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論文

Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.

論文

Ion hydration and association in an aqueous calcium chloride solution in the GPa range

山口 敏男*; 西野 雅晃*; 吉田 亨次*; 匠 正治*; 永田 潔文*; 服部 高典

European Journal of Inorganic Chemistry, 2019(8), p.1170 - 1177, 2019/02

2mol dm$$^{-3}$$ CaCl$$_2$$重水水溶液の中性子回折測定を常温常圧および常温1GPaで行った。イオン水和と会合および水溶液を原子レベルで明らかにするためS(Q)を経験ポテンシャル構造精密化(EPSR)モデリングにより解析した。2つの圧力において、Ca$$^{2+}$$イオンはCa-O距離2.44$AA$ $$、Ca-D距離3.70$AA$ $$で7つの水分子により囲まれており、陽イオンの水和に圧力は影響しないことを示している。一方でCl$$^{-}$$イオンは圧力に対し劇的な変化を示し、加圧によりCl-O距離の3.18$AA$ $$から3.15$AA$ $$の減少を伴い、Cl$$^{-}$$イオンへの酸素の配位数は7から14に変化した。しかしながらここで、Cl$$^{-}$$イオン周りの水素の配位数は、Cl-D距離が2.22から2.18$AA$ $$へ減少しつつも、6-6.7とあまり変わらなかった。また溶媒の水の圧力変化は大きく、O-O距離は2.79$AA$ $$から2.85$AA$ $$に減少し、酸素原子の配位数は4.7から10.3に増大する。一方、水素原子は、加圧によらずO-D距離1.74$AA$ $$、配位数も1.2のままであった。これらのことは、O$$cdots$$D結合が加圧により大きく曲がることを示している。この水素結合の変化が、Cl$$^{-}$$イオンまわりの酸素の配位数の大きな増大を引き起こしたものと思われる。

論文

Theoretical elucidation of Am(III)/Cm(III) separation mechanism with diamide-type ligands using relativistic density functional theory calculation

金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎

Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$と[M(ADAAM)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。

論文

Synthesis, direct formation under high pressure, structure, and electronic properties of LiNbO$$_{3}$$-type oxide PbZnO$$_{3}$$

森 大輔*; 田中 樹恵*; 齋藤 寛之; 亀卦川 卓美*; 稲熊 宜之*

Inorganic Chemistry, 54(23), p.11405 - 11410, 2015/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:33.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A novel LiNbO$$_{3}$$-type (LN-type) lead zinc oxide, PbZnO$$_{3}$$, was successfully synthesized under high pressure and temperature. Rietveld structure refinement using synchrotron powder X-ray diffraction (XRD) data demonstrated that LN-type PbZnO$$_{3}$$ crystallized into a trigonal structure with a polar space group ($$R3c$$).

論文

Synthesis, structure, and pressure-induced polymerization of Li$$_{3}$$Fe(CN)$$_{6}$$ accompanied with enhanced conductivity

Li, K.*; Zheng, H.*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; Tulk, C. A.*; Molaison, J.*; Feygenson, M.*; Ivanov, I. N.*; Yang, W.*; Mao, H.-K.*

Inorganic Chemistry, 54(23), p.11276 - 11282, 2015/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

3重結合における圧力誘起重合は共役二重結合を引き起こすと考えられている。比較的低い圧力において重合を起こす金属シアン化物を探索するために、無水のLi$$_{3}$$Fe(CN)$$_{6}$$を合成し、その結晶構造を調べた。実験の結果、CN$$^{-}$$の不可逆な結合が、工業的な装置でも実現できるほど低い圧力で達成された。それに伴い電気伝導度は3倍に増加し、重合化したLi$$_{3}$$Fe(CN)$$_{6}$$はリチウムイオン電池の電極として使える可能性がある。

論文

Crystal structures and magnetic properties of nickel chain compounds PbM$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ (M = Mn, Cd)

土井 貴弘*; 鈴木 遼*; 日夏 幸雄*; 樹神 克明; 井川 直樹

Inorganic Chemistry, 54(22), p.10725 - 10731, 2015/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.26(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The synthesis, crystal structures, and magnetic properties of the pentanary oxides PbM$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ (M = Mn and Cd) were investigated. These compounds crystallize in a hexagonal structure with space group $$P6_3/m$$, in which the Ni$$^{2+}$$ ions form a zigzag chain along the c axis. From the magnetic susceptibility and specific heat measurements, we found that the PbCd$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ behaves as a low-dimensional magnet due to the intrachain an tiferromagnetic interaction between Ni$$^{2+}$$ ions. Both compounds show a long-range antiferromagnetic ordering at 25.7 K (M = Cd) and 86.0 K (Mn). The magnetic structure of PbMn$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ determined by neutron diffraction measurements is a collinear antiferromagnetic arrangement of Mn$$^{2+}$$ ions in the Mn$$_2$$O$$_9$$ dimeric unit and Ni$$^{2+}$$ ions in the zigzag chain.

論文

Synthesis, structure, luminescence, and magnetic properties of a single-ion magnet, "$$mer$$"-[Tris($$N$$-[(imidazol-4-yl)-methylidene]-DL-phenylalaninato)terbium(III) and related "$$fac$$"-DL-alaninato derivative

山内 卓*; 藤波 武*; 松本 尚英*; 餅田 直剛*; 石田 尚行*; 砂月 幸成*; 渡邉 雅之; 槌本 昌信*; Coletti, C.*; Re, N.*

Inorganic Chemistry, 53(12), p.5961 - 5971, 2014/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:30.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

N$$_{6}$$O$$_{3}$$ドナーを含む配位環境の異なる2種類のテルビウム錯体を合成した。すなわち${it "fac"}$-[Tb$$^{rm III}$$(HL$$^{rm DL-ala}$$)$$_{3}$$]7H$$_{2}$$O(${bf 1}$)および${it "mer"}$-[Tb$$^{rm III}$$(HL$$^{rm DL-phe}$$)$$_{3}$$]7H$$_{2}$$O (${bf 2}$)を合成した。ここで、H$$_{2}$$L$$^{rm DL-ala}$$とH$$_{2}$$L$$^{rm DL-phe}$$は、それぞれ${it N}$-[(imidazol-4-yl)methylidene]-DL-alanine and -DL-phenylalanineである。磁性データをテルビウムイオン(4f$$^{8}$$, ${it J}$=6, ${it S}$=3, ${it L}$=3, ${it g$_{J}$}$=3/2, $$^{7}$$F$$_{6}$$)に係る結晶場分裂効果を含んだスピンハミルトニアンにより解析を行った。基底状態のシュタルク分裂を磁性解析により評価し、どちらの錯体もエネルギー順位パターンがIsingタイプの磁気異方性を示すことを明らかにした。また、高い効率(量子収率0.50, 0.61)での発光も観察され、$$^{5}$$D$$_{4}$$ $$rightarrow$$ $$^{7}$$F$$_{6}$$遷移の微細構造が磁性解析の結果とよく一致することも明らかにした。

論文

Superheavy element flerovium (element 114) is a volatile metal

Yakushev, A.*; Gates, J. M.*; T$"u$rler, A.*; Sch$"a$del, M.; D$"u$llmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; Block, M.*; Br$"u$chle, W.*; Dvorak, J.*; et al.

Inorganic Chemistry, 53(3), p.1624 - 1629, 2014/02

 被引用回数:51 パーセンタイル:1.81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

金表面に対する114番元素フレロビウム(Fl)の吸着挙動に関するガスクロマトグラフ研究について報告する。実験対象としたFlは$$^{244}$$Pu($$^{48}$$Ca, 3-4n)$$^{288,289}$$Fl反応で合成し、反跳核分離装置を利用して$$^{48}$$Caビームから単離した。Fl及びその$$alpha$$壊変核種である112番元素コペルニシウム(Cn)、そしてその周期表上の同族である14族(Pb)及び12族(Hg)、並びに不活性ガスであるRnの吸着挙動を、等温クロマトグラフィー及び熱クロマトグラフィーを利用した実験装置で観測した。その結果、2個のFl原子が測定され、PbやHgとは異なり直ちに吸着することはなかったが、室温の金表面に吸着した。得られたFlの吸着挙動は、最も近い同族元素であるPbと比較してより不活性であると言えるが、金表面でのFlの吸着エンタルピーの下限値は、金とFlが金属-金属結合を形成することを示している。したがって、Flは同族元素中で最も反応性が低い元素であると言えるが、その性質は金属である。

論文

Magnetic structure and electromagnetic properties of LnCrAsO with a ZrCuSiAs-type structure (Ln = La, Ce, Pr, and Nd)

Park, S.-W.*; 溝口 拓*; 樹神 克明; 社本 真一; 大友 季哉*; 松石 聡*; 神谷 利夫*; 細野 秀雄*

Inorganic Chemistry, 52(23), p.13363 - 13368, 2013/12

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.91(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

We report the synthesis, structure, and electromagnetic properties of Cr-based layered oxyarsenides LnCrAsO (Ln = La, Ce, Pr, and Nd) with a ZrCuSiAs-type structure. All LnCrAsO samples showed metallic electronic conduction. Electron doping in LaCrAsO by Mnsubstitution for the Cr sites gave rise to a metal-insulator transition. Analysis of powder neutron diffraction data revealed that LaCrAsO had Gtype antiferromagnetic (AFM) ordering, i.e., a checkerboard-type AFM ordering in the CrAs plane and antiparallel spin coupling between the adjacent CrAs planes, at 300 K with a large spin moment of 1.57 $$mu_B$$ along the c axis. The magnetic susceptibility of LaCrAsO was very small (on the order of 10$$^{-3}$$ emu/mol) and showed a broad hump at $$sim$$550 K. First-principles density functional theory calculations of LaCrAsO explained its crystal structure and metallic nature well, but could not replicate the antiparallel spin coupling between the CrAs layers. The electronic structure of LaCrAsO is discussed with regard to those of related compounds LaFeAsO and LaMnAsO.

論文

Measurement of the Md$$^{3+}$$/Md$$^{2+}$$ reduction potential studied with flow electrolytic chromatography

豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.

Inorganic Chemistry, 52(21), p.12311 - 12313, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究では、フロー電解クロマトグラフィー装置を用いメンデレビウム(Md)の還元挙動を調べた。クロマトグラフィーカラムに適切な電位を印加することにより、安定なMd$$^{3+}$$をMd$$^{2+}$$へと還元できた。Md$$^{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$Md$$^{2+}$$反応の還元電位を標準水素電極に対して-0.16$$pm$$0.05Vと決定した。

論文

Direct interactions between Z-DNA and alkaline earth cations, discovered in the presence of high concentrations of MgCl$$_{2}$$ and CaCl$$_{2}$$

茶竹 俊行*; 角南 智子

Journal of Inorganic Biochemistry, 124, p.15 - 25, 2013/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:55.51(Biochemistry & Molecular Biology)

In this study, crystals of Z-DNA hexamer d(CGCGCG) complexed with MgCl$$_{2}$$ and CaCl$$_{2}$$ were obtained in the presence of high concentrations of alkaline earth salts (500 mM) using a temperature control technique, and their crystal structures were determined at 1.3${AA}$ resolution. Mg$$^{2+}$$ and Ca$$^{2+}$$ cations in these structures tend to interact directly with phosphate groups of Z-DNA duplexes; however, they tend to form water-mediated interactions with Z-DNA in the presence of lower concentrations of alkaline earth salts. In these crystals, a DNA duplex was laid along its c-axis and interacted with its 6 neighboring DNA duplexes through coordination bonds of P-O...(Mg$$^{2+}$$ or Ca$$^{2+}$$)...O-P. A symmetrical hexagonal Z-DNA duplex assembly model may explain DNA condensation caused by alkaline earth salts. These structures offer insights into the functions of alkaline earth cations essential to the structures and assembly of Z-DNA duplexes.

論文

Rapid synthesis of radioactive transition-metal carbonyl complexes at ambient conditions

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, C. E.*; Dvorak, J.*; Eichler, R.*; Gothe, O.*; Hild, D.*; J$"a$ger, E.*; Khuyagbaatar, J.*; Kratz, J. V.*; et al.

Inorganic Chemistry, 51(12), p.6431 - 6433, 2012/06

 被引用回数:22 パーセンタイル:20.56(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

COを含んだガス中で核融合生成物あるいは核分裂生成物を減速し止めることによって、放射性遷移金属のカルボニル錯体を高い効率で簡易に合成することが可能であることを見いだした。特に、Mo, WそしてOsの錯体に注目し、実験条件として容易に得られる室温・約1気圧の条件下で容易に反応が起こることが明らかになった。合成された錯体は非常に揮発性が高いため、直接扱う場合もさらなる研究に利用する場合も、ガスの流れによってほとんど損失せず実験装置に搬送することが可能である。このような迅速合成技術は、半減期が短い核種を研究対象とする放射化学的な研究に特に有効であり、例えば超重元素の化学的性質研究などへの応用が期待される。

論文

Structural study on 2,2'-(methylimino)bis($$N$$,$$N$$-dioctylacetamide) complex with Re(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$ and Tc(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$ by $$^{1}$$H-NMR, EXAFS and IR spectroscopy

佐伯 盛久; 佐々木 祐二; 中井 綾香*; 大橋 朗*; Banerjee, D.*; Scheinost, A. C.*; Foerstendorf, H.*

Inorganic Chemistry, 51(10), p.5814 - 5821, 2012/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:33.05(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、2,2'-(methylimino)bis($$N$$,$$N$$-dioctyl-acetamide)(MIDOA)と呼ばれる有機抽出剤が開発され、この抽出剤により酸化物負イオンM(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$を効率的に水相から有機相へ抽出できることが明らかにされた。本研究ではその抽出メカニズムを解明するため、$$^{1}$$H-NMR, EXAFS及び赤外分光法によりM(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$とMIDOA錯体のスペクトルを測定し、理論計算との比較により錯体構造を調べた。その結果、MIDOAは有機相中においてプロトン付加体H$$^{+}$$MIDOAになり、M(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$はMIDOAと多点C-H$$_{n}$$...O水相結合により相互作用してM(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$...H$$^{+}$$MIDOAという錯体を形成することにより、大きく安定化していることが明らかになった。

論文

Antiferromagnetic interaction between A'-site Mn spins in A-site-ordered perovskite YMn$$_3$$Al$$_4$$O$$_{12}$$

遠山 武則*; 斎藤 高志*; 水牧 仁一朗*; 安居院 あかね; 島川 祐一*

Inorganic Chemistry, 49(5), p.2492 - 2495, 2010/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:29.43(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Aサイト秩序型ペロブスカイトYMn$$_3$$Al$$_4$$O$$_{12}$$が高圧で合成できた。この試料を放射光X線回折と放射光X線吸収分光を用いて評価した。A'サイトとMnサイトにはMn-Mnの交換相互作用に誘起される反強磁性相互作用があることがわかった。

論文

Neptunium carbonato complexes in aqueous solution; An Electrochemical, spectroscopic, and quantum chemical study

池田 篤史; 津島 悟*; 鷹尾 康一朗*; Rossberg, A.*; Funke, H.*; Scheinost, A. C.*; Bernhard, G.*; 矢板 毅; Hennig, C.*

Inorganic Chemistry, 48(24), p.11779 - 11787, 2009/12

 被引用回数:23 パーセンタイル:25.26(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

水溶液中で形成されるネプツニウム(Np)の炭酸錯体について、電気化学的手法,紫外可視・赤外分光法,X線吸収分光法、及び量子化学計算を用いて、その電気化学的及び錯体化学的特性を検討した。その結果、V価及びVI価のNpは1.5M Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$溶液中においてネプツニル三炭酸錯体である[NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$]$$^{n-}$$を形成していること、さらにpH=13以上の2.0M Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$/1.0M NaOH溶液中ではNp(V)は電気的にNp(VII)まで酸化され、劇的な錯体構造の変化を伴い[NpO$$_{4}$$(OH)$$_{2}$$]$$^{3-}$$を形成していること等が明らかとなった。

論文

Speciation and structural study of U(IV) and -(VI) in perchloric and nitric acid solutions

池田 篤史; Hennig, C.*; 津島 悟*; Scheinost, A. C.*; Bernhard, G.*; 矢板 毅

Inorganic Chemistry, 48(15), p.7201 - 7210, 2009/07

 被引用回数:57 パーセンタイル:5.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

過塩素酸及び硝酸水溶液中における四価ウラン(U(IV))及び六価ウラン(U(VI))の化学種及び溶存錯体構造の同定を、紫外可視・近赤外吸収分光,X線吸収分光、及び量子化学計算(密度汎関数)法を用いて実施した。その結果、U(IV)は1.0M過塩素酸溶液中では9$$sim$$10個の水分子に囲まれた水和錯体を形成している一方、0.1M過塩素酸溶液中では複数の酸化物の混合物(UO$$_{2}$$+x)であるコロイドを形成していること、U(VI)はtransdioxo cationであるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)を基本骨格に、過塩素酸溶液中ではequatorial面に水分子を5個保持した五水和錯体を形成していること、U(IV)及びU(VI)に配位している水和分子は硝酸濃度の増加に伴い、直線二座配位の硝酸イオンと置き換わっていくこと、単座配位の硝酸イオン錯体や四硝酸ウラニル(VI)錯体の存在は硝酸水溶液中では考えにくいこと等が明らかになった。

論文

The Sulfate coordination of Np(IV), Np(V), and Np(VI) in aqueous solution

Hennig, C.*; 池田 篤史; 津島 悟*; Scheinost, A. C.*

Inorganic Chemistry, 48(12), p.5350 - 5360, 2009/06

 被引用回数:35 パーセンタイル:13.63(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

水溶液中において形成される4・5・6価ネプツニウムの硫酸錯体の配位構造と電気化学挙動を、Np-L3殻X線吸収分光法,サイクリックボルタメトリー法,密度汎関数法を用いて検討した。その結果、Np(VI)に関しては、硫酸濃度が低い領域では硫酸イオンは単座・二座の両配位形式で配位しており、硫酸濃度の増加に伴い二座配位が優勢になること、Np(V)については、単座・二座の両形式で硫酸イオンは配位するが、その配位能力はNp(VI)よりも大幅に弱いこと、Np(IV)に関しても、単座・二座の両形式で硫酸イオンは配位すること、Npの硫酸溶液中での酸化還元反応には、硫酸イオンの配位形式の変化(単座-二座)が大きく影響していること等が明らかになった。

論文

Electrochemical and complexation behavior of neptunium in aqueous perchlorate and nitrate solutions

池田 篤史; Hennig, C.*; Rossberg, A.*; Funke, H.*; Scheinost, A. C.*; Bernhard, G.*; 矢板 毅

Inorganic Chemistry, 47(18), p.8294 - 8305, 2008/09

 被引用回数:52 パーセンタイル:41.71(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ネプツニウム(Np)は、核燃料サイクルに関連した分離プロセスにおいて重要視されているアクチノイド元素の一つである。実際の分離プロセスは溶液中で行われるため、分離剤の開発研究には、分離対象元素の各種溶液中での化学特性に関する基礎情報は必要不可欠である。本研究では、電気化学的(サイクリックボルタメトリー(CV)法と電気分解法)及び分光学的(紫外可視吸収分光(UV-vis)法とX線吸収微細構造(EXAFS)分光法)手法を用いて、Npの過塩素酸、及び硝酸水溶液中における電気化学的挙動と、溶存化学種の構造同定を行った。その結果、Np(III)/Np(IV)及びNp(V)/Np(VI)間の電気化学反応は両水溶液系において可逆、もしくは準可逆反応であるが、Np(III, IV)/Np(V, VI)間の反応は非可逆であることがわかった。また、EXAFS解析により、Np(IV)は過塩素酸溶液中では10水和物錯体である[Np(H$$_{2}$$O)$$_{10}$$]$$^{4+}$$を形成していること、Np(V)とNp(VI)はneptunyl構造を有した5水和物錯体である[NpO$$_{2}$$(H$$_{2}$$O)$$_{5}$$]$$^{n+}$$を形成していること等がわかった。

論文

Magnetic and dielectric properties of InFe$$_{2}$$O$$_{4}$$, InFeCuO$$_{4}$$, and InGaCuO$$_{4}$$

吉井 賢資; 池田 直*; 岡島 由佳; 米田 安宏; 松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 森 茂生*

Inorganic Chemistry, 47(14), p.6493 - 6501, 2008/07

 被引用回数:22 パーセンタイル:27.91(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

InFe$$_{2}$$O$$_{4}$$, InFeCuO$$_{4}$$及びInGaCuO$$_{4}$$の磁性と誘電性について調べた。これらは、鉄電荷の秩序化で強誘電性を発現する、新規強誘電体RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$(R:希土類)と同じ構造を持つ酸化物である。放射光吸収分光からは、インジウムの原子価は3+であり、構成イオンの価数は対応する希土類系と同様である。物性測定からも、対応する希土類系と類似の性質が見いだされた。特徴的な結果として、磁気転移温度と誘電率が、InFe$$_{2}$$O$$_{4}$$, InFeCuO$$_{4}$$及びInGaCuO$$_{4}$$の順に低下することが見いだされた。この結果を交流電気抵抗率と照らし合わせ、RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$構造を持つ物質の誘電性が電子の移動と関係していることを提案する。これは、通常の誘電体のように、イオンの変位によって誘電性を発現する機構とは異なるものである。

論文

Coordination of a uranium(IV) sulfate monomer in an aqueous solution and in the solid state

Hennig, C.*; Kraus, W.*; Emmerling, F.*; 池田 篤史; Scheinost, A. C.*

Inorganic Chemistry, 47(5), p.1634 - 1638, 2008/02

 被引用回数:24 パーセンタイル:25.26(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ウランの硫酸錯体は、ウラン鉱からのウラン回収時に実施する硫酸リーチング等の環境評価を行ううえで重要な錯体である。本研究では、水溶液中及び固相中で形成される四価ウランの硫酸錯体の構造をX線吸収分光法及び単結晶X線回折法によって同定した。その結果、水溶液中及び固相中の両方において、硫酸イオンは四価ウランに対して単座及び二座の両配位様式で配位していることが明らかになった。

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