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論文

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

Recently, gallium oxide (Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn$$^{4+}$$ oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) is the active site of the Sn dopant.

報告書

Kirkpatrick-Baez(KB)ミラーを用いたマイクロビームX線の調整

谷田 肇; 辻 卓也; 小畠 雅明

JAEA-Technology 2021-031, 25 Pages, 2022/02

JAEA-Technology-2021-031.pdf:2.3MB

東京電力(株)福島第一原子力発電所の廃炉措置において、燃料デブリ等の分析は極めて重要である。試験的に取り出される燃料デブリのうち、分析に利用できる試料は1mm以下の微粒子状であると予想される。この様な試料の分析法として、非破壊のX線分析方法は有効であるが、そのような微粒子に適用するためにはX線をマイクロメートルオーダーに集光する必要がある。そのためにKirkpatrick-Baez(KB)ミラーを導入した。その選定、仕様決定から調整方法、1$$mu$$mの位置分解能での元素分布取得と価数評価などの例について記録として残す。

論文

Vertical distributions of Iodine-129 and iodide in the Chukchi Sea and Bering Sea

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.58(Nuclear Science & Technology)

本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129($$^{129}$$I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、$$^{129}$$Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海における$$^{129}$$I濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出された$$^{129}$$Iを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。

論文

Rapid collection of iron hydroxide for determination of Th isotopes in seawater

大久保 綾子; 小畑 元*; 間柄 正明; 木村 貴海; 小川 浩史*

Analytica Chimica Acta, 804, p.120 - 125, 2013/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.47(Chemistry, Analytical)

本研究では、海水中のトリウム同位体を、扇状磁場型-誘導結合プラズマ質量分析測定するために、ダイヤイオンCR-20キレート樹脂を用いて、水酸化鉄を迅速に回収する方法を開発した。海水中のトリウム同位体は水酸化鉄に共沈させ、この沈殿をキレート樹脂カラムに流した。キレート樹脂カラムにより、20-25mL/minの流速で$$^{232}$$Thを定量的に回収できた。この流速で計算すると、5Lの試料を3-4時間で処理することが可能である。

論文

Atmospheric deposition of trace metals to the western North Pacific Ocean observed at coastal station in Japan

大久保 綾子; 武田 重信*; 小畑 元*

Atmospheric Research, 129-130, p.20 - 32, 2013/07

 被引用回数:40 パーセンタイル:71.88(Meteorology & Atmospheric Sciences)

西部北太平洋の春季における、大気降下物からの微量金属元素の供給を把握するために、同沿岸域における観測を行った。実測した結果、同域についてのモデリングによる結果の下限値と一致した。スカンジウムと鉄以外の微量金属元素は、大気降下物のpHの低下に応じて、溶解傾向が高くなった。アルミニウムと鉄について、スカンジウムで規格化した濃縮度係数を算出した。鉄にく比べてアルミニウムの方が、pHの低下に伴う溶解傾向が高いことがわかった。

論文

$$^{230}$$Th and $$^{232}$$Th distributions in mid-latitudes of the North Pacific Ocean; Effect of bottom scavenging

大久保 綾子; 小畑 元*; 蒲生 俊敬*; 山田 正俊*

Earth and Planetary Science Letters, 339-340, p.139 - 150, 2012/07

 被引用回数:39 パーセンタイル:72.16(Geochemistry & Geophysics)

$$^{230}$$Th-$$^{234}$$U放射非平衡についてのモデル計算と$$^{232}$$Thの分布から、海洋環境中の微量元素の物質循環を調査した。北太平洋におけるThの分布については、モデルによる解析が確立しているが、実測した結果、深層において、これまでの知見にない著しい濃度の欠損をとらえた。海底付近でのThの除去過程と複雑な海底地形で生じる物理混合によって、低いTh濃度の海水が拡散したと考えられた。

口頭

Vertical distributions of $$^{230}$$Th in the Pacific Ocean and their relation to advection and diffusion

大久保 綾子; 小畑 元*; 蒲生 俊敬*; 山田 正俊*

no journal, , 

太平洋中緯度について、$$^{230}$$Thの分布を観測した。分布の東西断面図を見ると、東経170度及び西経110度付近に強い勾配が見られた。Thの平均滞留時間を考慮すると、深度2000mから4000m及び4000mから海底までの層では、拡散による影響が及ぶ範囲は、それぞれ1100から1400km、400から700kmまでと推定される。この結果から、拡散によるThの輸送は各観測点どうしの分布には影響しないと考えられた。

口頭

ポリアミン型キレート樹脂を用いた海水中のトリウム同位体測定のための水酸化鉄の迅速回収法

大久保 綾子; 小畑 元*; 間柄 正明; 木村 貴海; 小川 浩史*

no journal, , 

海水中に含まれる放射性元素の中には、数fg(10-15g)/kgの極低濃度で存在するものが多く、それらの元素を質量分析法で測定するためには、前濃縮が必要となる。鉄共沈法は、古くから用いられてきた前濃縮法の一つであり、酸性の試料溶液に鉄(塩化鉄溶液など)を添加した後、アルカリ性に調整することで、目的元素を水酸化鉄と共に沈殿させる。簡易な方法であるが、水酸化鉄が沈殿するまでには数日間を要する。本研究では、海水中のトリウム同位体を測定するために、ポリアミン型のキレート樹脂を用いて、トリウムを共沈させた水酸化鉄を迅速に回収する方法を開発した。目的元素であるトリウムが定量的に回収されたことから、水酸化鉄中のFe$$^{3+}$$イオンがキレート樹脂に吸着した上で、トリウムと水酸化鉄の結合は維持されていたことが考えられる。本法の適用により、数日間を要していた処理時間を3-4時間に短縮することができた。

口頭

Iodine speciation and iodine-129 distribution in the Chukchi Sea and Bering Sea

小畑 元*; 三輪 一爾*; 近藤 能子*; 蒲生 俊敬*; 乙坂 重嘉; 鈴木 崇史

no journal, , 

北極域は、人為的な環境変化による影響を受けやすいことが知られている。本研究では、北極域の縁辺海であるチュクチ海及びベーリング海において、海水中のヨウ素濃度分布を化学種(ヨウ素酸イオン, ヨウ化物イオン, 有機態ヨウ素)別に調査し、これらの海域へのヨウ素の供給経路について解析した。加えて、人為起源ヨウ素の分布を明らかにするために、海水中の$$^{129}$$I濃度分布を調査した。多くの観測点で、海水中のヨウ素濃度は海底付近で増加傾向を示した。この傾向はヨウ化物イオンや有機態ヨウ素で顕著で、これらの化学種が大陸棚の海底から溶出していることがわかった。海水中の$$^{129}$$I濃度は、0.8$$sim$$2.9$$times$$10$$^{7}$$ atom/Lの範囲であった。この濃度は北太平洋における濃度の数倍であり、北大西洋からの海水の流入を示す顕著な濃度増加は見られなかった。調査海域が高緯度であることを考慮すると、本研究で観測された$$^{129}$$Iは欧州を起源とする$$^{129}$$Iが大気経由で沈着したものと推測された。

口頭

チャクチ海・ベーリング海におけるI-129の鉛直分布およびその供給経路に関する研究

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史; 乙坂 重嘉

no journal, , 

ヨウ素の放射性同位体I-129の地球規模での主な放出源はSellafield(英)とLa Hague(仏)にある核燃料再処理施設であり、放出されたI-129は北海を経て東部北極海(大西洋側)や北極海中央部へ大量に流入している。一方、北極海の北西部に位置するチャクチ海へのI-129流入も考えられるがその実態はわかっていない。そこでチャクチ海及びその南側にあたるベーリング海におけるI-129の鉛直分布と水塊構造から北極海(東部、中央部)からのI-129流入の可能性を検討した。観測の結果、チャクチ海の北緯66度までの表層にはベーリング海由来と考えられる高温の海水が存在した。また、チャクチ海北部の北緯69度以北の底層には低温の海水が存在した。この底層低温海水が北極海由来の高I-129海水である可能性が考えられたが、いくつかの測点におけるI-129濃度の鉛直分布の範囲は0.79 - 2.89$$times$$10$$^{7}$$ atoms/Lであり表層高温海水と底層低温海水におけるI-129の濃度に大きな違いはなく、北極海からI-129を高濃度に含む海水の流入の可能性は低いと考えられた。

口頭

一号機由来の放射性粒子の生成過程の検討

石井 達也*; 末木 啓介*; 松尾 一樹*; 黒澤 正紀*; 佐藤 志彦; 小畠 雅明; 福田 竜生; 吉井 賢資; 谷田 肇; 岡根 哲夫; et al.

no journal, , 

2011年3月、福島第一原子力発電所事故によって、放射性セシウムを高濃度に含む不溶性の放射性粒子が放出された。放射性粒子の物理的, 化学的な性質を調べることは、事故発生時の原子炉内部の情報を理解することにつながると考えられている。放射性粒子はType-A(2, 3号機由来)とType-B(1号機由来)に大別される。Type-BはType-Aとは異なり、大きさが数百$$mu$$mと大きく、不定形であり、元素分布は不均一である。そのため、生成過程や生成環境も異なると考えられる。そこで、放射性粒子の原料や元素の化学状態等について議論し、Type-Bの放射性粒子の生成過程を検討した。放射性粒子は、福島第一原子力発電所から北北西に2km地点にある工場敷地内のダスト試料から取り出した。Type-Bの放射性粒子2個を断面加工し、母材部分や重元素部分について、SEM-EDS分析をした。また大型放射光施設SPring-8 BL22XUにて、硬X線光電子分光(HAXPES)を行い、放射性粒子表面の元素の化学状態を分析した。そしてこれらによりType-Bの放射性粒子の原料とCsの化学状態を考えることで、どのように粒子が形成され、高放射能を持つようになったかを推察する手掛かりが得られた。

口頭

放射線照射したPt/Y$$_{3}$$Fe$$_{5}$$O$$_{12}$$の放射光硬X線光電子分光

小畠 雅明; 吉井 賢資; 福田 竜生; 川崎 郁斗; 佐藤 志彦; 谷田 肇; 岡根 哲夫; 山上 浩志; 矢板 毅; 針井 一哉; et al.

no journal, , 

放射線や粒子線を照射したPt/Y$$_{3}$$Fe$$_{5}$$O$$_{12}$$薄膜について、放射光を用いた硬X線光電子分光(HAXPES)により電子状態の分析を行った。スピントロニクス物質はスピン自由度を利用することに起因し、放射線など損傷に強い利点を有するため、放射性廃棄物を利用したエネルギー回収物質への適用可能性が指摘されている。コバルト60からのガンマ線を照射した場合には、HAXPESスペクトルに大きな変化は見られなかった。これは過去に報告された、鉄由来のスピンゼーベック効果がガンマ線照射により変化しない事実と一致する結果である。一方金粒子を照射した場合には、いくつかの光電子ピークに化学シフトが見られ、鉄などのイオンが欠損している可能性が示された。これは、金粒子照射により発電能力が低下することと定性的に一致する。詳細は当日報告する。

口頭

福島沖合の陸棚底層における粒子態$$^{137}$$Csの輸送と蓄積; 有機物粒子と底生生物の役割

乙坂 重嘉*; 御園生 敏治; 土肥 輝美; 鶴田 忠彦; 高橋 嘉夫*; 杉原 奈央子*; 小畑 元*; 池上 隆仁*; 自見 直人*; 波々伯部 夏美*

no journal, , 

福島沿岸の海底に蓄積した放射性セシウムの移動過程を明らかにするため、福島第一原子力発電所の南南東の陸棚縁辺域において、2017年10月から2018年6月にかけて時系列式セジメントトラップを設置し、計39期間の沈降粒子試料を採取・分析した。沈降粒子からは観測期間を通じて$$^{137}$$Csが検出され、$$^{137}$$Cs粒子束は特に秋季から冬季にかけて高かった。冬季の沈降粒子は、他の期間に比べてわずかにPOMの割合が高く、POMは、タンパク質や糖酸といった、比較的分解の進んでいない海洋起源の成分で構成されていた。夏季から秋季にかけて$$^{137}$$Csを取り込んで観測点付近の海底に蓄積したPOMが、晩秋季から冬季にかけての海底付近の擾乱に伴って陸棚上を再移動したと推測される。

口頭

福島沿岸の海底における放射性核種; これまでとこれから

乙坂 重嘉*; 青野 辰雄*; 福田 美保*; 神林 翔太*; 御園生 敏治; 土肥 輝美; 鶴田 忠彦; 鈴木 崇史; 高橋 嘉夫*; 杉原 奈央子*; et al.

no journal, , 

2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故によるセシウム-137($$^{137}$$Cs: 半減期30.1年)の海底への蓄積量は、海洋に運ばれた$$^{137}$$Csの総量の1$$sim$$2%程度(0.1$$sim$$0.2PBq)に過ぎないものの、特に沿岸域では長期にわたってとどまることが明らかにされている。その一方で、放射性セシウムの海底付近での中・長期的な移行過程や、それに伴う海底付近の生態系への影響については、不確かな点が残されている。本講演では、特に福島沿岸の海底での$$^{137}$$Csの分布と挙動について概観するとともに、事故から約10年が経過した現在、特に注目すべきプロセスについて、最新の結果を報告する。

口頭

SPring-8原子力機構ビームラインBL22XUにおけるマイクロXAFSシステムの構築

谷田 肇; 辻 卓也; 小畠 雅明; 北垣 徹

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃炉措置において、燃料デブリ等の性質を知るための分析は極めて重要である。試験的に取り出される燃料デブリや分析に利用できる試料は微粒子であると予想され、貴重である。また、比較的大きな試料の場合、線量が問題となって、取扱いが難しくなる。この様な試料の分析法として、X線を用いた非破壊のX線分析方法、特にXAFSが有効であるが、微粒子に適用するためにはX線をマイクロメートルオーダーに集光する必要がある。そのために、X線のエネルギーを変えても集光位置が変わらず、強度が得られるKirkpatrick-Baez(KB)ミラーをSPring-8において、硬X線アンジュレータを光源に持つ日本原子力研究開発機構専用ビームラインBL22XUのRI棟実験ハッチ3に導入した。

口頭

SPring-8原子力機構ビームラインBL22XUにおけるマイクロビームシステムの構築

谷田 肇; 辻 卓也; 小畠 雅明; 北垣 徹

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃炉措置において、燃料デブリ等の性質を知るための分析は極めて重要である。試験的に取り出される燃料デブリや分析に利用できる試料は微粒子であると予想され、貴重である。また、比較的大きな試料の場合、線量が問題となって、取扱いが難しくなる。この様な試料の分析法として、X線を用いた非破壊のX線分析方法が有効であるが、微粒子に適用するためにはX線をマイクロメートルオーダーに集光する必要がある。そのために、X線のエネルギーを変えても集光位置が変わらず、強度が得られるKirkpatrick-Baez(KB)ミラーをSPring-8において、硬X線アンジュレータを光源に持つ日本原子力研究開発機構専用ビームラインBL22XUのRI棟実験ハッチ3に導入した。

口頭

Pt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合を用いた$$^{241}$$Amガンマ線領域の放射線直接エネルギー変換

福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅

no journal, , 

我々は最近、放射性廃棄物を資源化する試みとして、半導体接合を用いたガンマ線の直接エネルギー変換研究を行っている。これまでは主に、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での発電を報告してきた。今回は、Siより重い元素を含み効率的にガンマ線を吸収することを期待し、耐放射線性を有するGa$$_{2}$$O$$_{3}$$を含むPt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合による発電実験を行うため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いた接合界面の分析などを行うことを目的とした。廃棄物に関しては、深宇宙探査などでの利用が期待されている$$^{241}$$Amの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行うが、簡便安価な実験のため、Visual Basic制御の測定システムを開発した。試料の不均質性評価のためのマッピング測定や、60keVよりは低エネルギーになるものの、硬X線光電子分光装置における接合界面の電子構造の測定との同時測定も可能なものとなっている。詳しい結果は当日報告する。

口頭

HAXPESによるNEG材料表面の気体吸着作用の研究

小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 神谷 潤一郎; 諸橋 裕子; 山田 逸平; 阿部 一英

no journal, , 

J-PARCの神谷らはこれまでの研究で、チタンのゲッター性能を利用して、チタン製真空容器内側の表面酸化膜除去と非蒸発型ゲッター(Non-evaporable getter: NEG)合金をコーティングすることで、容器そのものに高性能なゲッターポンプ作用を持たせる技術を開発した。本技術で開発したNEGポンプは、大気暴露と活性化を繰り返して到達圧力の推移を測定した結果、表面改質した真空容器は通常に比べ、高い真空到達度を得られることと、繰り返しの大気暴露と活性化を行っても高いポンプ性能が維持できることを示した。しかし、母材となるチタンが高度なゲッター性能にどのように寄与しているかというメカニズム解明には至っていない。そこで、本研究では、Ti母材がNEG性能に与える効果を明らかにするために、BL22XUのHAXPESを用いて、NEG/Tiの界面分析を実施した。その場観察HAXPESにおいて、活性化過程を観察することに成功した。

口頭

Pt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合による$$gamma$$線直接エネルギー変換

福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅

no journal, , 

これまで、放射性廃棄物を資源化する試みとして、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での$$gamma$$線直接エネルギー変換発電を試み、さらに接合界面の電子状態をHAXPESにて測定し、報告した。単色放射光をガンマ線に見たてた測定から、放射性廃棄物中の代表的長寿命核種である$$^{237}$$Npおよび$$^{241}$$Amからの$$gamma$$線(およそ30および60keV)を入射した場合、エネルギー変換効率は最高1.6%程度であった。今回は、Siより重い元素を含むことで効率的に$$gamma$$線を吸収することを期待し、さらに耐放射線性が報告されているGa$$_2$$O$$_3$$を用いたPt/Ga$$_2$$O$$_3$$ショットキー接合による発電実験を試みるため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いたHAXPESによる接合界面の分析を行った。廃棄物の資源化の観点から、深宇宙探査などでの利用が期待されている$$^{241}$$Amの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。接合の状態は、光未照射条件下での電圧-電流(I-V)測定により整流特性を確認し(Keithley社ソースメータ2450)、エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行う。詳しい結果は当日報告する。

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