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論文

Oxygen potential measurement of U$$_{0.85}$$Am$$_{0.15}$$O$$_{2}$$ at 1473, 1573, and 1673 K

渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.00(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673 KにおけるU$$_{0.85}$$Am$$_{0.15}$$O$$_{2-x}$$の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U$$_{1-y}$$Am$$_{y}$$O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルは、U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2-x}$$よりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UO$$_{2}$$と類似しており、定比組成では、Am$$^{3+}$$, U$$^{4+}$$, and U$$^{5+}$$となると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。

論文

A Science-based mixed oxide property model for developing advanced oxide nuclear fuels

加藤 正人; 沖 拓海; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 小澤 隆之; 上羽 智之; 生澤 佳久; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.80(Materials Science, Ceramics)

Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.

論文

Experimental visualization of water/ice phase distribution at cold start for practical-sized polymer electrolyte fuel cells

樋口 雄紀*; 吉宗 航*; 加藤 悟*; 日比 章五*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 原田 雅史*; et al.

Communications Engineering (Internet), 3, p.33_1 - 33_7, 2024/02

The automotive industry aims to ensure the cold-start capability of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) for developing fuel cell electric vehicles that can be driven in cold climates. Water and ice behavior is a key factor in maintaining this capability. Previously reported methods for visualizing water and/or ice are limited to small-sized PEFCs ( $$<$$ 50 cm$$^{2}$$), while fuel cell electric vehicles are equipped with larger PEFCs. Here, we developed a system using a pulsed spallation neutron beam to visualize water distribution and identify water/ice phases in practical-sized PEFCs at a cold start. The results show direct evidence of a stepwise freezing behavior inside the PEFC. The produced water initially accumulated at the center of the PEFC and then froze, followed by PEFC shutdown as freezing progressed. This study can serve as a reference to guide the development of cold-start protocols, cell design, and materials for next-generation fuel cell electric vehicles.

論文

MOX燃料ペレットの機械学習焼結密度予測モデル

加藤 正人; 中道 晋哉; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 村上 龍敏; 石井 克典

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(2), p.51 - 58, 2023/04

高速炉燃料として使用されるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)ペレットは、ボールミル,造粒,プレス,焼結などのプロセスを経て、機械的混合法によって製造されている。重要な燃料仕様の一つであるペレット密度を制御することは不可欠だが、製造工程における多くのパラメーター間の関係を理解することは困難である。日本での生産実績からMOX製造データベースを作成し、18種類の入力データを選定してデータセットを作成した。MOXペレットの焼結密度を予測するための機械学習モデルは、勾配ブーストリグレッサーによって導出され、測定された焼結密度をR$$^{2}$$=0.996の決定係数で表すことができた。

論文

Breaking the hard-sphere model with fluorite and antifluorite solid solutions

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 加藤 正人

Scientific Reports (Internet), 13, p.2217_1 - 2217_8, 2023/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:79.50(Multidisciplinary Sciences)

Using the hard-sphere model with the existing tabulated values of ionic radii to calculate the lattice parameters of minerals does not always match experimental data. An adaptation of this crystallographic model is proposed by considering the cations and anions as hard and soft spheres, respectively. We demonstrate the relevance of this hybrid model with fluorite and antifluorite-structured systems.

論文

Oxygen diffusion in the fluorite-type oxides CeO$$_{2}$$, ThO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, and (U, Pu)O$$_{2}$$

加藤 正人; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1081473_1 - 1081473_10, 2023/01

This study evaluates oxygen self-diffusion and chemical diffusion coefficients of fluorite-type oxides CeO$$_{2}$$, ThO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, and (U, Pu) O$$_{2}$$ using point defect concentration, oxygen vacancies, and interstitial oxygen. The self-diffusion coefficient changed in proportion to the 1/n power of oxygen partial pressure, which is similar to the oxygen partial pressure dependence of the defect concentration. All parameters used to represent the diffusion coefficients were determined, and the experimental data were accurately stated. The chemical diffusion coefficient was much higher at O/M = 2.00 than in low O/M oxides. In the reduction process, the chemical diffusion control rate was dominant, and a new phase with O/M = 2.00 was formed, and it expanded from the surface in the oxidation process from a low O/M ratio to O/M = 2.00.

論文

Oxygen potential, oxygen diffusion, and defect equilibria in UO$$_{2 pm x}$$

渡部 雅; 加藤 正人

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1082324_1 - 1082324_9, 2023/01

UO$$_{2}$$の酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数は燃料性能に大きな影響を与えるため、多くの実験データが取得されてきた。しかしながら、1673 K以上の高温領域における酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数のデータは非常に少ない。本研究ではこれらのデータを取得し、欠陥化学によって解析することを目的とした。1673-1873 Kにおける定比組成近傍のUO$$_{2}$$の酸素ポテンシャル及び酸素化学拡散係数を気相平衡法によって測定した。測定した酸素ポテンシャルと文献値のデータを欠陥化学により解析し、UO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルを温度及びO/U比の関数として定式化した。本研究で得られた酸素化学拡散係数は文献値との比較から妥当な値と判断された。酸素ポテンシャルの測定結果から酸素化学拡散係数は酸素分圧依存性を有することが推測されたが、実験データから明確な依存性は確認できなかった。

論文

Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10

プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。

論文

Measurements of thermal conductivity for near stoichiometric (U$$_{0.7-z}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{z}$$)O$$_{2}$$ (z = 0.05, 0.10, and 0.15)

横山 佳祐; 渡部 雅; 所 大志郎*; 杉本 理峻*; 森本 恭一; 加藤 正人; 日野 哲士*

Nuclear Materials and Energy (Internet), 31, p.101156_1 - 101156_7, 2022/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.92(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物の減容化の一環として、マイナーアクチニドを含んだ酸化物燃料が高速炉における選択の一つである。しかし、高Am含有MOX燃料の熱伝導率に関する実験データがないために、燃料中のAm含有量が熱伝導率に及ぼす影響は明らかとなっていない。本研究では化学量論組成近傍における(U$$_{0.7-z}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{z}$$)O$$_{2}$$ (z = 0.05, 0.10, and 0.15)の熱伝導率をレーザーフラッシュ法を用いて室温から1473Kまでの範囲で測定した。結果として、熱伝導率はAm含有量が増加するに従い低下する傾向を示し、1473Kまでは古典的フォノン輸送モデル((A+BT)$$^{-1}$$)に従うことが明らかとなった。係数AはAm含有量に比例して増加する傾向を示し、U$$^{5+}$$及びAm$$^{3+}$$が固溶することによるイオン半径の変化がフォノン伝導に影響したためであると考えられる。係数BはAm含有量に依存しない傾向を示した。

論文

Defect equilibria and thermophysical properties of CeO$$_{2-x}$$ based on experimental data and density functional theory calculation result

渡部 雅; 中村 博樹; 鈴木 紀一; 町田 昌彦; 加藤 正人

Journal of the American Ceramic Society, 105(3), p.2248 - 2257, 2022/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:5.17(Materials Science, Ceramics)

CeO$$_{2}$$のバンドギャップ,フレンケル欠陥生成エネルギー及び欠陥移動エネルギーを決定するため、DFTシュミュレーションによる評価を行った。バンドギャップ及びフレンケル欠陥生成エネルギーは欠陥平衡を解析するために使用した。欠陥平衡の酸素分圧依存性は酸素ポテンシャルの実験データとDFT計算に基づいて評価し、Brouwer図を導出した。フレンケル欠陥、電子-正孔対等の欠陥形成エネルギーを決定し、酸素拡散係数,電気伝導率,比熱容量及び熱伝導率の評価に用いた。これらの物性値のメカニズムについての理解を深めるため欠陥化学に基づく議論を行い、物性値の関係を系統的に記述した。

論文

Oxygen self-diffusion in near stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152472_1 - 152472_7, 2020/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.42(Materials Science, Multidisciplinary)

高温における定比組成近傍の(U,Pu)O$$_{2}$$の酸素自己拡散係数を熱重量法と酸素同位体交換法を組み合わせた手法によって測定することに成功した。(U,Pu)O$$_{2}$$の定比組成における酸素拡散の活性化エネルギーを実験データから評価し、その値を248kJ/molと決定した。また、(U,Pu)O$$_{2 pm x}$$の欠陥移動エネルギーを導出し、これらを用いて酸素自己拡散係数を評価した。その結果、実験データと評価結果は良く一致した。

論文

Complexation and bonding studies on [Ru(NO)(H$$_{2}$$O)$$_{5}$$]$$^{3+}$$ with nitrate ions by using density functional theory calculation

加藤 茜*; 金子 政志; 中島 覚*

RSC Advances (Internet), 10(41), p.24434 - 24443, 2020/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:27.39(Chemistry, Multidisciplinary)

高レベル放射性廃液中のルテニウム化学種の安定性を予測することを目的として、硝酸溶液中のルテニウムニトロシル錯体の錯生成反応を密度汎関数法(DFT)を用いて調査した。DFT計算によって得られた[Ru(NO)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$]の最適化構造を既報の実験値と比較した結果、Ru-配位子結合距離やIR振動数を再現することが分かった。幾何異性体間のギブズエネルギーの比較した結果、硝酸イオンの錯生成反応は、Ru-NO軸に対してエクアトリアル平面に配位することによって進行することが明らかになった。また、逐次錯体生成反応におけるギブズエネルギー差を見積ったところ、Ru錯体種と置換する配位子との会合エネルギーを考慮することによって、6M硝酸中のRu錯体種のフラクションを再現することに成功した。Ru-配位子との配位結合の解析の結果、Ru錯体種の安定性は、トランス影響に起因する電子密度の違いによって説明できることが示唆された。本研究は、硝酸中における白金族元素の詳細な錯生成反応のモデル化に寄与することが期待される。

論文

Physical properties of non-stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$

渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 森本 恭一; 加藤 正人

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.315 - 320, 2020/05

近年、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料第一開発室の研究グループは、(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の多数の物性値について系統的な測定を実施した。格子定数,弾性定数,熱膨張率,酸素ポテンシャル,酸素化学拡散係数及び熱伝導率は温度、O/M比, Pu含有量を関数として測定することに成功した。また、O/M比及びPu含有量の各種物性値に対する影響についても評価を行った。本研究では、これらの実験データをレビューするとともに最新の実験データも紹介する。また、これらの物性データは燃料コード開発に使用することが可能である。

論文

Upgrade of the 3-MeV linac for testing of accelerator components at J-PARC

近藤 恭弘; 平野 耕一郎; 伊藤 崇; 菊澤 信宏; 北村 遼; 森下 卓俊; 小栗 英知; 大越 清紀; 篠崎 信一; 神藤 勝啓; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 1350, p.012077_1 - 012077_7, 2019/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:49.48(Physics, Particles & Fields)

J-PARC加速器の要素技術試験に必要な3MeV H$$^{-}$$リニアックを高度化した。イオン源にはJ-PARCリニアックと同じものを用い、RFQは、J-PARCリニアックで2014年まで使用した30mA RFQに代わり新たに製作した50mA RFQを設置した。したがって、このシステムはエネルギー3MeV、ビーム電流50mAとなる。このリニアックの本来の目的は、このRFQの試験であるが、J-PARC加速器の運転維持に必要な様々な機器の試験を行うことができる。加速器は既に試運転が終了しており、測定プログラムが開始されつつある。この論文では、この3MeV加速器の現状について報告する。

論文

Density Functional Theory (DFT)-based bonding analysis correlates ligand field strength with $$^{99}$$Ru M$"o$ssbauer parameters of ruthenium-nitrosyl complexes

金子 政志; 加藤 茜*; 中島 覚*; 北辻 章浩

Inorganic Chemistry, 58(20), p.14024 - 14033, 2019/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:59.76(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル放射性廃液中に存在することが知られているニトロシルルテニウム錯体について、密度汎関数計算を用いて、$$^{99}$$Ruメスバウアー分光パラメータ($$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$)と配位子場分裂($$Delta$$$$_{rm o}$$)を相関づけた。[Ru(NO)L$$_{5}$$] (L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$)の構造は、全て報告されている単結晶構造に基づいて作成した。異なるスピン状態で計算した構造とエネルギーを比較した結果、一重項状態[Ru(II)(NO$$^{+}$$)L$$_{5}$$]が最も安定であることが分かった。$$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$の計算値は、報告されている実験値をよく再現し、L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$の順で増加した。さらに、C$$_{rm 4v}$$対称性を仮定した$$Delta$$$$_{rm o}$$を見積った結果、同じ順で増加し、分光化学系列と一致することが分かった。これは、配位子の$$sigma$$ドナー性及び$$pi$$アクセプター性の増加が、結果としてメスバウアー分光パラメータの増加に起因することを示唆している。

論文

Modeling and simulation of redistribution of oxygen-to-metal ratio in MOX

廣岡 瞬; 加藤 正人; 渡部 雅

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06

本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。

論文

Oxygen chemical diffusion coefficients of (U, Pu)O$$_{2-x}$$

渡部 雅; 砂押 剛雄*; 加藤 正人

Defect and Diffusion Forum, 375, p.84 - 90, 2017/05

(U, Pu)O$$_{2-x}$$の酸素化学拡散係数を熱重量測定法を用いて決定した。また、酸素化学拡散係数の算出においては試料の表面反応も考慮した。その結果、酸素化学拡散係数の活性化エネルギーは、(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2-x}$$及び(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$についてそれぞれ60kJ/mol, 65kJ/molとなった。

論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 中村 博樹; 渡部 雅; 松本 卓; 町田 昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

PuO$$_{2-x}$$の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

Oxygen potentials, oxygen diffusion coefficients and defect equilibria of nonstoichiometric (U,Pu)O$$_{2pm x}$$

加藤 正人; 渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊

Journal of Nuclear Materials, 487, p.424 - 432, 2017/04

 被引用回数:16 パーセンタイル:79.81(Materials Science, Multidisciplinary)

(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の酸素ポテンシャルについて、最新の実験データベースを用い、欠陥化学に基づいて評価した。酸素分圧と定比組成からのずれxを解析し、点欠陥の生成エネルギを評価した。得られた欠陥反応の平衡定数を用いて、欠陥濃度、酸素ポテンシャル及び拡散係数の間の関係を記述した。

論文

Oxygen potential measurement and point defect chemistry of UO$$_{2}$$

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.1081 - 1082, 2016/06

現在までUO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルについての研究は多くなされているが、高温領域(1673-1873K)における定比組成近傍の酸素ポテンシャルデータは非常に少ない。そこで本研究では、1673-1873KにおけるUO$$_{2+x}$$の酸素ポテンシャルデータの拡充を図るとともに、欠陥化学モデルを用いてデータの解析を実施した。

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