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論文

Quick measurement of continuous absorption spectrum in ion beam pulse radiolysis; Application of optical multi-channel detector into transient species observation

岩松 和宏*; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 木村 敦; 田口 光正; 勝村 庸介*

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.213 - 217, 2016/02

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2015.10.024
 被引用回数：1 パーセンタイル：9.13(Chemistry, Physical)

TIARA施設において、多チャンネルの光検出器を利用した、200から950nmまでの波長範囲を計測可能な光吸収スペクトル測定システムを構築し、AVFサイクロトロンからの12.5MeV/u He, 18.3MeV/u C及び17.5MeV/u Neイオンを用いた時間分解光吸収測定実験を行った。放射線化学反応のよく調べられているKSCN水溶液を試料としてイオン照射した結果、従来の100分の1程度の計測時間で(SCN)$$_{2}$$ $$^{-}$$の過渡吸収スペクトルが観測され、260-660nmにおける吸光度の感度は0.001-0.003であった。NaBr水溶液を試料とした場合には、Br$$_{2}$$$$^{-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$に起因する2つの吸収ピークが同時観測され、その時間挙動が明らかになった。以上、イオン照射による化学反応を短い計測時間で詳細に観測できるシステムの構築に成功した。

論文

Influence of linear energy transfer on the scintillation decay behavior in a lithium glass scintillator

越水 正典*; 岩松 和宏*; 田口 光正; 倉島 俊; 木村 敦; 柳田 健之*; 藤本 裕*; 渡辺 賢一*; 浅井 圭介*

Journal of Luminescence, 169(Part B), p.678 - 681, 2016/01

https://doi.org/10.1016/j.jlumin.2015.04.015
 被引用回数：29 パーセンタイル：79.93(Optics)

TIARAのAVFサイクロトロンを用いてパルスイオンビームを発生し、Liガラスシンチレータ(GS20)の発光を計測した。20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$,および220MeV C$$^{5+}$$を照射した結果、400nm付近に、発光中心としてドープされているCe$$^{3+}$$イオンの5d-4f遷移に帰属されるバンドが観測された。発光のタイムプロファイル計測では、20MeV H$$^{+}$$では顕著に立ち上がりが遅く、高LETほど立ち上がりが速くなった。一方、減衰挙動には顕著な相違はなかった。これは、高密度エネルギー付与によって誘起された励起状態間相互作用によって、ホストガラスからCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動過程が促進されたことが原因と考えられる。

論文

Linear energy transfer effects on time profiles of scintillation of Ce-doped LiCaAlF$$_{6}$$ crystals

柳田 健之*; 越水 正典*; 倉島 俊; 岩松 和宏*; 木村 敦; 田口 光正; 藤本 裕*; 浅井 圭介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.529 - 532, 2015/12

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2015.07.065
 被引用回数：13 パーセンタイル：68.51(Instruments & Instrumentation)

CeをドープしたLiCaAlF$$_{6}$$結晶にX線及び20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$, 220MeV C$$^{5+}$$イオン照射を行い、発光のその場観察を行った。X線照射では数nsの早い発光成分と数10nsの遅い成分が観測された。一方、イオン照射では、早い発光は観測されなかった。早い発光の消滅は、イオン照射で形成された高密度励起による励起状態間の相互作用が原因と考えられる。また、遅い発光では、その立ちあがりと減衰にLET依存性が観測された。これは、LiCaAlF$$_{6}$$の励起状態からCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動及び励起状態間相互作用による消光過程が競争的に起きていることが原因と考えられる。

論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

https://doi.org/10.1039/C5RA03101J
 被引用回数：13 パーセンタイル：37.23(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

論文

System for measuring temporal profiles of scintillation at high and different linear energy transfers by using pulsed ion beams

越水 正典*; 倉島 俊; 田口 光正; 岩松 和宏; 木村 敦; 浅井 圭介*

Review of Scientific Instruments, 86(1), p.013101_1 - 013101_5, 2015/01

https://doi.org/10.1063/1.4904872
 被引用回数：14 パーセンタイル：49.40(Instruments & Instrumentation)

多くの熱中性子検出用シンチレータでは、(n,$$alpha$$)反応により生じる$$alpha$$線によりシンチレーションが生じる。$$alpha$$線により固体中で生じる電離や励起状態の空間的密度は、$$gamma$$線や電子線の場合と比較すると非常に大きい。そのため、励起状態間相互作用が生じ、シンチレーションスペクトルや減衰挙動に影響を与えうる。この励起状態間相互作用の様相を材料設計の観点から制御することが可能となれば、$$gamma$$線の検出イベントと(n,$$alpha$$)反応を利用した中性子の検出イベントとのスペクトルや減衰挙動の差に基づいた弁別が可能となる。そのためには、励起状態間相互作用の様相を観測する手段が必要である。そこで、シンチレーションの短時間プロファイルを計測するシステムを構築し、サイクロトロンで加速したシングルパルスビームによりBC-400やBaF$$_{2}$$などの高速シンチレータを照射してその特性評価を行ったので報告する。

論文

Concentration and incident energy dependences of transient species in water by H$$^{+}$$ ion irradiation

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 36(3), p.329 - 332, 2011/09

https://doi.org/10.14723/tmrsj.36.329

高LET放射線の一つである重イオンの照射効果を解明することを目的に、イオン照射直後の短寿命活性種の反応挙動を光吸収法により明らかにした。照射には20MeV, H$$^{+}$$イオンを選択し、スパー間距離を制御するために照射エネルギーを減弱させながらパルスイオン照射及びオンライン分光測定を行った。OHラジカルのプローブであるNaBrの水溶液へのH$$^{+}$$イオン照射によりBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成が観測された。375nmの吸光度から評価されるBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成収率は、NaBr濃度が1から1000mMに増加するに従い、0.73から0.85molecules/100eVへわずかに増加した。一方、平均スパー間距離が13nmから7nmと短くなるに従い、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成収率は0.9から0.3molecules/100eVへ減少した。これは、スパーの重なりの増加により、初期活性種同士の再結合反応の割合が増え、溶質との反応割合が減少したためと考えられる。

報告書

実験炉組合せ照射(JRR-3⇔常陽)及びホット施設(WASTEF,JMTRホットラボ,MMF,FMF)の作業計画と作業報告; 長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発

松井 義典; 高橋 広幸; 山本 雅也; 仲田 祐仁; 吉武 庸光; 阿部 和幸; 吉川 勝則; 岩松 重美; 石川 和義; 菊地 泰二; et al.

JAEA-Technology 2009-072, 144 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-072.pdf:45.01MB

日本原子力研究開発機構は、平成17年10月に日本原子力研究所と核燃料サイクル開発機構との統合によって誕生した。この統合を最大限に利用したプロジェクトが、旧電源開発促進対策特別会計法及び特別会計に関する法律(エネルギー対策特別会計)に基づく文部科学省からの受託事業「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」である。この「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」において、材料の照射損傷評価指標の確立に重要な、世界で類のない、高速実験炉「常陽」と研究用原子炉であるJRR-3を利用した組合せ照射材を平成18年から平成19年の約2年間の短期間で取得した。本報告は、これら常陽,JRR-3の実験炉施設及びWASTEF, JMTRホットラボ,MMF, FMFのホット施設を利用した組合せ照射における作業計画から作業結果及び照射試験における照射温度と照射量の評価をまとめたものである。

論文

Ratio of transverse diffusion coefficient to mobility of electrons in high-pressure xenon and xenon doped with hydrogen

小林 進悟*; 長谷部 信行*; 細島 岳大*; 石崎 健士*; 岩松 和弘*; 三村 光輝*; 宮地 孝*; 宮島 光弘*; Pushkin, K.*; 手塚 千幹*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 45(10A), p.7894 - 7900, 2006/10

https://doi.org/10.1143/JJAP.45.7894
 被引用回数：13 パーセンタイル：43.69(Physics, Applied)

高圧のキセノンとキセノン水素混合ガス中での電子の特性エネルギーの測定を行い、その値を初めて取得した。測定結果から、特性エネルギーの非線形成分の密度効果は、1MPaまでは15%以下であることを断定できる。また、高圧キセノン中に水素を混合することで電子の特性エネルギーを減少させることができることがわかり、このことを利用すれば、キセノンガスを用いた放射線撮像装置の解像度劣化要因である電子の拡散を抑えることができる。

口頭

分光学的手法による重イオン誘起活性種反応の観測

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介

no journal, , 

X線や$$gamma$$線,電子線とは異なる線質効果を示す重イオンビームの照射影響を解明することを目的に、トラック内の活性種挙動を観測した。TIARA施設に設置されているAVFサイクロトロンからのC $$^{5+}$$(220MeV)及びH$$^{+}$$(20MeV)イオンを、NaCl水溶液及びNaBr水溶液へパルス的に照射し時間分解分光測定を行った。水溶液へのイオン照射によって紫外部領域(375nm)に光過渡吸収が観測され、その吸光度から水酸化ラジカルとCl$$^{-}$$あるいはBr$$^{-}$$との反応によって生じるCl$$_{2}$$$$^{-}$$及びBr$$_{2}$$$$^{-}$$の収率が得られた。H$$^{+}$$イオン照射に比べて、C$$^{5+}$$イオン照射による収率は全体的に低く、1000mMの濃度においては5倍程度異なる。これはトラック内に生成した活性種密度の差に起因すると考えられる。また、Cl$$_{2}$$$$^{-}$$及びBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成収率は、H$$^{+}$$, C$$^{5+}$$イオンともNaCl及びNaBrの濃度、すなわち捕捉能(平均的な反応時間)の減少に伴い減少した。また、C$$^{5+}$$イオンの入射エネルギーの減少に伴い、Cl$$_{2}$$$$^{-}$$及びBr$$_{2}$$$$^{-}$$生成収率は減少した。以上、NaClや、NaBrをプローブとして用いることにより、初期活性種収率に対するトラック構造の影響を実験的に明らかにすることができた。

口頭

Observation of transient species in water under pulsed heavy ion irradiation

田口 光正; 岩松 和宏; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介

no journal, , 

高エネルギーの重イオンは従来から用いられてきたX線や$$gamma$$線などの低LET放射線とは異なる照射効果を引き起こすことが知られており、それを利用した材料や生物分野での利用研究が広く展開している。そこで、重イオン照射直後に生成する短寿命で反応性の高い活性種の反応を理解することを目的に、時間分解で分光測定が可能な装置を構築した。水分子の分解によって生じる水酸化ラジカルとの反応メカニズムのよくわかっているNaBrの水溶液にTIARA施設AVFサイクロトロンからの20MeV H$$^{+}$$イオンや220MeV C$$^{5+}$$イオンをパルス的に照射しオンラインで光吸収測定したところ、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成と消滅が観測された。これらアニオンの初期生成収率は、NaBrの濃度やイオンの照射エネルギーの増加に伴い増加することを明らかにした。

口頭

福島第一4号機の燃料保管プールにおける沸騰水放射線照射時の水素発生と水蒸気による水素濃縮の可能性

山下 真一; 平出 哲也; 松浦 千尋*; 岩松 和宏; 田口 光正; 勝村 庸介*

no journal, , 

福島第一原子力発電所4号機は、震災時に点検中であり、核燃料は燃料保管プールにて冷却中であった。しかし、被災に伴う冷却停止後、わずか4日で水素爆発を生じたとされ、また、その後の調査では、燃料の損傷及びプールの放射性物質による汚染は大きくないとされた。爆発原因について幾つかの説明がなされているが、われわれは、プール水の放射線分解により生じた水素が、沸騰により放出された水蒸気が天井や外壁の内面で凝結するに伴い、水素が濃縮されたものと想定し、沸騰する純水の$$gamma$$線照射実験を行った。その結果、4号機での爆発で見られた特徴的な事象を矛盾なく説明できることがわかった。

口頭

Pulse radiolysis of water by energetic heavy ion

田口 光正; 岩松 和宏; 須郷 由美; 倉島 俊; 山口 真*; 勝村 庸介

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分では、アルファ粒子による地下水の分解によって生じる酸化性生成物の影響を明らかにすることが重要である。本研究では、アルファ粒子と同じ照射効果を引き起こすと考えられるHeイオンを水溶液試料に照射し、生成した活性種の挙動を観測することで地下水のアルファ線分解メカニズムを解明することを目的としている。短寿命な活性種の反応を観測するためにHeイオンのパルス照射とオンラインでの光吸収測定法を開発した。水の分解反応において水酸化(OH)ラジカルは最も重要な活性種と考えられている。そこで、OHラジカルのプローブとしてCl$$^{-}$$イオンを選択し、NaCl水溶液試料を調製した。375nmにおいて、Cl$$^{-}$$イオンとOHラジカルによって生成するClOH$$^{-}$$イオンが観測された。吸光度のピーク値から見積もられた、ClOH$$^{-}$$の生成収率はCl$$^{-}$$イオン濃度の増加、すなわち捕捉時間が短くなるに従い増加することを明らかにした。

口頭

イオンビームパルスラジオリシス法による塩化物及び臭化物イオンをプローブとした水分解挙動の解明

岩松 和弘*; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介*

no journal, , 

高LET放射線の一つである重イオンビームの線質効果を理解することを目的に、水分子の分解によって生じる活性種との反応メカニズムのよくわかっているNaClやNaBrを溶解した水溶液試料へH$$^{+}$$(20MeV), He$$^{2+}$$(50MeV), C$$^{5+}$$(220MeV), Ne$$^{8+}$$(350MeV)イオンをパルス的に照射し時間分解分光測定を行った。照射で生じたOHラジカルと溶解しているBr$$^{-}$$及びCl$$^{-}$$の反応により生成した反応中間体、Cl$$_{2}$$$$^{-}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$の収率の時間変化を調べた。いずれのイオン種においても、反応中間体の収率はOHラジカルの捕捉時間が遅くなるにつれて減少した。これは理論的に予測されているOHラジカルの時間依存性と同じ傾向であった。また、捕捉時間を一定にして、照射核種の質量やLETを大きくしたところ、反応中間体の収率は減少した。これはトラック内活性種密度の増加によるラジカル同士の再結合反応が原因と考えられる。

口頭

イオンビームパルスラジオリシス法による臭化物イオンをプローブとした水分解OHラジカル挙動の評価

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介

no journal, , 

高LET(Linear Energy Transfer)放射線であるイオンビームは、低LET放射線である$$gamma$$線や電子線とは異なる照射効果を持つ。イオンビームの照射効果は、その飛程にそって形成されるトラック内に生成する高密度、かつ不均一な活性種の反応に起因すると考えられている。そこで、トラック内反応において重要なOHラジカルの挙動解明を目的とし、H$$^{+}$$(20MeV), He$$^{2+}$$(50MeV), C$$^{5+}$$(220MeV), Ne$$^{8+}$$(350MeV)イオンを用いてイオンビームパルスラジオリシス法を行った。OHラジカルとの反応がよく理解されているBr$$^{-}$$をプローブとして用い、その反応で過渡的に生成するBr$$_{2}$$$$^{-}$$の挙動を調べた。吸光度からBr$$_{2}$$$$^{-}$$生成のG値(付与エネルギー100eVあたりの生成個数)を見積もったところ、LET値が増加するにつれてH$$^{+}$$照射では4.8から0.36、He$$^{2+}$$照射では0.82から0.11、C$$^{5+}$$照射では0.13から0.03、Ne$$^{8+}$$照射では0.14からと0.03まで減少した。これはLET増加に伴いエネルギー付与密度が増え、水分解により生成したOHラジカルなどの初期分布密度が増加し、活性種同士の再結合反応によりOHラジカルの収量が減ったことに由来する。同じLET値では原子番号の大きいイオン種の照射による生成G値の方が大きくなる傾向が観測された。同一LET値では、原子番号の大きいイオン照射の方が、イオン速度が高いため2次電子の飛程が長く、エネルギー付与の空間的な広がりが大きいことでラジカル初期密度が小さくなるためである。

口頭

高エネルギー重イオン照射により生成する水中OHラジカル反応の観測

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介

no journal, , 

高エネルギー重イオンは、従来から用いられている$$gamma$$線やX線とは異なる特徴的な照射効果を引き起こすため、医学・工業利用分野において新しいツールとして期待されている。そこで、重イオンの照射効果を解明することを目的に、TIARA施設において、H$$^{+}$$(20MeV), He$$^{2+}$$(50MeV), C$$^{5+}$$(220MeV)及びNe$$^{8+}$$(350MeV)イオンを酸素飽和した100mMのNaBr水溶液試料にパルス照射し、過渡吸収測定により水中の活性種挙動を調べた。水の放射線分解反応で重要なOHラジカルの挙動はBr$$^{-}$$をプローブとして観測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応しBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生成する。吸光度からBr$$_{2}$$$$^{-}$$生成のG値を見積もったところ、20MeV H$$^{+}$$イオンで0.5程度を示すものの、照射イオンが重くなるにつれて、あるいはLET値が増加するにつれて減少することがわかった。これらは照射イオンの原子番号やLET値の増加に伴いイオン飛跡近傍での水分解活性種の初期分布密度が増加し、再結合反応が増加することでOHラジカルの収率が減少することに由来すると考えられる。

口頭

沸騰水の放射線分解

勝村 庸介*; 松浦 千尋*; 山下 真一; 平出 哲也; 岩松 和宏; 田口 光正

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故において、水の放射線分解で発生する水素が、爆発を引き起こす可能性が危惧されてきた。今回の実験で、沸騰条件下での水の照射では、著しい水素が発生することを実験的に確認した。さらに、沸騰水の放射線分解時の水素発生G値を、純水と海水模擬食塩水で測定し、食塩水中からの水素発生の増大を観測した。また、室温条件下でも、ガスバブリングによって水素が発生し、気液界面増大が水素発生の大きな因子であることを確認した。

口頭

Hydrogen evolution in the radiolysis of boiling water and non-homogenous distribution

勝村 庸介*; 松浦 千尋*; 山下 真一; 平出 哲也; 岩松 和宏; 田口 光正

no journal, , 

東京電力福島第一原発事故に関連して、沸騰水の放射線分解について、コバルト60$$gamma$$線を用いて行った。沸騰状態では明らかに水素ガスが発生するが、たとえ97$$^{circ}$$Cであっても沸騰していない状態では水素ガス発生は極めて少なかった。沸騰状態における水素ガス発生のG値は0.37であった。また、海水とほぼ同程度である3.5%NaCl水溶液中では発生が増大し、G値は0.7となった。逆に酸素ガス発生は水素ガス発生より遥かに少なく、形成された過酸化水素が反応せずに残っていることが示唆された。また、沸騰していない状態における水素ガス発生量は、ほぼ、純水中と同程度であった。これらは、液気界面の面積が重要であることを示唆している。さらに、$$gamma$$線を使用しないで外部から水素ガスを導入する方法で、沸騰状態での容器内部での水素ガスの挙動についても調べ、発生した水素ガスが容器内部の表面に選択的に溜まることも明らかとなった。

口頭

Ion beam pulse radiolysis study of hydroxyl radical probed with bromide ion

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介

no journal, , 

高LET放射線であるイオンビームは、低LET放射線である$$gamma$$線や電子線とは異なる照射効果を引き起こす。イオンビームの照射効果は、その飛程にそって形成されるトラック内に生成する高密度、かつ不均一な活性種による反応に起因すると考えられている。そこで、低LET放射線を用いて研究されてきたNaBr水溶液を用い、トラック内反応の解明を目的とし、イオンをパルス照射すると同時に時間分解能を有する光吸収測定法によりHydroxyl(OH)ラジカルの水中活性種挙動を調べた。O$$_2$$飽和した100mMのNaBr水溶液へ、H$$^+$$(20MeV/u), He$$^2$$$$^+$$(12.5MeV/u), C$$^5$$$$^+$$(18.3MeV/u), Ne$$^8$$$$^+$$(17.5MeV/u)イオンを、イオンの照射エネルギーを変化させて照射を行った。OHラジカルはBr$$^-$$と反応し、375nmに大きな吸収を持つBr$$_2$$$$^-$$を生成する。吸光度からBr$$_2$$$$^-$$生成の${it G}$値(付与エネルギー100eVあたりの生成個数)を見積もったところ、${it G}$値は原子番号の増加、又はエネルギーの減少に伴い4.8から大きく減少した。核子あたりのエネルギーが等しいとき、イオンビームのエネルギー付与断面積は等しい。またトラック内での単位長さあたりのエネルギー付与は原子番号の増加、又は核子あたりのエネルギーの減少に伴い増加する。それにより水分解活性種の初期密度が増加し、ラジカル同士の反応が増加することでBr$$^-$$と反応するOHラジカル減少し、Br$$_2$$$$^-$$の${it G}$値に反映されたと考えられる。

口頭

重イオンパルス照射による水分解; 臭化物イオンをプローブとしたOHラジカル収率評価

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介

no journal, , 

高LET放射線のひとつであるイオンビームの特異的な照射効果の由来となっているトラック内反応の解明を目的に、これまで低LET放射線を用いて研究されてきたNaBr水溶液を用い、重イオンパルスラジオリシス法によりOHラジカルなどの水中活性種挙動を調べた。TIARA施設のAVFサイクロトロンからのH$$^{+}$$(19.2MeV), C$$^{5+}$$(15.8MeV/u), Ne$$^{8+}$$(12.8MeV/u)イオンを用い、N$$_{2}$$O飽和したNaBr水溶液試料へ照射を行い時間分解分光測定を行った。異なる厚さのAl膜を用いイオンの照射エネルギーを下げて照射を行い、またNaBr濃度を900-0.009mMに変化させて照射も行った。OHラジカルはBr$$^{-}$$と反応し、375nmに光吸収を持つBr$$_{2}$$$$^{-}$$を過渡的に生成する。吸光度のピーク値と入射エネルギーからイオン飛跡に沿って変化するBr$$_{2}$$$$^{-}$$の収率(微分G値{d(G(Br$$_{2}$$$$^{-}$$)E)/dE})を求めた。微分G値は、イオンのエネルギーの減少及び原子番号の増加、つまりイオンのエネルギー付与密度の増加に伴い6から0.1程度まで減少した。またNaBrの濃度が減少、つまりBr$$^{-}$$のOHラジカル捕捉時間が遅くなるにつれBr$$_{2}$$$$^{-}$$の微分G値は減少した。エネルギー付与密度増加により水分解活性種の初期生成密度が高くなること、又は時間経過に伴う活性種同士の再結合により、Br$$^{-}$$と反応するOHラジカルが減少しBr$$_{2}$$$$^{-}$$の収率が減少したと考察される。

口頭

高濃度NaBr水溶液中のスパー内反応,1; パルスラジオリシス実験

岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 山下 真一*; 端 邦樹; 田口 光正; 勝村 庸介*

no journal, , 

水の放射線分解によって生じる水酸化ラジカル(OH)は酸化力が強く、有機物に対する反応速度が大きいため重要な活性種である。本研究では、Br$$^{-}$$をOHの捕捉剤として用いた場合の捕捉反応に及ぼすBr$$^{-}$$濃度の影響を明らかにすることを目的に電子線パルスラジオリシス実験を行った。0.9-900mMのNaBr水溶液に電子線照射した場合、捕捉剤濃度の増加に伴い、360nmにおける光吸収が速やかに現れるようになった。これはOHの捕捉反応が速くなることに加え、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成経路がOH+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$BrOH$$^{-}$$、BrOH$$^{-}$$$$rightarrow$$Br+OH$$^{-}$$、Br+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$$$^{-}$$という3段階の反応経路から、OH+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$BrOH$$^{-}$$、BrOH$$^{-}$$+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$$$^{-}$$という2段階の経路に変化していることが原因と考えられる。また、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の再結合反応の速度定数はBr$$^{-}$$の濃度増加に伴い1.4$$times$$10$$^{9}$$から2.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$に増加した。これは、イオン強度増加により反応速度が大きくなるという理論的予測で説明可能であった。

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