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報告書

模擬廃棄物ガラス試料(バナジウム含有ホウケイ酸ガラス)のXAFS測定

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.

JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11

JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB

本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuO$$_{2}$$として析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200$$^{circ}$$Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。

論文

Determination of the number of pulsed laser-Compton scattering photons

近藤 壮雄*; 宇都宮 弘章*; 秋宗 秀俊*; 山県 民穂*; 岡本 明之*; 原田 秀郎; 北谷 文人; 嶋 達志*; 堀川 賢*; 宮本 修治*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 659(1), p.462 - 466, 2011/12

 被引用回数:18 パーセンタイル:12.26(Instruments & Instrumentation)

厚い$$gamma$$線吸収材を透過した後に多重光子数のポアソン分布が、入射する光子数のポアソン分布から変化する度合いを測定することにより、レーザ逆コンプトン光子数を高精度で計測できる技術を提案した。検証のため、NewSUBARUで発生させた16.7MeVのレーザ逆コンプトン光の波高スペクトルを6"$$times$$5"のNaI(Tl)検出器により測定した。鉛板の厚さは、$$gamma$$線透過率が75.8, 50.9, 25.9%となる3種類とした。また、鉛板がない場合のスペクトルも測定した。この結果、本手法により、3.5%の精度で入射光子数を決定できることを示した。

論文

Structural investigation of thorium in molten lithium-calcium fluoride mixtures for salt treatment process in molten salt reactor

沼倉 正彦*; 佐藤 修彰*; Bessada, C.*; 岡本 芳浩; 赤塚 洋*; 根津 篤*; 下原 康彰*; 田島 圭祐*; 川野 泰和*; 中萩 健志*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.994 - 998, 2011/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:34.47(Nuclear Science & Technology)

溶融LiF-CaF$$_2$$及びLiF融体中のフッ化トリウムのX線吸収微細構造(XAFS)分析と、フッ化ジルコニウム及びフッ化イットリウムの分子動力学(MD)シミュレーションを実施した。溶融状態では、トリウムとフッ化物イオンとの間の距離はすべての組成において一定であった。しかし、デバイワーラー因子や3次キュムラントのような揺らぎ成分は、フッ化カルシウムが0.17の組成までは増加し、フッ化カルシウムの添加によって減少することがわかった。この揺らぎ成分の変化は、フッ化物イオンの数密度の違いに対応していることをつきとめた。

論文

Removal of fission products in the spent electrolyte using iron phosphate glass as a sorbent

天本 一平; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 中田 正美; 岡本 芳浩

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.503 - 508, 2010/10

乾式再処理法を実現可能なプロセスとするためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、固化体原料である鉄リン酸塩ガラス(IPG)をFP収着材として利用すべくその収着機構について検討したところ、ガラス製造条件で変化するIPGの鉄の価数及びガラスの結晶化が収着の要因になっていることが判明した。

論文

Fast neutron-$$gamma$$ discrimination on neutron emission profile measurement on JT-60U

石井 啓一*; 篠原 孝司; 石川 正男; 馬場 護*; 磯部 光孝*; 岡本 敦*; 北島 純男*; 笹尾 眞實子*

Review of Scientific Instruments, 81(10), p.10D334_1 - 10D334_3, 2010/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.73(Instruments & Instrumentation)

Automatic analysis of the neutron-$$gamma$$ pulse shape discrimination has been developed for the neutron emission profile monitor, which uses stilbene scintillation detectors, in JT-60U. In the automatic analysis, linear discriminant function is applied to determine the line dividing between neutron events and $$gamma$$-ray events on the 2D map. In order to verify the validity of the determined line, the pulse shape discrimination quality is evaluated with the ratio of $$gamma$$-ray events to neutron events, namely contamination by $$gamma$$-ray. As a result, it is clear that $$gamma$$-ray contamination is below to statistical error with the time resolution of 10 ms.

論文

In-situ analyses of chemical state and ionic distribution in the extraction chromatography column

渡部 創; 佐野 雄一; 明珍 宗孝; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 池田 篤史; 鈴木 伸一; 矢板 毅

日本イオン交換学会誌, 21(3), p.189 - 194, 2010/07

Y-K edge X-ray absorption measurements on the extraction chromatography column revealed that distribution of Y ion and local structure around Y ion inside the column can be evaluated simultaneously. The ionic distribution and the local structure were derived from the X-ray absorption intensity and EXAFS analysis, respectively. Density profile of Y ion inside the packed column moved to downstream of the column and local structural parameters of the nearest O around Y changed by supplying eluent. The X-ray absorption spectroscopy of more than one element in the column is expected to reveal the separation mechanism of the extraction chromatography.

論文

Local coordination about La$$^{3+}$$ in molten LaCl$$_3$$ and its mixtures with alkali chlorides

岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 池田 篤史; 矢板 毅; Madden, P. A.*

Journal of Physical Chemistry A, 114(13), p.4664 - 4671, 2010/03

 被引用回数:38 パーセンタイル:14.17(Chemistry, Physical)

溶融LaCl$$_{3}$$とそのアルカリ金属・アルカリ土類金属溶融塩との混合融体中におけるLa$$^{3+}$$イオン周りの局所構造をX線吸収微細構造法EXAFSと分子動力学計算によって調べた。LaのK吸収端を使用した高エネルギーEXAFS測定は、La$$^{3+}$$イオンの濃度が低い領域での信頼できる分析を可能にした。La-Cl対の距離と配位数が、混合によって減少していく様子がEXAFSとMD計算によって確認された。さらに詳細な分析の結果、La$$^{3+}$$イオンの濃度が低い混合融体では、極めて安定な6配位八面体構造が形成されるが、その傾向がLi$$^{+}$$やMg$$^{2+}$$のような強い配位性のカチオンの存在によって抑制されることがわかった。

論文

Measurement of DT and DD neutrons with a TOF spectrometer for determination of fuel ion density ratio in ITER

岡田 耕一*; 近藤 恵太郎; 落合 謙太郎; 佐藤 聡; 今野 力; 岡本 敦*; 小渕 隆*; 北島 純男*; 笹尾 真実子*

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.8, p.666 - 669, 2009/09

ITERにおける燃焼制御のために燃料イオン密度比測定が求められている。この燃料イオン比はリアルタイムでフィードバックされなければならないので、燃料イオン比測定のための中性子計測システムには高い計数率が求められる。ITERの通常運転時では、DT中性子はDD中性子の200倍発生すると見積もられている。われわれはTOFスペクトロメータを用いた中性子計測システムを開発し、原子力機構FNSのDD中性子をわずかに含むDT中性子ビームに適用した。燃料イオン比を測定するために、それぞれの中性子からの信号を弁別するウィンドウを用いたシステムを構築し、DT中性子とDD中性子の分離計測に成功した。

論文

軟X線磁気円二色性による希薄磁性半導体Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$AsのMnイオンの磁気的相互作用の研究

竹田 幸治; 小林 正起*; 岡根 哲夫; 大河内 拓雄*; 岡本 淳*; 斎藤 祐児; 小林 啓介*; 山上 浩志; 藤森 淳*; 田中 新*; et al.

放射光, 22(4), p.202 - 209, 2009/07

SPring-8 BL23SUで改良・整備を進めてきた軟X線磁気円二色性装置を用いて、希薄磁性半導体Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$AsのMn元素の磁気的特性を系統的な温度・磁場依存性測定を行って調べた。その結果、Gaと置換されたMnイオンと結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンの間には反強磁性相互作用が存在しており、キュリー温度と結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンの量とは明らかに相関していて、Gaと置換されたMnイオンの強磁性秩序を結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンが阻害していることがわかった。

論文

Nature of magnetic coupling between Mn ions in as-grown Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$As studied by X-ray magnetic circular dichroism

竹田 幸治; 小林 正起*; 岡根 哲夫; 大河内 拓雄; 岡本 淳*; 斎藤 祐児; 小林 啓介*; 山上 浩志; 藤森 淳; 田中 新*; et al.

Physical Review Letters, 100(24), p.247202_1 - 247202_4, 2008/06

 被引用回数:30 パーセンタイル:18.37(Physics, Multidisciplinary)

希薄磁性半導体(DMS)Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$Asは、半導体スピントロニクス分野で注目を集めているが、室温強磁性は達成されていない。現状の試料作成技術では、MnイオンはGaイオンと置換される一方で、GaAs格子間にも侵入してしまい、この格子間に侵入したMnイオンの役割(影響)が不明であった。格子間に侵入した磁性イオンに関する同様の問題は、他のDMSにも多く存在する。今回の詳細なXMCD測定によって、格子間に侵入したMnイオンが、Gaイオンと置換されたMnイオン間の強磁性秩序の妨げになっていることが明らかになった。これは、格子間に侵入した磁性イオンの排除が多くのDMSの室温強磁性達成のために不可欠であるという試料作成に対する明確な方針を示すものである。

論文

Soft X-ray magnetic circular dichroism study of uranium monochalcogenides at uranium $$N_{4,5}$$ absorption edges

岡根 哲夫; 竹田 幸治; 岡本 淳*; 間宮 一敏*; 大河内 拓雄; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 山上 浩志; 藤森 淳; 落合 明*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 77(2), p.024706_1 - 024706_6, 2008/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.8(Physics, Multidisciplinary)

X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) was measured for the ferromagnetic uranium monochalcogenides US and USe at U $$N_{4,5}$$ absorption edges in the soft X-ray region. The obtained $$N_{4,5}$$ XMCD signal of US was comparable to the $$M_{4,5}$$ XMCD signal obtained in previous studies. From the sum-rule analysis of XMCD data, it was shown that the estimated ratios of orbital magnetic moment to spin magnetic moment were almost the same for US and USe. The analysis of the XAS branching ratio indicated an increase in 5${it f}$ electron occupation number from US to USe.

論文

Soft X-ray magnetic circular dichroism study of Ca$$_{1-x}$$Sr$$_x$$RuO$$_3$$ across the ferromagnetic quantum phase transition

岡本 淳*; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 寺井 恒太*; 藤森 伸一; 村松 康司*; 吉井 賢資; 間宮 一敏*; 小出 常晴*; 藤森 淳; et al.

Physical Review B, 76(18), p.184441_1 - 184441_5, 2007/11

 被引用回数:21 パーセンタイル:29.75(Materials Science, Multidisciplinary)

Sr濃度xが0.3以上で強磁性に転移するCa$$_{1-x}$$Sr$$_x$$RuO$$_3$$の磁性と電子構造の関係をRu 3$$p$$及びO 1$$s$$内殻吸収分光の磁気円二色性(XMCD)を用いて研究した。XMCD構造はxが0.3付近で現れ、強磁性相ではxとともに単調に増大した。XMCD強度がxとともに単調に増大することはStoner型の遍歴強磁性に見られるものであるが、Ru 3$$p$$, O 1$$s$$ともにXMCDスペクトル形状に変化が見られなかったことはCa$$_{1-x}$$Sr$$_x$$RuO$$_3$$の遍歴強磁性が強い電子相関に影響されていることを示している。

論文

${it Ex-situ}$ and ${it in-situ}$ X-ray diffractions of corrosion products freshly formed on the surface of an iron-silicon alloy

鈴木 茂*; 松原 英一郎*; 小松 卓哉*; 岡本 吉則*; 蟹江 澄志*; 村松 淳司*; 小西 啓之; 水木 純一郎; 早稲田 嘉夫*

Corrosion Science, 49(3), p.1081 - 1096, 2007/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:18.26(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄鋼材料の腐食生成物の形成過程を明らかにするために、純鉄及びFe-2%Si合金の表面に湿潤状態で生じた腐食生成物を採取し、放射光によるX線回折実験を行った。NaCl水溶液によって純鉄表面に生じた湿潤腐食生成物の外周部には$$gamma$$-FeOOHが、内部には$$gamma$$-FeOOHのほか、$$alpha$$-FeOOH, Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$が含まれている。これと比較して、Fe-Si合金の場合は$$beta$$-FeOOHの生成が著しい。実験ではFe-Si合金の腐食に対する硫酸イオンの影響についても調べた。また実験室のX線回折計で純鉄,Fe-Si合金の乾湿繰返し過程での腐食生成物の形成をその場観察した。その結果は先の放射光による${it Ex-situ}$実験の結果と一致している。

論文

Soft X-ray magnetic circular dichroism study of weakly ferromagnetic Zn$$_{1-x}$$V$$_{x}$$O thin film

石田 行章*; Hwang, J. I.*; 小林 正起*; 竹田 幸治; 間宮 一敏*; 岡本 淳*; 藤森 伸一; 岡根 哲夫; 寺井 恒太*; 斎藤 祐児; et al.

Applied Physics Letters, 90(2), p.022510_1 - 022510_3, 2007/01

 被引用回数:20 パーセンタイル:33.56(Physics, Applied)

ワイドギャップ半導体ZnOを母体とした希薄磁性半導体は室温以上の強磁性転移温度(TC)が存在する可能性があるとして注目されている。Zn$$_{1-x}$$V$$_{x}$$OはTCが400K以上にあることが報告されたが、一方でその後の研究では強磁性的なふるまいが観測されないとの報告もある。本研究では磁化測定で350K以上で強磁性的ふるまいが観測されている試料に対して、軟X線磁気円二色性(XMCD)測定を行いV元素だけの磁性を調べた。XMCDの磁場依存性測定の結果から、得られたXMCDシグナルの9割程度は常磁性的なふるまいを示すが、弱い強磁性の存在を確認できた。また吸収スペクトルとXMCDスペクトルの形状とクラスター計算との比較からVイオンはZnに置換された2価であり、わずかにc軸方向に伸びた四配位であることがわかった。

論文

Soft X-ray magnetic circular dichroism study of ferromagnetic uranium compounds

岡根 哲夫; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 岡本 淳*; 間宮 一敏*; 村松 康司*; 藤森 淳; 落合 明*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 75(Suppl.), p.105 - 106, 2006/08

ウラン化合物では、5f電子が遍歴・局在性の中間的な性質を持つことから、非常に多様な磁性を示す。そのメカニズムの解明のためには、スピンモーメントと軌道モーメントを分離して定量的に定めることが非常に重要な情報となる。軟X線領域の放射光を利用したX線吸収磁気円二色性(XMCD)測定は、スピンモーメントと軌道モーメントを分離して実験的に求める最も有力な実験手法の一つである。われわれはこれまでに典型的な強磁性化合物であるU$$X_{mathrm{c}}$$($$X_{mathrm{c}}$$ = S, Se, Te), UGe$$_2$$, UFe$$_2$$についてU $$N_{4,5}$$吸収端、並びにU $$N_{2,3}$$吸収端でのXMCDを測定した。その結果、強磁性ウラン化合物のスピンモーメントと軌道モーメントの比についての傾向を見いだした。

論文

Soft X-ray absorption magnetic circular dichroism study of ferromagnetic superconductor UGe$$_2$$

岡根 哲夫; 岡本 淳*; 間宮 一敏*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 村松 康司*; 藤森 淳*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 75(2), p.024704_1 - 024704_5, 2006/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:44.26(Physics, Multidisciplinary)

圧力下で超伝導と強磁性を示すUGe$$_2$$の常圧下での磁性状態を軟X線吸収磁気円二色性(XMCD)測定により調べた。XMCDデータにサム・ルールを適用して磁気モーメントのスピン成分と軌道成分の比を求め、その結果からUGe$$_2$$中のウランは4価より3価に近い価数状態にあることを明らかにした。またウランの6d電子の磁性への寄与は5f電子の磁性への寄与に比べて無視できるくらい小さいことを実験的に明らかにした。

論文

Evolution of the electronic structure across the filling-control and bandwidth-control metal-insulator transitions in pyrochlore-type Ru oxides

岡本 淳*; 藤森 伸一; 岡根 哲夫; 藤森 淳*; Abbate, M.*; 吉居 俊輔*; 佐藤 正俊*

Physical Review B, 73(3), p.035127_1 - 035127_6, 2006/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.96(Materials Science, Multidisciplinary)

絶縁体Sm$$_{2}$$Ru$$_2$$O$$_7$$においてフィリング制御(Sm$$_{2-x}$$Ca$$_x$$Ru$$_2$$O$$_7$$)とバンド幅制御(Sm$$_{2-x}$$Bi$$_x$$Ru$$_2$$O$$_7$$)による金属絶縁体転移が電子構造に及ぼす影響を光電子分光と軟X線吸収分光を用いて系統的に比較した。Fermi準位近傍の状態密度は双方とも抵抗の変化に応じた変化を示したが、Ru 4$$d$$バンド全体ではフィリング制御ではリジッドバンド的なシフトが観測されたのに対し、バンド幅制御ではスペクトル強度の移行が観測された。内殻準位の化学ポテンシャルのシフトにおいては、フィリング制御では正孔のドープに対応した単調なシフトが見られたのに対し、バンド幅制御ではRu 3$$d$$準位以外は単調な変化を示さなかった。

論文

Characterization of magnetic components in the diluted magnetic semiconductor Zn$$_{1-x}$$Co$$_x$$O by X-ray magnetic circular dichroism

小林 正起*; 石田 行章*; Hwang, J. I.*; 溝川 貴司*; 藤森 淳*; 間宮 一敏*; 岡本 淳*; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; et al.

Physical Review B, 72(20), p.201201_1 - 201201_4, 2005/11

 被引用回数:130 パーセンタイル:3.06(Materials Science, Multidisciplinary)

強磁性を示す$$n$$型希薄磁性半導体Zn$$_{1-x}$$Co$$_{x}$$O(x=0.005)において、X線吸収,X線磁気円二色(XMCD),光電子分光実験を行った。XMCDスペクトルは、酸素四面体配位下のCo$$^{2+}$$イオンの特徴を反映したものであった。これはZn$$_{1-x}$$Co$$_{x}$$Oにおける強磁性がZnサイトを置換したCo$$^{2+}$$イオンによって生ずることを意味している。XMCD強度の磁場及び温度依存性から、非強磁性のCoイオンは強く反強磁性結合していることが示唆される。

論文

High-energy spectroscopic study of the III-V nitride-based diluted magnetic semiconductor Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$N

Hwang, J. I.*; 石田 行章*; 小林 正起*; 平田 玄*; 田久保 耕*; 溝川 貴司*; 藤森 淳; 岡本 淳; 間宮 一敏*; 斎藤 祐児; et al.

Physical Review B, 72(8), p.085216_1 - 085216_6, 2005/08

A2004-0178.pdf:0.19MB

 被引用回数:58 パーセンタイル:10.84(Materials Science, Multidisciplinary)

常磁性Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$Nの電子構造について光電子分光(PES),X線吸収分光(XAS)によって調べた。XAS実験スペクトルを理論計算と比較することによって、GaN中Mnは正四面体配位結晶場中の2価で説明できることがわかった。この結果に従い、Mn2p及びMn3d光電子スペクトルを配置間相互作用クラスターモデルで解析した。これにより見積もられた電子構造パラメータから計算したp-d交換相互作用定数の大きさはGa$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$Asの1.6倍であることが判明した。また、内殻PESからはMn濃度の上昇に伴ってフェルミレベルが降下する様子とバンドギャップ中に新たな状態が生成され増大する様子が観測された。以上のことから、Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$Nにおいて十分な正孔濃度を実現することで高い転移点を持つ強磁性が発現する可能性が実験的に示された。

論文

Antiferromagnetic-to-ferromagnetic transition induced by diluted Co in SrFe$$_{1-x}$$Co$$_x$$O$$_3$$:Magnetic circular X-ray dichroism study

岡本 淳*; 間宮 一敏*; 藤森 伸一; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 村松 康司*; 吉井 賢資; 藤森 淳*; 田中 新*; Abbate, M.*; et al.

Physical Review B, 71(10), p.104401_1 - 104401_5, 2005/03

 被引用回数:19 パーセンタイル:34.73(Materials Science, Multidisciplinary)

SrFe$$_{1-x}$$Co$$_x$$O$$_3$$での反強磁性-強磁性転移($$x_c$$$$simeq$$0.15)が電子構造へ及ぼす影響を軟X線内殻吸収磁気円二色性を用いて研究した。総和側から導いたFe $$3d$$状態とCo $$3d$$ 状態の軌道及びスピン磁気モーメントは異なるドーピング依存性を示した。Fe $$3d$$のスピン磁気モーメントはCoドープにしたがって徐々に増大するのに対し、Co $$3d$$のスピン磁気モーメントは反強磁性状態において既に揃っていた。このことから、Feの磁気モーメントがCoの磁気モーメントによって揃えられることで強磁性-強磁性転移が生じていることが示された。

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