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Pu
Am
)O
横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人
Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03
本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(UPuAm)Oの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(U
U
Pu
Am
)O
であり、Am
が増加するに応じてU
がU
に増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。
大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫
Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.
I in riverbank sediment after the Fukushima accident中西 貴宏; 佐久間 一幸; 大山 卓也; 萩原 大樹; 鈴木 崇史
Environmental Pollution, 355, p.124213_1 - 124213_7, 2024/08
被引用回数：2 パーセンタイル：73.72(Environmental Sciences)本研究は、福島事故時に沈着したI/
Csの放射能比が山間部で低く平野部で高かった流域において、2013年から2015年にかけて実施した河川敷調査によりIの挙動を検討した。2015年まで堤防冠部のI/Cs比は2011年の周辺土壌と同程度であった。一方、河川敷表層堆積物のI/Cs比は低く、山間部から輸送された放射性核種が平野部に堆積したことを示した。河川敷堆積物の鉛直分布から、事故直後に河川敷に沈着したIとCsの一部は下層に残ったが、殆どは事故直後に浸食されたことが示された。事故後2015年まで一定であった河川敷堆積物のI/Cs比に基づき、Cs流出量からIの海洋流出量を求めた。その結果、調査対象流域および汚染された流域(調査河川を含む福島沿岸河川)からはそれぞれ1.8
10
Bqおよび1.210
BqのIが流出していた。本研究の結果から、河川からの継続的なI流出は福島沿岸の海底堆積物中のI量に殆ど寄与していないことが示された。
根本 隆弘; 藤原 佑輔; 荒川 了紀; 長山 侑矢; 長住 達; 長谷川 俊成; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; et al.
JAEA-Technology 2024-003, 17 Pages, 2024/06
JAEA-Technology-2024-003.pdf:1.91MB
RS-14サイクルに発生した1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇の原因を調査するため、フィルタ付着物を調査した。調査の結果、フィルタエレメント表面にシリコンオイルに起因する付着物を確認した。この結果から、フィルタ差圧上昇の原因は、1次ヘリウム純化設備ガス循環機のチャコールフィルタの性能劣化により、1次系内にシリコンオイルが混入したためであることが明らかとなった。また、この再発防止対策として、従来の1次ヘリウム純化設備ガス循環機の運転時間による管理に加え、チャコールフィルタの交換頻度を3年毎とする定期交換計画を新たに策定した。
complex exhibiting intermolecular proton shifting coupled spin transitionJi, T.*; Su, S.*; Wu, S.*; 堀 優太*; 重田 育照*; Huang, Y.*; Zheng, W.*; Xu, W.*; Zhang, X.*; 鬼柳 亮嗣; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 63(25), p.e202404843_1 - e202404843_6, 2024/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)In this study, we investigated reversible intermolecular proton shifting (IPS) coupled with spin transition (ST) in a novel Fe complex. The host Fe complex and the guest carboxylic acid anion were connected by intermolecular hydrogen bonds (IHBs). We extended the intramolecular proton transfer coupled ST phenomenon to the intermolecular system. The dynamic phenomenon was confirmed by variable-temperature single-crystal X-ray diffraction, neutron crystallography, and infrared spectroscopy.
池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.
JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12
JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MBJAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。
小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.
廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11
令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08
被引用回数：4 パーセンタイル：40.53(Chemistry, Multidisciplinary)Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.
and O in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07
被引用回数：3 パーセンタイル：59.08(Chemistry, Analytical)Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides (
Np, 
Am, and 
Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.
佐藤 雄飛*; 乙坂 重嘉*; 鈴木 崇史; 中西 貴宏
Limnology and Oceanography, 68(7), p.1580 - 1594, 2023/07
被引用回数：4 パーセンタイル：69.39(Limnology)海水中の懸濁態ヨウ素(PI)濃度の規定要因を明らかにするため、太平洋沿岸の2つの海域で、PI、懸濁態有機炭素(POC)・窒素、溶存態ヨウ素、植物プランクトン色素を測定した。PI/POC比から、データセットは3グループ(A: 低い、B: 中間、C: 高い)に分類された。各グループは、植物プランクトンの生理状態として、それぞれ対数増殖期、静止期、衰退期に特徴付けられた。PI生産と植物プランクトンの生理状態との関係に基づき、季節的・地域的差異が一貫して説明できた。これらの結果から、植物プランクトンの生理状態が海水中のPI濃度を調節する重要な因子であることが示唆された。
根本 隆弘; 荒川 了紀; 川上 悟; 長住 達; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; 古澤 孝之; 猪井 宏幸; et al.
JAEA-Technology 2023-005, 33 Pages, 2023/05
JAEA-Technology-2023-005.pdf:5.25MB
HTTR (High Temperature engineering Test Reactor) RS-14サイクルの原子炉出力降下において、ヘリウムガス循環機のフィルタ差圧が上昇傾向となった。この原因を調査するため、1次ヘリウム純化設備のガス循環機の分解点検等を実施した結果、ガス循環機内のシリコンオイルミストがチャコールフィルタの性能低下で捕集できなくなり、1次系統に混入したためと推定された。今後は、フィルタ交換を実施するとともに、さらなる調査を進め、再発防止対策を策定する予定である。
中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; Wu, S.-Q.*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 佐藤 治*
Physical Chemistry Chemical Physics, 25(17), p.12394 - 12400, 2023/05
被引用回数：3 パーセンタイル：34.32(Chemistry, Physical)The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(II) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.
池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.
JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10
JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB
燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。
大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.
Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07
ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。
O
with electrochemical Li
intercalation村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 藤原 孝将*; 深田 幸正*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 稲田 康宏*; 片山 真祥*; 吉井 賢資; et al.
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 162, p.110468_1 - 110468_6, 2022/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)混合原子価系YbFeOにおける原子価制御の可能性を検討するため、電荷化学的手法によりLiイオンの挿入を試みた。対象物質をLiイオンバッテリー類似のセル状にして実験を行い、Liの挿入による格子定数および原子間距離の系統的変化を観測した。イオンの挿入は、電荷量に換算し300mAh/g以上であった。放射光吸収分光による局所構造観測を行ったところ、LiはYb層とFe層の間に挿入されることが分かった。本測定からは、金属鉄の微粒子が析出することも示唆された。このため、Liの挿入による鉄イオンの原子価の系統的な変化は明瞭に観測されなかった。メスバウア分光法などからは、Liは空間的に不均一に挿入されることが示唆されたものの、本研究の結果は、YbFeOの原子価や物性が電気化学的手法によって制御できる可能性を示すものである。
森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*
JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10
JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB
有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される
線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950
C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.110
Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。
朝倉 和基; 下村 祐介; 堂野前 寧; 阿部 和幸; 北村 了一; 宮越 博幸; 高松 操; 坂本 直樹; 磯崎 涼佑; 大西 貴士; et al.
JAEA-Review 2021-020, 42 Pages, 2021/10
JAEA-Review-2021-020.pdf:2.95MB
原子力の研究開発施設から発生する放射性廃棄物の処理処分は、取り扱う核燃料物質や材料が多種多様なこと等を踏まえ、放射能濃度を求める必要がある。大洗研究所は、廃棄物を処理する施設のみならず、廃棄物を発生させる施設も含め、埋設処分を見据えた検討に着手している。本報告書は、大洗研究所内で発生する放射性廃棄物の埋設処分に向けて、主要課題のひとつである放射能濃度評価手法について、令和2年度の検討結果を取りまとめたものである。
小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.
廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08
令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04
被引用回数：10 パーセンタイル：71.03(Nuclear Science & Technology)To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO/UO between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.
木下 哲一*; 永岡 美佳; 中西 孝*
Science of the Total Environment, 753, p.142087_1 - 142087_10, 2021/01
被引用回数：5 パーセンタイル：24.24(Environmental Sciences)大気圏内核実験により放出されたPuの壊変生成物であるAmの熱帯東太平洋における水平及び垂直移動を解明するために、分布を調査した。2003年に採取した海水試料のAm濃度を測定し、既に得られている
Pu結果と比較した。その鉛直分布はPuと同様であったが、一部地点では、極大濃度がPuよりも100mから200m深いところで観測された。Am/Pu濃度比は、太平洋における他地点と同様の値であった。得られたAm濃度の分布は、400m以深の水塊の影響を受けており、400mから3000mの深さで北太平洋から赤道を通って南太平洋に流れる海流を裏付けていた。また、Amの鉛直分布について、Puからの壊変、懸濁粒子への吸着、沈降挙動をボックスモデルを用いて説明し、滞留時間を算出した。
