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論文

Crystallographical and morphological changes in charge-ordering transition of RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (R: Y, Lu) investigated by transmission electron microscopy

堀部 陽一*; 森 茂生*; 池田 直*; 吉井 賢資; 前野 宏志*; 村上 恭和*

Ferroelectrics, 584(1), p.20 - 30, 2021/00

鉄3d電子の電荷秩序により強誘電性を示すRFe$$_{2}$$O$$_{4}$$につき(R: Y, Lu)、希土類イオン半径の異なる2つの系の結晶構造と電荷秩序構造の温度変化を透過電子顕微鏡観測により調べた。この系はFe-Oの三角格子が積み重なった2次元性の強い構造を持つが、YFe$$_{2}$$O$$_{4}$$およびLuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の両者とも、電子線回折像は室温以上において3次元的な電荷秩序構造の存在を示した。また、実空間像の観測からは、YFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の電荷秩序のほうが、LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$のそれよりも3次元性が強いことが判明した。この実験事実を結晶構造と関連付けて説明した。Fe-O面内方向の格子定数を基準とした場合、面間方向の格子定数は、Y系のほうがLu系のほうが短くなる。すなわち、面間方向のFe電子の相互作用はY系のほうが強いと推測される。よって、YFe$$_{2}$$O$$_{4}$$はFe-O面内の2次元的な電荷秩序に加え、面間方向の電荷秩序も発達しやすい系であり、結果として3次元的な等方向的な秩序相が出現しやすいと結論した。

論文

Local structure analysis of PbTiO$$_3$$ in high-temperature cubic phase

米田 安宏; 谷口 博基*; 北中 佑樹*; 野口 祐二*

Ferroelectrics, 538(1), p.57 - 62, 2019/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.34(Materials Science, Multidisciplinary)

チタン酸鉛の高エネルギーX線回折実験を行った。回折データから2体相関分布関数(PDF)を用いて局所構造解析を行った。高温相の立方晶相では平均構造からのズレが確認された。平均構造から逸脱した鉛原子は周囲の鉛で独自のPb-O-Pbネットワーク構造を形成していることを示した。

論文

Local structure analysis of relaxor Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$

米田 安宏; 谷口 博基*; Fu, D.*

Ferroelectrics, 513(1), p.1 - 6, 2017/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.1(Materials Science, Multidisciplinary)

リラクサー強誘電体Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$の局所構造解析をExtended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)を用いて行った。Nb周辺の局所構造をAgNbO$$_3$$と比較し、Pb周辺の局所構造をPbTiO$$_3$$と比較した。PMNのNb周辺構造はAgNbO$$_3$$とよく一致しており、AgNbO$$_3$$と同様のNb off-center shiftに起因する1.91と2.01${AA}$の2つの結合に分裂していた。一方、disorderしたPbサイトはPDF解析から構造を抽出することに成功した。

論文

Pyroelectric power generation with ferroelectrics (1-x)PMN-xPT

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.1(Materials Science, Multidisciplinary)

We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(Mg$$_{2/3}$$Nb$$_{1/3}$$)O$$_3$$-25PbTiO$$_3$$ which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm$$^3$$ in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O$$_3$$.

論文

Local structure analysis of $$A$$TiO$$_{3}$$ ($$A$$ = Sr, Ba, Pb)

米田 安宏; 小原 真司*

Ferroelectrics, 485(1), p.34 - 41, 2015/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.06(Materials Science, Multidisciplinary)

放射光X線を用いた全散乱回折データには長距離レンジと短距離レンジ双方の構造情報が含まれている。強誘電体の場合はさらにドメイン構造のため平均構造と局所構造との間にずれが生じる。2体相関分布関数法(PDF)を用いた局所構造解析は強誘電体のメカニズムを理解するために有用である。今回、我々はペロブスカイト酸化物強誘電体に対してPDF解析を適用した。特にチタン酸バリウム(BaTiO$$_3$$)において、熱振動のために局所歪が平均構造に埋もれる秩序-無秩序型の相転移機構が明らかとなった。PDF解析を用いることでペロブスカイト酸化物の種々の不安定性の解明を試みた。

論文

Multiferroic character and magnetic phase of LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

大石 大輔*; 早川 弘毅*; 赤浜 裕士*; 池田 直*; 神戸 高志*; 松尾 祥史*; 君塚 昇*; 狩野 旬*; 吉井 賢資

Ferroelectrics, 415(1), p.51 - 56, 2011/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.56(Materials Science, Multidisciplinary)

電子強誘電体LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の酸素欠損が少ない単結晶に対し、外部磁場下での交流誘電率測定を行った。150K-300Kの範囲において、磁場印加により1パーセントほど誘電率が変化することが観測された。これは磁性と誘電性の結合を示す結果であり、応用的にも興味深い。磁場をスイープさせたところ、誘電率変化は磁化の磁場微分が最大となる磁場の付近で最も大きくなった。これは、誘電ドメインが磁気ドメインの動きに影響されることを意味する。この結果は、磁場による鉄スピンの再配列が鉄イオン間の電子移動に影響したため誘電性が変化したことによると考察した。

論文

Mathematical model of domain formation in barium titanate

米田 安宏

Ferroelectrics, 414(1), p.86 - 89, 2011/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

チタン酸バリウムのドメイン形成には長距離レンジの格子歪みの相関が深くかかわっている。ドメイン内に生じる歪みの直接観察が困難であったため、これまでは分極の不均一性として取り込まれていた。しかし、近年、ドメイン内の歪みの直接観察が可能となり、歪みを直接的なパラメターとするドメイン形成モデルが必要となった。そこで、歪みをパラメターとする数理モデルを構築し、チタン酸バリウム薄膜に見られる非線形性の記述を試みた。

論文

Nanometer-sized domain structures in LuFe$$M$$O$$_{4}$$ ($$M$$=Cu, Co) revealed by energy-filtered transmission electron microscopy

松尾 祥史*; 平田 秋彦*; 堀部 陽一*; 吉井 賢資; 池田 直*; 森 茂生*

Ferroelectrics, 380(1), p.56 - 62, 2009/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:31.42(Materials Science, Multidisciplinary)

誘電体LuFe$$M$$O$$_{4}$$($$M$$=Cu, Co)につき、透過電子線回折測定によってナノ構造を観察した。この系は、われわれが発見した電荷秩序型新規強誘電体$$R$$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$($$R$$=Y, Ho-Lu)のFeサイト置換物質である。LuFeCuO$$_{4}$$については、1/3 1/3 0付近にジグザグ型の散漫なストリークとスポットが観測された。これは、この系の三角格子上でFe$$^{3+}$$とCu$$^{2+}$$がイオン秩序していることを示す。このイオン秩序は、$$R$$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$において観測されている、電気双極子を伴う鉄電荷秩序構造と類似構造である。すなわち、このイオン秩序構造が室温での100程度の誘電率の起源と考えられる。実空間観察からは、5$$sim$$10nmのナノサイズのドメインが観測された。一方、LuFeCoO$$_{4}$$については、ハニカム型の電子線回折パターンが観測された。これは、極めて小さい領域でのFe$$^{3+}$$とCo$$^{2+}$$の秩序構造と考えられ、LuFeCuO$$_{4}$$同様、この秩序構造が1000程度の誘電率の起源と推測される。また、LuFeCoO$$_{4}$$においては実空間においてドメイン構造は観測されなかった。

論文

Magnetic and dielectric properties of R$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$MnO$$_{3}$$ (R=Eu-Lu)

吉井 賢資; 平光 雄介*; 米田 安宏; 岡島 由佳; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 池田 直*

Ferroelectrics, 379(1), p.183 - 190, 2009/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:38.83(Materials Science, Multidisciplinary)

標記マンガン酸化物における磁性と誘電性について調べた。磁化測定から、室温近傍でマンガンイオンの電荷秩序が起こり、100K以下程度でマンガンスピンの反強磁性が観測された。また、誘電率測定からは、室温近傍で1000程度の誘電率が観測され、誘電率の温度依存性がマンガン電荷秩序温度近傍で変化した。これは、この系の誘電性と電荷秩序に相関があることを示唆する。さらに、誘電率の損失部の解析、及び、放射光吸収分光測定の結果から、誘電応答がマンガン3d電子の移動に由来していることが示唆された。これは、通常の誘電体で見られる、イオン変位機構とは異なるものである。

論文

Stoichiometric study of the dielectric and magnetic properties in charge frustrated system LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

道内 尊正*; 横田 祐輔*; 小松 拓磨*; 早川 弘毅*; 黒田 朋子*; 真栄田 大介*; 松尾 祥史*; 森 茂生*; 吉井 賢資; 花咲 徳亮*; et al.

Ferroelectrics, 378(1), p.175 - 180, 2009/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:62.21(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄イオンの電荷秩序により強誘電体となる標記物質LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$につき、合成条件を変えることにより酸素量を変えた試料に対する磁性と誘電性について報告する。試料作成はCO-CO$$_{2}$$混合ガスフロー中で行い、CO$$_{2}$$とCOの比を変えることで酸素量を変えた。CO$$_{2}$$:COのフロー比が1:5付近において、磁気転移温度が最高の240$$sim$$250K近傍となったことから、この試料が最良のものと判断される。本試料の誘電率は、室温で10000近傍であった。誘電率の虚数部分から求めた活性化エネルギー0.4$$sim$$0.5eV程度であり、これまでLuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$において報告されていた0.3eVよりも大きい傾向が見られた。今後さらに測定を行い、物性の詳細のわかっていないLuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の性質とその起源を明らかにする予定である。

論文

X-ray topography of piezoelectric La$$_3$$Ta$$_{0.5}$$Ga$$_{5.5}$$O$$_{14}$$ crystal grown by Czochralski method

米田 安宏; 水木 純一郎; 武田 博明*; 塩嵜 忠*

IEEE Transactions on Ultrasonics, Ferroelectrics and Frequency Control, 55(5), p.971 - 974, 2008/05

La$$_3$$Ta$$_{0.5}$$Ga$$_{5.5}$$O$$_{14}$$(通称LTG)のトポグラフィを行った。ランガサイト系の圧電体結晶は非常に良い結晶性を示すことが知られているが、ランガサイト系の単結晶の評価を行った。この研究の目的は、圧電体結晶をX線のチョッパーとして使用するための結晶性の評価である。現在、コマーシャルベースで販売されているランガサイト(LGS)を凌ぐような結晶は見つけることはできなかった。しかし、高エネルギーX線を用いたトポグラフィはランタンのような重い元素の含まれている材料でも、バルクライクな結晶性の評価ができることを示すことができた。

論文

Electronic ferroelectricity from charge ordering in RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

池田 直*; 松尾 祥史*; 森 茂生*; 吉井 賢資

IEEE Transactions on Ultrasonics, Ferroelectrics and Frequency Control, 55(5), p.1043 - 1045, 2008/05

標記の希土類-鉄酸化物における、鉄イオンの電荷秩序に由来する強誘電性に関してレビューする。この系では、三角格子上の鉄イオン間のクーロン相互作用にフラストレーションが存在する。これにより、350K以下で長周期を持った電荷秩序構造が発現することがSPring-8の放射光を用いた回折実験によりわかった。この電荷秩序構造は電気双極子を持っていることから、系は結果的に350K以下で強誘電体となる。この強誘電性は、通常のイオン変位機構とは異なるものであり、応用に関する大きな可能性を有する。

論文

Ferroelectric domain structures in BiFeO$$_{3}$$-BaTiO$$_{3}$$

喜多川 修二*; 尾崎 友厚*; 堀部 陽一*; 吉井 賢資; 森 茂生*

Ferroelectrics, 376(1), p.122 - 128, 2008/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:45.51(Materials Science, Multidisciplinary)

(1-x)BiFeO$$_{3}$$-xBaTiO$$_{3}$$の強誘電ドメイン構造について、透過電子線回折によって調べた。x=0の系(BiFeO$$_{3}$$)は、強誘電性と磁気秩序が共存するマルチフェロイック系であり、カレントトピックスとなっている物質である。また、x=1のBaTiO$$_{3}$$は古くからよく知られた強誘電体である。両者の混晶を作ることで誘電性・磁性の特性が向上することを目指して、近年盛んに研究が行われている。電子線回折実験の結果、x=0.25の試料では、BiFeO$$_{3}$$(x=0)に存在する大きな強誘電ドメインが、混晶化によって20-30nm程度の小さなドメインへと変化していることがわかった。ドメインの自発分極とその方向は、暗視野像の観測によって決定した。xに対する強誘電ドメインの構造変化や温度変化についても調べたので報告する。

論文

Magnetic and ferroelectric properties of (Bi$$_{1-x}$$La$$_x$$)FeO$$_3$$

米田 安宏; 吉井 賢資; 齋藤 寛之; 水木 純一郎

Ferroelectrics, 348, p.33 - 37, 2007/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:49.14(Materials Science, Multidisciplinary)

ビスマスフェライトは固相反応では生成が困難な物質であるが、ランタンをドープすると簡単に単相の試料が得られることがわかった。また、pureなBiFeO$$_3$$の磁気特性は反磁性であるにもかかわらず、わずか、10パーセントLaを置換しただけで、LaFeO$$_3$$の特性であるweak ferroになることがわかった。この試料を用いて単結晶育成の試みを行った。単結晶の作製方法はSolid State Single Crystal Growthで、マテリアルである(Bi,La)Fe0$$_3$$から直接、グレイン成長によって、単結晶を得るというやり方である。大型高圧プレスを用いて、基板としてチタン酸ストロンチウムを使い、5GPa, 900$$^{circ}$$Cで焼成したところ、0.1mmの単結晶を得ることができた。X線で評価したところ半値幅が0.3度程度のものができていた。

論文

Ferroelectricity from valence ordering in RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

池田 直*; 森 茂生*; 吉井 賢資

Ferroelectrics, 348, p.38 - 47, 2007/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.24(Materials Science, Multidisciplinary)

われわれは、RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$(R:希土類)の強誘電性が全く新しい機構によるものであることを見いだした。焦電気測定,低周波交流誘電率測定,共鳴X線散乱実験、及び鉄電荷のフラストレーションに関する考察により、Fe$$^{2+}$$及びFe$$^{3+}$$のイオンが実空間秩序することによって生み出される誘電分極に由来するものと結論付けた。この誘電性は、これまで知られている強誘電性、すなわち正負のイオンの位置変位による強誘電性とは全く異なる機構によるものであり、基礎科学的に興味深いだけでなく、劣化の少ないデバイスへの応用の可能性も示すものである。

論文

PDF analysis of Bi$$_{0.9-x}$$La$$_{0.1}$$Tb$$_{x}$$FeO$$_{3}$$

米田 安宏; 吉井 賢資; 齋藤 寛之; 水木 純一郎

Ferroelectrics, 355, p.119 - 124, 2007/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.24(Materials Science, Multidisciplinary)

ビスマスフェライトはAサイトを希土類金属で置換することによって、バラエティーに富んだ、誘電性と磁性を発現する。しかし、AサイトのBiと置換されるため、平均構造は置換したサンプルでも母相と同じ構造のR3cであるため、構造的な解釈が困難であった。そこで、この置換効果による構造変化を明らかにするため、PDF解析を行った。その結果、La置換したサンプルに特有の構造があることがわかり、Laがビスマスフェライトのペロブスカイト構造を安定化していることが伺える。また、特異な磁性を発現するTbをLaとともにドープしても、局所構造に大きな変化は認められず、ペロブカイト構造が安定化していることがわかった。

論文

Magnetically induced ferroelectricity in multiferroic compounds of $$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$

木村 宏之*; 小林 悟*; 脇本 秀一; 野田 幸男*; 近 圭一郎*

Ferroelectrics, 354, p.77 - 85, 2007/01

 被引用回数:21 パーセンタイル:66.79(Materials Science, Multidisciplinary)

マルチフェロイック物質である$$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$のさまざまな種類の希土類金属を用いた試料について、中性子散乱とバルク測定により磁性と誘電性を温度と磁場の関数で調べた結果についてレビューする。低温で反強磁性転移と強誘電転移が温度低下に伴い連続して起こり、反強磁性と強誘電が同時に実現する複合フェロ状態を観測した。この系における強誘電性は磁場により誘起又は消滅するが、磁場中中性子散乱実験から、強誘電性の発現には反強磁性磁気構造の格子整合性が不可欠であることを明らかにした。また磁気構造上、強誘電性が磁場により誘起される背景には希土類金属の磁気モーメントも重要な役割を果たすことを明らかにした。

論文

PDF analysis on semiconductive CdTe-ZnTe alloy

米田 安宏; 鈴谷 賢太郎; 小原 真司*; 水木 純一郎

Ferroelectrics, 339, p.165 - 174, 2006/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

CdTe-ZnTe半導体混晶はzinc-blendeタイプの構造を持つ物質として、初めて強誘電性が確認された。しかし、強誘電性領域においても構造が変化しないことから、強誘電性発現機構がいまだ明らかにはなっていない。われわれは実験室系のX線回折においてZn原子の温度因子が大きく変化することを見いだした。これは熱的揺動だけではなく、静的なdisorderが生じていると考えられる。そこで、disorderな構造を明らかにするために、高エネルギーX線回折とPDF解析を用いて改めてこのCdTe-ZnTe半導体混晶の構造解析を行った。その結果、平均構造位置からのdisorderはZn, Cdサイトだけではなく、むしろTeサイトで支配的に起こっていることがわかった。これらの原子のdisorderの結果、分極が生じ強誘電性を発現していると考えられる。

論文

Structural study of semiconductive CdTe-ZnTe alloy by high-energy X-ray diffraction

米田 安宏; 松本 徳真; 鈴谷 賢太郎; 小原 真司*; 水木 純一郎

Ferroelectrics, 268, p.277 - 282, 2002/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:31.49(Materials Science, Multidisciplinary)

微小領域強誘導電体は従来の強誘導体の発現機構に加えてドメイン間の相互作用によって複雑な2次構造を持つ。この2次構造が強誘電体の分野に新局面を開く可能性があるとして、近年さかんに研究されるようになってきた。そのひとつに(Cd,Zn)Te半導体混晶がある。CdTeとZnTeはそれぞれジンクブレンド構造の半導体でpure-limitでは強誘電性は示さない。CdTe中のCd原子を原子半径の小さなZn原子で置換することによって格子歪が生じ、その歪が2次構造である微小強誘電領域を作り強誘電性が発現するとされている。ところが(Cd,Zn)Te混晶の格子歪は局所的な歪のために構造解析が非常に困難で、強誘電性の発現機構が解明されてはいなかった。われわれはSPring-8の高エネルギーX線を用いてPDF解析を行った結果、局所歪を取り込んだ構造解析によって強誘電性を説明しうるモデルを提案することができた。

論文

Poling characteristics of PZT/epoxy piezoelectric paints

江草 茂則; 岩沢 直純*

Ferroelectrics, 145, p.45 - 60, 1993/00

チタン酸ジルコン酸鉛(PZT)のセラミックス微粉末を顔料とし、エポキシ樹脂をバインダとする塗料を作成した。この塗料をアルミニウム板の表面に塗布したのち、室温或いは150$$^{circ}$$Cで乾燥させることにより、厚さ25~175$$mu$$m、PZT体積含有量53%の薄膜を形成した。次に、この薄膜に最高450kV/cmまでの電界を空気中・室温で印加することにより、この薄膜に圧電性を付与した。この薄膜の分極挙動は、塗料の乾燥温度、薄膜の厚さ、及び、分散ペースト中のPZT/エポキシ組成に依存し、極めて複雑である。しかし、薄膜の電気伝導度を測定したところ、分極挙動と電気伝導度との間には良い相関が存在することが分かった。この事実は、PZT/エポキシ複合系薄膜の電気伝導度によって薄膜中に分散したPZT粒子に作用する電界の強さが決定され、さらに、その電界の強さによってPZT粒子の分極挙動が決定されることを示している。

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