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論文

熱-水-応力-化学連成解析による緩衝材の地球化学環境の変遷に着目したニアフィールド長期挙動評価の一例

鈴木 英明; 中間 茂雄; 藤田 朝雄; 今井 久; 九石 正美

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 19(2), p.39 - 50, 2012/12

高レベル放射性廃棄物の地層処分における長期安全性の評価を行うためには、ニアフィールドで生じるプロセスの定量化が必要となる。そこで、開発された熱-水-応力-化学連成解析モデルを用いて、仮想的地質環境条件に基づく地層処分システムを想定した数値解析を実施し、ガラス固化体の放熱と人工バリア内への地下水の浸潤に伴うニアフィールドの化学的な環境の変化を定量的に例示した。海水系地下水環境下での緩衝材中では、一時的に、オーバーパック周辺で塩が析出することや、支保コンクリートとの境界近傍でスメクタイトがカルシウム型化するものの、長期的には安全評価上設定されたシナリオと整合する傾向が得られた。さらに、オーバーパックの腐食評価のための基盤情報として、オーバーパックに接触する緩衝材間隙水組成の変遷を示した。

報告書

緩衝材中の化学影響評価に向けた熱-水-応力-化学連成解析モデルの開発

木村 誠*; 九石 正美; 藤田 朝雄; 中間 茂雄; 鈴木 英明

JAEA-Research 2010-034, 131 Pages, 2010/10

JAEA-Research-2010-034.pdf:16.23MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、廃棄体定置後から緩衝材が再冠水に至るまでの過渡的な期間にニアフィールドで形成される塩濃縮・析出現象をはじめとする緩衝材中の化学影響に重きを置いた熱-水-応力-化学連成解析モデルの高度化を進めている。本報告では、(1)モデルで考慮されている連成事象の理論・法則や制約条件を整理,(2)米国で開発が進められている気液二相流を考慮した連成解析コードとの比較解析を通じた解析モデルの適用性を確認,(3)これまで実施してきた塩濃縮試験結果を整理とこの試験に対応した解析モデルの適用による検証解析,(4)仮想的地質環境におけるニアフィールドのガラス固化体からの崩壊熱の発生や地下水の浸潤に伴うニアフィールドへの本解析モデルの適用、を実施した。これらのことより、開発・高度化を進めているモデルにより崩壊熱の発生に伴う地下水の浸潤過程において、緩衝材内が不飽和状態にある期間内にはオーバーパックと緩衝材の境界で塩類が濃縮・析出し、長期的には濃縮塩類が溶解・逸散するというシナリオに整合する傾向を示すとともに、本モデルの適用性を確認した。

報告書

鉄共存下でのベントナイトの変質にかかわる実験的研究

笹本 広; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 九石 正美

JAEA-Research 2010-030, 64 Pages, 2010/09

JAEA-Research-2010-030.pdf:15.41MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、オーバーパック(鉄)と緩衝材(ベントナイト)の相互作用による緩衝材変質への影響を評価することが必要である。本研究では、鉄共存下におけるベントナイト(スメクタイト)の変質にかかわる現象理解の向上を図るため、鉄-ベントナイト反応にかかわる室内試験を行った。試験にあたっては、文献調査により、既往の知見を整理し、変質に影響を与える主要因を抽出し、それらをパラメータとした室内試験を実施した。その結果、懸濁系で顕著な変質が生じる条件,変質生成物として推定される鉱物,懸濁系と圧縮系での変質挙動の違い等が明らかになった。

報告書

塩濃縮シミュレーションに関する研究(共同研究)

藤田 朝雄; 油井 三和; 鈴木 英明*; 藤崎 淳; 九石 正美*

JAEA-Research 2007-017, 47 Pages, 2007/03

JAEA-Research-2007-017.pdf:9.27MB

本報告書は、財団法人産業創造研究所と日本原子力研究開発機構との共同研究「塩濃縮シミュレーションに関する研究」の成果を報告するものである。室内において塩濃縮実験を実施した結果、加熱部近傍で、Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$やCaSO$$_{4}$$が濃縮することが確認され、この事実に基づいて塩濃縮現象のメカニズムを仮定し、モデルを作成した。次に、既存の地球化学解析コード、PHREEQCを用いて、飽和系での塩濃縮に関するシミュレーションを実施した結果、定性的な挙動の評価は可能であったが、定量的な挙動の評価のためにはさらなるモデル化の検討が必要であることがわかった。さらに、熱-水-応力-化学連成解析コードを用いた解析評価を実施した。この解析は、gypsumの濃縮に着目して実施し、その結果、濃縮現象の傾向は実験結果のそれと一致した。しかし、gypsumの緩衝材中の分布形状に関しては、一致していない部分もあり、境界条件設定の再検討や連成解析モデル/コードが有する課題検討が必要であることが明らかになった。

報告書

化学形態を考慮したヨウ素の移行挙動研究, III

九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*

PNC TJ1262 91-001, 168 Pages, 1991/05

PNC-TJ1262-91-001.pdf:6.78MB

本研究は、放射性ヨウ素の安全な最終処分法の確立に資することを目的として、陰イオン性化学種の鉱物への収着性に及ぼす影響因子や収着機構について調査研究し、その結果を踏まえて、天然鉱物や金属イオンを添加したバリア材についてヨウ素の吸着実験を行い、放射性ヨウ素の収着材としての適用性を検討した。その結果は次のようにまとめられる。(1)調査研究: AgIは、溶解度が小さいので放射性ヨウ素の固定化の候補材とされているが、地層処分環境下では、Redox反応、陰イオン置換反応、錯形成反応及び放射線分解などによって見掛け上溶解度が上昇するので、処分場環境条件には注意する必要がある。I$$^{-}$$のような陰イオンは、アロフェンやイモゴライトなどの粘土鉱物及びヘマタイトやゲータイトを含む天然鉱物に吸着する。ただし、その吸着機構はOH基の変異荷電によるもので、等電点以下のpHでしかヨウ素を吸着しない。したがって、弱アルカリの地下水環境下では機能しにくい。ヨウ素収着材の研究開発例に、ヘマタイト、銅、銀添加の水酸アパタイトやクリノプチロライトなどがあるが、いずれも、使用環境やヨウ素濃度に注意が必要である。(2)実験研究: 粘土鉱物の中では、アロフェンが陰イオンを最も多く吸着し、Rd(IO$$_{3}$$$$^{-}$$)=100ml/g、Rd(I$$^{-}$$)=1$$sim$$3ml/gの値が得られ、その吸着機構は変異荷電によると推定された。シン砂は、Rd(IO$$_{3}$$$$^{-}$$)=2ml/g、Rd(I$$^{-}$$)=20000ml/gの値を示し、I$$^{-}$$の吸着に有効であった。その吸着機構は不溶性沈澱の生成であり、IO$$_{3}$$$$^{-}$$が吸着しないのは溶解度がおおきいためである。黄銅鉱の吸着は、ヨウ素化学種に依存せず、Rd=6ml/gであった。その吸着機構は、CuIの生成ではなく、粒子表面との電位差による吸着と推定された。銀を添着して調製した人工バリア材の中では、銀チオ尿素錯体で添着したものが、I$$^{-}$$を最もよく吸着し、Rd=3000$$sim$$4000ml/gの値が得られた。その吸着機構は、基本的には銀ヨウ素化合物の不溶性沈澱の生成であるが、そのほかに、添着された銀化合物と鉱物との親和性や吸着材粒子の表面電位が関係することが示唆された。

口頭

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用に関する実験的研究

笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 加藤 博康*

no journal, , 

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用を対象に、ベントナイトの変質に影響を及ぼすと考えられる要因(スメクタイト組成,溶液条件,鉄-ベントナイト比)をパラメータとした変質実験を行った。その結果、温度だけでなく、今回考慮したような要因も変質挙動に与える影響が大きいことが示唆された。

口頭

地層処分模擬環境における炭素鋼の不動態化と腐食速度に及ぼす温度の影響

九石 正美; 谷口 直樹; 内藤 守正; 建石 剛*

no journal, , 

HLW処分場施設の設計裕度拡大の観点から100$$^{circ}$$C超環境でのオーバーパックの腐食挙動を電気化学試験及び浸漬試験により検討した。電気化学試験の結果、高温条件では不動態化の促進が示唆された。また、浸漬試験の結果より、高温下ではベントナイト中における炭素鋼の腐食速度は抑制される傾向が示唆された。

口頭

塩濃縮・析出現象評価技術の開発

永谷 睦美; 藤崎 淳*; 九石 正美; 藤田 朝雄; 千々松 正和*

no journal, , 

塩濃度が高い環境下における緩衝材中への塩濃縮・析出現象を把握するため、熱-水-応力-化学連成(以下、THMC)解析コードにおける物質移行モデルを改良した。さらに、1次元塩水浸潤試験を対象に確証解析を実施し、その適用性について検討した。その結果、温度勾配下の不飽和領域においても、塩濃縮・析出現象をおおむね表現できることを確認した。

口頭

Experimental investigation of iron-bentonite interactions under high temperature condition

笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 加藤 博康*

no journal, , 

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用を対象に、ベントナイトの変質に影響を及ぼすと考えられる要因(スメクタイト組成,溶液条件,鉄-ベントナイト比)をパラメータとした変質実験を行った。結果として、温度だけでなく、今回考慮したような要因も変質挙動に与える影響が大きいことが示唆された。

口頭

緩衝材中の塩濃縮・析出現象評価に向けた数値実験システムの開発

木村 誠; 藤田 朝雄; 九石 正美

no journal, , 

塩濃縮・析出現象を表現可能な数値実験システムの構築を目的として、熱-水-応力-化学連成解析において地球化学モデルの改良を行い、不飽和緩衝材中の保水形態や浸潤履歴に基づくイオン交換反応や表面錯体形成といった地球化学反応を考慮した。改良した熱-水-応力-化学連成解析を用いて塩濃縮室内試験結果を対象とした解析を実施したところ、温度勾配の生じた不飽和/飽和領域で溶質移動の適切性を確認した。ただし、高温条件のもとで不飽和緩衝材中で生じる塩の析出量の定量評価には至らず、不飽和状態の地球化学反応モデルに関してさらなる高度化の必要性が示唆された。

口頭

バリア複合化学環境影響調査,1; 塩濃縮・析出現象評価技術の開発

九石 正美; 永谷 睦美; 木村 誠; 鈴木 英明; 藤田 朝雄; 千々松 正和*

no journal, , 

塩水環境下の緩衝材中で生じる塩濃縮・析出プロセスの現象理解及び熱-水-応力-化学(以下、THMC)連成解析システムの確証データの取得を目的として、塩水浸潤試験を実施している。本稿では緩衝材中の保水形態のモデル化と可溶性塩の抽出分析値から不飽和間隙水の濃度を逆解析的に推定する手法を提案し、推定される不飽和間隙水組成値とTHMC連成解析結果の比較を行った。

口頭

バリア複合化学環境影響調査,3; 鉄共存下でのベントナイトの変質; 実験及び天然での事例から示唆される現象

笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 加藤 博康*; 杉山 和稔*

no journal, , 

鉄共存下でのベントナイトの変質に関して、温度・鉄-ベントナイト(I/B)比を変えた室内実験及び文献調査に基づく天然における変質事例の整理を行った。その結果、概略的ではあるが温度・I/B比に着目した場合のスメクタイトに顕著な変質が生じる条件が明らかになった。また、鉄共存下でのベントナイトの変質評価を行う際、対象とする温度・時間に応じて、評価上考慮すべき重要な変質生成物を抽出,整理できた。

口頭

バリア複合化学環境影響調査,2; 炭素鋼の不動態化挙動と腐食速度に及ぼす温度の影響

建石 剛*; 谷口 直樹; 九石 正美; 内藤 守正

no journal, , 

HLW処分場施設の設計裕度拡大の観点から、80$$sim$$160$$^{circ}$$Cにおけるオーバーパックの腐食挙動をアノード分極測定及び浸漬試験により検討した。アノード分極測定の結果、高温条件では炭酸塩水溶液環境において不動態化の促進が示唆された。また、浸漬試験の結果より人工海水単独系では120$$^{circ}$$Cで腐食速度が極大となり、緩衝材共存系では120$$^{circ}$$Cで極小となった。

口頭

緩衝材中の塩濃縮・析出現象評価に向けた数値実験システムの開発,2

木村 誠; 藤田 朝雄; 九石 正美; 鈴木 英明

no journal, , 

温度勾配の存在する緩衝材中の塩濃縮・析出現象を表現可能な数値実験システムの構築を目的として、熱-水-応力-化学連成解析モデルの高度化を行っている。不飽和緩衝材中の保水形態に基づく地球化学反応モデルとして、層間と粒子間隙を分離し、層間の優先的な保水力や低飽和度状態におけるバルク水との不連続性を想定した反応を仮定した。一次元塩濃縮試験結果に対する検証解析では、温度分布や浸潤状況、間隙水中の移行元素濃度や沈殿鉱物等の傾向やオーダーがおおむね一致したことから、塩濃縮・析出現象に着目した化学プロセスはおおむね表現可能であることを確認した。ただし、今回仮定した不飽和保水形態モデルは多くの仮定に基づく高い不確実性を内包しており、仮定の科学的検証を通じてモデルの信頼性を向上していくことが望まれる。

口頭

塩濃縮・析出現象評価技術の開発,3

九石 正美; 木村 誠*; 鈴木 英明; 藤田 朝雄; 千々松 正和*

no journal, , 

前報で示した1次元塩濃縮試験で得られたデータを用いて熱-水-応力-化学(以下、THMC)連成解析の検証解析を行った結果、飽和度や主要な塩であるNaClの空間分布について実験結果と一致した結果が得られた。今後は、他の塩についても確認したうえで不飽和間隙モデルの不確実性低減と解析コードの3次元化を図る。

口頭

Experimental and modeling studies on iron-bentonite interactions

笹本 広; Wilson, J.*; 佐藤 久夫*; 九石 正美

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアでは、鉄製のオーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイトが設置される計画である。鉄-ベントナイトの相互作用に伴い、ベントナイトの主成分である膨潤性を有するスメクタイトが非膨潤性の鉱物に変化する可能性が危惧されている。本研究では、このようなスメクタイトの鉱物学的な変化が生じる条件や要因について、鉄粉とベントナイト粉を用いたバッチ式試験や鉄片を圧縮ベントナイト中に埋め込んだカラム式試験等により、実験的に調査した。また、想定される処分環境において、このような鉄-ベントナイト相互作用に伴う緩衝材の長期的な変質を評価するためのモデルを構築し、変質に影響を与える要因をパラメータとした影響評価解析を行い、長期的な影響評価において影響の大きい要因を推定した。

口頭

塩水浸潤における緩衝材の不飽和特性の推定

今井 久; 九石 正美; 鈴木 英明; 藤田 朝雄

no journal, , 

塩水浸潤時の緩衝材の不飽和特性として、水分特性曲線,比透水係数を推定した。水分特性曲線は蒸留水に対して得られた結果に塩分の効果を加えて算定した。比透水係数は1次元の塩水浸潤試験を介して逆解析的に同定した。これら推定したこれらパラメータを3次元塩水浸潤試験に適用し、測定値と比較、良好な一致を確認し、推定したパラメータの有効性を確認した。また、地球化学パラメータに関しても解析と測定の比較により調和的傾向を確認,解析の有効性を提示した。

口頭

比抵抗トモグラフィーによる緩衝材の再冠水挙動の把握

鈴木 英明; 中間 茂雄; 藤田 朝雄; 今井 久; 九石 正美

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物のニアフィールド環境を把握するためモニタリング技術が求められている。本報では、緩衝材中の再冠水挙動を把握する手法として比抵抗トモグラフィーに着目した。キャリブレーション試験により緩衝材の水飽和度と比抵抗との関係を求めた。さらに、工学規模の人工バリア試験を実施し、キャリブレーション試験結果に基づき緩衝材の再冠水挙動を把握した。本研究により、比抵抗トモグラフィーが人工バリアにおける緩衝材の水分変化をモニタリングする有効な手法の一つであることを確認した。

口頭

塩濃縮・析出現象評価技術の開発,4

九石 正美; 今井 久; 鈴木 英明; 藤田 朝雄

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物処分において緩衝材は、廃棄体の発熱や塩水の浸入による塩析出により膨潤圧等が変化する可能性がある。そのプロセスを定量化するために熱-水-応力-化学連成(以下、THMC)解析コードの開発を行っている。前報では1次元塩濃縮試験と開発したTHMC解析コードについて報告した。本報は3次元塩濃縮試験とTHMC解析結果を比較し、境界条件の影響について議論した。

口頭

飽和過程における緩衝材の水分特性曲線推定の試み

九石 正美; 鈴木 英明; 藤田 朝雄; 山下 亮*; 今井 久

no journal, , 

緩衝材への地下水浸潤挙動を予測するためには不飽和浸透パラメータである水分特性曲線が不可欠である。しかし、緩衝材の水分特性曲線の測定データは少なく、現在適用されている水分特性は高飽和度部においては大きな吸水性を呈する傾向にある。本研究では水銀圧入による緩衝材内部の間隙径分布測定から緩衝材水分特性の下限値を推定するとともに1次元浸透試験を実施し水分特性曲線の測定法とその適用性を提示した。

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