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論文

Two-step model for reduction reaction of ultrathin nickel oxide by hydrogen

小川 修一*; 多賀 稜*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Journal of Vacuum Science and Technology A, 39(4), p.043207_1 - 043207_9, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Coatings & Films)

ニッケル(Ni)は、一酸化窒素分解やアンモニア生成の触媒として使用されているが、酸化されやすく、失活しやすいという特徴がある。酸化したNiの還元過程を明らかにすることは、Ni触媒のより効率的な利用を促進するために不可欠である。本研究では、その場で時間分解光電子分光法を用いて還元過程を調べた。我々は、2段階の還元反応モデルを提案する。第1段階の律速過程は酸素原子の表面析出であり、第2段階の律速過程はH$$_{2}$$分子の解離である。

論文

遷移金属表面の酸化過程のリアルタイム光電子分光観察

小川 修一*; Zhang, B.*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 64(5), p.218 - 223, 2021/05

放射光を用いたリアルタイム光電子分光法により、Ti(0001)およびNi(111)表面での酸化反応速度を観察し、酸化状態および酸化物の厚さを測定した。Ti(0001)表面が1.2nmのTiOで完全に覆われた後、400$$^{circ}$$CでTi$$^{4+}$$イオンがTiO$$_{2}$$表面に拡散することにより、n型TiO$$_{2}$$の急速な成長が進行した。TiO表面での酸素の取り込みが飽和しているということは、TiO表面への酸素の付着係数が無視できるほど小さく、TiのTiO表面への偏析がTiO$$_{2}$$の成長を開始するきっかけになっていることを示している。350$$^{circ}$$CのNi(111)表面では、熱的に安定なNiO$$_{x}$$が優先的に進行し、その後、p型NiOの成長が始まった。NiO厚さの時間変化は対数成長モデルで表され、NiO成長はNiO表面への電子のトンネル現象に支配されている。

論文

Gas barrier properties of chemical vapor-deposited graphene to oxygen imparted with sub-electronvolt kinetic energy

小川 修一*; 山口 尚人*; Holby, E. F.*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(21), p.9159 - 9164, 2020/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:24(Chemistry, Physical)

原子レベルで薄いグラフェン層は軽量であり、酸素などの腐食反応物質を直接ブロックする表面保護膜としての活用が提案されている。しかし、数十年という長期的な保護が望まれていることや、合成された実際のグラフェンには欠陥が存在するため、保護膜としての有用性は不明である。本研究では、酸素分子に運動エネルギーを与えることで、本来不浸透であるはずのグラフェンに対して、サブeVの運動エネルギーを持つ高速酸素分子では触媒的な浸透特性を示すことを実証した。この分子は熱分布のごく一部であるため、この暴露実験は数十年にわたる暴露を理解するための加速ストレステストとしての役割を果たす。グラフェンの透過率は、低速酸素分子と比較して2桁の増加を示した。また、グラフェンは、高速酸素分子が透過した後も、低速酸素分子に対する相対的な不透過性を維持しており、このプロセスが非破壊的であり、暴露された物質の基本的な特性であることを示している。

論文

光電子分光法によるSi表面酸化プロセス反応速度と酸化誘起歪みの同時観察

小川 修一*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 62(6), p.350 - 355, 2019/06

シリコン基板の熱酸化は、シリコンデバイスの作成に不可欠である。酸化膜が薄くなると酸化によって引き起こされる歪の影響が無視できなくなる。放射光リアルタイム光電子分光による酸化誘起歪と酸化速度の同時計測によって、酸化誘起歪の酸化反応に及ぼす効果を調べた。急激な酸化温度上昇による熱歪が、界面酸化速度を増加させることが明らかとなった。この結果は、歪発生に伴う点欠陥がSiO$$_{2}$$/Si基板界面の反応サイトとするモデルによって説明できる。

論文

Detection of molecular oxygen adsorbate during room-temperature oxidation of Si(100)2$$times$$1 surface; In situ synchrotron radiation photoemission study

吉越 章隆; 山田 洋一*; 多賀 稜*; 小川 修一*; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, 55(10), p.100307_1 - 100307_4, 2016/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:11.5(Physics, Applied)

Si(100)2$$times$$1表面の室温酸化中の分子状吸着酸素を放射光光電子分光によって初めて検出することに成功した。O1sスペクトルはSi(111)7$$times$$7の場合と類似であった。分子状酸素は初期酸化物が生じた後に観測されたので、清浄表面上の解離酸素吸着に対する前駆状態でないことがわかった。この事実から我々は、2つのバックボンドにそれぞれ酸素原子をひとつずつ有する酸化Si原子上に分子状酸素が存在するとするモデルを提示する。

論文

Enhancement of SiO$$_{2}$$/Si(001) interfacial oxidation induced by thermal strain during rapid thermal oxidation

小川 修一*; Tang, J.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 145(11), p.114701_1 - 114701_7, 2016/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:12.69(Chemistry, Physical)

Si(001)表面の熱酸化プロセスにおいて界面に生じる歪が酸化促進を促すことを、高輝度・高エネルギー分解能放射光光電子分光によるその場観察から明らかにした。点欠陥生成を介した統合Si酸化反応モデルの有用性を示す結果を得ることに成功した。

論文

Valence-band electronic structure evolution of graphene oxide upon thermal annealing for optoelectronics

山口 尚人*; 小川 修一*; 渡辺 大輝*; 穂積 英彬*; Gao, Y.*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 藤田 武志*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; et al.

Physica Status Solidi (A), 213(9), p.2380 - 2386, 2016/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:49.68(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文では加熱による酸化グラフェンの還元過程について報告する。酸化グラフェンにおいて酸素官能基の修飾度合いは加熱温度により制御できるため、加熱温度による価電子帯構造の変化をリアルタイム光電子分光で調べた。600$$^{circ}$$C以上の加熱により、フェルミ準位近傍の状態密度の顕著な増加が確認された。この結果は、600$$^{circ}$$Cにおいてバンドギャップが存在する酸化グラフェンからギャップが存在しない酸化グラフェンへと変化したことを示している。この成果は酸化グラフェンの光電子工学への応用を期待させるものである。

論文

Self-accelerating oxidation on Si(111)7$$times$$7 surfaces studied by real-time photoelectron spectroscopy

Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

Surface and Interface Analysis, 46(12-13), p.1147 - 1150, 2014/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:2.16(Chemistry, Physical)

Long-time oxidation on Si(111)7$$times$$7 surfaces at room temperature has been investigated by real-time photoelectron spectroscopy to clarify the mechanism of the interface oxidation. It is found that the oxidation mode gradually transformed from oxygen adsorption on the Si(111)7$$times$$7 surface in the initial stage to SiO$$_{2}$$ amorphous-like oxidation on the Si(001)2$$times$$1 surface in the interface oxidation. The self-accelerating oxidation with a significant increase of oxidation rate occurred during the interface oxidation on the Si(111)7$$times$$7 surface, where the strained Si atoms were obviously generated at the SiO$$_{2}$$/Si interface. The strains generated at interface layers induce the emission of Si atoms from the interface when strain is over a critical value, which contributes to the interface oxidation due to the reaction activities of both the vacancy sites and emitted Si atoms.

論文

Graphene growth and carbon diffusion process during vacuum heating on Cu(111)/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ substrates

小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, 52(11), p.110122_1 - 110122_8, 2013/11

 被引用回数:17 パーセンタイル:61.53(Physics, Applied)

In this study, behavior of carbon atoms in annealing/cooling process of graphene/Cu(111) substrates is investigated using photoelectron spectroscopy and secondary ion mass spectrometry. After growth of graphene on Cu(111) surfaces, Cu$$_{2}$$O was formed at the graphene/Cu interface during transportation through the atmosphere. The Cu$$_{2}$$O layer completely disappeared by vacuum annealing at 773 K. Graphene was decomposed and carbon atoms diffuse into the Cu substrate by elevation of temperature up to 1223 K. When the sample was cooled down, the carbon atoms did not segregate on the surface and remain in the Cu substrate. This result indicates the carbon atoms easily diffuse into Cu substrates in vacuum annealing while the amount of diffused carbon atoms in the chemical vapor deposition (CVD) process is smaller, suggesting that the barrier layer which prevents from the diffusion of C atoms exists on Cu surfaces at the graphene CVD growth.

論文

Relation between oxidation rate and oxidation-induced strain at SiO$$_{2}$$/Si(001) interfaces during thermal oxidation

小川 修一*; Tang, J.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, 52(11), p.110128_1 - 110128_7, 2013/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:44.21(Physics, Applied)

To verify experimentally the Si oxidation reaction model mediated by point defect (emitted Si atoms and its vacancies) generation due to the oxidation-induced strain, real-time photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation was employed to evaluate simultaneously the amount of oxidation-induced strained Si atoms at the SiO$$_{2}$$/Si interface, oxidation states, and oxidation rate during oxidation on n-type Si(001) surfaces with O$$_{2}$$ gas. It is found that the both of the oxidation rate and amount of strained Si atoms at the completion of first oxide layer growth decrease gradually with raising temperature from 573 K to 873 K, where the oxide grows in the Langmuir-type adsorption manner. It is found that the interface strain and oxidation rate have strong correlation.

論文

SiO desorption kinetics of Si(111) surface oxidation studied by real-time photoelectron spectroscopy

Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 11, p.116 - 121, 2013/11

The kinetics of the initial oxide growth on the Si(111) surface have been investigated using real-time photoelectron spectroscopy and density functional theory calculations. Including SiO desorption into the description of the transition from Langmuir-type adsorption to two-dimensional oxide island growth reveals that oxidation at high temperature and low oxygen pressure is not governed by 2D oxide island growth despite sigmoidal oxygen uptake curves. Because SiO desorption during the initial oxide growth depends strongly on temperature and oxide coverage in the transition region, an initial oxidation model for the transition region is proposed. According to O$$_{2}$$-pressure dependent experimental results and theoretical calculations, the SiO desorption is due to the formation of the transition state tri-ins$$times$$2 species, SiO desorption during the initial oxidation is suppressed by the most thermally stable oxygen adsorption species tri-ins$$times$$3 formed on Si(111)7$$times$$7.

論文

Nonlinear O$$_{2}$$ pressure dependence of the initial oxide growth kinetics on Si(111) surfaces; Photoelectron spectroscopy observation and molecular orbital calculation of oxidation states

Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

第18回ゲートスタック研究会予稿集, p.191 - 194, 2013/01

Oxygen pressure dependence of the initial oxide growth kinetics on Si(111)- 7$$times$$7 surfaces has been investigated by real-time photoelectron spectroscopy and molecular orbital (MO) calculations. A nonlinear relationship between initial oxidation rate and oxygen pressure $$P$$$$_{rm O2}$$ was found, which is quite different from the linear results on Si(001)-27$$times$$71 surfaces. It was also observed that a larger amount of oxygen adsorption species ${it tri-ins}$ $$times$$3 were formed in the Si(111)-7$$times$$7 subsurface at higher $$P$$$$_{rm O2}$$ leading to an obstacle for the diffusion of O atoms into Si bulk due to its high potential energy barrier. Further a reaction path of oxygen adsorption states on Si(111)- 7$$times$$7 surfaces at room temperature was proposed based on the experimental and theoretical calculation results.

論文

Vacuum annealing formation of graphene on diamond C(111) surfaces studied by real-time photoelectron spectroscopy

小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, 51(11), p.11PF02_1 - 11PF02_7, 2012/11

 被引用回数:25 パーセンタイル:72.24(Physics, Applied)

To clarify the graphene formation process on a diamond C(111) surface, changes in the chemical bonding states by annealing in vacuum were investigated by photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation. It is difficult to study the formation of sp$$_{2}$$-bonded carbon atoms on a diamond C(111) surface because the peak of the sp$$_{2}$$ component overlaps the peak of the surface sp$$_{3}$$ component as a result of the 2$$times$$1 reconstruction. Therefore, we focused on the shift in the C 1s photoelectron spectra and energy loss spectra caused by band bending depending on the temperature. As a result, we found that graphitization on the diamond C(111) surface began at approximately 1120 K, which was lower than that for an SiC substrate. The photoelectron spectra indicated that a buffer layer composed of sp$$_{2}$$-bonded carbon atoms existed at the interface between the graphene and diamond C(111) surface.

論文

リアルタイム光電子分光によるグラフェン・オン・ダイヤモンド形成過程の観察

小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

表面科学, 33(8), p.449 - 454, 2012/08

絶縁膜上グラフェンの形成は次世代カーボントランジスタ作製に不可欠である。グラフェンの下地絶縁膜として、バンドギャップや絶縁破壊電圧がSiCよりも大きいダイヤモンドが注目されているが、非破壊でダイヤモンド表面のグラフェン形成を評価することが難しいため、ダイヤモンド表面におけるグラフェン形成過程は未だ明らかになっていない。そこで本研究ではバンドベンディングによる光電子スペクトルのシフトに着目し、グラフェン形成過程を調べた。その結果、ダイヤモンドC(111)表面のグラファイト化は約1120K以上で進行することがわかった。この温度はSiC(0001)表面におけるグラフェン形成温度よりも低温である。また、グラフェン/ダイヤモンド界面には遷移層が存在することが確認された。

論文

Si$$_{1-x}$$Ge$$_{x}$$合金層における酸化誘起Ge濃縮過程; リアルタイム光電子分光による解明

小川 修一*; 穂積 英彬*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 加賀 利瑛*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

応用物理学会薄膜・表面物理分科会/シリコンテクノロジー分科会共催特別研究会研究報告, p.67 - 70, 2011/01

Si$$_{1-x}$$Ge$$_{x}$$合金層の酸化によって加速されるGe原子の濃縮速度について、放射光を用いたリアルタイム光電子分光によって調べた。Si$$_{1-x}$$Ge$$_{x}$$合金層はp型Si(001)基板上にGe蒸着で形成し、その合金層をラングミュア型吸着条件で酸化した。773Kでの酸化ではGe原子は酸化されず、SiO$$_{2}$$層のみがSi$$_{1-x}$$Ge$$_{x}$$合金層上に形成された。さらに、GeO分子の脱離は起こらなかった。一方で、室温ではSi原子ばかりでなくGe原子も酸化された。この違いは点欠陥発生を伴う統合酸化モデルで説明できる。すなわち、773Kでは多くの欠陥がSi$$_{1-x}$$Ge$$_{x}$$合金層の酸化中に発生し、Ge原子がこれらの欠陥を通して拡散すると示唆される。

論文

Si$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層/Si(001)表面における酸化誘起炭素拡散; 酸化膜成長とエッチング条件での比較

穂積 英彬*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; Harries, J.; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

応用物理学会薄膜・表面物理分科会/シリコンテクノロジー分科会共催特別研究会研究報告, p.181 - 184, 2010/01

Si$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層の酸化過程を調べるため、p型Si(001)表面にC$$_{2}$$H$$_{4}$$を曝露することにより形成したSi$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層の酸化過程をリアルタイムXPSで調べた。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学反応解析装置で行った。ラングミュア型吸着(773K)では、炭素原子は酸化されずSiO$$_{2}$$/Si界面で濃縮されるため、酸化誘起歪みによってC原子が拡散することがわかった。一方、二次元島成長(933K)では、SiO脱離によって酸化開始後6000sで表面が約38層エッチングされたにもかかわらず炭素濃度は20%程度しか減少しなかったことから、SiO脱離においてC原子拡散の促進が示唆された。

論文

Real-time photoelectron spectroscopy study of 3C-SiC nucleation and growth on Si(001) surface by carbonization with ethylene

穂積 英彬*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; Harries, J.; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

JSPS 141 Committee Activity Report, p.317 - 322, 2009/12

Si(001)表面へのC$$_{2}$$H$$_{4}$$曝露による3C-SiC合金層形成において核発生までに時間遅れが存在する。この時間遅れではSi$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層が形成されるが、その化学結合状態の変化は未だ明らかになっていない。そこで、3C-SiC合金層形成過程を明らかにするため、Si(001)基板の炭化反応過程をリアルタイムXPSで観察した。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学反応解析装置にて行った。C1sのピーク分離からSiCの核発生は約8000sとわかり、このときのC1s, Si2p光電子強度から臨界炭素濃度は17%であると求まった。

論文

Si(001) surface layer-by-layer oxidation studied by real-time photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation

小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 46(5B), p.3244 - 3254, 2007/05

 被引用回数:27 パーセンタイル:70.37(Physics, Applied)

本研究ではSi(001)表面のレイヤーバイレイヤー酸化に関してリアルタイム光電子分光法による実験的な研究を行った。酸素吸着に伴う酸化誘起のミッドギャップ状態に起因するバンド曲がりの変化や酸化状態の変化が観測された。酸化実験はSPring-8のBL23SUに設置されている表面反応分析装置(SUREAC2000)を使って行われた。O1sとSi2p内殻準位の光電子スペクトルをそれぞれ24秒及び65秒ごとに交互に測定した。それらのピークに対してカーブフィッティング解析を行ってそれぞれ二つ及び七つの成分が見いだされた。各々の酸化状態の変化に基づいて、レイヤーバイレイヤー酸化の最中のSi原子放出のキネティクスが議論される。

論文

超音速酸素分子ビームによる並進運動エネルギー誘起Ti(0001)表面酸化反応

小川 修一*; 高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 盛谷 浩右*; 水野 善之*

電気学会論文誌,C, 127(2), p.140 - 145, 2007/02

酸素分子が室温のTi(0001)-1$$times$$1表面に吸着するときの初期吸着確率を並進運動エネルギーの関数としてリアルタイム光電子分光法で測定した。O 1s光電子スペクトルは三つの成分(A, B, C)でよくフィッティングできた。成分Aの結合エネルギーは528.8eVであり、成分BとCはそれからそれぞれ+0.7eV, +1.6eVシフトしている。酸素ビームを照射していくと成分AとCがおもに現れて、成分Bは潜在時間を置いて後に現れてくる。これは二種類の化学吸着状態が初期に形成されることを意味している。初期吸着確率の入射エネルギー依存性は成分AとCで大きく異なることがわかった。すなわち、成分Cの初期吸着確率は入射エネルギーとともに単調に減少し、0.5eV以上ではほぼ一定であるが、成分Aのそれは0.5eVまで急激に減少し、その後、緩やかに増加して再び減少し、0.9eVと1.8eVで極大を示した。成分AとCで観察された初期吸着確率の入射エネルギー依存性は物理吸着状態を経た解離吸着や直接的な解離吸着と解釈された。

論文

超音速窒素分子ビームを用いたTi(0001)表面窒化反応のリアルタイム光電子分光観察

小川 修一*; 高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 水野 善之*

真空, 49(12), p.775 - 779, 2006/12

Ti(0001)-1$$times$$1表面を超音速窒素分子ビームで窒化し、リアルタイム光電子分光法で吸着反応ダイナミクスを調べた。調べたすべての窒素供給量において、N1s内殻準位の光電子スペクトルは二つの化学シフトした成分から成り立ち、その結合エネルギーは396.9と396.6eVである。その二つの成分で初期吸着確率はともに入射エネルギーに対して減少傾向を示した。ただし、0.3eVと1.5eVに極小がみられた。そのような入射エネルギー依存性は二つの成分の化学結合状態が類似していることを表している。0.3eV以下では物理吸着状態を経由した吸着過程、0.3eV以上では活性化吸着がおもに起こると考えられる。

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