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論文

Incommensurate nature of the antiferromagnetic order in GdCu$$_2$$

金子 耕士; 田端 千紘; 萩原 雅人; 山内 宏樹; 久保田 正人; 長壁 豊隆; 大貫 惇睦*

Journal of the Physical Society of Japan, 92(8), p.085001_1 - 085001_2, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

A magnetic order in orthorhombic GdCu$$_2$$ was investigated by a single crystal neutron diffraction with thermal neutron. Magnetic peaks were observed at incommensurate positions described by the ordering vector $$q$$=($${delta}$$~1~0) with $${delta}$$=0.678 at 4~K. This ordering vector is close to the commensurate one with $$q_c$$=(2/3~1~0) reported earlier, but clearly deviates. The incommensurate nature of the magnetic order in GdCu$$_2$$ is further corroborated by the peak shift with temperature below $$T_{rm N}$$.

論文

Crystallographic and/or magnetic properties of neutral and cationic uranium(IV) sandwiched phthalocyanine complexes

田端 千紘; 渡邊 博仁*; 白崎 謙次*; 砂賀 彩光*; 福田 貴光*; Li, D.*; 山村 朝雄*

Journal of Molecular Structure, 1277, p.134870_1 - 134870_8, 2023/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

中性およびカチオンのU(IV)サンドイッチ型フタロシアニン(Pc)錯体を調製した。中性種であるUPc$$_{2}$$はUCl$$_{4}$$とフタロニトリルの反応によって得られ、[UPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]]の結晶は電解によって成長させた。これらの錯体の構造は、結晶学的に決定された。U(IV)イオンは2個の$$5f$$電子を持ち、この電子はUサイトに局在する磁気モーメントを担うため、この錯体は磁気的に活性である。UPc$$_{2}$$の帯磁率測定から、この系は2Kまで局所的な磁気モーメントを持つ常磁性であるが、配位子磁場効果により、その磁気モーメントが抑制されている可能性があることがわかった。また、ヒステリシスのない磁化曲線から常磁性であることが確認された。カチオン性錯体である[UPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]は空間群$$P4nc$$の正方形構造で結晶化し、UPc$$_{2}$$分子は正方形の$$c$$軸に沿って積み重なっていることがわかった。この構造は[LnPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]と似ているが、積層面には明瞭な乱れがあった。アクチノイド元素の多配位性を考慮した第一原理計算により、UPc$$_{2}$$と[UPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]の結晶構造、分子構造の安定性と電子配置を評価した。

論文

Influence of additives on low-temperature hydrothermal synthesis of UO$$_{2+x}$$ and ThO$$_2$$

田端 千紘; 白崎 謙次*; 酒井 宏典; 砂賀 彩光*; Li, D.*; 小中 真理子*; 山村 朝雄*

CrystEngComm (Internet), 24(19), p.3637 - 3648, 2022/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.04(Chemistry, Multidisciplinary)

Hydrothermal reactions of uranium(IV) nitrate solutions in the presence of aldehydes yielded microparticles of UO$$_{2+x}$$, at temperatures as low as 100$$^{circ}$$C. The synthesized products contained residual organic matter originating from aldehydes used as an additive, unless the synthesis temperature was 390$$^{circ}$$C. Additionally, the residual matter could be separated from the product by heat treatment at $$>$$ 300$$^{circ}$$C. The valence of uranium ions in the UO$$_{2+x}$$ products was found to be higher than that reported for UO$$_{2}$$. Low synthesis temperatures resulted in the suppression of the magnetic moments of uranium ions and the occurrence of the spin interaction among the ions. Therefore, the oxidation number of uranium averaged over the entire product could become higher than 4+. A comparative study with ThO$$_2$$ suggested that the redox reaction could be closely related to the hydrothermal synthesis reaction and particle growth of UO$$_{2+x}$$.

論文

Homogeneity of (U, $$M$$)O$$_2$$ ($$M$$ = Th, Np) prepared by supercritical hydrothermal synthesis

白崎 謙次*; 田端 千紘*; 砂賀 彩光*; 酒井 宏典; Li, D.*; 小中 真理子*; 山村 朝雄*

Journal of Nuclear Materials, 563, p.153608_1 - 153608_11, 2022/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:56.43(Materials Science, Multidisciplinary)

添加剤を変えながらウラン酸化物(U, $$M$$)O$$_2$$ ($$M$$=Th, Np)固溶体を超臨界水熱合成で調製した。それらの試料の均質性をVegard則に基づいた結晶構造解析や、(U, Np, Na)O$$_2$$固溶体については、$$^{23}$$Na核核磁気共鳴(NMR)によって調べた。その結果、(i) (U, Th)O$$_{2+x}$$固溶体の場合は、炭酸アンモニウムを添加剤として、IV価ウランから出発し、(ii) (U, Np)O$$_{2+x}$$の場合は、エタノールを添加剤として、VI価ウランから出発すると、均質な試料が得られることがわかった。

論文

Supercritical hydrothermal synthesis of UO$$_{2+x}$$; Stoichiometry, crystal shape and size, and homogeneity observed using $$^{23}$$Na-NMR spectroscopy of (U, Na)O$$_{2+x}$$

田端 千紘*; 白崎 謙次*; 砂賀 彩光*; 酒井 宏典; Li, D.*; 小中 真理子*; 山村 朝雄*

CrystEngComm (Internet), 23(48), p.8660 - 8672, 2021/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:66.03(Chemistry, Multidisciplinary)

超臨界水下においてウラン酸化物UO$$_2$$の水熱合成について調べた。得られたUO$$_{2+x}$$粒子について、その化学組成,結晶形,サイズ,均一性などを調べた結果、超臨界水熱合成法は、化学的に制御された均一なUO$$_{2+x}$$を合成するのに有効である可能性がある。

論文

Magnetic field induced triple-$$q$$ magnetic order in trillium lattice antiferromagnet EuPtSi studied by resonant X-ray scattering

田端 千紘*; 松村 武*; 中尾 裕則*; 道村 真司*; 垣花 将司*; 稲見 俊哉*; 金子 耕士; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大貫 惇睦*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(9), p.093704_1 - 093704_5, 2019/09

 被引用回数:33 パーセンタイル:88.55(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic order in the magnetic-fild-induced so-called A phase of cubic chiral antiferromagnet EuPtSi was investigated by resonant X-ray scattering (RXS) near the Eu $$L_{2}$$ edge. The high flux RXS signal under the magnetic field applied along [111] revealed the first and second order satellite magnetic reflections, indicating that the A phase is a triple-$$q$$ magnetic ordered state that is described by three propagation vectors lying in the plane normal to the magnetic field direction; $$q_1$$, $$q_2$$, and $$q_3$$. With the high resolution in the reciprocal space achieved in the RXS measurement, it is suggested that the triple-$$q$$ order strongly couples with the underlying crystal lattice. The triple-$$q$$ magnetic order is discussed in the context of a magnetic skyrmion lattice on which the geometrical frustration may play a crucial role.

論文

X-ray backscattering study of crystal lattice distortion in hidden order of URu$$_2$$Si$$_2$$

田端 千紘*; 稲見 俊哉; 道村 真司*; 横山 淳*; 日高 宏之*; 柳澤 達也*; 網塚 浩*

Philosophical Magazine, 94(32-33), p.3691 - 3701, 2014/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:58.17(Materials Science, Multidisciplinary)

We performed synchrotron X-ray diffraction measurements on a small single crystal of URu$$_2$$Si$$_2$$. A backscattering diffraction setup (2$$thetasim179.81^circ$$) in combination with a Si(6 6 0) monochromator ensures a high instrumental resolution of $$Delta d/d sim 7.3 times 10^{-6}$$, where $$d$$ denotes a lattice-plane spacing and $$Delta d$$ is its spread expressed as the full width at half maximum (FWHM). We carefully measured the (5 5 0) Bragg peak in the temperature range between 5 and 25 K, and found it to show no signature of broadening and splitting when "Hidden Order (HO)" sets in below 17.5 K. Temperature variation of the peak position closely follows the behaviour of the known linear thermal expansion coefficient. Detailed analysis of the peak width reveals that the tetragonal fourfold rotational symmetry of URu$$_2$$Si$$_2$$ is conserved in HO within the experimental accuracy of the orthorhombicity of $$|b-a|/(b+a)leq3.0times10^{-5}$$.

報告書

JMTR改良LEU炉心の熱水力解析

田畑 俊夫; 長尾 美春; 小向 文作; 那珂 通裕; 武田 卓士*; 藤木 和男

JAERI-Tech 2002-100, 108 Pages, 2003/01

JAERI-Tech-2002-100.pdf:4.44MB

JMTRの燃料の最高燃焼度を増加させて燃料をより有効に使用し、年間運転日数の増加を図れるよう、炉心構成の改良を検討した結果、改良LEU炉心として、従来のLEU炉心中央部の反射体要素2体に代えて燃料要素2体を追加した新しい炉心構成を決定した。本報告書は改良LEU炉心の安全評価にかかわる熱水力解析の結果をまとめたものである。解析の範囲は、熱設計にかかわる定常解析,運転時の異常な過渡変化及び事故について、それぞれ原子炉設置変更許可申請書の添付書類八,同十に記載された事象である。解析条件は核計算によって得られた熱水路係数等に基づいて保守的に定めた。解析により燃料温度,DNBR,一次系冷却水温度に関する安全上の判断基準を満足することを確認し、これらの結果は原子炉設置変更許可申請に使用された。改良LEU炉心についての設置許可は平成13年3月27日に取得し、同年11月の第142サイクルより同炉心による運転を開始した。

報告書

JMTR改良LEU炉心の核特性解析

小向 文作; 那珂 通裕; 田畑 俊夫; 長尾 美春; 武田 卓士*; 藤木 和男

JAERI-Tech 2002-067, 75 Pages, 2002/08

JAERI-Tech-2002-067.pdf:3.41MB

JMTRでは、燃料の燃焼度を増加させてより有効に利用することによって運転日数を大幅に増加させる検討を行った結果、従来のLEU炉心に対して標準燃料要素を新たに2体追加して燃料要素29体で構成された改良LEU炉心を考案した。本炉心の核特性をSRACコードシステムを用いて解析した結果、LEU炉心と比べて運転サイクル開始時の過剰反応度が若干大きくなるなどの違いはあるものの、JMTRの安全設計における核特性の設計方針を満足することを確認した。また、本炉心では1サイクル当たり最長32日までの運転が可能であり、燃料要素平均の燃焼度を最高約54%まで増加できることから、従来の4サイクル分の燃料要素消費数で年間180日以上の運転が可能なことがわかった。

論文

Feasibility study for improvement of efficient irradiation with LEU core in JMTR

那珂 通裕; 長尾 美春; 小向 文作; 田畑 俊夫

Proceedings of 7th Meeting of the International Group on Research Reactors (IGORR-7) (CD-ROM), 7 Pages, 1999/10

現在、JMTRはLEUとMEU燃料を使用した炉心により、年間4~5サイクル、1サイクル当たり約25日間の運転を行っているが、来年からはLEU燃料のみの炉心による運転が予定されている。また最近、年間の運転日数の増加による高フルエンス照射の要望が高まっている。そこでLEU燃料の燃焼度向上による運転日数の増加を図れる炉心構成について検討し、核・熱水力学的解析を行った。その結果、標準燃料数を現在の22本から24本に増加し、現在の2サイクル使用(燃料フォロワは1サイクル使用)から、3サイクル(燃料フォロワは2サイクル使用)とする8-8-8炉心により、年間180日の運転が可能であること、50%を越える燃料平均燃焼度が達成できることが示された。この変更による照射場の中性子フラックスはほとんど変わらず、また、安全評価上の基準も十分満たせる見通しを得た。したがって、本炉心構成によって今後のJMTRの照射効率と燃料経済性の向上が可能であることがわかった。

口頭

Probing the A phase of EuPtSi by neutron scattering

金子 耕士; 田端 千紘*; 大石 一城*; 伊藤 孝; 中尾 裕則*; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 大原 高志; et al.

no journal, , 

MnSiと同じ空間群に属する立方晶化合物EuPtSiでは、有限磁場・温度領域でのみ安定化する特徴的な磁場誘起秩序相であるA相が現れ、輸送特性, 中性子, X線回折から、磁気スキルミオン格子が実現していることが確認された。MnSiの磁気スキルミオン相と比べ、EuPtSi固有の特徴の一つは、強い異方性をもつことである。この点について、磁場中中性子散乱で調べた微視的な構造変化を報告する。

口頭

中性子散乱でみるEuPtSiのA相およびその異方性

金子 耕士; 田端 千紘*; 大石 一城*; 伊藤 孝; 中尾 裕則*; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 大原 高志; et al.

no journal, , 

MnSiと同じ空間群に属する立方晶化合物EuPtSiでは、有限磁場・温度領域でのみ安定化する特徴的な磁場誘起秩序相であるA相が現れ、輸送特性, 中性子, X線回折から、磁気スキルミオン格子が実現していることが確認された。MnSiの磁気スキルミオン相と比べ、EuPtSi固有の特徴の一つは、強い異方性をもつことである。この点について、磁場中中性子散乱で調べた微視的な構造変化を報告する。

口頭

Magnetic skyrmion lattice in cubic $$f$$-electron magnet EuPtSi

金子 耕士; 田端 千紘*; 竹内 徹也*; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; 大石 一城*; 伊藤 孝; 宗像 孝司*; 鬼柳 亮嗣; 垣花 将司*; et al.

no journal, , 

Magnetic skyrmion, particle-like topologically non-trivial spin textures, attracts surge of interests from both fundamental and application points of view. Since the first discovery in MnSi crystallizing in the cubic space group $$P2_13$$, intensive research on magnetic skyrmions has conducted for materials particularly in this space group. This leads to findings of new class of materials, whereas magnetic ions were mostly limited to d electron systems. Recently, it turned out that f-electron compounds can host magnetic skyrmion lattice as well. The magnetic skyrmions in f-electron compounds possess contrasting characteristics, such as short periodicity and strong anisotropy. Among recent discoveries, cubic chiral compound EuPtSi provides ideal opportunities to compare with d-electron systems as it crystallizes in the same space group as MnSi, namely $$P2_13$$. We will present our neutron and X-ray scattering studies to characterize magnetic skyrmion lattice in this compound.

口頭

Magnetic order in honeycomb layered U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ studied by resonant X-ray scattering

田端 千紘; 今 布咲子*; 村田 怜也*; 網塚 浩*; 中尾 裕則*; 松本 裕司*; 金子 耕士; 芳賀 芳範

no journal, , 

U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ is a recently discovered compound in a material search in the U-T-X (T: transition metal, X: Al, Ga) ternary system. It crystallizes in a hexagonal structure (space group P6$$_3$$/mmc), where U-Ga layers stacked along the c-axis with c/2 spacing, and between them, Pt and Ga form nested triangular lattice layers. A detailed single-crystal structural analysis shows, however, that the hexagonal structure is an average structure, and that the actual one has a kind of crystallographic disorder: 1/3 of U sites on the triangular lattice are not occupied, resulting in a honeycomb layer formed by the rest occupied U sites, with a larger orthorhombic unit cell. From a microscopic viewpoint, occupied U sites do not have inversion center, which makes this material of interest as a new candidate material for the emergence of unconventional cross-correlation phenomena. From measurements of bulk physical properties such as magnetization and specific heat, it was revealed that U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ undergoes an antiferromagnetic phase transition at a transition temperature of $$T_N$$ $$sim$$ 26 K. To clarify a microscopic picture of this magnetic ordering, we have performed resonant X-ray scattering (RXS) experiments to observe resonant magnetic reflections. Using 3.72 keV synchrotron X-rays, we observed diffractions of resonant scatterings at the M4 absorption edge of U at BL-11B Photon Factory of KEK. The reflections with the q = (1/6, 1/6, 0) propagation vector were observed below TN at the resonant energy of the M4 absorption edge. The polarization dependence of the RXS signal strongly suggests that the ordered magnetic moments of U are parallel to the hexagonal caxis, which is consistent with the strong magnetic anisotropy observed in magnetization measurements.

口頭

Magnetic skyrmion lattice in Eu-based trillium lattice compound EuPtX (X=Si, Ge)

金子 耕士; 田端 千紘*; 竹内 徹也*; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; 大石 一城*; 伊藤 孝; 宗像 孝司*; 鬼柳 亮嗣; 垣花 将司*; et al.

no journal, , 

Magnetic skyrmion, particle-like topologically non-trivial spin textures, attracts surge of interests from both fundamental and application points of view. Since the first discovery in MnSi crystallizing in the cubic space group $$P2_13$$, intensive research on magnetic skyrmions has conducted for materials particularly in this space group. This leads to findings of new class of materials, whereas magnetic ions were mostly limited to d electron systems. Recently, it turned out that f-electron compounds can host magnetic skyrmion lattice as well. The magnetic skyrmions in f-electron compounds possess contrasting characteristics, such as short periodicity and strong anisotropy. Among recent discoveries, cubic chiral compound EuPtSi provides ideal opportunities to compare with d-electron systems as it crystallizes in the same space group as MnSi, namely $$P2_13$$. We will present our neutron and X-ray scattering studies to characterize magnetic skyrmion lattice in this compound.

口頭

Resonant X-ray scattering study of 5f-electron orderings in uranium intermetallics

田端 千紘

no journal, , 

Experimental techniques of resonant X-ray scattering will be introduced and recent results of resonant X-ray scattering experiments on URhSn will be presented.

口頭

量子ビームで探索する物質のミクロな世界

田端 千紘

no journal, , 

大学学部生,高校生向けに加速器を利用した量子ビームによる物性研究を紹介する。

口頭

放射光・中性子の相補利用によるアシンメトリ量子の観測

田端 千紘

no journal, , 

「単一原子サイトで定義されない」、「空間反転対称性をもたない」電子秩序も、対称性の破れ、すなわちアシンメトリを機軸として整理された多極子(アシンメトリ量子)が秩序化した系では、新奇な電気・磁気・歪みの交差相関現象の舞台として注目されている。アシンメトリ量子といっても、それを形成する源は微視的に見れば固体中の電子が持つ電荷・スピン・軌道である。したがって、まずは電子が物質中でどのような対称性の下に置かれているのかを精密に調べる必要があり、結晶構造・磁気構造の正確な決定が欠かせない。本講演では、アシンメトリ量子の秩序を探索することを目的とした、X線・中性子回折による構造解析を主要なプローブとして活用した研究について、いくつかの実際の候補化合物における最近の実験・解析の例を紹介する。

口頭

A New form of magnetic correlation in Co-doped YbRh$$_2$$Si$$_2$$

金子 耕士; Stockert, O.*; 田端 千紘; 桑原 慶太郎*; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; Krellner, C.*; Geibel, C.*

no journal, , 

Novel physical phenomena, such as superconductivity and non-Fermi liquid behavior, emerge in the vicinity of a quantum critical point (QCP). YbRh$$_2$$Si$$_2$$ has been extensively studied owing to its proximity to an antiferromagnetic (AFM) QCP at ambient pressure. The AFM order at $$T_N$$= 70 mK is suppressed by a weak external magnetic field. An inelastic neutron scattering study revealed a competition between ferromagnetic and incommensurate spin fluctuations at q' close to the zone center in YbRh$$_2$$Si$$_2$$, and evolution of resonance-like response at q=0 under magnetic fields. These features suggest an importance of ferromagnetic fluctuations in this system, where as a static AFM order was not confirmed at q'. This fact indicates that the AFM order in YbRh$$_2$$Si$$_2$$ may have a different characteristic wave vector. As the latest study discovers emergence of superconductivity at very low temperature, recurring interests on nature of the AFM order burst. A search for an AFM Bragg reflection in YbRh$$_2$$Si$$_2$$ has extreme difficulties arising from extremely low $$T_N$$, and correspondingly a tiny ordered moment. To overcome these difficulties, we focus on isoelectronic substitution, where substitution of Rh with Co leads to a stabilization of the magnetic order. The huge enhancement of $$T_N$$ through the Co doping provides us with an opportunity to study the magnetic order closely. Our latest single crystal neutron scattering experiment was carried out on a lower Co concentration of 0.18. A new form of the AFM ordering vector was revealed in the ground state. This provides new insights into magnetic properties of YbRh$$_2$$Si$$_2$$.

口頭

Resonant X-ray scattering study of the nonmagnetic order of 5f electrons in a pseudo-Kagome layered system URhSn

田端 千紘; 今 布咲子*; 網塚 浩*; 清水 悠晴*; 青木 大*; 中尾 裕則*

no journal, , 

Magnetic materials with no inversion center at the magnetic site have attracted much attention from the viewpoints of chiral magnetic orders and electromagnetic effects in recent years. URhSn has a crystal structure without spatial inversion symmetry (hexagonal, space group P-62m) consisting of distorted Kagome layers, and according to previous reports on polycrystalline samples, it undergoes a two-step phase transition at To = 54 K and TC = 16 K. While the low-temperature phase is considered a ferromagnetic phase with spontaneous magnetization along the c-axis, the order parameter of the high-temperature phase has remained unknown for decades. No symmetry breaking has been detected for this mysterious phase by microscopic measurements such as powder neutron diffraction and Mossbauer spectroscopy. We recently succeeded in growing high-quality single crystals of this compound and clarified its detailed bulk properties (specific heat, magnetization, electrical resistivity, and thermal expansion). Interestingly, the high-temperature phase below To isstabilized by a magnetic field parallel to the c-axis, despite the absence of a c-axis spontaneous magnetization component. This peculiar behavior indicates neither a simple ferromagnetic nor antiferromagnetic scenario. We investigated the order parameter of this unknown phase using a resonant X-ray scattering (RXS) technique. On the resonance condition at the M4 absorption edge of U, we observed a slight increase in the intensity of a fundamental Bragg reflection below To, suggesting an order parameter with q = 0 that does not break the translational symmetry of the crystal. The observed RXS signal can be interpreted by either case of order parameters of magnetic dipoles and electric quadrupoles. Given the Sn-Mossbauer and Sn-NMR reports of no internal magnetic field associated with the order, an electric quadrupolar order is more plausible.

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