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論文

Mass transport in the PdCu phase structures during hydrogen adsorption and absorption studied by XPS under hydrogen atmosphere

Tang, J.*; 山本 達*; 小板谷 貴典*; 吉越 章隆; 徳永 拓馬*; 向井 孝三*; 松田 巌*; 吉信 淳*

Applied Surface Science, 480, p.419 - 426, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:71.33(Chemistry, Physical)

他のPd合金よりも水素拡散係数が高く経済的に低コストなPdCu合金の水素吸着および吸収プロセス中の物質移動を調べた。この研究では、bcc構造の規則相(B2相)とfcc構造およびB2構造の混合相との比較が行われた。放射光を用いたその場超高真空X線光電子分光法および雰囲気X線光電子分光法を実施し、温度に対するPdおよびCu原子の化学状態を追跡した。初期吸着過程と吸収過程は2相で類似していたが、バルクへの水素拡散速度は混合相よりも規則相の方が高かった。水素吸着/吸収過程におけるPdとCu原子のダイナミクスは温度に大きく依存した。水素雰囲気では、Pd原子は373Kより下では表面偏析し、Cu原子は373Kより上で表面偏析した。本結果は理論計算とよく一致し水素透過材料の開発に向けた有益な情報となる。

論文

Micro-orientation control of silicon polymer thin films on graphite surfaces modified by heteroatom doping

下山 巖; 馬場 祐治; 平尾 法恵*

Applied Surface Science, 405, p.255 - 266, 2017/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.91(Chemistry, Physical)

イオンビームによりヘテロ原子ドーピングを行ったグラファイト基板上に蒸着したポリジメチルシラン(PDMS)薄膜の配向構造を調べるため、吸収端近傍X線吸収微細構造(NEXAFS)分光法を用いた。Si ${it K}$端NEXAFSスペクトルは非照射基板上とN$$_{2}$$$$^{+}$$照射基板上で互いに逆の傾向を示す偏光依存性を示し、Ar$$^{+}$$イオン照射基板上では偏光依存性を示さなかった。第一原理計算によるNEXAFSスペクトルの理論的解釈に基づき、PDMSは非照射基板で水平配向、N$$_{2}$$$$^{+}$$照射基板上で垂直配向、Ar+イオン照射基板上でランダム配向をとることがわかった。我々はさらに光電子顕微鏡を用いた分析を行い、同一基板上で照射・非照射領域が分離した表面でPDMS薄膜が$$mu$$mオーダーで異なる配向を持ちうることを見いだした。これらの結果は集光イオンビームを用いたグラファイトの表面改質が有機薄膜のための新たな微細配向制御法となる可能性を示唆している。

論文

Chemical state analysis of trace-level alkali metals sorbed in micaceous oxide by total reflection X-ray photoelectron spectroscopy

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵*

Applied Surface Science, 384, p.511 - 516, 2016/10

AA2016-0127.pdf:0.71MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:67.67(Chemistry, Physical)

層状酸化物に吸着した放射性セシウムの化学結合状態を明らかにするため、放射性セシウムの原子数に匹敵するレベルの極微量セシウムおよび他のアルカリ金属について、放射光を用いたX線光電子分光測定を行った。人造マイカ表面に吸着したセシウムでは、X線の全反射条件で光電子分光測定を行うことにより、1cm$$^{2}$$あたり100ピコグラム(200ベクレルの$$^{137}$$Csに相当)までのセシウムの測定が可能となった。光電子分光スペクトルを詳細に解析したところ、セシウムとルビジウムでは極微量になるほど、内殻結合エネルギーが低エネルギー側にシフトした。一方、ナトリウムでは逆の傾向が認められた。これらの化学シフトを点電荷モデルにより解析した結果、いずれのアルカリ金属においても、金属-酸化物間の結合は微量になるほど、より分極が大きくなりイオン結合性が高くなることが明らかとなった。

論文

Corrigendum to "Real time observation of oxygen chemisorption states on Si(001)-2$$times$$1 during supersonic oxygen molecular beam irradiation"

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 346, P. 580, 2015/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O$$_{2}$$ molecular beam. Translational kinetic energy values of the O$$_{2}$$ molecules have been estimated by calculations. I had made a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant R = 1.134$$times$$10$$^{-4}$$ eV/K. However, R = 8.617$$times$$10$$^{-5}$$ eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

論文

Corrigendum to "Si 2p and O 1s photoemission from oxidized Si(001) surfaces depending on translational kinetic energy of incident O$$_{2}$$ molecules"

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 343, P. 212, 2015/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O$$_{2}$$ molecular beam and O$$_{2}$$ gas. Translational kinetic energy values of the O$$_{2}$$ molecules have been estimated by calculations. I had made a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant R = 1.134$$times$$10$$^{-4}$$ eV/K. However, R = 8.617$$times$$10$$^{-5}$$ eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

論文

Corrigendum to "Coexistence of passive and active oxidation for O$$_{2}$$/Si(001) system observed by SiO mass spectrometry and synchrotron radiation photoemission spectroscopy"

寺岡 有殿; 盛谷 浩右*; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 343, P. 213, 2015/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O$$_{2}$$ molecular beam. Translational kinetic energy values of the O$$_{2}$$ molecules have been estimated by calculations. I had made a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant R = 1.134$$times$$10$$^{-4}$$ eV/K. However, R = 8.617$$times$$10$$^{-5}$$ eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

論文

Corrigendum to "Commissioning of surface chemistry end-station in BL23SU of SPring-8"

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 339, P. 158, 2015/06

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O$$_{2}$$ molecular beam. Translational kinetic energy values of the O$$_{2}$$ molecules have been estimated by calculations. I had made a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant R = 1.134$$times$$10$$^{-4}$$ eV/K. However, R = 8.617$$times$$10$$^{-5}$$ eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

論文

Effect of water vapor and hydrogen treatments on the surface structure of Ni$$_{3}$$Al foil

Xu, Y.*; Ma, Y.*; 櫻井 惇也*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*

Applied Surface Science, 315, p.475 - 480, 2014/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:59.56(Chemistry, Physical)

The Ni$$_{3}$$Al foils were heat treated in water vapor at 873 K for 1 h followed by H$$_{2}$$ reduction at 873 K for 1 h. The effects of the water vapor treatment and the H$$_{2}$$ reduction on the surface structure of the Ni$$_{3}$$Al foils were investigated by means of scanning electron microscopy and synchrotron radiation X-ray photoemission spectroscopy. Both Ni and Al were oxidized during the water vapor treatment; fine NiO particles were formed on the surface, accompanied by the formation of Al(OH)$$_{3}$$ and NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$. The NiO particles were reduced to metallic Ni and the Al(OH)$$_{3}$$ was decomposed to Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, whereas the NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ remained unchanged during the H$$_{2}$$ reduction, forming a Ni-enriched porous structure on the surface layer of NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$/ Al$$_{2}$$O$$_{3}$$.

論文

Temperature dependence of Cu$$_{2}$$O formation on Cu$$_{3}$$Au(110) surface with energetic O$$_{2}$$ molecular beams

橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*

Applied Surface Science, 287, p.282 - 286, 2013/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:74.46(Chemistry, Physical)

We study the surface temperature ($$T$$$$_{rm s}$$) dependence of oxidation on Cu$$_{3}$$Au(110) induced by a hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam (HOMB). The dissociative adsorption of O$$_{2}$$ proceeds accompanying with Cu segregation. From the Ts dependence of the O uptake curve, the direct dissociative adsorption process is a dominant process at less than O coverage ($$Theta$$) of 0.2 ML for the 2.2 eV HOMB incidence. At high $$Theta$$, the oxidation, in particular, the Cu$$_{2}$$O formation, depends on $$T$$$$_{rm s}$$. The high $$T$$$$_{rm s}$$ causes the efficient Cu segregation on the surface during the oxidation, suggesting the dominant role of Cu migration in the Cu$$_{2}$$O formation.

論文

Oxidation of TiAl surface with hyperthermal oxygen molecular beams

橋之口 道宏*; 戸出 真由美*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*

Applied Surface Science, 276, p.276 - 283, 2013/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:80.41(Chemistry, Physical)

Detailed studies on the initial oxidation processes of TiAl with a 2 eV hyperthermal oxygen molecular beam and thermal O$$_{2}$$ in the backfilling. The oxidation processes are monitored by X-ray photoemission spectroscopy measurements in conjunction with synchrotron radiation. Oxidation of both Al and Ti occurs during the oxidation. The incident-energy and surface-temperature dependences of oxidation reveal that the precursor-mediated dissociative adsorption is the dominant initial step in the thermal O$$_{2}$$ backfilling. Thus, the efficiency of oxidation is higher for the thermal O$$_{2}$$ backfilling than for the molecular beam dose. The result is quite different from that on TiNi where the molecular beam dose has the advantages in the oxide layer growth at high O coverage. We succeeded in fabricating blue-colored TiO$$_{2}$$ and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ containing layers, combining molecular beam and surface annealing.

論文

Well-ordered arranging of Ag nanoparticles in SiO$$_{2}$$/Si by ion implantation

高廣 克己*; 水口 友貴*; 川口 和弘; 一色 俊之*; 西尾 弘司*; 笹瀬 雅人*; 山本 春也; 西山 文隆*

Applied Surface Science, 258(19), p.7322 - 7326, 2012/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:87.99(Chemistry, Physical)

SiO$$_{2}$$等の誘電体中に埋め込まれた銀(Ag)等の金属ナノ粒子は、非線形な誘電特性を示すことから非線形光学素子への応用が期待されている。本研究では、イオン注入法を用いてSi基板を熱酸化して形成したSiO$$_{2}$$層(300nm)注入にAgイオン注入(加速電圧:350keV、照射量:0.37-1.2$$times$$10$$^{17}$$ ions/cm$$^{2}$$)を行い、透過電子顕微鏡法,ラザフォード後方散乱法等を用いて、注入後の試料の構造評価を行った。その結果、注入Agイオンの投影飛程に相当する深さ近傍に直径25-40nmの銀ナノ粒子が、SiO$$_{2}$$/Si界面には直径数nmの銀ナノ粒子が、それぞれ規則的に配列して形成されることがわかった。さらに、X線光電子分光,X線回折の測定結果から、これらのAgナノ粒子は、酸化及び硫化に対して耐性があり1.5年以上その構造が保たれることがわかった。

論文

Anchoring of alkyl chain molecules on oxide surface using silicon alkoxide

成田 あゆみ; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 平尾 法恵; 矢板 毅

Applied Surface Science, 258(6), p.2034 - 2037, 2012/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:76.61(Chemistry, Physical)

近年、有機薄膜が新たな機能性材料として注目を集めているが、有機薄膜を新規デバイス材料として応用するためには、有機分子を無機基板表面へ整然と並べて固定化する必要がある。特に光学デバイスを考えた場合、透明な絶縁体である酸化物表面に有機分子を固定化することが重要である。そこで本研究では、サファイア表面にシリコンアルコキシド基を終端に持つ長鎖アルキル分子(オクタデシルトリエトキシシラン,ODTS)を自己組織化的に固定化することを試み、界面の化学状態と分子配向をX線光電子分光法(XPS)及びX線吸収微細構造法(NEXAFS)を用いて調べた。XPSの結果から、溶液法,吸着法で得られた膜は単分子層に近く、シリコンアルコキシドがサファイア表面と化学結合を形成していることがわかった。また、単分子膜のSi K吸収端NEXAFSスペクトルの偏光依存性から、ODTS分子のSi-O結合が、表面に対して垂直であることが明らかとなった。

論文

Study on selective adsorption of deuterium on boron nitride using photon-stimulated ion-desorption

Koswattage, K.; 下山 巖; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 中川 和道*

Applied Surface Science, 258(4), p.1561 - 1564, 2011/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.89(Chemistry, Physical)

窒化ホウ素(BN)からなるナノチューブは、カーボンナノチューブよりも優れた水素吸蔵能を持つ可能性が指摘されているため水素吸蔵材として興味深い候補であるが、水素吸着挙動については不明な点が多い。中でも最も基本的な疑問の一つに吸着サイト依存性がある。水素原子がB, Nサイトのどちらかに吸着するのか、それとも選択性を持たないのかについては多くの理論研究があるが矛盾する結果が報告されており、実験的な検証はほとんど行われていない。そこで本研究でわれわれは六方晶BN薄膜を直径無限大のナノチューブのモデル材料とみなし、光刺激イオン脱離分光法による水素の直接観測実験を行った。内殻励起後のイオン脱離はサイト選択的であるため、脱離水素イオンを検出することで水素の直接観測とサイト選択的測定の両立が期待できる。実験では不純物由来の水素と区別するため重水素原子を用いた。重水素化したBN薄膜にB及びNの吸収端領域のX線を照射し、検出されたD$$^{+}$$イオンの脱離収率スペクトルを測定した。B内殻励起ではD$$^{+}$$脱離収率$$eta$$が吸収端で明瞭に増加したが、N吸収端では$$eta$$がほぼ一定な値を示した。この結果はBサイトへの優先的吸着を示唆している。

論文

Microscopic observation of lateral diffusion at Si-SiO$$_{2}$$ interface by photoelectron emission microscopy using synchrotron radiation

平尾 法恵; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 本田 充紀*

Applied Surface Science, 258(3), p.987 - 990, 2011/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.09(Chemistry, Physical)

放射光軟X線と光電子顕微鏡を組合せることにより、化学結合状態をナノスケールで画像観察する装置を開発し、同装置をSi-SiO$$_{2}$$界面の化学結合状態解析に応用した。SiとSiO$$_{2}$$から成る試料を加熱し、Si-SiO$$_{2}$$界面の表面拡散の観察を行った結果、縦方向の拡散と異なることがわかった。また、拡散中の界面にはSiO(Si$$^{2+}$$)など中間の化学状態が存在しないという結果が得られた。これは拡散過程において揮発性のSiOが表面から脱離するためであると結論した。

論文

Optical emission spectroscopy by Ar$$^{3+}$$ ion sputtering of Ti surface under O$$_2$$ environment

本橋 健次*; 齋藤 勇一; 北澤 真一

Applied Surface Science, 257(13), p.5789 - 5792, 2011/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.09(Chemistry, Physical)

Visible light emission from atoms and ions sputtered on a polycrystalline Ti surface was observed under irradiation of 30 keV Ar$$^{3+}$$ ions. A number of atomic lines of Ti I and II were observed in the wavelength of 250 to 850 nm. The intensity of Ti II emission increased 1.3-5.6 times by introducing oxygen molecules at a pressure of 5.8$$times$$10$$^{-5}$$ Pa, whereas that of Ti I decreased 0.5-0.8 times. Factors enhancing or reducing photon intensities were plotted as a function of energy of the corresponding electrons in the excited states for Ti atoms and Ti$$^+$$ ions. As a result, neither the bond-breaking model nor the kinetic model was applicable to the intensity change. It is considered that the local band structure model is appropriate for understanding the Ti I and II emissions.

論文

Oxidation of TiNi surface with hyperthermal oxygen molecular beams

岡田 美智雄*; 宗和 誠*; 笠井 俊夫*; 寺岡 有殿

Applied Surface Science, 257(9), p.4257 - 4263, 2011/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:52.48(Chemistry, Physical)

We report results of our detailed studies on the initial oxidation process of TiNi with a 2 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) and thermal O$$_{2}$$ in the backfilling. The oxidation processes are monitored by X-ray photoemission spectroscopy (XPS) measurements in conjunction with synchrotron radiation (SR). In the early stages of oxidation, the precursor mediated dissociative adsorption is the dominant reaction mechanism. In the oxide formation process at higher O coverage, HOMB has the advantage in the dissociation process of O$$_{2}$$ molecules and can make growth of TiO$$_{2}$$ layers with the underlying TiO$$_{x}$$-rich and/or Ni-rich layers. We succeeded in fabricating a thick Ni-free TiO$$_{2}$$ layer, possibly blue colored rutile TiO$$_{2}$$, combining HOMB and surface annealing.

論文

Dehydrogenation catalyst for optical organic-hydride detection

吉村 公男; 箱田 照幸; 山本 春也; 吉川 正人

Applied Surface Science, 257(9), p.4428 - 4431, 2011/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.89(Chemistry, Physical)

有機ハイドライドに接触すると着色する(光学的検知)材料は、150$$^{circ}$$C以下の低温で動作する水素の脱離反応を促進する脱水素触媒を、脱離した水素との反応により変色する着色材表面に着床させて作製する。低温で動作する脱水素触媒の選定では、300$$^{circ}$$C以上の高温で動作する脱水素触媒であるPt, Pd, Rh, Ir, Ni, Cuを選び、それぞれ、アルミナ粒子に重量比で1%担持した試料を作製し、5%シクロヘキサンに対する脱水素能を評価した。その結果、脱水素能発現温度が100$$^{circ}$$Cで水素発生量が多い触媒はPt及びPdであった。これらを着色材である三酸化タングステン(WO$$_{3}$$)膜表面にRFスパッタ法により堆積させ、150$$^{circ}$$Cの加熱条件下で13%シクロヘキサン-N$$_{2}$$ガスに接触させたところ、WO$$_{3}$$膜を着色させることに成功した。Pt及びPdとWO$$_{3}$$膜を組合せにより、光学的に有機ハイドライドを検知可能な材料を開発できる見通しが得られた。

論文

Spectroscopic characterization of $$beta$$-FeSi$$_{2}$$ single crystals and homoepitaxial $$beta$$-FeSi$$_{2}$$ films by XPS and XAS

江坂 文孝; 山本 博之; 鵜殿 治彦*; 松林 信行*; 山口 憲司; 社本 真一; 間柄 正明; 木村 貴海

Applied Surface Science, 257(7), p.2950 - 2954, 2011/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:62.55(Chemistry, Physical)

エネルギー可変の放射光を励起源として光電子スペクトルを観測した場合、光電子の運動エネルギーの変化に応じて電子の脱出深さが変化することから、表面の深さ方向分布を非破壊的に得ることが可能となる。本研究では放射光を用いたX線光電子分光法と、これよりも分析領域の深いX線吸収分光法(XAS)を用い、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$単結晶上にホモエピタキシャル成長させた$$beta$$-FeSi$$_{2}$$薄膜表面組成及び化学状態について、非破壊深さ方向分析を行った。得られたXPSスペクトルから、励起エネルギーの増大とともにSiO$$_{2}$$及びSiO$$_{x}$$に起因するピーク強度が減少し、相対的にシリサイドによるピーク強度が増大することを明らかにした。これらの結果をもとに深さプロファイルを評価し、単結晶表面にはそれぞれSiO$$_{2}$$層0.8nm及びSiO$$_{x}$$層0.2nmが形成されていること、Fe/Si組成比は深さ方向にほとんど変化しないことが確認された。発表ではXASによるFe-L及びSi-K吸収端測定から、より深い表面領域の結果について解析を行った結果についても併せて報告する。

論文

Oxygen reduction activity of N-doped carbon-based films prepared by pulsed laser deposition

箱田 照幸; 山本 春也; 川口 和弘; 八巻 徹也; 小林 知洋*; 吉川 正人

Applied Surface Science, 257(5), p.1556 - 1561, 2010/12

 被引用回数:12 パーセンタイル:46.69(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池の実用化にあたって克服しなければならない問題の一つに白金触媒の使用量の低減があり、特にカソードにおける酸素還元反応を促進する白金代替触媒の開発が重要課題の一つとなっている。これまでに、コバルトフタロシアニンを含む熱硬化性樹脂を焼成することにより調製した炭素材料が白金と同等の酸素還元活性を発現することが報告されていることから、本研究では、焼成過程を必要としない、パルスレーザー蒸着法を用いて窒素ドープ炭素材料を作製するとともに、その酸素還元活性を調べた。その結果、蒸着中の基板温度の上昇に伴い酸素還元活性が向上して、最大の600$$^{circ}$$Cで0.66V(vs. NHV)の酸還元電位を有する試料の作製に成功した。また、作製試料の構造評価の結果、この酸素還元活性がグラファイト構造内のピリジン結合などに起因することを明らかにした。

論文

Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy and near-edge X-ray absorption fine structure study on oxidative etching of diamond-like carbon films by hyperthermal atomic oxygen

田川 雅人*; 横田 久美子*; 北村 晃*; 松本 康司*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神田 一浩*; 新部 正人*

Applied Surface Science, 256(24), p.7678 - 7683, 2010/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:52.06(Chemistry, Physical)

超熱原子状酸素ビームに曝した水素化ダイヤモンドライクカーボン(DLC)膜の表面構造変化を、ラザフォード後方散乱分光(RBS),放射光光電子分光(SR-PES),X線吸収端微細構造解析(NEXAFS)で調べた。DLC表面は酸化され、原子状酸素の高エネルギー衝突でエッチングされることがわかった。RBSとリアルタイム質量損失測定では原子状酸素強度とエッチング量は比例した。SR-PESでは酸化層はDLC膜の最表面に限られることがわかった。NEXAFSからはDLCのsp$$^{2}$$構造が選択的にエッチングされ、sp$$^{3}$$リッチ領域がDLC表面に残ることがわかった。DLC表面にsp$$^{3}$$リッチ領域が生成すると表面荒れが起こり、初期のDLC表面に比べてエロージョン収率が減少することがわかった。

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