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報告書

JRR-3を用いた$$^{99}$$Mo製造に関する概念検討

広瀬 彰; 米田 政夫; 木名瀬 政美; 反田 孝美; 和田 茂

JAEA-Technology 2010-007, 68 Pages, 2010/06

JAEA-Technology-2010-007.pdf:3.76MB

放射性医薬品として核医学の分野で最も多く用いられているテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の親核種であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)について、JRR-3を用いた製造を検討する。$$^{99}$$Moは、その供給をすべて輸入に依存している状況にあることから、産業界と共同で$$^{99}$$Moの一部国産化を目指すものである。本報告書では、JRR-3研究用原子炉を用いた(n,$$gamma$$)反応を利用し$$^{99}$$Moを得る「中性子放射化法」による$$^{99}$$Moの製造プロセスの技術的な検討について述べる。

報告書

血管内照射用$$^{192}$$Ir線源の開発

木暮 広人; 反田 孝美; 岩本 清吉; 永田 靖*; 平岡 真寛*; 岩田 和朗*; 河内 幸正*; 鈴木 一寿*

JAERI-Tech 2003-003, 26 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-003.pdf:4.83MB

血管内小線源治療は、低線量の放射線照射を用いた冠動脈再狭窄症に対する新しい治療法である。平成10年度から原研と京都大学は「冠動脈再狭窄症に対する血管内小線源療法の安全性と有効性に関する研究」を協力研究として開始し、臨床用$$^{192}$$Ir線源の開発を進めている。この線源は、狭窄部にカテーテル(血管内に直接挿入する線源誘導チューブ)を介して導入し、病変部の照射を行うことを目的としている。開発した血管内照射用線源は、柔軟な被覆チューブ内に$$^{192}$$Irシード線源($$phi$$0.4mm$$times$$2.5mm)とスペーサ($$phi$$0.3mm$$times$$1.0mm)を各10個程度交互に配置した後にコアワイヤ(芯線)を配置して収縮固定した構造で、直径0.46mm,全長約3mである。血管内挿入のための線源追随性試験と病変部の均一な線量分布を得るための試験により物理的に最適なデザインを決定し、臨床応用可能な血管内照射用小線源の製造方法を確立した。

論文

A New radioisotope-production research facility utilizing ion beams from AVF cyclotron

関根 俊明; 出雲 三四六; 松岡 弘充; 小林 勝利; 重田 典子; 長 明彦; 小泉 光生; 本石 章司; 橋本 和幸; 初川 雄一; et al.

Proc. of the 5th Int. Workshop on Targetry and Target Chemistry, 0, p.347 - 352, 1994/00

高崎研イオン照射研究施設TIARAのAVFサイクロトロンのイオンビームを用いるラジオアイソトープ製造研究施設の設備と研究内容について発表する。施設は照射室、ホットラボ、測定室、化学実験室からなり、これらに照射装置、固体ターゲット搬送装置、化学分離セル、標識化合物合成セル、フード等を備えている。照射装置は一本のビームラインで固体・液体・気体の照射を可能にする点でユニークである。これらを用いてこれまでに$$^{139}$$Ce製造技術の開発、$$^{186}$$W(p,n)$$^{186}$$Re反応励起関数測定を行った。

論文

Production of $$^{95m}$$Tc with proton bombardment of $$^{95}$$Mo

出雲 三四六; 松岡 弘充; 反田 孝美; 永目 諭一郎; 関根 俊明; 畑 健太郎; 馬場 澄子*

Applied Radiation and Isotopes, 42(3), p.297 - 301, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0883-2889(91)90092-F

テクネチウム同位体のトレーサーとして有望視されている$$^{95m}$$Tc製造のため、$$^{95}$$Mo(p,n)反応で生成する$$^{95m}$$Tc及び$$^{95g}$$Tcの断面積を求めた。その結果、陽子エネルギー15MeV以上で、$$^{95m}$$Tcのターゲット収率は、照射終了時に換算して約20$$mu$$Ci/$$mu$$A・hであった。また$$^{95}$$gTcの混入度は、12日間の冷却で1%以下であった。更に、$$^{95m}$$Tcの分離精製過程を検討するために、厚いターゲットを用いた試験的製造を行い、$$^{95m}$$Tcの回収率として約85%を得た。

報告書

$$^{95}$$Mo(p,n)反応による$$^{95m}$$Tcの製造

出雲 三四六; 反田 孝美; 松岡 弘充; 永目 諭一郎; 畑 健太郎; 関根 俊明; 馬場 澄子

JAERI-M 90-156, 13 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-156.pdf:0.4MB

テクネチウム同位体のトレーサーとして有望視されている$$^{95m}$$Tc製造評価のため、$$^{95}$$Mo(p,n)反応で生成する$$^{95m}$$Tcの生成断面積を求めた。その結果、陽子エネルギー20MeV以上での$$^{95m}$$Tcの厚いターゲット収率は照射終了時に換算して890kBq/$$mu$$Ahであった。また、生成断面積測定用の薄い$$^{95}$$Moターゲットの電着法による新たな調整法を開発した。$$^{9}$$25$$^{m}$$Tcのターゲットからの分離・精製過程を検討するために、厚い$$^{95}$$Moターゲットを用いた試験的製造を行い$$^{95m}$$Tcの回収率として約85%を得た。

報告書

$$^{237}$$Npターゲットを用いた$$^{237}$$Pu及び$$^{236}$$Puの製造

出雲 三四六; 反田 孝美; 畑 健太郎; 関根 俊明; 松岡 弘充; 本木 良蔵; 馬場 澄子*

JAERI-M 90-102, 28 Pages, 1990/07

JAERI-M-90-102.pdf:0.85MB

$$^{237}$$Puと$$^{236}$$Puは、自然環境におけるPuの挙動を研究するためのトレーサーとして広く用いられている。われわれはこれらの核種について効率的な製造法を確立することを目的として一連の研究開発および製造試験を行ってきた。$$^{237}$$Puについては生成断面積の比較的大きい$$^{237}$$Np(d,2n)反応について励起関数を求めたのち、数100KBg規模の製造試験を行なった。その際、重陽子照射に対して堅牢な、厚いターゲットを調製するための最適条件を実験的に検討した。$$^{236}$$Puについてはターゲットとして同じ$$^{237}$$Npが使える$$^{237}$$Np($$gamma$$,n)反応を採用して製造試験を行なった。その結果、いずれの核種についてもトレーサーとして使用可能な純度のものを目的の量だけ得ることができた。

口頭

$$^{186}$$Re, $$^{188}$$Re-DMSAの安定性及び不純物の除去に関する研究

古本 一毅*; 野川 憲夫*; 佐藤 純*; 巻出 義紘*; 森川 尚威*; 橋本 和幸; 反田 孝美

no journal, , 

癌性骨疼痛緩和作用が期待される($$^{186}$$Re, $$^{188}$$Re)-ジメルカプトコハク酸(DMSA)は、ReO$$_{4}^{-}$$をSnCl$$_{2}$$を用いて還元し、DMSAと反応させて高収率で合成される。大量なSnCl$$_{2}$$は人体に対して有害であるため、人体に無害な還元剤を用いた合成法を試み、その生成物の安定性を調べた。用いた4種の還元剤(SnCl$$_{2}$$, L-ascorbic acid, Na$$_{2}$$SO$$_{3}$$, H$$_{3}$$PO$$_{3}$$)について、加熱時間に対する$$^{186}$$Re-DMSAの放射化学的収率の変化を調べた。還元剤にSnCl$$_{2}$$を用いた場合は、20分以上の加熱で95%以上の収率が得られた。また、他の還元剤を用いても、60分の加熱で90%以上の収率が得られた。次に、$$^{186}$$Re-DMSA溶液を酢酸緩衝液で10倍に希釈し、37$$^{circ}$$Cに保ったまま酢酸緩衝液中に残存する$$^{186}$$Re-DMSAの割合の変化を観測した。SnCl$$_{2}$$を用いて合成した$$^{186}$$Re-DMSAは、5時間経過しても残存率が90%以上で、安定であった。しかし、他の還元剤を用いて合成した$$^{186}$$Re-DMSAは、短時間で残存率が減少し、不安定であった。そこで、安定性に優れたSnCl$$_{2}$$を用いて合成したRe-DMSAからのSnCl$$_{2}$$の除去について検討した。

口頭

がん治療に有用な$$^{188}$$Reのマルチカラム法による濃縮装置の開発

橋本 和幸; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 反田 孝美; 松岡 弘充

no journal, , 

$$^{188}$$Reは、がん治療に適した$$beta$$線及び画像化に適した$$gamma$$線を放出し、ジェネレータ核種であるために入手が容易であり、高比放射能であることから、がん治療用核種として注目されている。本研究では、$$^{188}$$Re標識化合物の体内挙動及びその治療効果を確認するために必要な高放射能濃度の$$^{188}$$Reを得るために、アルミナ製$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータに陽イオン及び陰イオン交換型カラムを連結する方法(マルチカラム法)について検討し、その最適条件を明らかにするとともに、簡便な装置の試作を行った。その結果、本装置により、従来のアルミナ製ジェネレータのみの場合に比べて、最大50倍以上の濃縮が可能であることを明らかにした。

口頭

JRR-3における天然Mo照射による$$^{99}$$Mo生成量の検討

米田 政夫; 広瀬 彰; 反田 孝美; 和田 茂; 石川 幸治*

no journal, , 

現在、核医学の分野で多く使用されている放射性医薬品であるテクネチウム99m($$^{99m}$$Tc)の安定供給について、多くの国がその実現可能性の検討を行っている。我が国では、JMTRが主体となってこの実現に向けた準備を進めており、JRR-3がその補完的役割を担うことが期待されている。現在、$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moの製造手法は高濃縮ウランを核分裂することにより生成しているが、この手法では高濃縮ウランの使用及び他の核分裂生成物の発生等の問題がある。このため、ウランの核分裂を使用しない方法として、天然Moを用いて$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応による$$^{99}$$Mo生産が検討されている。そこで、本評価において、JRR-3の各照射孔を使用した場合の$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応による$$^{99}$$Moの生産量について核計算コードMVPを用いた解析により明らかにした。計算体系において、実体系に近くなるようにキャプセル及び酸化モリブデンペレット等のモデリングを行うことにより計算精度向上を図った。解析の結果、垂直照射設備RGを使用することにより、7日照射で約31TBq(約800Ci)、1運転サイクルでは約93TBq(約2500Ci)の$$^{99}$$Moを生産できることがわかった。

口頭

JRR-3を利用したMo-99製造の概念検討

広瀬 彰; 米田 政夫; 木名瀬 政美; 反田 孝美; 佐川 尚司; 和田 茂

no journal, , 

放射性医薬品として核医学の分野で最も多く用いられているテクネチウム-99mの親核種であるモリブデン-99(Mo-99)は、ほぼ全量が5か国の試験研究炉で生産されているが、これらの施設は老朽化が進んでいる。Mo-99の安定供給は世界各国共通の課題であり、世界の全生産量の約14%を消費し全量を輸入に頼る我が国にとって、必要不可欠な量のMo-99を安定確保するため、Mo-99の国産化は喫緊の課題であると同時に国際的な責任を果たす観点からも重要である。このような情勢に鑑みて、照射後の処理等の面で利点のある$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応を用いるMo-99の製造にJRR-3は可能かを技術的に検討した。Moは最大比放射能になる高密度三酸化モリブデンペレットを用い、現在の運転日程(26日運転)を変更せずMo-99を製造する場合と原子炉運転日程の変更も想定する場合について生産量及び比放射能量を検討した。結果は、運転日程の変更を想定して9日間照射(VT孔利用)とした場合が最大で212GBq/g-Mo, 133TBqであった。

口頭

アルミナ製$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータから溶出する$$^{188}$$Reの濃縮

橋本 和幸; 本石 章司; 佐伯 秀也*; 反田 孝美; 松岡 弘充

no journal, , 

$$^{188}$$Reは、がん治療に適した$$beta$$線及び画像化に適した$$gamma$$線を放出し、ジェネレータ核種であるために入手が容易であることから、がん治療用核種として注目されている。しかし、親核種$$^{188}$$Wは、$$^{186}$$Wの二重中性子捕獲反応により製造するため、比放射能が低く、従来から使用されているアルミナジェネレータでは、得られる$$^{188}$$Reの放射能濃度が低い点が問題である。本研究では、簡便な方法でより高い放射能濃度の$$^{188}$$Re溶液を得るために、アルミナジェネレータに陽イオン交換型IC-H及び陰イオン交換型カラムQMAを連結する方法について検討した。まず、0.3M酢酸アンモニウムを使用し、IC-HとQMAを連結したところに、$$^{188}$$Re溶液を通過させ、$$^{188}$$ReのQMAへの吸着挙動を調べた。その結果、9ml以上通液させると$$^{188}$$Reの溶出が観察され、$$^{188}$$Reの回収率の低下に繋がることが明らかになった。本実験条件により、アルミナジェネレータから溶出する$$^{188}$$Reの最大95%を1mlの生理食塩水溶液として得ることができた。以上の結果から、本濃縮システムによって得られる$$^{188}$$Reの最大放射能濃度(照射後50日経過時)は、アルミナジェネレータからの$$^{188}$$Re溶離収率(約70-80%)を考慮すると、JMTRにより製造した場合、約480MBq/ml,JRR-3の場合、約150MBq/mlとなる。さらに、濃縮性能の向上(適用拡大)を目指して、酢酸アンモニウムの低濃度化や交換容量の大きな陽イオン交換型カートリッジの使用を検討した。

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