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報告書

東京電力(株)福島第一原子力発電所の廃炉に向けた放射性廃棄物に係る化学分析作業手順

米川 実; 岩崎 真歩; 島田 梢; 柳谷 昇子; 塚田 学; 飯塚 芳之; 金子 宗功; 吽野 俊道

JAEA-Testing 2015-002, 151 Pages, 2016/03

JAEA-Testing-2015-002.pdf:4.29MB
JAEA-Testing-2015-002-appendix(CD-ROM).zip:5.7MB

福島研究基盤創生センター運転管理準備室では、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉に向けた研究開発を着実に進めるにあたり、低放射線量のガレキ類及び燃料デブリ等の放射性廃棄物の処理、処分及び管理の安全性を評価するための放射化学分析手法について作業手順書の作成を行っている。作業手順書は、新たに従事する分析技術者の人材育成のためにパワーポイントのアニメーション機能を活用し、化学分析の初心者にも理解しやすいように工夫を施した内容としている。今回の報告書は、これまでに分析手法が確立し、かつ、アニメーションによる作業手順の作成が完了した核種についてまとめたものである。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでB$$_{2}$$O$$_{3}$$を蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはB$$_{2}$$O$$_{3}$$によって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント時のCsとIの放出・移行挙動におけるBの影響を評価するために、沈着したCs/I化合物と蒸気/エアロゾルのB化合物の間の相互作用における基礎的な試験を実施した。Cs/I化合物及びB化合物としてそれぞれCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$が使用された。温度423Kから1023Kに保持された温度勾配管(TGT)に沈着したCsIに蒸気/エアロゾルCsIがB$$_{2}$$O$$_{3}$$と反応させ、これによりCs/I沈着プロファイルがどのように変化するかを観察した。結果として、蒸気/エアロゾルCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$は温度830Kから920Kに沈着したCsIの一部をはぎ取り、CsBO$$_{2}$$とI$$_{2}$$が生成したものと考えられる。加えて、ガス状I$$_{2}$$は温度530K-740Kの部分で再沈着したが、CsBO$$_{2}$$は沈着せず、サンプリング管とフィルタを通り抜けている可能性がある。これは、BはCsのキャリアにCsBO$$_{2}$$として影響し、Csをより温度の低い領域に移行させることを示していると考えられる。

論文

Research program for the evaluation of fission product release and transport behavior focusing on FP chemistry

佐藤 勇; 三輪 周平; 田中 康介; 中島 邦久; 廣沢 孝志; 岩崎 真歩; 大西 貴士; 逢坂 正彦; 高井 俊秀; 天谷 政樹; et al.

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09

シビアアクシデントに関する新たな研究計画を遂行し、BWRシステムにおけるFP放出及び移行挙動の評価を行う。この計画の目的は、CsとIに焦点を絞ったFP化学に関する実験データベースを用いて、FP放出・移行モデルの改良を行うことにある。この計画では、CsとIの化学という観点で制御棒材料であるB$$_{4}$$Cに含まれているBの影響に注目した。モデル改良に用いられる実験データベースは、BWRの雰囲気をシミュレーションした幅広い酸素分圧及び水蒸気分圧用に新たに用意した試験機を用いて得られる結果から構成される予定である。これらの実験的研究・分析の準備状況が紹介される。加えて、一部の試験が実行に移され、こちらで想定した移行過程のひとつでCsとI移行に対するBの化学的影響を確認することができた。ここでは、Cs化合物とB蒸気またはエアロゾルの反応が生じていると考えられる。すなわち、この実験では析出したCsIに対するBの剥ぎ取り効果が観察された。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けたFPの化学に関する研究,4; 放出FP化学形のin situ測定技術の開発

岩崎 真歩; 田中 康介; 佐藤 勇; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 天谷 政樹; 小山 真一; 関 崇行*; 所 大志郎*; 石ヶ森 俊夫*

no journal, , 

燃料から放出したFPの化学形を直接測定する方法として、示差熱天秤-質量分析装置(TG-DTA-MS)を活用する技術開発に着手した。標準試料の測定により、m/z(m=質量数、z=電荷数)が約400までのガスを検出できるTG-DTA-MS本来の基本性能を確認したが、Cs系化合物由来の凝縮性蒸気種を検出できなかった。発生蒸気種をQ-MS部へ導入するためには、スキマーインターフェースのオリフィス部のより高精度なアライメントが効果的であると想定し、TG-DTA部とQ-MS部の取り付け位置等を改善するとともに、オリフィス部に対して光学的手法を用いたアライメント調整を実施した。その結果、ヨウ化セシウム(CsI)の測定において、ヨウ素に相当するm/z=127及びセシウムに相当するm/z=133の検出に成功した。これらの信号は重量変化のタイミングと一致しており、CsIの解離により生じたものと推測される。このように、加熱により生成した蒸気種をQ-MS部に導入する経路を適切に確保する調整を施すことで、TG-DTA-MSを用いた放出FP化学形の直接測定が可能である見通しを得た。

口頭

Application of ICP-MS to analytical methods for samples from 1F site at "Okuma Analysis and Research Center"

島田 梢; 岩崎 真歩; 黒澤 勝昭; 濱田 洋成; 米川 実; 佐藤 宗一; 鍛治 直也; 小山 智造; 中山 真一

no journal, , 

Japan Atomic Energy Agency (JAEA) sets up "Okuma analysis and research Center" next to Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F). The laboratory provides analytical results of radioactive isotopic contents in the rubbles collected in the 1F site. Analytical data are necessary for disposal of the radioactive wastes. Two analytical schemes, radiation counting and ICP-QMS, were compared. ICP-QMS method has an advantage of the separation scheme to be simple and fast.

口頭

ICP-QQQ-MSによる多核種分析手法の開発

岩崎 真歩; 佐藤 宗一; 鍛治 直也

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の燃料デブリ等の核種分析ではさまざまな核種を対象として放射能測定法が使用される。$$beta$$線を測定する核種に対しては、単離・精製するために、核種毎に複雑な化学分離操作を必要とされ、時間を要するうえに煩雑な操作による分析値の不確かさが増加する。そこで、複雑な分離操作を要せず、短時間で測定が可能なトリプル四重極プラズマ誘導結合質量分析装置(ICP- QQQ-MS)の適用を試みた。今回は燃料デブリに含まれる放射性同位体であるZr-93(半減期: 1.5$$times$$10$$^{6}$$年)の分析において、被覆管の成分である天然のZrによる妨害の影響を評価した。さらにZr-93と同重体である、Nb-93(安定同位体), Mo-93(放射性同位体 半減期: 4.0$$times$$10$$^{3}$$年)については、リアクションガスを用いることによる同重体干渉の除去の可能を検討した。

口頭

Development of analytical methods for radioactive waste samples from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station site at JAEA Okuma Analysis and Research Center

佐藤 宗一; 岩崎 真歩; 三浦 克恵; 古庄 義明*; 中山 真一

no journal, , 

JAEA is currently constructing the Okuma Analysis and Research Center near the TEPCO's Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) site according to the Japanese Government's "Mid-and-Long-Term Roadmap". The Okuma Analysis and Research Center (Okuma Center) analyzes radioactive samples from the 1F site. Laboratory-1 is for radioactive analysis of low and medium level radioactive rubbles and secondary wastes. Radiometric analysis is applied to measure the content of radio nuclides in the samples. The laboratory-1 starts operation with 200 samples per year at the beginning, and the number of samples will increase with time. Due to the large number of samples to be analyzed, the Okuma Center will face shortage of analytical engineers. JAEA has studied application of the triple quadrupole ICP-MS, ICP-QQQ-MS, for determination of long half-life nuclides which does not need pre-treatment. For short half-life nuclide determination, radiometric analysis has advantage in terms of sensitivity compared to ICP-QQQ-MS, and JAEA have developed automated sample preparation system to minimize complicated analytical process. Combination of ICP-QQQ-MS and the automated sample preparation system can be expected to promote the analytical operations efficient, leading to obtain precise analytical data and decrease in radiation exposure.

口頭

Development of novel analytical methods for measurement of radioactive elements

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 三浦 克恵; 岩崎 真歩; 佐藤 宗一

no journal, , 

原子力機構の最も重要なミッションは、福島第一原子力発電所の廃炉および福島の環境回復への技術サポートである。本発表では、大熊分析・研究センターおよび1Fの廃炉により発生する廃棄物およびガレキの分析技術開発について概説する。新規分析手法は、難分析核種の分析のために開発された。また、新規発光分光分析法である液体電極プラズマ発光分光分析に基づいた、高レベル放射性廃液中の元素測定のためのいくつかの分析技術を報告する。

口頭

Application of ICP-MS to analysis of samples from 1F site at Radioactive Material Analysis and Research Facility

Do, V. K.; 堀田 拓摩; 三浦 克恵; 岩崎 真歩

no journal, , 

現在、福島第一原子力発電所(1F)の廃炉により発生する放射性廃棄物および燃料デブリの分析を支援するため、放射性物質分析・研究施設が建設されている。ICP-MSは高感度な分析が可能なため、燃料デブリ中の長寿命核種に対する分析ツールとして期待されている。さらに、ICP-MSは測定を繰り返すことが可能で放射能測定法よりも分析時間が短いことから、正確な結果を得ることができ分析者の被ばくを低減できる。しかしながら、同重体の干渉によりICP-MSの適用が制限される可能性がある。最新の先進技術を採用したトリプル四重極型ICP-MS(Agilent 8900), ICP-QQQ-MSにより、同重体の干渉を抑制することができる。本発表では、いくつかの難分析核種の同重体の干渉をICP-QQQ-MSを用いて分離した結果について報告する。得られた結果は、適切な反応ガスを導入することで分離が可能であることを示した。

口頭

Application of ICP-MS to analysis of nuclear fuel debris and radioactive wastes

岩崎 真歩; 佐藤 宗一

no journal, , 

2011年3月に東北地震そして津波が続けておこった。この地震によって引き起こされた津波は東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所(1F)の冷却システムの喪失を引き起こした。冷却システムの喪失は原子炉1$$sim$$3号機の燃料の最低でも一部のメルトダウンと原子炉1号機, 3号機の水素爆発を起こした。爆発の結果として、膨大な放射性物質が環境中に放出され、1Fサイトを含む広範囲が汚染された。日本原子力研究開発機構(JAEA)は現在1Fサイトの隣に放射性廃棄物と1Fサイトで生成した燃料デブリの特性分析を目的とした「大熊分析・研究センター」を建設している。1Fサイトから持ち出された放射性廃棄物試料は主に従来の放射線測定法による分析が計画されている。これらの測定は、事前に複雑で時間のかかる工程を含む化学分離と精製を必要とする。化学分離を避けることを目的として、長半減期核種の分析において、放射能分析と比較して感度の利点がある結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を適用した。同重体干渉は質量分析における解決すべき主要課題である。本発表では、放射性核種の質量分析法の手順と、Zr-93を例とした詳細な測定結果について報告する。

口頭

大熊分析・研究センターでのNp-237分析におけるICP-QQQ-MSの適用性検討

堀田 拓摩; 岩崎 真歩

no journal, , 

現在建設中である大熊分析・研究センター 第1棟においては、年間200試料の放射性廃棄物中の38核種の分析を計画している。この計画を達成するため、2020年の第1棟運転開始に向けて効率的な分析技術開発が求められている。ICP-MSを用いた放射性核種の質量分析は、従来の分析フローを効率化できる可能性があるが、同重体の干渉を受ける。近年、四重極を2つ、コリジョン/リアクションセルを1つ搭載したICP-QQQ-MSが開発されている。本ICP-QQQ-MSは、同重体の干渉を低減できる可能性があり、大熊分析・研究センターの多核種同時分析へ適用化を目指している。ICP-QQQ-MSの適用には、ホット試験により放射性核種の測定条件の検討が必要であるが、分析管理準備室は管理区域を有していないため、ホット試験は実施できない。そこで、東北大学金属材料研究附属量子エネルギー材料科学国際研究センターのICP-QQQ-MSを用いてNp-237の測定条件検討を実施した。本発表では、Np-237の測定条件検討として、リアクションガスにO$$_{2}$$ガスを使用した場合の検出下限値について報告する。

口頭

ICP-MS/MSによるNp-237分析の基礎検討

岩崎 真歩; 鈴木 達也*; 山村 朝雄*; 小無 健司*; 鹿籠 康行*; 野口 真一

no journal, , 

試料前処理が他の方法に比べ簡便で検出下限が低い等の利点を持つICP-MSはアクチノイドの元素分析における有効な測定手段のひとつと考えられている。しかしながら、目的の元素が同重体や分子イオンによるスペクトル干渉を受ける等の問題点を有している。イオン分子反応を用いたリアクションセル技術とタンデムマス配置により高い干渉除去能力とアバンダンス感度が得られるICP-MS/MSによればアクチノイド分析においてもスペクトル干渉の除去、低減による高感度化が期待できる。本研究ではNp-237分析における検量線の直線性の良否、検出下限値の算出、リアクションセル技術を用いた異なるガスモードにおける干渉低減の可否などの基礎的なデータの取得を目的とした検討を実施した。この結果、リアクションガスとしてO$$_{2}$$ガスを用いることにより同重体干渉が低減され、十分に低い検出下限が得られ、Np-237測定が可能であることなど、ICP-MS/MSによるNp-237分析における有益なデータが得られた。

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