱によるものがあげられ、どちらも中性子散乱でその現象が明らかにされている。我々は中性子散乱と第一原理計算を組み合わせ、-MgAgSbにおいて、静的な結晶構造の乱れとフォノンの非調和性が組み合わされて極端に低い熱伝導率が実現されているということを見いだしたので、これを報告する。
Wu, P.*; Zhang, B.*; Peng, K. L.*; 萩原 雅之*; 石川 喜久*; 古府 麻衣子; Lee, S. H.*; 組頭 広志*; Hu, C. S.*; Qi, Z. M.*; et al.
Physical Review B, 98(9), p.094305_1 - 094305_7, 2018/09
被引用回数：13 パーセンタイル：49.39(Materials Science, Multidisciplinary)熱電材料であるNaドープしたSnSeについて、ARPES, 中性子回折, 中性子非弾性散乱でその電子構造と格子ダイナミクスを測定した結果を報告する。
永井 佑紀; Shen, H.*; Qi, Y.*; Liu, J.*; Fu, L.*
Physical Review B, 96(16), p.161102_1 - 161102_6, 2017/10
被引用回数：55 パーセンタイル：87.78(Materials Science, Multidisciplinary)モンテカルロ法は原子力分野以外にも様々な分野で利用される極めて汎用的な手法である。近年、機械学習の手法を取り込むことで、高速なモンテカルロ法が開発されている。本論文では、銅酸化物高温超伝導体をはじめとする様々な物質のシミュレーションにおいて汎用的に用いられている連続時間量子モンテカルロ法に対して機械学習の手法を適用した結果を報告する。なお、上記課題の解決にあたり、モンテカルロ法でネックの一つとなる次の配置をどう決めるか、という問題に対して、機械学習によって自動的に決めるという手法を提案した。この手法の開発により、より高精度な超伝導体シミュレーションや、ウランなどの重い元素を含む第一原理計算の高速化が期待できる。これらの結果は、広く原子力分野のためのシミュレーション技術開発に資する成果である。
shell; Lifetime measurements in 
ZnQueiser, M.*; Vogt, A.*; Seidlitz, M.*; Reiter, P.*; 富樫 智章*; 清水 則孝*; 宇都野 穣; 大塚 孝治*; 本間 道雄*; Petkov, P.*; et al.
Physical Review C, 96(4), p.044313_1 - 044313_13, 2017/10
被引用回数：6 パーセンタイル：43.15(Physics, Nuclear)ケルン大学のタンデム加速器にてZnの励起状態を核融合反応および核子移行反応によって生成し、そのいくつかの脱励起
線を放出する寿命を測定した。そこから電磁遷移強度を得た。殻内の配位が主である負パリティ状態間の遷移に加え、殻から
殻へ中性子が励起した配位をもつ正パリティ間の
遷移強度を得ることにも成功した。これらの正パリティ状態は、以前はオブレート変形しているとも考えられていたが、実験で得られた遷移強度を大規模殻模型計算の結果と比較することによって、プロレート変形を持つことが明らかとなった。
端 邦樹; 漆原 あゆみ*; 山下 真一*; Lin, M.*; 室屋 裕佐*; 鹿園 直哉; 横谷 明徳; Fu, H.*; 勝村 庸介*
Journal of Radiation Research, 56(1), p.59 - 66, 2015/01
被引用回数：6 パーセンタイル：27.68(Biology)Reactions of edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) toward deoxyguanosine monophosphate (dGMP) hydroxyl radical adducts were investigated by pulse radiolysis technique. Edaravone was found to reduce the dGMP hydroxyl radical adducts through electron transfer reactions. The rate constants of the reactions were higher than 4 10
dm
mol s and similar to those of the reactions of ascorbic acid, which is a representative antioxidant. Yields of single-strand breaks, base lesions, and abasic sites produced in pUC18 plasmid DNA by ray irradiation in the presence of low concentrations of edaravone were also quantified, and the chemical repair activity of edaravone was estimated by a method recently developed by the authors. By comparing suppression efficiencies to the induction of each DNA lesion, it was found that base lesions and abasic sites were suppressed by the chemical repair activity of edaravone, although the suppression of single-strand breaks was not very effective. This phenomenon is attributed to the chemical repair activity of edaravone toward base lesions and abasic sites. However, the chemical repair activity of edaravone for base lesions was lower than that of ascorbic acid.
Wan, L. K.*; Peng, J.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Fu, H. Y.*
Radiation Physics and Chemistry, 81(5), p.524 - 530, 2012/05
被引用回数：19 パーセンタイル：77.70(Chemistry, Physical)三種のクラウンエーテル、C
H
O, CH
O
, C
H
O
及びそのモデルである1-4ジオキサンと、
OH, SO
, NO
ラジカルとの水溶液中での反応について、反応速度定数をレーザーフォトリシス法とパルスラジオリシス法により測定した。その結果、ジオキサン,クラウンエーテル類に対する反応性は、OHラジカルが最も高く、次いでSO, NOラジカルの順となることがわかった。さらに、各ラジカルに対するジオキサン、クラウンエーテル類の反応性を比較した結果、OH, SOラジカルとの反応では、反応性は分子内の水素の数に比例して増大することがわかった。この結果は、主たる反応機構がラジカルによる水素引き抜き反応であることを示す。一方、NOラジカルとの反応では、比較した分子の中でCHOが最も高い反応性を示し、NOラジカルとの反応性と分子内の水素の数とは相関しないことがわかった。クラウンエーテルは燃料再処理における新規抽出剤として検討されているが、硝酸水溶液中で放射線により誘起されるNOラジカルとクラウンエーテル類との反応性はこれまで報告がなく、本研究の結果は再処理プロセスの高度化に資するものである。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*
Research on Chemical Intermediates, 38(1), p.135 - 145, 2012/01
被引用回数：2 パーセンタイル：2.69(Chemistry, Multidisciplinary)放射線照射により誘起される酸化プロセスで生じた三電子結合の過渡状態であるAcMet [S-S]
とAcMet [S-Br]のトリプトファン(Trp)との反応をパルスラジオリシスにより検討した。これらの過渡状態は
-acetyl-methionine amide (-AcMetNH)及び-acetyl-methionine methyl ester (-AcMetOMe)から形成したものであり、関連する反応機構について議論した。その結果、トリプトファンとメチオニン(Met)のペアが生体系にレドックス対を生成しやすいことが示唆された。このことは、メチオニンを含む合成や天然ペプチド中で分子間の電荷移動が効果的かつ高速に進行するという既存の報告と一致する。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*
International Journal of Chemical Kinetics, 43(10), p.590 - 597, 2011/10
被引用回数：3 パーセンタイル：5.90(Chemistry, Physical)天然の四種のフラボノイド,シリビン,ナリンジェニン,ナリンジン及びヘスペレチンを対象に、ナノ秒パルスラジオリシス法を用いて、ラジカル捕捉能,抗酸化作用について研究した。シリビンとその誘導体の各種酸化ラジカルとの反応と、その機構について調べた。さらに、過渡ラジカルの同定と、捕捉反応の速度定数を決定した。これらをもとに、フラボノイドの構造と捕捉能との関係について理論的に考察した。われわれが以前行ったin vitro観測で明らかにしたDNA損傷の修復とその防護機能を考慮すると、フラボノイドが抗酸化機能を持った物質として期待できることを確認した。
Shi, W.-Q.*; Fu, H.-Y.*; Bounds, P. L.*; 室屋 裕佐*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Zhao, Y.-L.*; Chai, Z.-F.*
Radiation Research, 176(1), p.128 - 133, 2011/07
被引用回数：3 パーセンタイル：16.59(Biology)3-ニトロチロシン(3NT)は酸化ストレスや活性酸素(Reactive Oxygen Species)の発生源の重要な生物的マーカーであることが報告されている。本研究では、3-NTとその誘導体と、水和電子の反応で生ずる反応中間体の紫外,可視吸収スペクトルを測定し、芳香族ニトロアニオンとしての特徴を多く有することを明らかにした。また、3-NT,N-アセチル-3-ニトロチロシンエチルエーテル(NANTE),ニトロチロシンを含有するペプチド、及びグリシン-ニトロチロシン-グリシンと水和電子との反応性を中性水溶液中で測定し、その反応性がニトロ化していない物質との反応性より約二桁高いことを見いだした。さらに、3-NT存在下での水和電子の減衰速度のpH依存性も測定した。
, Br
, and Br in aqueous solutionsLin, M.; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; 勝村 庸介*; Mostafavi, M.*
Journal of Physical Chemistry A, 115(17), p.4241 - 4247, 2011/04
被引用回数：16 パーセンタイル：47.72(Chemistry, Physical)パルスラジオリシス法により水溶液中のBrとBrの吸収スペクトルの温度依存性を室温から380
Cまでの温度領域で測定した。BrとBrの吸収スペクトルの温度依存性は小さく、これらの遷移は結合状態間のものであることがわかった。また、Brの水和構造について20と300C、25MPaのもとで古典力学の計算を行った結果、温度によらず第一水和圏の水分子は陰イオンに強く結合していることがわかった。時間依存密度汎関数法によって二つの温度でのBrの水和イオンの吸収スペクトルを計算して、実験結果と比較した。
端 邦樹; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Fu, H. Y.*; 山下 真一; 中川 秀彦*
Journal of Radiation Research, 52(1), p.15 - 23, 2011/01
被引用回数：24 パーセンタイル：63.25(Biology)A comparative study using the pulse radiolysis technique was carried out to investigate transient absorption spectra and rate constants for the reactions of OH radical and N radical with edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) and its four analogue compounds, 1,3-dimethyl-2-pyrazolin- 5-one, 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one, 1-phenyl-3-trifluoromethyl-2-pyrazolin-5-one and 1-(4-chlorophenyl)-3-ethyl-2-pyrazolin-5-one. The results showed that, unlike reaction mechanisms previously proposed, the phenyl group of edaravone played an important role in the reaction with OH radical and OH adducts to the phenyl group were formed. Quantum chemical calculations also strongly supported this attribution and suggested that the most favorable site for attacks by OH radical is the ortho position of the phenyl group. Moreover, the rate constants for the reactions of edaravone and its analogues towards OH radical and N radical were about 8.010
, and 4.010 dm mols, respectively. Edaravone displayed higher reactivity compared to the others, in contrast a previous report in which 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one showed the highest reactivity towards OH radical.
