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論文

In situ SR-XPS observation of Ni-assisted low-temperature formation of epitaxial graphene on 3C-SiC/Si

長谷川 美佳*; 菅原 健太*; 須藤 亮太*; 三本菅 正太*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; Filimonov, S.*; 吹留 博一*; 末光 眞希*

Nanoscale Research Letters, 10, p.421_1 - 421_6, 2015/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:48.8(Nanoscience & Nanotechnology)

グラフェンは、電子および光デバイスの有望な材料として注目されている。しかしながら、Si上のグラフェン(GOS)の形成には1473K以上の温度が必要となるため、Siテクノロジーとの相性は良いとは言えない。ここでは、Ni援用GOSのグラフェン形成に関して報告する。グラフェン形成温度が200K以上低下することを示し、加熱、アニール、冷却プロセス中の固相反応を放射光XPSで詳細に調べた。Ni/SiC反応の役割、Niシリサイド形成ばかりでなく炭化Ni形成がグラフェン形成に重要なプロセスであることを明にした。

論文

Si基板上エピタキシャルグラフェンの形成と高分解能放射光光電子分光による評価

末光 眞希*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 7(2), 5 Pages, 2014/04

Si基板上に形成した3C-SiC薄膜を高温アニールすることで、安価、大口径のSi基板上に高品質グラフェンを再現性よく形成できるグラフェン・オン・シリコン(GOS)技術を開発した。界面および積層関係のよく定義されたGOSグラフェンは、従来の高価なSiC基板上に形成したエピグラフェン(EG)と基本的に同一の界面・積層構造を有することが、文部科学省先端研究施設共用イノベーション創出事業、および、ナノテクノロジープラットフォーム事業による放射光・高分解能光電子分光法(SR-XPS)の共用によって明らかにされた。また微量酸素の添加によってグラフェン化温度が従来より200-300$$^{circ}$$C低減できることもSR-XPS法によって確認された。

論文

Epitaxy of graphene on 3C-SiC(111) thin films on microfabricated Si(111) substrates

井出 隆之*; 川合 祐輔*; 半田 浩之*; 吹留 博一*; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; 遠田 義晴*; 木下 豊彦*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 51(6), p.06FD02_1 - 06FD02_4, 2012/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:33.93(Physics, Applied)

Epitaxy of graphene on 3C-SiC(111) formed on microfabricated Si(111) has been demonstrated. Through observations with optical microscopy, micro-Raman spectroscopy, low-energy-electron diffraction, and photoelectron spectroscopy, it is confirmed that the epitaxial graphene is Bernal-stacked with a buffer layer present between the graphene and the 3C-SiC film, which can lead SiC film, which can lead to opening of the band gap necessary for logic operations. The quality of the graphene is improved with the shrinkage of patterned terrace. These results indicate that GOS using substrate microfabrication is a promising method for the realization of graphene-based devices.

論文

Controls over structural and electronic properties of epitaxial graphene on silicon using surface termination of 3C-SiC(111)/Si

吹留 博一*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 遠田 義晴*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Applied Physics Express, 4(11), p.115104_1 - 115104_3, 2011/11

 被引用回数:34 パーセンタイル:80.78(Physics, Applied)

Epitaxial graphene on Si (GOS) using a heteroepitaxy of 3C-SiC/Si has attracted recent attention owing to its capability to fuse graphene with Si-based electronics. We demonstrate that the stacking, interface structure, and hence, electronic properties of GOS can be controlled by tuning the surface termination of 3C-SiC(111)/Si, with a proper choice of Si substrate and SiC growth conditions. On the Si-terminated 3C-SiC(111)/Si(111) surface, GOS is Bernal-stacked with a band splitting, while on the C-terminated 3C-SiC(111)/Si(110) surface, GOS is turbostratically stacked without a band splitting. This work enables us to precisely control the electronic properties of GOS for forthcoming devices.

論文

Control of epitaxy of graphene by crystallographic orientation of a Si substrate toward device applications

吹留 博一*; 高橋 良太*; 阿部 峻佑*; 今泉 京*; 半田 浩之*; Kang, H. C.*; 唐澤 宏美*; 末光 哲也*; 尾辻 泰一*; 遠田 義晴*; et al.

Journal of Materials Chemistry, 21(43), p.17242 - 17248, 2011/11

 被引用回数:28 パーセンタイル:67.71(Chemistry, Physical)

Graphene is a promising material in the next-generation devices. Large-scale epitaxial graphene should be grown on Si substrates to take over the accumulated technologies for integrated devices. We have for this reason developed epitaxy of graphene on Si (GOS) and device operation of the backgate field-effect transistors (FETs) using GOS has been confirmed. It is demonstrated in this paper that the GOS method enables us to tune the structural and electronic properties of graphene in terms of the crystallographic orientation of the Si substrate. Furthermore, it is shown that the uniformity of the GOS process within a sizable area enables us to reliably fabricate topgate FETs using conventional lithography techniques. GOS can be thus the key material in the next-generation devices owing to the tunability of the electronic structure by the crystallographic orientation of the Si substrate.

論文

Low-energy-electron-diffraction and X-ray-phototelectron-spectroscopy studies of graphitization of 3C-SiC(111) thin film on Si(111) substrate

高橋 良太*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 末光 眞希*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(7), p.070103_1 - 070103_6, 2011/07

 被引用回数:31 パーセンタイル:78.66(Physics, Applied)

Epitaxial graphene can be formed on silicon substrates by annealing a 3C-SiC film formed on a silicon substrate in ultrahigh vacuum (G/3C-SiC/Si). In this work, we explore the graphitization process on the 3C-SiC(111)/Si(111) surface by using low-energy electron diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and compare them with that on 6H-SiC(0001). Upon annealing at substrate temperature higher than 1423 K, the 3C-SiC(111)/Si(111) surface follows the sequence of ($$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$)R30$$^{circ}$$, (6$$sqrt{3}$$$$times$$6$$sqrt{3}$$)R30$$^{circ}$$ and (1$$times$$1)$$_{rm graphene}$$ in the surface structures. The C 1s core level according to XPS indicates that a buffer layer, identical with that in G/6H-SiC(0001), exists at the G/3C-SiC(111) buffer. These observations strongly suggest that graphitization on the surface of the 3C-SiC(111) face proceeds in a similar manner to that on the Si-terminated hexagonal bulk SiC crystals.

論文

Oxygen-induced reduction of the graphitization temperature of SiC surface

今泉 京*; 半田 浩之*; 高橋 良太*; 齋藤 英司*; 吹留 博一*; 遠田 義晴*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 末光 眞希*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(7), p.070105_1 - 070105_6, 2011/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:20.9(Physics, Applied)

In the solid-vapor phase equilibria between SiC and O$$_{2}$$ system, there exists a region where the reaction of O$$_{2}$$ with SiC takes place. By tuning the temperature and the oxygen pressure used in the graphitization annealing, we have succeeded in the growth of epitaxial graphene on SiC crystals at 1273 K, which is lower by 250$$^{circ}$$C or more than the conventional epitaxial graphene method. The method is especially useful to form an epitaxial graphene on a silicon substrate (GOS), which requires a lower graphitization temperature because of necessity of compatibility with conventional Si technologies.

口頭

Epitaxy of graphene on Si substrates toward three-dimensional graphene devices

吹留 博一*; 宮本 優*; 半田 浩之*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 末光 眞希*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

sp$$^{2}$$混成軌道の炭素の二次元ネットワークであるグラフェンは、半導体ロードマップに記述されているように、今やCMOSの次に期待されている物質のひとつである。グラフェンの主な問題は適当な基板上にエピタキシャル成長させるためのよい方法がないことである。実際に、グラファイトの剥離やSiC単結晶上でのエピタキシー成長のような現在行われている製作方法は、大量生産には向かない。われわれは三次元化されたシリコン上グラフェン(3D-GOS)を開発するため、最近のシリコン技術のトレンドに合った方法を探っている。3D-GOSに向けてキーとなる問題のひとつは、主要な面方位、例えば、Si(100), Si(110), Si(111)の上でのエピタキシャルグラフェンの形成である。本論文ではSi(110), Si(100), Si(111)面上の大面積グラフェンエピタキシーを提出する。結果はよいニュースに違いない。なぜなら、CMOSの次に向けたグラフェンベースの素子を三次元的に製作する新しい現実的な方法を開くことができたからである。

口頭

グラフェン・オン・シリコン表面構造のLEED観察

高橋 良太*; 宮本 優*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

われわれはSi基板上に3C-SiC極薄膜をエピタキシャル成長させ、このSiC極薄膜を真空熱処理することによりグラフェンを形成することに成功した(グラフェン・オン・シリコン技術)。本研究ではGOS形成過程の解明を目的としてLEED及びXPSによる表面構造観察を行った。Si(111)上に形成した3C-SiC(111)薄膜のLEED観察ではバルクSiCの周期性を示す1$$times$$1パターンが確認された。グラフェン化処理(1523K,30分間加熱)後はグラフェン構造の周期性を示す1$$times$$1パターンが確認された。バルクSiC(1$$times$$1)に対してグラフェン(1$$times$$1)のスポットは30度回転している。グラフェン化処理前後のC1s-XPS観察では、グラフェン化処理後にsp$$^{2}$$結合に起因するピークが顕著になり、SiCバルクピークが減少することが確認された。本研究の結果、Si基板上の3C-SiCからのグラフェン形成は、6H-SiC(0001)基板上でのグラフェン化と同様であることが明らかになった。

口頭

酸素添加によるSiC表面グラフェン化プロセスの低温化

今泉 京*; 高橋 良太*; 宮本 優*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 吹留 博一*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

カーボン原子層の2次元結晶であるグラフェンは、300,000cm$$^{2}$$/V/sという高移動度を示すため、次世代デバイス材料として大きな注目を集めている。グラフェンの実用化に関しては、Si基板上SiC薄膜の熱改質によりシリコン基板上にグラフェンを形成するグラフェン・オン・シリコン(GOS)技術が一つの有力な解である。しかしGOSプロセスを含めた従来技術では、グラフェン形成温度が1523$$sim$$1573Kと高いために、これを直ちにシリコンデバイスプロセスに導入することは困難である。われわれはYongwei Songらが報告したSiC表面と酸素分子の温度・圧力反応図に注目し、グラフェン化アニール雰囲気への微量酸素の添加により、1273Kという低温でSiC表面のグラフェン化に成功した。

口頭

グラフェン・オン・シリコン形成過程のLEED, XPS観察

高橋 良太*; 宮本 優*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

本研究ではグラフェンオンシリコン形成過程を解明するため、LEED及びXPSによる表面構造観察を行った。Si(111)上に形成した3C-SiC(111)薄膜のLEED観察ではSiC(1$$times$$1)とSi再構成表面(RT3$$times$$RT3)R30$$^{circ}$$が確認された。グラフェン化処理(1523Kで30分アニール)後のLEED観察では、graphene(1$$times$$1)が確認された。また、SiC(1$$times$$1)に対してgraphene(1$$times$$1)のスポットは30$$^{circ}$$回転していた。これらSi(111)基板上の3C-SiC(111)薄膜のグラフェン形成過程は6H-SiC(0001)基板上のグラフェン形成過程と同様であることが判明した。また、グラフェン化処理前後のC1s内殻光電子スぺクトルでは、グラフェン化処理後にsp$$^{2}$$混成軌道に起因するピークが出現し、SiCバルクピークが減少した。したがって、Si(111)基板上でのグラフェンオンシリコン形成過程でも、6H-SiC(0001)バルク基板上グラフェン形成過程と同様のSiC(1$$times$$1)(バルク状態)からgraphene(1$$times$$1)(グラフェン状態)への変化が生じていることが明らかになった。

口頭

グラフェン・オン・シリコン形成過程の放射光光電子分光評価

末光 眞希*; 高橋 良太*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

現在最も工業的と考えられるグラフェン形成法は、SiC基板表面を真空加熱することでSiを昇華させ、基板表面にグラフェンを形成するエピタキシャルグラフェン法である。しかし、同法には大口径で安価なSiCバルク基板の入手が困難という大きな欠点がある。このような背景の下、われわれはSi基板上に高品質3C-SiC極薄膜(80-100nm)をエピタキシャル成長させ、このSiC極薄膜を真空熱処理することによってSi基板上にグラフェンを形成することに成功した(グラフェン・オン・シリコン;GOS)。本研究ではGOS形成過程の解明を念頭に、低エネルギー電子回折(LEED)、及び、X線光電子分光法(XPS)による表面構造観察を行った。その結果、Si(111)基板上の3C-SiC(111)薄膜のグラフェン形成過程は、6H-SiC(0001)基板上のグラフェン形成過程と同様であることが判明した。

口頭

Controlling the interface between graphene and SiC by use of graphene-on-silicon technology

吹留 博一*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 半田 浩之*; 末光 眞希*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

Si基板上にガスソースMBE法で成長させたSiC薄膜を真空中で加熱することによって最表面をグラフェン化することに初めて成功した。その界面を制御することが課題である。本発表ではSi基板の面方位とグラフェン-SiC界面の関係を述べる。Si(110), Si(100), Si(111)基板上にそれぞれSiC(110, SiC(100), SiC(111)面のSiC薄膜を形成できる。それらを1523Kに加熱することによってSiC上にグラフェン膜が形成された。放射光を用いたC1s光電子分光によって、SiC(100)及びSiC(110)とグラフェン膜の間には中間層がないが、SiC(111)とグラフェン膜の間には中間層が存在することがわかった。

口頭

超低圧酸素雰囲気下でのSi基板上低温グラフェン形成過程のリアルタイム放射光光電子分光

今泉 京*; 高橋 良太*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 吹留 博一*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

われわれはSiC表面と酸素分子の温度・圧力反応図に注目し、酸素ガス雰囲気で1273Kという低温でSiC表面のグラフェン化が可能であることを見いだしている。今回われわれは超低圧酸素雰囲気下でのグラフェン形成過程を、放射光光電子分光法を用いたリアルタイム測定により評価した。Si(111)基板上にモノメチルシランを原料ガスに用いて成膜した3C-SiC(111)薄膜を用い、SPring-8 BL23SUにてリアルタイム放射光光電子分光測定を行った。反応時間の経過とともにsp2炭素に起因するC1sピーク成分が増大し、SiC薄膜表面のグラフェン化が進行していることが明らかになった。

口頭

3C-SiC(111)極薄膜上エピタキシャルグラフェン形成過程のLEED観察

高橋 良太*; 宮本 優*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

シリコン電子デバイス開発ではCMOS技術の後の新しい技術を確立することが急務となっている。そこで、大きな移動度を持つグラフェンが大きな注目を集めている。6H-SiC基板表面を真空中で加熱することにより、Siを昇華させ、表面をグラフェン化する技術は知られている。われわれはSi基板上に高品質の3C-SiC極薄膜をエピタキシャル成長させ、真空熱処理することでSi基板上にグラフェンを形成するグラフェン・オン・シリコン(GOS)法を開発した。今回、6H-SiC(0001)面と、表面構造がそれと類似する3C-SiC(111)面のグラフェン化過程をLEED観察した。3C-SiC(111)薄膜上のグラフェン形成過程は、6H-SiC(0001)基板上のグラフェン形成過程と全く同一の表面再配列構造を経ることがわかった。

口頭

Orientation-mediated control of interfacial structure in epitaxial graphene on silicon substrates

末光 眞希*; 吹留 博一*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 半田 浩之*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

Si基板上でのSiC薄膜の形成とその後の加熱によって最表面層はグラフェン化する(グラフェン=オン=シリコン;GOS)。通常はSi(111), (110), (100)基板上に3C-SiC(111), (110), (100)層が形成される。3C-SiC(111)ばかりでなく3C-SiC(100)と(110)でもエピタキシャルグラフェン層が形成された。ラマンスペクトルでは三つの面方位で同じバンドが観測され、放射光光電子分光によるC1s光電子スペクトルではsp$$^{2}$$炭素が存在することがわかった。SiC(100)と(110)では界面層は存在しないが、SiC(111)ではグラフェンとSiC(111)の間に界面層が存在する。以上のように三つの低指数面のSiC上でグラフェンが成長することは、ポストSiデバイス開発におけるGOS技術の有用性を示すことになった。

口頭

Viability of graphene-on-silicon technology toward fusion of graphene with advanced Si-CMOS technologies

吹留 博一*; 高橋 良太*; 宮本 優*; 半田 浩之*; Kang, H. C.*; 唐澤 宏美*; 末光 哲也*; 尾辻 泰一*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

no journal, , 

Si基板上にSiCを形成し、その最表面を熱的にグラフェンに変化させると、Si基板上にグラフェン層がエピタキシャル成長する(グラフェン=オン=シリコン;GOS)。このグラフェン形成ではSi基板上にまずSiCをガスソース分子線エピタキシー法でエピ成長させる。通常はSi(111), (110), (100)基板上に3C-SiC(111), (110), (100)面が成長する。それらを超高真空中で1523Kに加熱することでSi原子を昇華させてSiC表面を炭化させる。3C-SiC(111)ばかりでなく3C-SiC(100)と(110)でもグラフェンが形成されることがラマン散乱分光と放射光光電子分光で明らかになった。ラマンスペクトルではD, G, G'バンドが観測され、C1s光電子スペクトルではsp$$^{2}$$が観測された。このように三つの表面で等しくグラフェン成長に成功したことは、ポストSi技術開発でGOS技術が有効であることを示唆している。

口頭

面方位回転エピタキシャル成長3C-SiC(111)/Si(110)薄膜上グラフェン成長過程のLEED、SR-XPS観察

高橋 良太*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 猪俣 州哉*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; et al.

no journal, , 

3C-SiC(111)/Si(110)薄膜表面にエピタキシャルグラフェンを高品質に形成できることを見いだしている。今回、このグラフェン形成過程を低エネルギー電子回折(LEED)と放射光X線光電子分光(SR-XPS)を用いて詳細に評価した。1250$$^{circ}$$Cのグラフェン化アニール後、LEEDパタンはグラフェンの(1$$times$$1)パタンへと変化した。一方、SR-XPSの結果から、グラフェン/SiC界面には界面層が存在しないことがわかった。これらの知見は既に多数報告されているバルクSiC結晶基板C面(4H, 6H-SiC(000-1))のグラフェン形成過程と同一である。また、3C-SiC(111)/Si(110)表面がC終端であるとのD$$_{2}$$-TPD観察とも矛盾しない。したがって、Si(110)基板上3C-SiC(111)薄膜はC原子終端であり、その表面のグラフェンはturbostratic stackingをしながら形成されることが明らかになった。

口頭

3C-SiC(100)/Si(100)薄膜上グラフェン形成過程のLEED及びSR-XPS観察

猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; et al.

no journal, , 

Si(100)基板上に形成した3C-SiC(100)薄膜の熱処理によって形成されるグラフェンの表面原子配列を低エネルギー電子回折(LEED)法で、表面原子組成と化学結合状態を放射光X線光電子分光(SR-XPS)法で評価した。LEEDからグラフェンは下地のSiC(100)層に対して15度回転して積層していることがわかった。また、SR-XPSからグラフェン層とSiC(100)層の間には界面層が存在しないことがわかった。

口頭

Si(100)基板上3C-SiC(100)エピタキシャル薄膜のグラフェン形成過程のLEED及びSR-XPS観察

猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; et al.

no journal, , 

低エネルギー電子回折(LEED)と放射光X線光電子分光(SR-XPS)を用いて3C-SiC(100)/Si表面へのグラフェン形成過程を評価した。LEEDパターンから一定角(15度)を持って回転しながら積層するrotational stackingが起こっていることがわかった。また、C1s光電子スペクトルの角度分解測定の結果から、Si終端3C-SiC(111)面やSi終端6H-SiC(0001)面上にグラフェンを形成したときに見られた界面層が存在しないことが明らかとなった。以上の結果から、3C-SiC(100)/Si(100)基板上のグラフェン形成過程においては、グラフェン層間相互作用が少なく、各層が単層グラフェンとしての性質を保持すると期待される。

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