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論文

Application of natural linear polysaccharide to green resist polymers for electron beam and extreme-ultraviolet lithography

竹井 敏*; 大島 明博*; 大山 智子; 伊藤 健太*; Sugahara, Kigen*; 柏倉 美紀*; 古澤 孝弘*; 田川 清一*; 花畑 誠*

Japanese Journal of Applied Physics, 53(11), p.116505_1 - 116505_7, 2014/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:36.01(Physics, Applied)

電子線(EB)及び極短紫外(EUV)リソグラフィ用レジストとしての直鎖状天然多糖類の応用を検討した。天然多糖類はウェハ上へのスピンコートや現像過程に水を使うことができるため、有機溶媒を必要とせず、環境にやさしい次世代のデバイス製造に利用可能である。開発したレジストは重量平均分子量83,000、70mol%のヒドロキシ基を有する。200mmウェハへのスピンコートが可能であり、100-400nmのピラーパターン描画時の電子線への感度が10$$mu$$C/cm$$^{2}$$と高く、シリコン系中間層を用いた場合CF$$_{4}$$プラズマエッチング時の十分な選択比を持つことを確認した。また、これらの実験結果から、EUV領域へも高い感度を有することが予測された。

論文

Organic solvent-free water-developable sugar resist material derived from biomass in green lithography

竹井 敏*; 大島 明博*; 市川 拓実*; 関口 敦士*; 柏倉 美紀*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 大山 智子; 伊都 将司*; 宮坂 博*

Microelectronic Engineering, 122, p.70 - 76, 2014/06

 被引用回数:21 パーセンタイル:78.53(Engineering, Electrical & Electronic)

環境に配慮した電子線リソグラフィ技術を確立するため、バイオマス由来の糖レジストを開発した。石油由来ではなく、また、アルカリ水溶液や有機溶媒を用いて現像する既存のレジストと違い、水で現像できることが大きな特徴である。75keVの電子線描画装置を用いて加工特性を評価したところ、50-200nmのライン加工に要する照射線量は約7$$mu$$C/cm$$^2$$と低く、化学増幅型レジストと比較しても非常に高い感度を示すことが分かった。開発した糖レジストは23$$^{circ}$$Cの室温環境で純水に60秒浸漬することで現像でき、ドライエッチング耐性(CF$$_4$$ガス)も十分にあることが確認された。

論文

Positive-negative dual-tone sensitivities of ZEP resist

大山 智子; 中村 紘貴*; 大島 明博*; 鷲尾 方一*; 田川 精一*

Applied Physics Express, 7(3), p.036501_1 - 036501_3, 2014/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.55(Physics, Applied)

塩素系高分子ZEPは、ポリメタクリル酸メチルに比べ10-100倍の高い感度を持つ主鎖切断型の汎用電子線レジストである。しかし、高線量の電子線を照射した場合、ZEPは現像液に溶解するポジ型から、現像液に不溶化するネガ型へと変化することが分かった。100kVの電子線を用い、複数の現像液に対するZEPの溶解挙動を調べたところ、ポジ型としてパターンを掘りきるのに必要な線量は0.01-0.4mC/cm$$^2$$と現像液への溶解度に依存して大きく異なったが、ネガ型へと変化する閾線量(現像液に不溶化し始める線量)は、どの現像液に対しても約20mC/cm$$^2$$と同じ値を示した。X線光電子分光と核磁気共鳴による生成物分析から、ZEPに含まれる塩素の組成比と、主鎖切断によって生じた末端二重結合の数によって切断と架橋の効率が変化し、その結果ZEPがネガ型に反転する閾線量が決まることが明らかになった。この結果から、ZEPを照射線量の制御によって複雑な3次元形状を作製できるポジ型ネガ型兼用レジストとして使用できる可能性があることが分かった。

論文

Pulse radiolysis study on a highly sensitive chlorinated resist ZEP520A

保坂 勇志*; 大山 智子; 大島 明博*; 榎本 智至*; 鷲尾 方一*; 田川 精一*

Journal of Photopolymer Science and Technology, 26(6), p.745 - 750, 2013/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:37.75(Polymer Science)

ポジ型塩素系電子線レジストZEP520Aは高感度・高分解能・高エッチング耐性を持つレジストとして知られている。本研究では大阪大学Lバンドライナックのパルス電子ビーム(エネルギー28MeV)を用い、ジクロロメタンおよびテトラヒドロフラン(THF)溶液中のナノ秒パルスラジオリシス法によって反応機構を調査した。その結果、解離性電子付着による塩素の脱離と電荷移動錯体の生成による複数の主鎖切断経路が存在することが確認され、主鎖切断のG値が約8と高い理由が明らかになった。また、THFに溶かした高濃度溶液を用いた実験ではZEP520Aの直接イオン化による生成物が確認された。このことから、固体レジスト中(微細加工時の状態)での放射線化学反応の初期過程が、溶液を用いた実験でシミュレートできることが分かった。

論文

Micro/nanofabrication of poly($$_{L}$$-lactic acid) using focused ion beam direct etching

大山 智子; 日名田 暢*; 長澤 尚胤; 大島 明博*; 鷲尾 方一*; 田川 精一*; 田口 光正

Applied Physics Letters, 103(16), p.163105_1 - 163105_4, 2013/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:42.59(Physics, Applied)

生体適合性と生分解性を併せ持つポリ乳酸をバイオデバイスへ応用するため、集束ガリウムイオンを用いたダイレクトエッチングによる微細加工を試みた。照射イオン数(線量)と電流値(線量率)に依存して、エッチング速度や加工精度が変化することが分かった。ポリ乳酸はガラス転移温度(60$$^{circ}$$C付近)以上で容易に変形してしまうため、照射熱が加工特性に大きく影響したと考えられる。照射条件を制御して熱の影響を抑制することによって、直径約80nmのホールや100nm幅のアルファベットなど任意の微細加工に成功した。微細加工表面をマイクロエリアX線光電子分光で解析したところ、物理スパッタと放射線誘起分解反応によってポリ乳酸表面が炭化し、線量に応じてC=C結合が増えていくことが分かった。C=C結合が多い表面状態は細胞接着性が高いことが報告されており、本研究で得られたポリ乳酸の微細加工体は高い細胞接着性を持つことが期待される。

論文

Method of predicting resist sensitivity for 6.x nm extreme ultraviolet lithography

大山 智子; 大島 明博*; 鷲尾 方一*; 田川 精一*

Journal of Vacuum Science and Technology B, 31(4), p.041604_1 - 041604_5, 2013/07

Potential extension of 13.5 nm extreme ultraviolet lithography (EUVL) to 6.x nm range has been discussed recently in academia and the semiconductor industry. We investigated the sensitivities of several resists using highly monochromatized soft X-rays from synchrotron radiation. Although the absorbed dose depends on the distance from the top surface of the resist, the required absorbed doses ($$D_0$$ or $$D_{50}$$, Gy) corresponding to the dose/sensitivities ($$E_0$$ or $$E_{50}$$, mJ cm$$^{-2}$$) were almost constant for each resist regardless of the exposure wavelength. This would be applicable in the EUV/soft X-ray region, where nearly the same chemical reactions are induced. The resist sensitivities for any exposure wavelength can be predicted easily by using the sensitivity that is measured at a certain wavelength, the resist's thickness, and the linear absorption coefficients that can be calculated using the chemical composition and density of a resist.

論文

Micro-/nanofabrication of cross-linked poly($$_{rm L}$$-lactic acid) using electron beam nanoimprint lithography

大久保 聡*; 長澤 尚胤; 小林 亜暢*; 大山 智子*; 田口 光正; 大島 明博*; 田川 精一*; 鷲尾 方一*

Applied Physics Express, 5(2), p.027303_1 - 027303_3, 2012/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.25(Physics, Applied)

放射線架橋により耐熱性が改善されたポリ-$$_{rm L}$$-乳酸(PLLA)の新たな応用分野開拓を目的として、マイクロ/ナノデバイスに利用可能な微細加工体の作製について、電子線ナノインプリント法(EB-NIL)により検討した。EB-NILは、Siモールド上にPLLA/TAIC(95:5)をクロロホルムで希釈した混合溶液を滴下して作製した薄膜に電子線を10から500kGy照射して行った。その結果、すべての条件でマイクロ/ナノスケールの微細構造体の転写に成功した。それら微細構造体の転写精度及び耐熱性を評価したところ、100kGy照射試料において最も転写精度が高く、またPLLAの軟化点以上の70-120$$^{circ}$$Cで10分間加熱しても形状を保持しており、マイクロ/ナノ構造体においても架橋の効果が十分に現れることが見いだされた。

論文

Micro-fabrication of biodegradable polymers using focused ion beam

大久保 聡*; 高橋 朋宏*; 高澤 侑也*; 五輪 智子*; 佐々木 隆*; 長澤 尚胤; 玉田 正男; 大島 明博*; 田川 精一*; 鷲尾 方一*

Journal of Photopolymer Science and Technology, 23(3), p.393 - 397, 2010/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:15.4(Polymer Science)

ポリカプロラクトン,ポリブチレンサクシネート・アジペート共重合体などの生分解性プラスチック材料に集束イオンビーム(FIB)を照射して直接エッチング処理を施すことで、ナノメートル分解能で微細加工が可能となった。フィルムあるいはスピンコートにより作製したシート状生分解性プラスチックにGaイオンのFIBを照射して、250ナノメートルの線幅を有する微孔膜や歯車などをナノメートル分解能で微細加工することに成功した。これらのことから、FIBを製造手段として生分解性プラスチックの医用・電子デバイス及びマイクロマシン分野への応用利用が期待される。

論文

Ion beam irradiation effects on resist materials

五輪 智子*; 高橋 朋宏*; 岡 壽崇; 村上 健*; 大島 明博*; 田川 精一*; 鷲尾 方一*

Journal of Photopolymer Science and Technology, 23(3), p.399 - 404, 2010/08

6 MeV/u ion beams (Si$$^{14+}$$, Ar$$^{18+}$$, etc.) and 30 kV Ga$$^{+}$$ focused ion beam (FIB) were irradiated to a chemical amplified deep-UV resist and electron beam resist. The resist sensitivities were correlated with the energy deposition of ion beams, we obtained clear patterns of the resists. In contrast, crosslinking reaction of resist polymer was induced by the FIB irradiation, positive-negative inversion took place.

論文

Ultrafast pulse radiolysis methods

Belloni, J.*; Crowell, R. A.*; 勝村 庸介; Lin, M.; Marignier, J. L.*; Mostafavi, M.*; 室屋 裕佐*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 吉田 陽一*; et al.

Recent Trends in Radiation Chemistry, p.121 - 160, 2010/05

放射線誘起高速現象を測定するための高速分光装置の開発と応用について、世界各国で進められているプロジェクトも合わせてまとめた。

報告書

バッグイン・バッグアウト方式による大型グローブボックスのアクリルパネル交換技術

桜庭 直敏; 沼田 正美; 古宮 友和; 市瀬 健一; 西 雅裕; 冨田 健; 宇佐美 浩二; 遠藤 慎也; 宮田 精一; 黒澤 達也; et al.

JAEA-Technology 2009-071, 34 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-071.pdf:21.07MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所の廃棄物安全試験施設(WASTEF)では、TRU核種を取り扱う大型グローブボックスの維持管理技術の一環として、バッグイン・バッグアウト方式によるアクリルパネルの交換技術を開発し、劣化が生じたアクリルパネルの交換作業に適用した。その結果、グローブボックス内の部分的な除染作業を行うだけで、負圧維持条件下で安全にアクリルパネルの交換ができた。また、グリーンハウスを用いてエアラインスーツを着用した作業者が直接アクリルパネルの交換を行う従来技術に比べ、安全性,作業性及びコスト等の面で極めて有効な作業技術であることが実証された。

論文

Picosecond pulse radiolysis; Dynamics of solvated electrons in ionic liquid and geminate ion recombination in liquid alkanes

Yang, J.*; 近藤 孝文*; 法澤 公寛*; 永石 隆二; 田口 光正; 高橋 憲司*; 加藤 隆二*; Anishchik, S. V.*; 吉田 陽一*; 田川 精一*

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1233 - 1238, 2008/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:83.43(Chemistry, Physical)

レーザー駆動型加速器を用いたパルスラジオリシス法によりイオン液体並びにアルカン中のピコ秒領域の反応挙動の直接観測に成功した。ここで、四級アンモニウムの疎水性イオン液体中ではそのイオン化によって電子が収量1.2$$times$$10$$^{-7}$$mol J$$^{-1}$$で生成し、3.9$$times$$10$$^{10}$$s$$^{-1}$$の速度で溶媒和することを明らかにするとともに、溶媒和前のドライ電子がビフェニルやピレンと3.8$$sim$$7.9$$times$$10$$^{11}$$L mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$で反応することを見いだした。また、n-ドデカンやn-ヘキサン中では電子の対再結合反応を523nmで観測した。

論文

1-D crosslinked polymer nanowires prepared by single particle nanofabrication techniques

関 修平*; 佃 諭志*; 田川 精一*; 杉本 雅樹; 佐藤 隆博; 及川 将一*; 酒井 卓郎

JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 145, 2007/02

種々の分子量のポリスチレン(PS)薄膜にイオンビームを照射したときに得られたナノワイヤーの長さや太さを原子間力顕微鏡で観測し、その結果をイオントラックのエネルギー付与モデルと高分子ゲル化理論から考察した。得られたナノワイヤーの直径は、イオンビームのLET、及びPS薄膜の分子量に比例して増大した。また、その形状は、PS薄膜の分子量が大きい場合にはロッド状に、小さい場合には縮れたワーム状となることが明らかになった。薄膜の分子量の違いを積極的に利用することで、個々のイオンビームから、異なった形態を有するナノ構造物を形成できる可能性のあることがわかった。

論文

Customized morphologies of self-condensed multisegment polymer nanowires

佃 諭志*; 関 修平*; 杉本 雅樹; 田川 精一*

Journal of Physical Chemistry B, 110(39), p.19319 - 19322, 2006/10

 被引用回数:22 パーセンタイル:51.84(Chemistry, Physical)

高エネルギーイオンビームによりケイ素系高分子薄膜中に形成されるナノワイヤーは、その長さが薄膜の厚さで、その太さがイオントラックに与える線エネルギー付与密度や分子量等で制御可能であることがわかっている。本稿はこの製造工程中において、ワイヤー同士を直接結合する新規な形状制御法について報告する。平滑な基板上にケイ素高分子薄膜を形成し、その上に膨潤しやすい親水性の高分子、さらにケイ素高分子を塗布した3層構造の高分子薄膜を作製した。これにイオンビームを照射してナノサイズの架橋部を形成し、未照射部分を溶媒で洗浄除去したところ、親水性の中間層部分に対応するナノワイヤーが縮れて凝集し、ケイ素高分子ナノワイヤーが凝集点で複数束ねられたナノ構造体(多岐ナノワイヤー)を得ることに成功した。

論文

Correlation between roughness of nanowires and polymer backbone conformation

関 修平*; 佃 諭志*; 田川 精一*; 杉本 雅樹

Macromolecules, 39(21), p.7446 - 7450, 2006/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:42.97(Polymer Science)

高エネルギーイオンビームによりケイ素高分子薄膜中にナノサイズの架橋体を形成し、未架橋部を溶媒で除去することでナノワイヤーの形成が可能である。しかしながら、溶媒により未架橋部の除去を行うと、ナノワイヤーが膨潤して縮れ、波打った表面形状のナノワイヤーしか得られなかった。そこで、異なる分子量のケイ素高分子薄膜でナノワイヤーを作製し、その表面形態を原子間力顕微鏡で観察して膨潤のメカニズムを探った。その結果、ナノワイヤー側面の粗さと分子量に明確な相関関係が認められ、マルク-ホウインクの式により評価可能であることがわかった。ナノワイヤー側面の粗さの制御は、ナノリソグラフィーなどへの応用において重要な技術になると考えられる。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

論文

Primary process of radiation chemistry studied by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 南波 秀樹; 小嶋 拓治; 田口 光正

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.143 - 144, 2004/11

AVFサイクロトロンの重イオンを用いたパルスラジオリシス研究のため、ナノ秒の時間分解能を持つ重イオン時間分解光吸収システムを構築した。Cイオンがシンチレータを通過する際に発する光を分析光として用い、水溶液試料を入れたサンプルセルの底面に設けたレンズ集光機能を持つ光ファイバーを通して光検出器に導き、フォトンカウンティング法により水中に生成する活性種を測定した。観測波長を480nmとし、水の有る場合と、無い場合の光強度の差を用いて、水和電子の吸光度を算出した。光強度の絶対値の評価ができていないため詳細な定量的議論ができないものの、水和電子の減衰には、10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程があることがわかった。このような二成分の減衰は軽イオンを用いた海外での研究や、吸収でなく発光測定法による研究においても観測されており、速い減衰過程は高密度励起に起因すると考えられる。

論文

Fabrication of nanowires using high-energy ion beams

佃 諭志*; 関 修平*; 田川 精一*; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 田中 茂; 大島 明博*

Journal of Physical Chemistry B, 108(11), p.3407 - 3409, 2004/03

 被引用回数:49 パーセンタイル:72.17(Chemistry, Physical)

高エネルギーイオンビームによるケイ素系高分子薄膜へのナノワイヤー合成について議論した。種々のイオン種及びエネルギーにより、イオントラックに与えるエネルギー付与密度を変化させると、ケイ素系高分子中に生成するナノワイヤーの直径が変化することが確認できた。また、分子量の異なるポリメチルフェニルシラン,ポリカルボシラン,ポリビニルシランに照射した場合、放射線に対する架橋のしやすさに対応して、ナノワイヤーの直径が大きくなることが明らかになった。これらの結果から、イオンビームのエネルギー及びターゲットとなるケイ素高分子の構造により、ナノワイヤーの直径が制御可能であることが明らかになった。

論文

Primary process of radiation chemistry studied by ion pulse radiolisys

吉田 陽一*; Yang, J.*; 関 修平*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.145 - 146, 2003/11

AVFサイクロトロンからのCイオンを、試料液面上に設置したシンチレータを通過させ、水溶液試料に照射した。Cイオンがシンチレータを通過する際に発する光を、分析光として用い、試料容器底面に設けたレンズ集光機能を持つ光ファイバーを通して、光測定系に導いて生成物の吸光特性を調べた。吸光度は、溶質の存在する場合と、無い場合の光強度の差を用いて算出した。Cイオン照射により生成したOHラジカルとの反応により生成した(SCN)$$_{2}$$$$^{-}$$の過渡吸収時間プロファイルを480nmで測定した。この結果得られた吸光度は20nsで立ち上がることがわかった。これは、システムの時間分解能に等しい。また、吸光度の減衰は、10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程が観測された。この速い減衰過程は高密度励起に起因するものと考えられる。

論文

An Economic index regarding market creation of products obtained from utilization of radiation and nuclear energy, 4; Comparison between Japan and U. S. A.

柳澤 和章; 久米 民和; 幕内 恵三; 田川 精一*; 茅野 光男*; 井上 登美夫*; 武久 正昭*; 萩原 幸*; 清水 雅彦*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(10), p.1120 - 1124, 2002/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.34(Nuclear Science & Technology)

本件は、日本原子力学会からの投稿依頼に応えたものである。発表内容は、平成11年度に調査した「我が国の放射線利用経済規模」及び平成12年度に実施した「我が国と米国の放射線利用経済規模」をとりまとめたものである。調査対象が膨大であるので、(1)工業利用,(2)農業利用,(3)医学・医療利用,(4)原発と放射線利用の4つに仕分けした。本件は(4)原発と放射線利用についての報告である。なお、上記調査はいずれも文部科学省の委託調査(特会)であり、成果の発表にあたっては相手方の了解を得ている。主な成果; 1997年における米国の原子力売上は158b$であり、内訳は放射線利用が119b$(75%),原発売上が39b$(25%)であった。此に対して我が国の原子力売上は99b$で、内訳は放射線利用が52b$(53%),原発売上が47b$(47%)であった。米国の原子力売上は我が国の約1.6倍となったが、米国では工業と医学・医療の分野で放射線利用が積極的になされていることが一つの理由である。相対的であるが、原発売上額は米国よりも我が国の方が大きい。

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