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報告書

令和3年度福島第一原子力発電所の炉内付着物サンプル等の分析; 令和3年度開始廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)

池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.

JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12

JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MB
JAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。

論文

Development of an iron(II) complex exhibiting thermal- and photoinduced double proton-transfer-coupled spin transition in a short hydrogen bond

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, and $$^{244}$$Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

論文

Factors regulating the concentration of particulate iodine in coastal seawater

佐藤 雄飛*; 乙坂 重嘉*; 鈴木 崇史; 中西 貴宏

Limnology and Oceanography, 68(7), p.1580 - 1594, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.14(Limnology)

海水中の懸濁態ヨウ素(PI)濃度の規定要因を明らかにするため、太平洋沿岸の2つの海域で、PI、懸濁態有機炭素(POC)・窒素、溶存態ヨウ素、植物プランクトン色素を測定した。PI/POC比から、データセットは3グループ(A: 低い、B: 中間、C: 高い)に分類された。各グループは、植物プランクトンの生理状態として、それぞれ対数増殖期、静止期、衰退期に特徴付けられた。PI生産と植物プランクトンの生理状態との関係に基づき、季節的・地域的差異が一貫して説明できた。これらの結果から、植物プランクトンの生理状態が海水中のPI濃度を調節する重要な因子であることが示唆された。

報告書

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,1; 差圧上昇事象の原因調査

根本 隆弘; 荒川 了紀; 川上 悟; 長住 達; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; 古澤 孝之; 猪井 宏幸; et al.

JAEA-Technology 2023-005, 33 Pages, 2023/05

JAEA-Technology-2023-005.pdf:5.25MB

HTTR (High Temperature engineering Test Reactor) RS-14サイクルの原子炉出力降下において、ヘリウムガス循環機のフィルタ差圧が上昇傾向となった。この原因を調査するため、1次ヘリウム純化設備のガス循環機の分解点検等を実施した結果、ガス循環機内のシリコンオイルミストがチャコールフィルタの性能低下で捕集できなくなり、1次系統に混入したためと推定された。今後は、フィルタ交換を実施するとともに、さらなる調査を進め、再発防止対策を策定する予定である。

論文

Observation of proton-transfer-coupled spin transition by single-crystal neutron-diffraction measurement

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; Wu, S.-Q.*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 佐藤 治*

Physical Chemistry Chemical Physics, 25(17), p.12394 - 12400, 2023/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:50.66(Chemistry, Physical)

The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(II) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.

報告書

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

Valence control of charge and orbital frustrated system YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ with electrochemical Li$$^{+}$$ intercalation

村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 藤原 孝将*; 深田 幸正*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 稲田 康宏*; 片山 真祥*; 吉井 賢資; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 162, p.110468_1 - 110468_6, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

混合原子価系YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$における原子価制御の可能性を検討するため、電荷化学的手法によりLi$$^{+}$$イオンの挿入を試みた。対象物質をLiイオンバッテリー類似のセル状にして実験を行い、Li$$^{+}$$の挿入による格子定数および原子間距離の系統的変化を観測した。イオンの挿入は、電荷量に換算し300mAh/g以上であった。放射光吸収分光による局所構造観測を行ったところ、Li$$^{+}$$はYb層とFe層の間に挿入されることが分かった。本測定からは、金属鉄の微粒子が析出することも示唆された。このため、Li$$^{+}$$の挿入による鉄イオンの原子価の系統的な変化は明瞭に観測されなかった。メスバウア分光法などからは、Li$$^{+}$$は空間的に不均一に挿入されることが示唆されたものの、本研究の結果は、YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の原子価や物性が電気化学的手法によって制御できる可能性を示すものである。

報告書

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される$$alpha$$線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950$$^{circ}$$C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.1$$times$$10$$^{4}$$Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

報告書

大洗研究所における放射性廃棄物の放射能濃度評価手法確立に係る取り組み; 令和2年度活動報告書

朝倉 和基; 下村 祐介; 堂野前 寧; 阿部 和幸; 北村 了一; 宮越 博幸; 高松 操; 坂本 直樹; 磯崎 涼佑; 大西 貴士; et al.

JAEA-Review 2021-020, 42 Pages, 2021/10

JAEA-Review-2021-020.pdf:2.95MB

原子力の研究開発施設から発生する放射性廃棄物の処理処分は、取り扱う核燃料物質や材料が多種多様なこと等を踏まえ、放射能濃度を求める必要がある。大洗研究所は、廃棄物を処理する施設のみならず、廃棄物を発生させる施設も含め、埋設処分を見据えた検討に着手している。本報告書は、大洗研究所内で発生する放射性廃棄物の埋設処分に向けて、主要課題のひとつである放射能濃度評価手法について、令和2年度の検討結果を取りまとめたものである。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Leaching behavior of radionuclides from samples prepared from spent fuel rod comparable to core debris in the 1F NPS

大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:75.12(Nuclear Science & Technology)

To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO$$_{2}$$/UO$$_{2}$$ between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.

論文

Distribution and settling behavior of americium-241 in the tropical East Pacific

木下 哲一*; 永岡 美佳; 中西 孝*

Science of the Total Environment, 753, p.142087_1 - 142087_10, 2021/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:26.95(Environmental Sciences)

大気圏内核実験により放出された$$^{241}$$Puの壊変生成物である$$^{241}$$Amの熱帯東太平洋における水平及び垂直移動を解明するために、分布を調査した。2003年に採取した海水試料の$$^{241}$$Am濃度を測定し、既に得られている$$^{239+240}$$Pu結果と比較した。その鉛直分布は$$^{239+240}$$Puと同様であったが、一部地点では、極大濃度が$$^{239+240}$$Puよりも100mから200m深いところで観測された。$$^{241}$$Am/$$^{239+240}$$Pu濃度比は、太平洋における他地点と同様の値であった。得られた$$^{241}$$Am濃度の分布は、400m以深の水塊の影響を受けており、400mから3000mの深さで北太平洋から赤道を通って南太平洋に流れる海流を裏付けていた。また、$$^{241}$$Amの鉛直分布について、$$^{241}$$Puからの壊変、懸濁粒子への吸着、沈降挙動をボックスモデルを用いて説明し、滞留時間を算出した。

論文

Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients ($$K_{rm d}$$s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher $$K_{rm d}$$s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of $$K_{rm d}$$ for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the $$K_{rm d}$$ value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

論文

Release behavior of radionuclides from MOX fuels irradiated in a fast reactor during heating tests

田中 康介; 佐藤 勇*; 大西 貴士; 石川 高史; 廣沢 孝志; 勝山 幸三; 清野 裕; 大野 修司; 浜田 広次; 所 大志郎*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 536, p.152119_1 - 152119_8, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

照射済高速炉MOX燃料の加熱試験(2773K, 2973K及び3173K)により放出したFP等が沈着したサンプリングパーツにおける核種分析結果に基づき、高速炉MOX燃料からのFP等の放出挙動を評価した。その結果、FP核種の放出速度は、従来の軽水炉燃料で得られている知見と同等または低い値となる傾向を示した。また、燃料組成については、先行研究結果で得られた軽水炉燃料におけるデータのばらつきの範囲内にあることがわかった。

論文

Overview of accident-tolerant fuel R&D program in Japan

山下 真一郎; 井岡 郁夫; 根本 義之; 川西 智弘; 倉田 正輝; 加治 芳行; 深堀 智生; 野澤 貴史*; 佐藤 大樹*; 村上 望*; et al.

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.206 - 216, 2019/09

福島第一原子力発電所事故を教訓に、冷却材喪失等の過酷条件においても損傷しにくく、高い信頼性を有する新型燃料の開発への関心が高まり、世界中の多くの国々において事故耐性を高めた新型燃料の研究開発が進められている。本プロジェクトは、経済産業省資源エネルギー庁からの委託を受けて2015年10月から2019年3月までの3年半の間実施され、新型燃料部材を既存軽水炉に装荷可能な形で設計・製造するために必要となる技術基盤を整備することを目的に、国内の軽水炉燃料設計,安全性評価,材料開発を実施してきた人材,解析ツール,ノウハウ、及び経験を最大限活用して進められてきた。本論文では、プロジェクトの総括として、各要素技術について3年半の研究開発の成果をまとめ、日本の事故耐性燃料開発の現状と課題を整理した。

論文

Distribution and fate of $$^{129}$$I in the seabed sediment off Fukushima

乙坂 重嘉; 佐藤 雄飛*; 鈴木 崇史; 桑原 潤; 中西 貴宏

Journal of Environmental Radioactivity, 192, p.208 - 218, 2018/12

AA2017-0744.pdf:1.17MB

 被引用回数:15 パーセンタイル:47.7(Environmental Sciences)

2011年8月から2013年10月にかけて、福島第一原子力発電所から160km圏内の26観測点において、海底堆積物および沈降粒子中の$$^{129}$$I濃度を観測した。2011年における海底堆積物中の$$^{129}$$I濃度は0.02$$sim$$0.45mBq/kgであった。同海域の海底への主な$$^{129}$$Iの沈着は事故後の半年以内に起こったと推測され、その初期沈着量は約0.36$$pm$$0.13GBqと見積もられた。ヨウ素は生物による利用性の高い元素であるが、事故由来の放射性ヨウ素を海産生物を介して摂取することによる被ばく量は、極めて低いと推定された。福島周辺の陸棚縁辺域(海底水深200$$sim$$400m)では、2013年10月にかけて表層堆積物中の$$^{129}$$I濃度がわずかに増加した。この$$^{129}$$I濃度の増加をもたらす主要因として、福島第一原子力発電所近傍の海底から脱離した$$^{129}$$Iの陸棚縁辺域への再堆積と、河川を通じた陸上からの$$^{129}$$Iの供給の2つのプロセスが支配的であると考えられた。

論文

二国間原子力協力協定に係る昨今の米国政権の見解について

田崎 真樹子; 玉井 広史; 清水 亮; 木村 隆志; 北出 雄大; 中西 宏晃; 須田 一則

日本核物質管理学会第39回年次大会論文集(インターネット), 7 Pages, 2018/11

米国が他国と平和目的の原子力協力を行う上では、米国原子力法(AEA)に基づき、原則として9つの核不拡散要件を盛り込んだ二国間原子力協力協定(NCA)を締結する必要がある。本稿では、2018年7月末時点での米/サウジアラビアNCAに係る交渉と、2018年5月に署名された米/英、及び米/メキシコNCA等を例示し、昨今の米国のNCAに係る見解及び将来展望を考察した。

論文

国際原子力機関の拡大結論取得に係る加盟国の傾向の分析; 拡大結論の取得可能条件の抽出

中西 宏晃; 木村 隆志; 清水 亮; 北出 雄大; 田崎 真樹子; 玉井 広史; 須田 一則

日本核物質管理学会第39回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2018/11

本研究は、国際原子力機関(IAEA)が加盟国に拡大結論を下すための条件を抽出するために、拡大結論を取得した及び取得していない加盟国の傾向の比較検討を行うものである。

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