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報告書

ナトリウム機器解体に係る経験及び技術集約; 100m$$^{3}$$級大型タンクの残留ナトリウム低減技術

早川 雅人; 下山 一仁; 宮越 博幸; 鈴木 重哲*

JAEA-Technology 2021-027, 33 Pages, 2022/01

JAEA-Technology-2021-027.pdf:3.64MB

日本原子力研究開発機構大洗研究所では、これまでに高速実験炉「常陽」や高速増殖原型炉もんじゅなどのナトリウム冷却型高速炉の研究開発に関わる多種多様なナトリウム環境下での試験研究が実施されてきた。これまでに所期の目的を達成したナトリウム試験施設及び機器類の解体撤去が順次進められ、豊富な経験や技術が蓄積されてきた。一方、試験研究に用いられてきた大量の金属ナトリウムは新しい試験施設での再利用が図られ、その後、再利用された金属ナトリウムを内包してきた大型ナトリウムタンク類の解体が進められている。これらの解体を安全かつ効率的に進めるためには、解体前にタンク内部(特に底部)に残留するナトリウムを極力低減することが重要である。このため、複数の100m$$^{3}$$級大型ナトリウムタンクについて、底部に残留するナトリウム量の低減を図ってきた。本報告ではこれまでに実施してきた残留ナトリウム低減に関わる技術や経験について述べる。

論文

Coherent eddies transporting passive scalars through the plant canopy revealed by Large-Eddy simulations using the lattice Boltzmann method

渡辺 力*; 高木 鞠衣*; 下山 宏*; 川島 正行*; 小野寺 直幸; 稲垣 厚至*

Boundary-Layer Meteorology, 181(1), p.39 - 71, 2021/10

速度場とスカラー場に対する二つの分布関数を用いた格子ボルツマン法を用いて、植生キャノピー内およびその上部における、パッシブスカラを含む流れのラージエディ・シミュレーションを実施した。植物キャノピーが分散型シンクとして機能するトップダウンスカラーの場合、キャノピー上面のスカラー流束は、はるか上方から発生するキャノピーへ侵入する流れ(スイープ)により決定される。一方で、キャノピーからスカラーが放出される現象は、キャノピー上部で発生する渦により引き起こされる。本論文では、この様な渦の発生は、キャノピー上方からの大規模なスイープと、キャノピー内部の幅広い範囲での放出現象が接近することで引き起こされることを明らかとした。

論文

Sewage sludge ash contaminated with radiocesium; Solidification with alkaline-reacted metakaolinite (geopolymer) and Portland cement

香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:0(Engineering, Environmental)

Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at $$^{60}$$C, $$^{137}$$Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water ($$<$$ 0.1%), whereas more than 30% $$^{137}$$Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.

論文

Carbonated nanohydroxyapatite from bone waste and its potential as a super adsorbent for removal of toxic ions

関根 由莉奈; 南川 卓也; 山田 鉄兵*; 松村 大樹; 根本 善弘*; 竹口 雅樹*; 杉田 剛; 下山 巖; 香西 直文; 諸岡 聡

Journal of Environmental Chemical Engineering, 9(2), p.105114_1 - 105114_12, 2021/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Environmental)

有害金属除去は安心安全社会構築のために必要な技術である。本研究では、骨の有するイオン交換能を最大限に活用して廃材を用いた有害金属除去材料の開発を行った。炭酸塩水溶液に骨を浸漬することで高炭酸含有ナノアパタイトが形成することを見出した。この材料は、通常の骨、また合成アパタイトに比べて約250、4500倍高いストロンチウム吸着性能を示した。本材料は廃材を利用していることから、低コストかつ高性能な吸着剤として活用が期待できる。

報告書

冷却系機器開発試験施設・ナトリウム試験装置(マザーループ)の製作

今村 弘章; 鈴木 将*; 下山 一仁; 宮越 博幸

JAEA-Technology 2019-005, 163 Pages, 2019/06

JAEA-Technology-2019-005.pdf:25.24MB

高速炉開発における安全性強化や技術実証の確立を目指した研究開発に向けて、冷却系機器開発試験施設(AtheNa施設)の整備を進めており、この一環として、このたびナトリウム試験装置(マザーループ)の製作・設置を完遂させた。本装置は、世界最大級の約240tの大容量ナトリウムを保有し、純度管理された高温ナトリウムを、大型機器開発やシステム開発等の技術実証のための各試験部へ安定して供給できるものであり、今後の国際協力を含めた研究開発として大いに期待されるものである。本報は今後の研究開発に資することを狙いに、ナトリウム試験装置(マザーループ)の設計仕様や製作・設置状況、及び機能確認結果の記録をとりまとめたものである。

論文

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.24(Physics, Applied)

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

論文

X線吸収を用いた原子炉圧力容器鋼溶接熱影響部の微細構造分析

岩田 景子; 高見澤 悠; 河 侑成; 岡本 芳浩; 下山 巖; 本田 充紀; 塙 悟史; 西山 裕孝

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

原子炉圧力容器内表面のステンレスオーバーレイクラッド直下に生じる溶接熱影響部(HAZ)は熱履歴により結晶粒径や析出物分布の異なる組織が複雑に分布し、母材とは機械的特性が異なることが知られている。本研究では、HAZ組織の特徴を調べるため炭化物分布に着目し、形成元素の一つであるMoの周辺微細構造について分析を行った。HAZ組織の狭い領域毎の構造情報を取得するため、キャピラリレンズを使用した広域X線吸収微細構造(EXAFS)により$$mu$$mオーダーの領域測定を実施した。EXAFS結果からHAZ内で生成が確認されている炭化物種の一つであるMo$$_{2}$$Cは粒径の小さい領域に比較的多く分布することが示唆された。

論文

Proposed cesium-free mineralization method for soil decontamination; Demonstration of cesium removal from weathered biotite

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(12), p.8678 - 8681, 2017/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:17.92(Chemistry, Multidisciplinary)

The possibility to remove sorbed cesium (Cs) from weathered biotite (WB), which is considered a major Cs-adsorbent in the soil of Fukushima, has been investigated by the addition of NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt and subsequent heat treatment in a low pressure. X-ray fluorescence analysis was employed to determine the Cs removal rate with elevated temperature. The structural changes and new phases formed were determined using powder X-ray diffraction, as well as electron diffraction and X-ray microanalysis in a transmission electron microscope. We found that Cs was completely removed from the specimen heated at 700 $$^{circ}$$C, when WB completely decomposed and augite with a pyroxene structure was formed. On the basis of this finding, we propose the cesium-free mineralization (CFM) method, a new soil decontamination process by means of transformation of Cs-sorbing minerals to those where Cs is impossible to be incorporated, by heating with certain additives.

論文

福島汚染土壌の除染と再利用のためのセシウムフリー鉱化法の開発

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

Photon Factory News, 35(1), p.17 - 22, 2017/05

福島放射性汚染土壌のCs除染と再生利用に対して提案しているセシウムフリー鉱化法(CFM)について紹介すると共に、PFのJAEA放射光ビームラインで実施している研究について報告する。本研究では風化黒雲母(WB)からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させたWBにNaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を添加し、低圧加熱処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700$$^{circ}$$Cで約3割のCsが除去され、塩添加時はほぼ全てのCsとKが除去された。一方、Caは温度と共に増加し、700$$^{circ}$$CではSiよりも多い主成分となった。さらにX線回折法、透過型電子顕微鏡による分析によりWBが普通輝石などの異なるケイ酸塩鉱物に相変化することを明らかにした。これらの結果は相変化に伴ってイオン半径の大きい1価陽イオンが排出されるメカニズムを示唆しており、我々はこれに基づいてCFMの着想に至った。また、X線吸収分光法を用いたClの化学状態分析により、塩由来のClが反応の初期段階で粘土鉱物の酸素とCl-O結合を形成しながら生成物の鉱物中に取り込まれることを明らかにした。

論文

Influence of configuration at dopant sites on catalytic activity of phosphorus-doped graphite

下山 巖; 箱田 照幸; 島田 明彦; 馬場 祐治

Carbon, 81, p.260 - 271, 2015/01

 被引用回数:21 パーセンタイル:64.2(Chemistry, Physical)

イオン注入法で作製したPドープグラファイトのドーパントサイトの局所構造と触媒活性との相関関係をX線吸収微細構造(NEXAFS)分光法と電気化学的手法により調べる。室温ドーピングを行った試料と高温でドーピングを行った試料はNEXAFSスペクトルの偏光依存性が異なり、高温ドーピングの試料はグラファイトのような明瞭な偏光依存性を示す。NEXAFSスペクトルを密度汎関数理論計算により解釈し、Pサイトの化学結合状態について考察する。また、酸水溶液を用いた電気化学測定において、偏光依存性の大きい試料は酸素還元反応の触媒活性をほとんど示さなかったが、偏光依存性の小さい試料では触媒活性を示す。このことはドーパントサイトの立体配置が触媒活性に影響することを示唆しており、曲面構造の導入が炭素系触媒設計において重要であるとの指針を与える。

論文

Colossal thermomagnetic response in the exotic superconductor URu$$_2$$Si$$_2$$

山下 卓也*; 下山 祐介*; 芳賀 芳範; 松田 達磨*; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦; 住吉 浩明*; 藤本 聡*; Levchenko, A.*; 芝内 孝禎*; et al.

Nature Physics, 11(1), p.17 - 20, 2015/01

 被引用回数:39 パーセンタイル:89.4(Physics, Multidisciplinary)

Observation of a colossal Nernst signal is reported. URu$$_2$$Si$$_2$$ is known as a heavy fermion superconductor. The superconductivity coexists with the so-called hidden-order phase. The Nernst coefficient is enhanced by as large as million times over the theoretically expected value within the standard framework of superconducting fluctuations. Moreover, contrary to the conventional wisdom, the enhancement is more significant with the reduction of the impurity scattering rate. This anomalous Nernst effect intimately reflects the highly unusual superconducting state in URu$$_2$$Si$$_2$$.

論文

Electron-spin relaxation times of irradiated fructose measured with pulsed ESR

菊地 正博; 亀谷 宏美*; 下山 雄平; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 85, 2014/03

In this study, the relaxation times of radiation-induced radicals in fructose crystals were directly measured using pulsed ESR to reveal the strength of interaction with the neighboring dipoles. ESR spectra of the irradiated fructose by CW ESR were essentially same at tested dose levels. While, ESR spectra by pulsed ESR were drastically different according to dose levels. Furthermore, relative heights of side peaks increased as the increasing of dose levels. It is suggested that CW ESR can measure all of the unpaired electrons, while pulsed ESR can detect the interactions based upon neighboring unpaired electrons as the electron-spin echo swept in magnetic field. The relationship between the dose level and the relaxation times showed T$$_{2}$$ of the side peaks were longer than those of the main peaks in fructose, indicating that radicals of the side peaks interact less with neighboring dipoles than do those of the main peak.

論文

瑞浪超深地層研究所における円錐孔底ひずみ法による初期応力測定結果について

佐藤 稔紀; 丹野 剛男; 真田 祐幸; 横山 幸也*; 下山 昌宏*

平成25年度(2013年)資源・素材学会秋季大会講演集, p.257 - 258, 2013/09

日本原子力研究開発機構では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として、超深地層研究所計画を進めている。本報告では、瑞浪超深地層研究所の深度300mの坑道において実施した円錐孔底ひずみ法による初期応力測定の結果を紹介する。2孔のボーリング孔で測定を実施し、最大主応力の値は、それぞれ18MPaと10MPaとばらつきが大きかったものの、最大主応力の方向は北西-南東方向を示し、これまでの初期応力測定結果や、測地学あるいはプレートの運動方向などから推定される広域的な応力場と整合している。

論文

円錐孔底ひずみ法における二軸感度補正法による初期応力評価への適用

丹野 剛男; 佐藤 稔紀; 真田 祐幸; 引間 亮一*; 横山 幸也*; 下山 昌宏*

平成25年度(2013年)資源・素材学会秋季大会講演集, p.255 - 256, 2013/09

瑞浪超深地層研究所の深度300mにおいて円錐孔底ひずみ法による初期応力測定を行い、従来法と二軸感度補正法による初期応力の評価を行った。両手法を比較した結果、二軸感度補正法による応力評価では、従来法による応力評価に比べて偏差応力の改善が確認され、応力値の評価について精度の向上が確認された。

論文

Rapid ESR measurement of irradiated fresh papaya

菊地 正博; 下山 雄平; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 78, 2013/01

照射食品検知法として利用される電子スピン共鳴(ESR)で生鮮果実の迅速判定を試みた。3kGy照射後に生鮮パパイア果肉中のラジカルのESRスペクトルを77Kで測定すると、1本線のメインピーク及び2本のサイドピークが観察された。しかし、0kGyでは果肉検体はほとんどESRサイレントであった。$$gamma$$線照射後のメインピークとサイドピーク強度は線量依存性を示した。果肉の凍結乾燥検体から測定されたESRスペクトルのメインピークは、照射・非照射の検体で観察され、線量依存性はなかった。しかしサイドピークは線量依存性を示した。この結果から、照射された生鮮パパイア検知のためのスキームを提案した。最初に、生鮮パパイア果肉は、照射処理検査のため液体窒素温度の下でESR測定に供され、ここでメイン・サイドピーク領域にピークがなければ、パパイアは照射されていないと考えることができる。逆に、両方のピークが生鮮果肉において観測できる場合、パパイアが照射されたと結論できる。パパイアのESRスペクトルが77Kで曖昧な場合、パパイアの凍結乾燥検体を用いて、追加のESR測定が必要だろう。迅速なESR測定法は生鮮果実の照射・非照射の識別に有効である。

論文

Electron-spin relaxation phenomena in irradiated saccharides detected by pulsed electron paramagnetic resonance spectroscopy

菊地 正博; 亀谷 宏美*; 下山 雄平; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

Radiation Physics and Chemistry, 81(10), p.1639 - 1645, 2012/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.68(Chemistry, Physical)

本研究ではX-バンドEPR分光法を用いて$$gamma$$線照射された糖類におけるラジカル緩和時間を測定した。パルスEPR装置を用いて1kGyから100kGy照射した果糖の磁場掃引信号を測定すると、線量によって3から4個のピークが得られた。一方、非照射検体ではパルスエコー信号が観測できなかった。それぞれの照射検体からのサイドピークの緩和時間($$T$$$$_{1}$$$$T$$$$_{2}$$)は、メインピークで測定された緩和時間より長かった。このことはサイドピークを示すラジカルが周辺環境と相互作用が少ないことを示している。数種の照射糖類の緩和時間測定から、緩和時間$$T$$$$_{2}$$は線量増加につれて減少するが、緩和時間$$T$$$$_{1}$$は照射に影響されないと考えられた。CW-EPRではメインピークに比べてサイドピークが小さいが、パルスEPRで測定すると、1kGyの試料でもサイドピークは明確に測定され、100kGyではメインピークと同じ程度の信号強度として測定された。このことは、$$gamma$$線照射によって誘起されたラジカルペアが極近傍に優先的に残存していることを示唆しており、ラジカル生成過程と関係があると考えられる。したがって、パルスEPRは照射誘起ラジカルの選択的な測定に優位性があるかも知れない。

論文

照射処理により食品に誘導されるラジカルの解析

岸田 敬吾*; 貝森 良彦*; 川村 翔栄*; 坂本 侑輝*; 中村 秀夫*; 菊地 正博; 下山 雄平; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

食品照射, 47(1), p.1 - 5, 2012/09

$$gamma$$線照射した食品(黒胡椒,コーヒー生豆,朝鮮人参)のフリーラジカルを電子スピン共鳴法を用いて調べた。$$gamma$$線照射した食品のESRスペクトルはg=2.0を中心とした6本線とそれに重なる1本線とg=4.0の1本線から成っていた。有機フリーラジカル由来と考えられるg=2.0の1本線のピーク強度は線量依存性を示した。照射食品のラジカルの減衰挙動を経時的に解析すると、シグナル強度は照射3時間後まで早く減少し、それ以降はゆっくり減少した。反応速度論に基づくシミュレーション法を用いて減衰過程を解析すると、少なくとも2種類のラジカルが食品保存中に誘導されると考えられた。そこで、ラジカルの安定性や周辺環境を示す指標である緩和時間を用いてラジカル種の違いを検討した。長期保管中におけるラジカル緩和時間の変化を調べると、50kGy照射した黒胡椒でT$$_{1}$$は増加傾向、T$$_{2}$$は減少傾向があり、このことからもラジカル種の違いが示唆された。

論文

Pulse-ESRとCW-ESRによる照射黒コショウ中のラジカルの緩和時間解析

亀谷 宏美*; 菊地 正博; 等々力 節子*; 古田 雅一*; 小林 泰彦; 原 英之*; 下山 雄平; 鵜飼 光子*

食品照射, 47(1), p.6 - 10, 2012/09

本研究では、パルスESRと連続波(CW)ESRを用いて照射黒コショウ中のフリーラジカルを測定し相互比較を行った。まず、照射黒コショウを検体としてパルスESRでの測定条件を検討し、初めてエコー観測に成功した。そこで、黒コショウ中のラジカルの緩和時間(T$$_{1}$$, T$$_{2}$$)をパルスESRで測定すると、T$$_{1}$$は線量依存性を示さなかったが、T$$_{2}$$は照射につれて増加した。一方、CW-ESRで測定したシグナル飽和挙動の理論解析からもT$$_{1}$$とT$$_{2}$$を計算した。その結果、パルスESRとCW-ESRで求めたT$$_{1}$$とT$$_{2}$$の値に一致は見られなかったが、線量増加したときの数値の変化の傾向は同じであった。パルスESRで測定されるT$$_{2}$$の値は線量依存性が非常に強かった。今後、実用線量で照射された試料で検討を行うことで、新たな照射検知に応用できる可能性がある。

論文

Relaxation behaviors of free radicals from $$gamma$$-irradiated black pepper using pulsed EPR spectroscopy

亀谷 宏美*; 菊地 正博; 原 英之*; 古田 雅一*; 等々力 節子*; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*; 下山 雄平

Applied Magnetic Resonance, 42(2), p.153 - 159, 2012/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:22.91(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

EPR分光法を用いて$$gamma$$線照射された黒コショウ中のフリーラジカルの緩和挙動を解析した。$$gamma$$線照射によって典型的な2本線のピークが検出された。緩和時間($$T$$$$_{1}$$$$T$$$$_{2}$$)はパルスEPRで観察された。われわれは$$T$$$$_{1}$$$$T$$$$_{2}$$$$gamma$$線照射線量レベルによって変化し、これらの値は$$gamma$$線照射処理の線量に依存性を示すことを見いだした。具体的には、$$T$$$$_{1}$$は30$$mu$$s(1kGy)から36$$mu$$s(100kGy)に増加し、$$T$$$$_{2}$$は277ns(1kGy)から437ns(100kGy)に増加した。これはラジカル間の相互作用が化学結合の切断により減少したためであると考えている。われわれは、パルスEPR法でセルロースラジカルを含む$$gamma$$線照射誘導ラジカルを初めて測定した。

論文

Relaxation behaviors of electron spin in irradiated fresh papayas

菊地 正博; 坂下 哲哉; 舟山 知夫; 鵜飼 光子*; 下山 雄平; 小林 泰彦

JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 81, 2012/01

安定性の指標となるラジカル寿命は、不対電子がどこに存在するかに関係するので、その電子の相互作用をLundの計算式で調べた。生マンゴーの実験から、近傍にある2つのラジカルが$$gamma$$線照射の結果、分子コンフォメーションの変化によって電子間距離が離れていることが示唆された。今回、この仮説を支持する現象が生パパイヤでも観察されたので報告する。パパイヤ果肉で得られたESRのメインピーク飽和挙動から計算すると、緩和時間T$$_{2}$$は線量依存性があった。一方、緩和時間T$$_{1}$$は線量に関係なく一定であった。この結果は、生マンゴーで得られた結果と類似しており、線量応答曲線の傾きは異なったが、y切片はほぼ等しかった。線量応答は、水分量やラジカルスカベンジャー濃度など、ラジカルの周辺環境によって影響されるだろう。緩和時間T$$_{2}$$は、物理的には相互作用できる程近傍に存在する不対電子間のエネルギー移動に関係すると考えられる。水の放射線分解では、生成したヒドロキシラジカルや水和電子がランダムに生体高分子に損傷を与える。したがって、T$$_{2}$$にかかわる近傍の電子同士の局在メカニズムは、放射線の間接作用とは異なる経路であるかも知れない。

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