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論文

Development of pressing machine with a die wall lubrication system for the simplified MOX pellet fabrication method in the FaCT project

須藤 勝夫; 高野 龍雄; 武内 健太郎; 木原 義之; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

原子力機構では、高速増殖炉サイクルの実用化研究開発において、MOX燃料製造プロセスの合理化を目的に、簡素化ペレット法に関する技術開発を行っている。簡素化ペレット法については、実験室規模の試験によりその技術的成立性を確認している。簡素化ペレット法の枢要技術の1つにダイ潤滑成型技術があり、ここでは、実験室規模の試験の次のステップとして、kgスケールでの簡素化ペレット法によるMOXペレット製造試験を行う目的で、ダイ潤滑機構を組み込んだ成型機を開発したので、その概要を報告する。

論文

Development of oxygen-to-metal ratio of MOX pellet adjustment technology for the simplified MOX pellet fabrication method in the FaCT project

高野 龍雄; 須藤 勝夫; 武内 健太郎; 木原 義之; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/12

高速増殖炉サイクルの経済性を向上させるための重要な要求事項の一つに、MOX燃料の高燃焼度化が挙げられている。MOX燃料の高燃焼度化は燃料-被覆管の化学的相互作用(PCCI)を増大させるため、高燃焼度化を達成するにはPCCIの要因となる燃料ピン内の余剰酸素を抑制する必要がある。燃料ピン内の余剰酸素を抑制する方法として、MOXペレットの初期O/M比を下げる方法があり、O/M比1.97以下のMOXペレットの製造技術開発を進めている。MOXペレットのO/M比の調整技術は、FaCTプロジェクトにおいて実施している簡素化ペレット法の技術開発において、枢要技術の1つである。これまでのMOXペレットのO/M比の調整技術開発において、酸素ポテンシャル及び酸素相互拡散係数のデータを用いて理論的に熱処理中のO/M比の変化を推定する手法を開発した。これにより、目標とするO/M比のMOXペレットを得るための理論的な熱処理条件を設定することが可能となり、実験室規模($$sim$$数百g)のMOXペレットO/M比調整試験を実施した結果、本手法による熱処理後のO/M比の推定値とほぼ一致することを確認している。ここでは、実験室規模の次のステップとして、小規模(数kg)で目標とするO/M比のMOXペレットを得ることを目的に実施した技術開発の結果について報告する。

論文

Oxide fuel fabrication technology development of the FaCT project, 3; Analysis of sintering behavior for MOX pellet production

廣岡 瞬; 加藤 正人; 武内 健太郎; 高野 龍雄

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

MOX燃料ペレットの焼結工程における密度変化とO/M変化を、ディラトメータと熱天秤によって測定し、焼結挙動を表す式を作成した。得られた式は、熱処理中の温度パターンと雰囲気中の水素水分比をパラメータとして表した。これらの結果は、焼結工程におけるMOXペレットの密度変化とO/M変化を正確に表現するための重要なデータとなる。

論文

Hydrogen incorporation and gasochromic coloration of tungsten oxide films

永田 晋二*; 井上 愛知; 山本 春也; 土屋 文*; 高野 勝昌; 藤 健太郎*; 四竈 樹男*

Journal of Alloys and Compounds, 446-447, p.558 - 561, 2007/10

 被引用回数:21 パーセンタイル:68.41(Chemistry, Physical)

触媒金属を表面に担持した酸化タングステン膜は、水素と反応することにより着色することが知られている(ガスクロミック現象)。しかしながら、水素によるガスクロミック着色の詳細なメカニズムは、未だに明らかになっていない。本研究では、ガスクロミック着色のメカニズムを解明することを目的に、種々の組成の酸化タングステン膜を作製し、酸化タングステン膜中の水素の挙動と着色現象の関係について調べた。反応性スパッター法により成膜中の酸素分圧を制御し、O/W原子数比を2.5$$sim$$3.0まで変化させた酸化タングステン膜を作製した。薄膜試料中の水素は、ヘリウムイオンビームを用いた反跳粒子検出法により評価した。実験の結果、O/W原子数比が3.0近傍の酸化タングステン膜が最も良い着色性能を示した。さらに、水素に曝して着色させると薄膜中の水素濃度が2割程度増加することが確認できた。これより、この着色がタングステンブロンズ(HWO$$_{3}$$)の形成と関連していることがわかった。

論文

Preparation of low oxygen-to-metal mixed oxide fuels for the advanced fast reactor

加藤 正人; 中道 晋哉; 高野 龍雄

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.916 - 920, 2007/09

マイナーアクチニドを含有した酸化物燃料が先進高速炉の燃料として開発が進められている。燃料開発の一環として、さまざまな物性データの研究が行われてきた。燃料は、高燃焼を達成するために低O/Mの仕様である。MA含有MOX燃料は常陽において照射試験が進められている。本研究では、均質な低O/M燃料を調製するために、焼結挙動とO/M調整のための熱処理の挙動を調べ、熱処理条件を決定することを目的とする。焼結工程では、酸素ポテンシャルの高い雰囲気で熱処理をすることによって、均質な高密度ペレットを調整することができた。また、O/M調整の熱処理では、急激なO/M変化をさせるとペレット内にポアの成長とクラックが発生するため、徐々にO/Mを下げる必要がある。これらの試験結果から得られた条件をもとにMA含有MOXの製造条件を決定し、実際の照射試験燃料製造によって実証した。

論文

Phonon softening in superconducting diamond

Hoesch, M.*; 福田 竜生; 水木 純一郎; 竹之内 智大*; 河原田 洋*; Sutter, J. P.*; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 長尾 雅則*; 高野 義彦*

Physical Review B, 75(14), p.140508_1 - 140508_4, 2007/04

 被引用回数:36 パーセンタイル:77.07(Materials Science, Multidisciplinary)

CVD法を用いて作成した、超伝導(転移温度4.2K)を示す高品質のボロンドープダイヤモンド薄膜試料を用い、非弾性X線散乱によってフォノンの測定を行った。同じくCVD法を用いて作成した、ボロンをドープしていないダイヤモンド薄膜試料のフォノンも測定し、これとの比較によって、[111]及び[001]方向ともに、音響モードはほとんど変化ないのに対し、光学モードはブリルアンゾーン境界で約2meV、ブリルアンゾーン中心($$Gamma$$点)付近で約8meVソフト化していることがわかった。この実験結果から電子格子相互作用係数を見積もると約$$lambda$$=0.33となり、これは、$$Gamma$$点を中心とするフェルミ面と光学モードとの相互作用を通じて電子対を形成するという理論モデルを支持するものとなっている。

論文

Gasochromic coloration of non-stoichiometric WO$$_{rm 3-x}$$ films

井上 愛知; 山本 春也; 永田 晋二*; 高野 勝昌; 吉川 正人; 四竈 樹男*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 32(1), p.107 - 110, 2007/03

水素ガスと反応して着色する酸化タングステン膜による光学式水素センサーの開発を行うため、反応性マグネトロンスパッタ法を用いて不定比性酸化タングステン膜を作製し、その元素組成比と着色性能の関係を調べた。成膜雰囲気中のアルゴン分圧を150mPaに保ち、酸素分圧を0$$sim$$80mPaの範囲で変化させながら金属タングステンターゲットをスパッタして作製した試料に対して、ラザフォード後方散乱法(RBS)及び反跳粒子検出法(ERD)を用いて組成を調べた結果、膜の酸素組成比が増加するに伴って含有水素量は増加し、WO$$_{3}$$膜では最大約H$$_{0.7}$$WO$$_{3}$$まで水素が含有していることが明らかになった。また、石英基板上に同様な条件で堆積させた酸化タングステン膜表面に約15nmのパラジウムを堆積させた試料に対して着色性能を調べたところ、組成がWO$$_{3}$$に近づくほど、また含有水素が多いほど光の透過強度が低下する傾向にあった。

論文

クロム添加アルミナのイオンビーム誘起発光

井上 愛知; 永田 晋二*; 四竈 樹男*; 山本 春也; 高野 勝昌

JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 147, 2007/02

クロム添加アルミナ(ルビー)は、イオンビーム照射よってCr$$^{3+}$$に由来する強い可視赤色発光(R-line)を示すことから、核融合炉内のDT反応によって生成される3.5MeVの$$alpha$$粒子に対する光学式荷電粒子モニターの検出材料としての利用が期待されている。本研究では、keV、MeV領域の軽イオン照射に対するルビーの発光特性に関して、焼鈍による発光強度と結晶性の回復との関連性を調べた。その結果、はじき出し密度が約20個/nm$$^{3}$$以下では、おもに酸素原子のはじき出しによって消滅したR-line発光中心が700K以下で回復した。しかしながらはじき出し密度がこれを超えると、アルミ原子を含んだ欠陥集合体が形成されるため、900K以上の温度でないとR-line発光中心が回復しないことがわかった。

論文

Effects of hydrogen and hydroxyl on ion beam induced luminescence of ceramics

永田 晋二*; 山本 春也; 井上 愛知; 土屋 文*; 藤 健太郎*; 高野 勝昌; 吉川 正人; 四竈 樹男*

JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 148, 2007/02

シリカガラスやアルミナはイオンビームモニタ材料として簡便に利用されているが、これらセラミックスからのイオンビーム誘起発光は微量の不純物元素や酸素欠陥に影響され、その発光特性については不明の点も多い。本研究では、シリカガラス中の水酸基がイオンビーム誘起発光に及ぼす影響と照射損傷との関連を明らかにし、発光体など機能材料への応用を探索することを目的に、イオンビーム誘起発光実験を行った。実験では、水酸基の含有量が異なったシリカガラスに対して、入射エネルギー:1MeVの水素を照射し、試料からの発光を測定した。発光強度のエネルギー依存性及び照射量依存性から、MeV領域の水素照射では酸素欠損型の発光中心はおもに電子励起によって生成されていると結論され、水酸基が存在する場合には、付与エネルギーが水酸基の解離や酸素欠損生成に費やされることが示唆された。

論文

Tomonaga-Luttinger liquid in a quasi-one-dimensional $$S$$ = 1 antiferromagnet observed by specific heat measurements

萩原 政幸*; 辻井 宏之*; Rotundu, C. R.*; Andraka, B.*; 高野 安正*; 立岩 尚之; 小林 達生*; 鈴木 隆史*; 菅 誠一郎*

Physical Review Letters, 96(14), p.147203_1 - 147203_4, 2006/04

 被引用回数:21 パーセンタイル:68.63(Physics, Multidisciplinary)

準一次元系磁性物質Ni(C$$_9$$H$$_{24}$$N$$_4$$)(NO$$_2$$)(ClO$$_4$$)(NTENP)の磁場中比熱測定を行った。スピン鎖に並行に磁場を加えると、臨界磁場$$H_c$$以上でスピンギャップが消滅し、磁気秩序転移温度より高温では比熱$$C_{rm mag}$$が温度$$T$$に依存する振る舞いを示すことが明らかとなった。本研究から明らかとなった、朝永-ラッティンジャー流体的振る舞いについて理論モデルを用いて解析する。

口頭

Ar+Oプラズマによる酸化タングステン堆積膜の形成と水素挙動

永田 晋二*; 土屋 文*; 藤 健太郎*; 四竈 樹男*; 井上 愛知; 山本 春也; 高野 勝昌

no journal, , 

ArとOの混合ガスを用いたRFマグネトロンスパッタによってSiあるいはSiO$$_{2}$$基板上に作製した酸化タングステン(WO$$_{3}$$)薄膜について、膜堆積時の基板温度と元素組成比、あるいは膜中に含まれる水素濃度との関連性を調べた。酸素分圧がArの15分の1以下になると、WO$$_{3}$$薄膜の酸素含有量が急激に減少した。また、WO$$_{3}$$膜堆積時の基板温度が高いほど、膜中の水素濃度は高く、最大H/W=0.8に達した。基板温度が400$$^{circ}$$C以上では、配向性を持ったWO$$_{3}$$薄膜が形成された。このWO$$_{3}$$薄膜にパラジウムを蒸着して水素に暴露すると、光吸収特性が膜中水素濃度と連動して変化した。一方、O/W比が3より小さい堆積膜では、膜中の捕捉水素量が急激に減少し、水素暴露による光吸収特性の変化が起こらなくなった。

口頭

酸化タングステン膜の水素吸蔵に伴う構造変化

井上 愛知; 山本 春也; 永田 晋二*; 高野 勝昌; 吉川 正人; 四竈 樹男*

no journal, , 

酸化タングステンの水素ガスによる着色メカニズムを解明するため、表面に15nmのパラジウムを堆積させた結晶配向性酸化タングステン膜に対して、水素を曝露させたときの結晶構造の変化をX線回折(XRD)法で、膜の元素組成比の変化をイオンビーム分析法で調べた。その結果、水素による着色が起こると、単斜晶系WO$$_{3}$$の(0 2 0)に配向した膜の結晶構造が正方晶に変化するとともに、その組成もH$$_{0.45}$$WO$$_{3.0}$$からH$$_{0.68}$$WO$$_{3.0}$$に変化することがわかった。この結果から、水素による着色は正方晶系のタングステンブロンズ(H$$_{X}$$WO$$_{3}$$)の形成が原因となって生じていると予想できた。

口頭

RFプラズマ及びPLDによる酸化タングステン堆積膜中の水素挙動

永田 晋二*; 土屋 文*; 四竈 樹男*; 井上 愛知; 山本 春也; 高野 勝昌

no journal, , 

タングステンの価数変化に起因する酸化タングステン薄膜の着色に及ぼす水素の影響を調べるため、マグネトロンスパッタ法及びレーザーアブレーション(PLD)法を用いて作製した薄膜に対して、反跳粒子検出法を用いて膜中水素濃度を定量し、同時に膜の吸光度を測定した。その結果、蒸着膜中には水素が一様に分布しており、WO$$_{3}$$の組成を有するときこの水素濃度は約17at.%と定量できた。この膜を真空中で熱処理を行うと、膜中水素の放出とともに酸素濃度の低下も見られ、着色した。これは水素の一部が膜中酸素と反応することにより、タングステンの価数が変化したためと考えられる。

口頭

酸化タングステン膜の光学特性に及ぼす膜中水素の影響

井上 愛知; 山本 春也; 永田 晋二*; 高野 勝昌; 吉川 正人; 四竈 樹男*

no journal, , 

酸化タングステン(WO$$_{3}$$)膜中の水素が及ぼす光学特性への影響を調べるため、スパッタ蒸着によって作製した水素含有WO$$_{3}$$膜を大気及び真空中にて熱処理を行い、反跳粒子検出法を用いた膜中水素濃度の定量と膜の吸光度の測定を同時に行った。水素濃度を定量した結果、100$$^{circ}$$C以上の温度から膜中の水素濃度が低下し、400$$^{circ}$$Cではほとんどの水素が放出されたことが明らかになった。水素含有WO$$_{3}$$膜の大気中での熱処理による吸光度の変化を測定した結果、140$$^{circ}$$C以上で吸光度が増加し250$$^{circ}$$C以上では初期値まで低下した。これは、膜中水素が140$$^{circ}$$C付近でWO$$_{3}$$を還元させたため膜が着色したことを示唆している。さらに、250$$^{circ}$$C付近では膜の酸化により脱色したものと考えられる。

口頭

酸化タングステンのガスクロミック着色・脱色挙動の温度依存性

井上 愛知; 山本 春也; 永田 晋二*; 高野 勝昌; 吉川 正人; 四竈 樹男*

no journal, , 

触媒を担持したWO$$_{3}$$が水素ガスと反応し着色する現象(ガスクロミズム)のメカニズムを解明するため、着色・脱色挙動の温度依存性を調べた。Pdを担持したWO$$_{3}$$膜を30$$sim$$300$$^{circ}$$Cの温度範囲で、窒素で1%に希釈した水素ガスに暴露した結果、温度によらず同程度まで着色することがわかった。これら着色させた試料を窒素雰囲気中で300$$^{circ}$$Cまで熱処理を行い脱色させたところ、脱色挙動は着色時の温度に依存することがわかった。着色温度275$$^{circ}$$C以上で着色させると、300$$^{circ}$$Cまでの熱処理による脱色は見られなかった。このことから、着色は250$$^{circ}$$C以下ではタングステンブロンズ(H$$_{X}$$WO$$_{3}$$)の形成が主な原因であり、275$$^{circ}$$C以上ではWO$$_{3}$$膜の還元によることが示唆された。

口頭

酸化タングステン膜の水素吸蔵による着色と構造変化

井上 愛知; 永田 晋二*; 四竈 樹男*; 山本 春也; 高野 勝昌; 吉川 正人

no journal, , 

水素の吸蔵に伴う酸化タングステン膜の着色メカニズムを明らかにする目的で、着色前後における膜の元素組成比及び結晶構造の変化を調べた。試料に用いた結晶配向性酸化タングステン膜は、反応性RFマグネトロンスパッタ法を用いて、アルゴン及び酸素混合ガス中で金属タングステンをスパッタすることで作製した。表面に15nmのPdを堆積させて1%水素を含んだ窒素ガスに曝すと、膜を透過する光の透過率は30%から1%以下にまで低下し、青く着色した。イオンビーム分析を用いて着色前後における膜中元素組成比を調べた結果、着色によって酸素濃度は変化しなかったが、水素濃度は膜厚一様に約0.2H/W増加することが明らかになった。さらに、X線回折法を用いて着色前後における結晶構造の変化を調べた結果、単斜晶系WO$$_{3}$$の(0 2 0)に配向していた膜は正方晶系H$$_{x}$$WO$$_{3}$$の構造に変化した。このことから、酸化タングステンの水素吸蔵による着色にはタングステンブロンズ構造の形成が関連していると予測できた。

口頭

RFプラズマ及びPLDによる酸化タングステン堆積膜中の水素挙動

永田 晋二*; 土屋 文*; 四竈 樹男*; 井上 愛知; 山本 春也; 高野 勝昌

no journal, , 

核融合炉の第一壁の候補材であるタングステンは炉心プラズマによってスパッタされると、酸化タングステン膜が形成され、燃料であるトリチウムが膜中に捕獲されてしまう。そこで、トリチウム捕獲の基礎的知見を得るため、酸化タングステン膜をスパッタ法及びパルスレーザー蒸着法(PLD)によって作製し、膜形成時に取込まれた水素量に及ぼす元素組成の影響を反跳粒子検出法により調べた。その結果、どちらの方法を用いて作製した試料においても、酸素組成比(O/W)が3に近づくほど結晶内の水素量が増加し、WO$$_{3}$$では約0.7H/Wにまで達した。また、試料作製時の基板温度を400$$^{circ}$$C以上にすると、取り込まれる水素量が低下することが明らかになった。この取り込まれる水素量の低下は酸化タングステンの結晶化が関係していると考えられる。

口頭

簡素化ペレット法による燃料製造技術開発,6; 焼結・O/M調整技術開発

高野 龍雄; 小林 仁; 鈴木 雄一郎*; 芳賀 哲也; 武内 健太郎; 鹿志村 元明; 鈴木 政浩; 木原 義之

no journal, , 

FaCTプロジェクトにおいて、簡素化ペレット法による燃料製造技術の成立性の見通しを得るために、焼結・O/M調整技術開発を実施している。本報告では、小規模MOX試験用焼結・O/M調整設備の設計結果について報告する。小規模MOX試験用焼結・O/M調整設備の主な仕様は、(1)処理量: 3kgMOX/バッチ,(2)雰囲気ガスの酸素ポテンシャル制御機能,(3)降温時のO/M変化防止のための急冷機能である。これまでのMOX燃料技術開発等での知見から、炉内ペレット装荷域での雰囲気ガスの滞留による焼結密度,O/M等のばらつきの低減及びO/M調整時間の短縮を図る必要があった。本開発では、炉内の雰囲気ガスの流れについて可視化試験を行い、その結果をもとに炉内構造を設計し、ペレットへの雰囲気ガスの供給が均一となるよう改善を図った。また、雰囲気ガスの酸素ポテンシャルは雰囲気ガス中の水分/水素濃度比によって制御し、最大1000$$^{circ}$$C/hで降温する冷却能力を有する設計とした。今後は、本設計結果をもとに、設備の製作・据付を行い、基本プロセスを確証するための試験に移行する。

口頭

Am含有MOX燃料高線出力試験(B14照射試験),2; ペレット製造及び燃料要素加工

武内 健太郎; 沖田 高敏; 関 正之; 高野 龍雄; 加藤 明文*; 鹿志村 元明

no journal, , 

高速炉サイクルの研究開発ではAm等のマイナーアクチナイド(MA)を数%含有するMOX燃料についての検討が進められている。そこで、MAを含有した高速炉用MOX燃料の熱的性能を確認するため、高速実験炉「常陽」においてAm含有MOX燃料の高線出力での照射試験を実施した。本報告では、照射試験に供した「もんじゅ」仕様を模擬した低密度のMOXペレットの製造及び燃料要素の加工に関して報告する。燃料ペレット製造では、Am含有率の高いPuO$$_{2}$$粉末及び濃縮UO$$_{2}$$粉末を原料粉末とし、均一化混合,ポアフォーマ(密度降下剤)及びバインダの添加混合,造粒,ルブリカントの添加混合,成型,予備焼結及び焼結を行い、燃料ペレットを得た。試験パラメータである燃料ペレットのO/M比及びペレット/被覆管ギャップ幅は、雰囲気制御下での熱処理及び外周研削により、それぞれの試験パラメータの目標値となるように調整した。燃料要素加工では、燃料ペレット及び各部材をSUS316相当ステンレス鋼製被覆管に充填し、タグガス雰囲気を模擬するためにKrを9%混合したHeガス雰囲気中(1気圧)で端栓を溶接して燃料要素を得た。

口頭

Phonon softening in boron doped diamond

福田 竜生; Hoesch, M.*; 竹之内 智大*; Sutter, J. P.*; 筒井 智嗣*; Baron, A.*; 長尾 雅則*; 高野 義彦*; 川原田 洋*; 水木 純一郎

no journal, , 

ダイヤモンドは、最高硬度を持ち、エネルギーギャップが大きく、高熱伝導度を持つ等の性質を持つが、加えて最近、ボロンをドープした試料で超伝導が観測されることがわかった。われわれは、この超伝導(T$$_csim$$4.2K)を示すCVD成長させて作製したダイヤモンドについて、SPring-8のBL35XUでX線非弾性散乱実験を行った。窒素ドープや純粋なダイヤモンドと比較することで、超伝導ダイヤモンドは特にゾーン中心付近で、光学モードが大きくソフト化するとともに幅が広がることがわかった。これは、強い電子格子相互作用が存在することを表している。

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