Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03618

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and -tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 1630 cm shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

Development of an continuous air monitor for the measurement of highly radioactive alpha-emitting particulates (-aerosols) under high humidity environment

坪田 陽一; 本田 文弥; 床次 眞司*; 玉熊 佑紀*; 中川 貴博; 池田 篤史

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1030, p.166475_1 - 166475_7, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.nima.2022.166475

福島第一原子力発電所(1F)の長期的な廃止措置において、損傷した原子炉に残存する核燃料デブリの取り出しは、技術的に多くの困難を伴う不可避の重要課題である。デブリ取り出しは機械的な切断を伴い、放射性核種を含む微粒子(エアロゾル)が高濃度で発生し、吸入時の健康リスクが大きい。1Fの解体・廃止措置における作業員の放射線被ばくを最小化するためには、粒子の発生場所である原子炉格納容器(PCV)内におけるエアロゾルの濃度を監視することが重要である。このため、エアロゾルのin-situモニタリングシステム(in-situ alpha air monitor: IAAM)を開発し、1Fの実環境で想定される条件下でその技術的性能を検証した。IAAMは次の4つの技術的要求を満たすことが確認された。(1)高湿度下での安定動作、(2)フィルターレス動作、(3)高計数率の線測定能力、(4)高バックグラウンドの/線下でも線が選択的に測定できること。IAAMは、高湿度環境(相対湿度100%)及び/線高バックグラウンド(最大100mSv/hの線)下で、濃度3.3 10 Bq/cm以上のエアロゾルを計数の飽和なしに、選択的に測定することが可能であることが確認された。これらの結果は、IAAMが燃料デブリの解体時及び1Fの長期的な廃止措置全体において、信頼性の高いエアロゾルのモニタリングシステムとして利用できる可能性を示すものである。

Slow electronic dynamics in the paramagnetic state of UTe

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 芳賀 芳範; 常盤 欣文; Opletal, P.; 藤林 裕己*; 金城 克樹*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 91(2), p.023707_1 - 023707_5, 2022/02

https://doi.org/10.7566/JPSJ.91.023707

ウラン系の強磁性超伝導体で議論されてきた、「強磁性ゆらぎによるスピン三重項超伝導対の形成」および「強磁性ゆらぎを介した磁場による対形成引力の制御」というコンセプトがUTeにおいても成り立つことを期待させる。しかしその一方、では静的な強磁性秩序は存在せず、低温の磁気状態がこれまでのウラン系強磁性超伝導体にどこまで近いのかという点については疑問を持たれていた。実際、最近の中性子散乱実験では、比較的高温側から反強磁性に近いq=0.57という波数を持った磁気ゆらぎの発達が示されている。本研究ではTe-NMR実験により低温で非常に遅いゆっくりとした揺らぎが発達する様子を捉えることに成功した。このことはこの系の低温における強い相関の発達を示唆している。

HTTR燃料セルモデルにおける可燃性毒物周辺のメッシュ効果

藤本 望*; 福田 航大*; 本多 友貴*; 栃尾 大輔; Ho, H. Q.; 長住 達; 石井 俊晃; 濱本 真平; 中野 優美*; 石塚 悦男

JAEA-Technology 2021-008, 23 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-008.pdf:2.62MB

SRACコードシステムを用いて可燃性毒物棒周辺のメッシュ分割がHTTR炉心の燃焼計算に与える影響を調べた。この結果、可燃性毒物棒内部のメッシュ分割は燃焼計算に大きな影響を与えないこと、実効増倍率は可燃性毒物棒周辺の黒鉛領域をメッシュ分割することで従来計算より測定値に近い値が得られることが明らかとなった。これにより、HTTR炉心の燃焼挙動をより適切に評価するには、可燃性毒物棒周辺黒鉛領域のメッシュ分割が重要になることが明らかとなった。

Thermally altered subsurface material of asteroid (162173) Ryugu

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.

Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03

https://doi.org/10.1038/s41550-020-01271-2

2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。

A Sensitive method for Sr-90 analysis by accelerator mass spectrometry

笹 公和*; 本多 真紀; 細谷 青児*; 高橋 努*; 高野 健太*; 落合 悠太*; 坂口 綾*; 栗田 沙緒里*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.72 - 79, 2021/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1801530

Strontium-90 (Sr) is one of the most important fission products due to the potential health risks of its uptake and retention in the human body. Conventional analysis techniques involve beta-counting, which requires ingrowth of Y over a period of two weeks or more. Accelerator mass spectrometry (AMS) has the potential to shorten the analysis time while offering a lower limit of detection than beta-counting. Here, Sr in samples was recovered as SrF to provide sufficient negative ions in the caesium-sputtering ion source. In the sample preparation step, 95-98% of Sr was recovered and 99-100% of Zr removed by ion-exchange separation. Sr recovery was 30% in the precipitation process, and this can be improved. The recovered Sr was mixed with PbF at an SrF:PbF weight ratio of 4:1. A maximum 500 nA beam current of Sr ions was obtained from SrF samples. A five-anode gas ionization detector was used to avoid isobaric interference from Zr. The Sr/Sr atomic ratio background of 6 10 (equivalent to 3 mBq Sr) was comparable with that achieved at other AMS facilities. Good linearity Sr/Sr atomic ratios was obtained from 1.75 10 to 3.38 10. Suitable techniques for sample preparation and measurement were thus achieved for Sr analysis by AMS.

Development and application of a He neutron spin filter at J-PARC

奥平 琢也; 奥 隆之; 猪野 隆*; 林田 洋寿*; 吉良 弘*; 酒井 健二; 廣井 孝介; 高橋 慎吾*; 相澤 一也; 遠藤 仁*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 977, p.164301_1 - 164301_8, 2020/10

https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.164301

We are developing a neutron polarizer with polarized He gas, referred to as a He spin filter, based on the Spin Exchange Optical Pumping (SEOP) for polarized neutron scattering experiments at Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). A He gas-filling station was constructed at J-PARC, and several He cells with long spin relaxation times have been fabricated using the gas-filling station. A laboratory has been prepared in the MLF beam hall for polarizing He cells, and compact pumping systems with laser powers of 30 W and 110 W, which can be installed onto a neutron beamline, have been developed. A He polarization of 85% was achieved at a neutron beamline by using the pumping system with the 110 W laser. Recently, the first user experiment utilizing the He spin filter was conducted, and there have been several more since then. The development and utilization of He spin filters at MLF of J-PARC are reported.

A Coupled modeling simulator for near-field processes in cement engineered barrier systems for radioactive waste disposal

Benbow, S. J.*; 川間 大介*; 高瀬 博康*; 清水 浩之*; 小田 治恵; 平野 史生; 高山 裕介; 三原 守弘; 本田 明

Crystals (Internet), 10(9), p.767_1 - 767_33, 2020/09

https://doi.org/10.3390/cryst10090767

コンクリート埋め戻し材を用いたTRU廃棄物地層処分におけるニアフィールド変遷評価に向けて開発した連成モデル解析システムの詳細を報告する。本連成モデル解析システムでは、個別ソフトウェアプログラム間におけるデータ交換規格の一つであるOpenMIを用いて、坑道スケールでの有限要素法応力解析モデルMACBECE、コンクリート中でのひび割れ発生についての精緻なモデリングを可能とする個別要素法モデルDEAFRAP、及び、可変グリッドによるスケール変化とひび割れ内地下水流動を考慮してコンクリートの化学変遷プロセスを解析することの可能な有限要素及び有限体積法モデルGARFIELD-CHEMを組合せることで、人工バリアシステムの化学-力学-水理連成モデルを作成する。このように既存の詳細な個別ソフトウェアをOpenMIを用いて連携させることで、1つのソフトウェア上に複数のプロセス群のすべて組み込む場合に避けられないモデルの単純化を必要としなくなる。

Study on plutonium burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Introduction scenario, reactor safety and fabrication tests of the 3S-TRISO fuel

植田 祥平; 水田 直紀; 深谷 裕司; 後藤 実; 橘 幸男; 本田 真樹*; 齋木 洋平*; 高橋 昌史*; 大平 幸一*; 中野 正明*; et al.

Nuclear Engineering and Design, 357, p.110419_1 - 110419_10, 2020/02

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2019.110419

固有の安全性に優れ高効率なプルトニウムの利用が可能なプルトニウム燃焼高温ガス炉が提案されている。プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。本論文では、プルトニウム燃焼高温ガス炉の成立性および3S-TRISO燃料の研究開発について報告する。

Study of in nuclei through C spectrum at 1.8 GeV/ in the J-PARC E05 experiment

本多 良太郎*; 長谷川 勝一; 早川 修平; 細見 健二; 今井 憲一; 市川 裕大; 七村 拓野; 成木 恵; 佐甲 博之; 佐藤 進; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 26, p.023014_1 - 023014_4, 2019/11

https://doi.org/10.7566/JPSCP.26.023014

We measured the reaction spectra at 1.8 GeV/ for the graphite and the polyethylene targets in the J-PARC E05 pilot experiment. By comparing the spectra for these two targets, it was found that in the B nucleus is quite broadened. Furthermore, we also compared broadness of with obtained in the spectrum. seems to be much more broadened in nuclei than . We gave a possible interpretation, which is related to compositeness of decuplet baryons, for this situation.