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論文

Spontaneous activation behavior of Ni$$_{3}$$Sn, an intermetallic catalyst, for hydrogen production via methanol decomposition

Fan, M.*; Xu, Y.*; 櫻井 惇也*; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

International Journal of Hydrogen Energy, 40(37), p.12663 - 12673, 2015/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:33.18(Chemistry, Physical)

Ni$$_{3}$$Sn単相粉末試料のメタノール分解反応に対する触媒特性を調べた。触媒反応は713K, 793K, 873Kの各温度で等温実験であった。793K以上の温度では触媒活性は時間の増加に伴い高くなることを見出した。また、Ni$$_{3}$$SnはH$$_{2}$$とCOに高い選択性を示すことが分かった。表面キャラクタリゼーションの結果、触媒反応中触媒表面にNi$$_{3}$$Sn微粒子が生成されることが分かった。これらの微粒子は自発活性化の原因と考えられる。

論文

Effect of water vapor and hydrogen treatments on the surface structure of Ni$$_{3}$$Al foil

Xu, Y.*; Ma, Y.*; 櫻井 惇也*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*

Applied Surface Science, 315, p.475 - 480, 2014/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:32.13(Chemistry, Physical)

The Ni$$_{3}$$Al foils were heat treated in water vapor at 873 K for 1 h followed by H$$_{2}$$ reduction at 873 K for 1 h. The effects of the water vapor treatment and the H$$_{2}$$ reduction on the surface structure of the Ni$$_{3}$$Al foils were investigated by means of scanning electron microscopy and synchrotron radiation X-ray photoemission spectroscopy. Both Ni and Al were oxidized during the water vapor treatment; fine NiO particles were formed on the surface, accompanied by the formation of Al(OH)$$_{3}$$ and NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$. The NiO particles were reduced to metallic Ni and the Al(OH)$$_{3}$$ was decomposed to Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, whereas the NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ remained unchanged during the H$$_{2}$$ reduction, forming a Ni-enriched porous structure on the surface layer of NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$/ Al$$_{2}$$O$$_{3}$$.

論文

Catalytic performance of Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ for hydrogen production from methanol decomposition

Fan, M.*; Xu, Y.*; 櫻井 惇也*; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

Catalysis Letters, 144(5), p.843 - 849, 2014/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:34.89(Chemistry, Physical)

In this study, the catalytic properties of Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ powders were investigated for producing hydrogen from decomposing methanol in the temperatures from 593 to 953 K. The catalytic activities of Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ both increased with increasing temperature, but Ni$$_{3}$$Sn showed much higher catalytic activity than Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$. The results of an isothermal test performed at 873 K revealed that the catalytic activity of Ni$$_{3}$$Sn significantly increased with methanol decomposition time, indicating that Ni$$_{3}$$Sn was spontaneously activated. Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ both showed a high degree of selectivity and both suppressed side reactions such as methanation and water-gas shift reaction. Surface analysis revealed that fine Ni-Sn particles were formed together with carbon deposited onto the catalyst surface. These Ni-Sn particles were supposed to serve as active sites for methanol decomposition.

報告書

超深地層研究所計画 年度報告書(2009年度)

國丸 貴紀; 見掛 信一郎; 西尾 和久; 鶴田 忠彦; 松岡 稔幸; 早野 明; 竹内 竜史; 三枝 博光; 大山 卓也; 水野 崇; et al.

JAEA-Review 2011-007, 145 Pages, 2011/03

JAEA-Review-2011-007.pdf:16.51MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階;地表からの調査予測研究段階」,「第2段階;研究坑道の掘削を伴う研究段階」,「第3段階;研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなり、現在は、第2段階である「研究坑道の掘削を伴う研究段階」を進めている。第2段階の調査研究では、研究坑道の掘削を伴う調査研究による地質環境モデルの構築及び研究坑道の掘削による深部地質環境の変化の把握、研究坑道の施工・維持・管理にかかわる工学技術の有効性の確認を目的とした調査研究を進めるとともに、第3段階(研究坑道を利用した研究段階)の調査研究計画の策定を進めている。本報告書は、2002年2月に改訂した「超深地層研究所地層科学研究基本計画」に基づき、超深地層研究所計画の第2段階「研究坑道の掘削を伴う研究段階」における2009年度に実施した(1)調査研究,(2)施設建設,(3)共同研究等の成果を取りまとめたものである。

報告書

岩芯を用いた応力測定と掘削振動計測による掘削影響領域の評価に関する基礎的研究(共同研究)

及川 寧己*; 相馬 宣和*; 當舎 利行*; 松井 裕哉; 平野 享*; 丹野 剛男; 引間 亮一

JAEA-Research 2010-048, 45 Pages, 2011/02

JAEA-Research-2010-048.pdf:7.68MB

地下深部で掘削した坑道の周辺では、岩盤に加わる力の変化や発破の影響などで新たな亀裂が発生し、岩盤の性質が変化する。この性質が変化した領域を「掘削影響領域」と呼んでいる。掘削影響領域の範囲や性質の変化は、処分場の性能評価や地下施設の設計に大きな影響を及ぼすため、その調査や評価が必要となっている。しかし、現状の掘削影響領域の調査では、実際の坑道において、専用機器等を用いた大がかりな調査を行うことから、多大な時間とコストを費やしている。そこで、掘削影響領域を簡便かつ安価に調査するための手法の開発を目的として、ボーリング掘削のみで得られる情報(本研究では、ボーリングによって採取した岩芯及びボーリング時の振動)を最大限に活用する手法の開発に必要な基礎的研究を行った。本報告書は、2008年度$$sim$$2009年度の2年間で実施した共同研究の成果をまとめたものである。第1章では、研究内容とその背景を概括した。次に第2章では、原子力機構の瑞浪超深地層研究所、深度200mボーリング横坑で行われたボーリング掘削で採取された岩芯を用いてAcoustic Emission/Deformation Rate Analysis法(AE/DRA法)により周辺岩盤の応力状態の把握を試みた。続いて第3章では、瑞浪超深地層研究所、深度200mボーリング横坑で行われたボーリング掘削振動を取得し、弾性波伝搬速度推定法と反射イメージング法により空洞周辺の地質構造評価を試みた結果を報告した。

報告書

超深地層研究所計画 年度計画書(2010年度)

竹内 真司; 國丸 貴紀; 見掛 信一郎; 西尾 和久; 鶴田 忠彦; 松岡 稔幸; 早野 明; 竹内 竜史; 三枝 博光; 大山 卓也; et al.

JAEA-Review 2010-029, 28 Pages, 2010/08

JAEA-Review-2010-029.pdf:3.43MB

独立行政法人日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、地層処分技術に関する研究開発のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階;地表からの調査予測研究段階」,「第2段階;研究坑道の掘削を伴う研究段階」,「第3段階;研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなる。2010年度は、第2段階の調査研究を進めていくとともに、第3段階の調査研究を開始する。本計画書は、2010年に改訂した「超深地層研究所地層科学研究基本計画」に基づき、2010年度の超深地層研究所計画の(1)調査研究計画,(2)施設建設計画,(3)共同研究計画などを示したものである。

報告書

超深地層研究所計画 年度報告書(2008年度)

竹内 真司; 國丸 貴紀; 見掛 信一郎; 西尾 和久; 鶴田 忠彦; 松岡 稔幸; 早野 明; 竹内 竜史; 三枝 博光; 大山 卓也; et al.

JAEA-Review 2010-014, 110 Pages, 2010/07

JAEA-Review-2010-014.pdf:27.34MB

独立行政法人日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階;地表からの調査予測研究段階」,「第2段階;研究坑道の掘削を伴う研究段階」,「第3段階;研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなる約20年の計画であり、現在は、第2段階である「研究坑道の掘削を伴う研究段階」を進めている。本報告書は、2002年2月に改訂した「超深地層研究所地層科学研究基本計画」に基づき、超深地層研究所計画の第2段階「研究坑道の掘削を伴う研究段階」における2008年度に実施した(1)調査研究,(2)施設建設,(3)共同研究等の成果を取りまとめたものである。

報告書

超深地層研究所計画 年度計画書(2009年度)

竹内 真司; 見掛 信一郎; 西尾 和久; 鶴田 忠彦; 天野 健治; 松岡 稔幸; 早野 明; 竹内 竜史; 三枝 博光; 大山 卓也; et al.

JAEA-Review 2009-017, 29 Pages, 2009/08

JAEA-Review-2009-017.pdf:3.69MB

独立行政法人日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、地層処分技術に関する研究開発のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階:地表からの調査予測研究段階」,「第2段階:研究坑道の掘削を伴う研究段階」,「第3段階:研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなる約20年の計画であり、現在は、第2段階である「研究坑道の掘削を伴う研究段階」を進めている。本計画書は、2002年2月に改訂した「超深地層研究所地層科学研究基本計画」に基づき、2009年度の超深地層研究所計画の(1)調査研究計画、(2)施設建設計画、(3)共同研究計画等を示したものである。

報告書

超深地層研究所計画 年度報告書(2007年度)

西尾 和久; 松岡 稔幸; 見掛 信一郎; 鶴田 忠彦; 天野 健治; 大山 卓也; 竹内 竜史; 三枝 博光; 濱 克宏; 水野 崇; et al.

JAEA-Review 2009-002, 88 Pages, 2009/03

JAEA-Review-2009-002-1.pdf:29.31MB
JAEA-Review-2009-002-2.pdf:35.38MB

独立行政法人日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階; 地表からの調査予測研究段階」,「第2段階; 研究坑道の掘削を伴う研究段階」,「第3段階; 研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなる約20年の計画であり、現在は、第2段階である「研究坑道の掘削を伴う研究段階」を進めている。本報告書は、2002年2月に改訂した「超深地層研究所基本計画」に基づき、超深地層研究所計画の第2段階「研究坑道の掘削を伴う研究段階」における2007年度に実施した(1)調査研究,(2)施設建設,(3)共同研究等の成果を取りまとめたものである。

口頭

大深度立坑における岩芯採取時振動を用いた地質構造評価

相馬 宣和*; 及川 寧己*; 當舎 利行*; 松井 裕哉; 平野 享

no journal, , 

地下空洞を長期間利用する場合、空洞安定性評価の観点から、空洞掘削時に生じる掘削影響領域を含む詳細な地質構造の把握が求められる。しかし詳細な調査はコストの制約や空洞が深部に及んだ場合の高差圧などの技術的課題があるためその実施は容易ではない。そこで狭所でも簡便かつ低コストに地質構造を評価する技術の検討を行ってきた。本報告は、深度200mの水平坑道において、岩芯採取のためのボーリング孔掘削で生じる振動を利用した簡便・低コストの弾性波測定を実施し、空洞周辺の地質構造の把握を試みた結果を述べるものである。測定の結果は、空洞周辺岩盤の弾性波速度がおおむね2.293km/sであると評価できたが、値のばらつきが大きく速度構造の把握は課題として残った。また、岩盤内における弾性波の反射イメージを得ることができ、それには本地点で観察されている亀裂分布と調和する反射面が認められた。

口頭

大深度立坑における岩芯を用いた応力計測

及川 寧己*; 相馬 宣和*; 當舎 利行*; 平野 享; 松井 裕哉

no journal, , 

Acoustic Emission/Deformation Rate Analysis法(以下AE/DRA法)は、ボーリングによって採取した岩芯から切り出した試験片に対し実験室で繰返し載荷試験を行い、そこで認められるカイザー効果から、載荷軸方向で受けていた元の岩盤内の応力を評価する計測法である。原位置応力測定に比べて簡便・低コストである利点を有する。筆者らは、掘削影響領域を局所的応力分布の把握により検討するとの観点から、その前提となる本手法の精度向上を目的として、日本原子力研究開発機構の瑞浪超深地層研究所、深度200mボーリング横坑(換気立坑側)周辺岩盤の応力状態の把握を試みている。本論は、結果の速報としてAE/DRA法のうちDRAによる応力計測結果について報告する。今回のDRA応力計測では測定結果のばらつきが大きく、評価された応力状態の信頼性が高いとは言えない。今後はAE法の評価結果と合わせた検討、また他の測定地点の検討をふまえて精度の向上を目指したい。

口頭

瑞浪における超深地層研究所計画の現状; 研究坑道の掘削を伴う研究段階(第2段階)の調査研究の現状と今後の計画

松岡 稔幸; 鶴田 忠彦; 竹内 竜史; 三枝 博光; 水野 崇; 平野 享; 竹内 真司; 松井 裕哉; 尾方 伸久; 濱 克宏

no journal, , 

結晶質岩を主な研究対象とした超深地層研究所計画では、深部地質環境の調査・解析・評価技術の基盤の整備と深地層における工学技術の基盤の整備を全体目標とした調査研究を進めている。本稿では、前者の全体目標に関連して実施している研究坑道の掘削を伴う研究段階における地質環境モデルの構築及び研究坑道の掘削による深部地質環境の変化を把握するための調査研究の現状の成果と、今後の調査研究計画の概要について紹介する。

口頭

瑞浪における超深地層研究所計画,3; 地質環境の調査・解析・評価に関する成果と今後の課題

鶴田 忠彦; 濱 克宏; 尾方 伸久; 松井 裕哉; 竹内 真司; 平野 享; 竹内 竜史; 三枝 博光; 松岡 稔幸; 水野 崇

no journal, , 

瑞浪超深地層における調査研究は、地表からの調査予測研究段階を終了し、現在は研究坑道の掘削を伴う研究段階(第2段階)にある。本学会において第2段階の段階目標の一つである研究坑道の掘削を伴う調査・研究による地質環境モデルの更新及び掘削に伴う深部地質環境の変化の把握にかかわる調査研究の成果、並びにそれに基づく今後の計画について報告する。

口頭

塩化物溶融塩中でのアクチニドオキソイオンの還元反応に関する基礎研究,1; 溶融塩中ウラニルイオンのウランイオンへの還元方法の検討

永井 崇之; 上原 章寛*; 深澤 一仁*; 藤井 俊行*; 平野 弘康; 山名 元*

no journal, , 

塩化物溶融塩中のアクチニドオキソイオンをアクチニドイオンに還元し、溶融塩組成を変えずに電解精製へ移行するプロセス研究を進めている。タングステン及び塩素ガスを用いて、溶融塩中に溶存するウラニルイオンからウランイオンへの還元状況を、吸光分光測定により評価した。

口頭

瑞浪超深地層研究所 換気立坑周辺岩盤を対象とした岩芯を用いた応力測定

及川 寧己*; 相馬 宣和*; 當舎 利行*; 松井 裕哉; 丹野 剛男; 平野 享*

no journal, , 

Acoustic Emission/Deformation Rate Analysis法(以下、AE/DRA法)は、ボーリングによって岩盤から採取した岩芯から切り出した軸載荷用試験片を用いた室内試験により、載荷軸方向で受けていた元の岩盤内の応力を評価する計測法である。筆者らは、掘削影響領域の簡便・低コストな調査法として、ボーリング孔掘削から得られる情報を最大限活用するための基礎研究を行っており、ここではその一環として瑞浪超深地層研究所、深度200m水平坑道周辺岩盤においてAE/DRA法による応力計測を実施した。個々の試験片から得られた応力値のばらつきは大きかったものの、総じて$$sigma$$1方向については東西$$sim$$(北西-南東)$$sim$$南北の範囲に評価され、ばらつきも含めておおむね水圧破砕法のデータと整合的な結果が得られている。AE/DRA法により十分な数の応力値データが得られたため、インバージョンを含めた解析法を工夫することによりおおむね安定して三次元応力場のデータを得ることに成功したものと考えている。

口頭

茨城BNCT施設用8MeV, 80kW陽子加速器の建設

小林 仁*; 栗原 俊一*; 松本 浩*; 吉岡 正和*; 松本 教之*; 熊田 博明*; 松村 明*; 櫻井 英幸*; 平賀 富士夫*; 鬼柳 善明*; et al.

no journal, , 

ホウ素中性子捕捉療法(BNCT)装置の建設を進めている。施設名称は茨城中性子先端医療研究センター(仮称)で、茨城県のいばらき量子ビーム研究センターの敷地内(茨城県東海村)に設置される。建物はこの装置に合わせて現在改修が進められている。BNCTは原子炉からの中性子を利用して長年の治療実績が積み重ねられた。病院内に設置できる治療装置として医療側から加速器ベースのBNCT装置の開発が強く望まれている。われわれは"Hospital Friendly"のBNCT装置を目指し、具体的には極力残留放射能の低い施設を目指して加速器のパラメータを選定した。陽子ビームエネルーを8MeVとし、ターゲット材料はベリリウムを選択した。治療時間は短いほど良いが目安となる中性子強度がIAEAから提案されており、それを満たす陽子ビームのパワーは80kW(平均電流で10mA)である。加速器のビームダイナミクスはJ-PARCのフロントエンドをベースとしているがデューティサイクルはJ-PARCより1桁近く大きくなる。このため加速管の水冷、ターゲットの熱除去とブリスタリング対策が重要課題となる。本稿では装置の開発状況を報告する。

口頭

Ni$$_{3}$$Al圧延箔のメタン水蒸気改質触媒特性

Xu, Y.*; Ma, Y.*; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

本研究ではNi$$_{3}$$Al圧延箔のメタン水蒸気改質に対する触媒特性を調べた。メタンの水蒸気改質触媒特性は固定床流通式装置を用いて、873Kから1173Kの温度範囲で評価した。キャラクタリゼーションは二次電子顕微鏡(SEM)、X線回折(XRD)、放射光光電子分光(SR-XPS@BL23SU/SPring-8)を用いて行った。Ni$$_{3}$$Al冷間圧延箔は923K以上の温度で触媒活性を示す。その触媒活性は温度の上昇とともに増加した。さらに、水蒸気処理した箔は全温度範囲で圧延箔より高い触媒活性を示した。水蒸気処理はNi$$_{3}$$Al箔の触媒活性の向上に有効であることが明らかになった。表面解析の結果、水蒸気処理により表面上にNi粒子が多く生成することがわかった。これらのNi粒子が触媒活性の向上に貢献したと考えられる。

口頭

Catalytic performance of Ni$$_{3}$$Sn alloy for hydrogen production from methanol decomposition

Fan, M.*; Xu, Y.*; 櫻井 惇也*; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

We have examined the catalytic performance of Ni$$_{3}$$Sn for hydrogen production from methanol decomposition. The single-phase Ni$$_{3}$$Sn alloy ingot was prepared using a high-frequency furnace. The ingot was mechanically crushed to powders. The powders were sieved to get the samples less than 75 micrometer in size for reaction test. Methanol decomposition was performed in a conventional fixed-bed flow reactor. The characterization of Ni$$_{3}$$Sn was carried out by XRD, SEM, BET, and synchrotron XPS in SPring-8. The methanol conversion increased with time indicating that Ni$$_{3}$$Sn spontaneously activated during the reaction. It was also found that Ni$$_{3}$$Sn shows a high selectivity. The characterization of the samples before and after reaction shows that Ni$$_{3}$$Sn phase remained unchanged, and no obvious oxidation of Ni and Sn occurred during reaction, suggesting that Ni$$_{3}$$Sn itself might serve as the active species.

口頭

Catalytic properties of Ni$$_{3}$$Al foils for methane steam reforming

Xu, Y.*; Ma, Y.*; 櫻井 惇也*; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

Ni$$_{3}$$Al intermetallic compound is known as a promising high-temperature structural material because of its excellent high temperature strength and corrosion/oxidation resistance. The brittleness at room temperature used to be a big problem which restricted its practical application. We have overcome this problem and successfully developed thin Ni$$_{3}$$Al foils using directional solidification and cold rolling. We investigated the catalytic activities of the cold-rolled Ni$$_{3}$$Al foils for methane steam reforming. The effect of steam pre-treatment on the catalytic activities of the foil was also investigated. It was found that the activity of as-rolled foils increased with temperature above 873 K, while no obvious activity was detected below 873 K. The steam pre-treatment at 873 K significantly enhanced the activity in the temperature range from 873 to 1173 K. The enhanced catalytic activity was attributed to the fine pure Ni particles on the foil formed by the steam pre-treatment.

口頭

Effect of steam treatments on surface morphology of Ni$$_{3}$$Al foil catalysts

Xu, Y.*; Ma, Y.*; 櫻井 惇也*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*

no journal, , 

We found that Ni$$_{3}$$Al shows high catalytic activity for methanol decomposition and methane steam reforming as catalysts of hydrogen production. It is possible to enhance catalytic activity by modifying the Ni$$_{3}$$Al foil by a pre-steam treatment followed by a reduction with H$$_{2}$$ gas flow. We investigated the effect of the steam treatment and H$$_{2}$$ reduction on the surface morphology of Ni$$_{3}$$Al foil using synchrotron radiation X-ray photoemission spectroscopy. Although the metallic Ni2p$$_{3/2}$$ and 2p$$_{1/2}$$ peaks were detected before the steam treatment, the metallic Ni was significantly decreased and NiO appeared after the steam treatment, suggesting that most of the metallic Ni was oxidized. After the hydrogen reduction, the metallic Ni increased again, indicating that the NiO was reduced. These fine metallic Ni particles formed on the foil surface contribute to the enhanced catalytic activity.

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