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論文

Synergistic extraction equilibrium of lanthanide(III) Ions with benzoylacetone and a neutral ligand in an ionic liquid

畠山 瑞央*; 西山 嘉男*; 永谷 広久*; 岡村 浩之; 井村 久則*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 25(2), p.79 - 89, 2018/00

イオン液体(IL)1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([Bmim][Tf$$_{2}$$N])におけるベンゾイルアセトン(Hba)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を用いた三価ランタノイドイオン(Ln(III))の協同効果抽出を検討した。TOPO存在下において、HbaによるLn(III)の抽出性は著しく向上した。三次元平衡解析により、各Ln(III)の抽出化学種の組成と抽出定数を求めたところ、HbaとTOPOによりすべてのLn(III)は、Ln(ba)$$_{2}$$(TOPO)$$_{2}$$$$^{+}$$やLn(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$といったカチオン性三元錯体として抽出されていることが示された。さらに、イオン液体中におけるカチオン性三元錯体の生成定数を算出し、Lu(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$が最も安定な錯体であることが明らかになった。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

A Comprehensive extraction study using a mono-alkylated diglycolamic acid extractant; Comparison between a secondary amide group and a tertiary amide group

杉田 剛; 藤原 伊織*; 岡村 浩之; 大島 達也*; 馬場 由成*; 長縄 弘親; 下条 晃司郎

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.61 - 69, 2017/05

ジグリコールアミド酸型抽出剤を用いた金属イオン抽出におけるアミド基の影響を調べた。本研究では、二級アミドである$$N$$-dodecyldiglycolamic acid (C$$_{12}$$DGAA)と三級アミドである$$N,N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA)の抽出挙動の違いを、56種類の金属イオンを対象とした網羅的抽出によって評価した。C$$_{12}$$DGAAはDODGAAと比較してSc(III)を除くレアアースに対する抽出分離能が低下した。一方で、比較的イオン半径の小さな金属に対して優れた抽出能を示した。さらに、C$$_{12}$$DGAAは二価金属イオン混合液からHg(II)を選択的に分離できることが明らかとなった。

論文

Extraction behavior of rare-earth elements using a mono-alkylated diglycolamic acid extractant

下条 晃司郎; 藤原 伊織*; 藤澤 清史*; 岡村 浩之; 杉田 剛; 大島 達也*; 馬場 由成*; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 23(2), p.151 - 159, 2016/05

ジグリコールアミド酸型抽出剤(DGAA)を用いたレアアースの溶媒抽出について検討した。本研究では2級アミドである$$N$$-dodecyldiglycolamic acid (C$$_{12}$$DGAA)と3級アミドである$$N,N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA)を用い、両者の比較を行った。その結果、C$$_{12}$$DGAAはDODGAAに比べてレアアースに対する抽出能および分離能が低下し、アミド酸素の塩基性が抽出分離に大きく影響することが明らかとなった。抽出機構はプロトン交換反応であり、1:3錯体を形成することを証明した。また、単結晶X線構造解析によりDGAA骨格は三座配位子としてランタンに配位していることが示された。

論文

Masking effects for Mo, Re, Pd and Ru by S and N-donor reagents through MIDOA and NTAamide extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 嶋崎 翔馬*; 津幡 靖宏; 小澤 正基*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 23(2), p.161 - 174, 2016/05

16種の水溶性試薬を使ってMo, Re, RuとPdのマスキング効果が調べられた。該当する試薬は窒素またはイオウを中心骨格に有した多座配位性の有機化合物である。対象元素を効率よく抽出するMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)とNTA(ニトリロトリアセト)アミドを有機相に、水溶性の試薬を水相に添加してその分配比を調べることでマスキング効果を明らかにした。その結果、Pdはチオ尿素, システアミン, ジエチレントリアミンなど、Ruはチオ尿素, トリスアミノエチルアミン, ジエチレントリアミンなど、Moはメチルイミノジエチルアセトアミド, ヘキサエチルニトリロトリアセトアミドなどによるマスキング効果が観測された。一方、Reについては本実験で用いた試薬による効率的なマスキング効果は見られなかった。

論文

Studies on the extraction of soft acid metal species using MIDOA and analogous compounds

佐々木 祐二; 佐伯 盛久; 須郷 由美; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 大橋 朗*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.37 - 45, 2015/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.07(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤のMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)を用いて、Pd(II), Nb(V), Ta(V), Cr(VI), Mo(VI), W(VI), Tc(VII), Re(VII)等の溶媒抽出を行い、関連化合物のIDOA(イミノジオクチルアセトアミド)やMIDEHA(メチルイミノジエチルヘキシルアセトアミド)、TODGA(テトラオクチルジグリコールアミド)、TDGA(チアジグリコールアミド)等の結果を比較した。これらの結果より、MIDOAによる分配比はIDOAやMIDEHAよりやや高いこと、Pd, Re分配比はTODGA, TDGAより高いことを明らかにした。

論文

Extraction separation of U and Pu by ${it N,N}$-di(2-$$ethylhexyl$$)-2,2-dimethylpropanamide (DEHDMPA) and ${it N,N}$-di(2-$$ethylhexyl$$)butanamide (DEHBA) using mixer-settlers in the presence of degradation products of DEHDMPA and DEHBA

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.47 - 55, 2015/00

${it N,N}$-ジアルキルアミドの劣化物の存在下における、${it N,N}$-ジアルキルアミドのウラン(U)及びプルトニウム(Pu)に対する抽出特性を評価するため、ミキサセトラを用いた2サイクルの連続抽出試験を行った。第1サイクルでは、U(VI)を選択的に抽出する${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)を使用し、第2サイクルではU(VI)とPu(IV)を共抽出する${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を使用した。なお、各サイクルの有機相にDEHDMPA及びDEHBAの放射線分解で生成する劣化物を添加した。DEHDMPAは効果的にUを抽出し、ウランフラクションへのUの回収率として99.57${%}$を得た。一方、PuはDEHDMPAにほとんど抽出されず、ウランフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として1.1$$times$$10$$^{4}$$を得た。第1サイクルで得たラフィネートを第2サイクルのフィード液として使用し、第1サイクルで回収されなかったU及びほぼ全てのPuを効果的にDEHBAで抽出した。DEHDMPA及びDEHBAの劣化物は二相分離及びミキサセトラの運転に悪影響を及ぼさなかった。

論文

Continuous liquid-liquid extraction of nickel from simulated electroless nickel plating liquid wastes by using a counter current emulsion flow extractor

永野 哲志; 三田村 久吉; 山下 祐司; 柳瀬 信之; 鈴木 英哉; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 21(1), p.111 - 117, 2014/00

無電解ニッケル廃液からニッケルを連続的に抽出するために、エマルションフロー抽出装置を利用した廃液処理システムを開発した。抽出溶媒としてはニッケルの抽出剤であるLIX-84Iと反応加速剤であるPC88Aを溶解させたシェルゾールD70を使用した。純水で希釈した模擬廃液に本抽出システムを適用したところ、最大で96%のニッケルを抽出することがわかった。また、エマルションの液滴のサイズを高速度カメラで分析したところ、0.2$$sim$$0.4mmであった。

論文

Extraction and complexation studies of N-methyl-N-phenyl-2-(1H-benzimidazol-2-yl)pyridine-6-carboxamide with trivalent lanthanide

阿久津 和宏*; 鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 20, p.105 - 114, 2013/00

The extractability and complexation properties of trivalent lanthanides with N-methyl-N-phenyl-2-(1H-benzimidazol-2-yl)pyridine-6-carboxamide (MePhBIZA) were investigated. The MePhBIZA, containing two aza-aromatic donors and an oxygen donor in the molecule, was designed with regard to 2-(2-pyridyl)benzimidazole (Biz) and newly synthesized as an extractant for trivalent lanthanides, Ln$$^{3+}$$, and actinides, An$$^{3+}$$. The MePhBIZA exhibited satisfactory extractability of Eu$$^{3+}$$ even under acidic conditions. A speciation diagram, based on the formation constants determined by spectroscopic titration experiments, indicated that the MePhBIZA formed complexes with Eu$$^{3+}$$ in acidic solution. These results showed that the addition of the amide group promotes ligand coordination with Eu$$^{3+}$$ over the competing protonation reaction in relatively acidic solution in comparison with Biz.

論文

Actinides extractability trends for multidentate diamides and phosphine oxides

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 津幡 靖宏; 木村 貴海; 森田 泰治

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 19, p.51 - 61, 2012/00

多くの中心骨格を持つジアミド,リン酸化物抽出剤を用いてアクチノイドの溶媒抽出を行った。アクチノイドの溶媒抽出の結果から、6員環を形成し、2つのリン酸基を持つBDPPMが最も高い抽出性能を示した。一方、BDPPMはドデカンに溶解しない問題点を持つ。希釈剤への溶解性、合成の容易さ、使用後の燃焼処分の可能性、アクチノイドの抽出性能を考慮すると、ジグリコールアミド化合物が高レベル廃液からの抽出には有効であることが確認された。

論文

Technetium(VII) and rhenium(VII) extraction by a new diamide reagent, 2,2'-(Imino)bis(${it N,N}$-dialkylacetamide) (IDAA)

佐々木 祐二; 須郷 由美; 佐伯 盛久; 森田 泰治; 大橋 朗*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 18, p.69 - 74, 2011/00

Tcの抽出剤、イミノビスジアルキルアミド(IDAA)を開発した。IDAAは中心骨格に酸素,窒素配位子を含み、ハイブリッド型の3座配位子である。メチルイミノビスジオクチルアセトアミド(MIDOA)やイミノビスジオクチルアセトアミド(IDOA)などの誘導体を合成し、これらは非常によくドデカンに溶解することがわかった。また、IDAAにより、Tc以外にRe, Cr, Mo, W, Pd, Puが抽出されることがわかった。Reを用いて抽出容量の測定を行ったが、0.1M MIDOAにより37mMものReが抽出されることが確認された。

論文

Separation of Am, Cm and lanthanides by solvent extraction with hydrophilic and lipophilic organic ligands

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 津幡 靖宏; 須郷 由美; 森田 泰治

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 18, p.93 - 101, 2011/00

有機相と水相の両相に存在する、水溶性,疎水性化合物によるAm, Cm, Lnの相互分離を調査した。水溶性化合物はジエチレントリアミン5酢酸(DTPA),マロンアミド,アミド酸,テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)、とテトラエチルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C2))を用い、疎水性化合物にはテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA),テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA),テトラオクチルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C8)),テトラドデシルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C12))を利用した。DOODAは軽希土類元素に高い選択性を持ち、一方、DGA化合物は中,重希土類と高い反応性を持つ。両方の配位子を水相,有機相に溶解した系では高いLn相互分離性を示した。同じ抽出系を用い相互分離の困難なAm/Cmについて検討した結果、分離比3以上を記録した。

論文

Advanced hydrometallurgical separation of actinides and rare metals in nuclear fuel cycle

小澤 正基; 鈴木 伸一; 竹下 健二*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 17, p.19 - 34, 2010/00

新規溶媒抽出法,イオン交換クロマト分離法及び電解採取法など先進的湿式冶金分離技術による白金族,Tc及びアクチノイド元素の分離についてレビューした。N,N-dialkylamideによるU(VI)の選択的分離,ソフトドナーTPENや3級ピリジン樹脂による3価f元素の相互分離、及びPd$$_{it adatom}$$などを利用した触媒的電解採取法による白金族、Tcの分離を、それぞれ有望な分離法と評価した。このうちの幾つかの分離技術については"先進オリエントサイクル"研究の枠組みで研究開発されている。

論文

Extraction behavior of indium with TOPO into ionic liquids

久保田 富生子*; 下堀 陽佑*; 小柳 裕介*; 中島 一紀*; 下条 晃司郎; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 16, p.142 - 146, 2009/00

The extraction behavior of In$$^{3+}$$ into ionic liquids, [C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N], was investigated with trioctylphosphine oxide (TOPO) as the extractant and compared with that of a conventional organic solvent system. In the n-dodecane system, the extractability of In$$^{3+}$$ increased with increasing hydrochloric acid concentration in the feed aqueous phase. On the contrary when using ionic liquids, In$$^{3+}$$ was more extracted at lower concentrations of hydrochloric acid. The contrast between the two systems is probably due to the difference in their extraction mechanisms. Extraction and separation properties of In$$^{3+}$$ from Sn$$^{4+}$$, Fe$$^{3+}$$ and Al$$^{3+}$$ were also examined. Indium was quantitatively extracted into the ionic liquid phase and the separation efficiency from other metal ions, especially from Fe$$^{3+}$$ was enhanced compared with that in the organic solvent system.

論文

Extraction of lanthanide ions with an organophosphorous extractant into ionic liquids

久保田 富生子*; 小柳 裕介*; 中島 一紀*; 下条 晃司郎; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 15, p.81 - 87, 2008/00

イオン液体へのランタノイドの抽出を有機リン酸系抽出剤PC-88Aを用いて行った。PC-88Aはアルキル鎖が短いイオン液体には溶解しないが、オクチル基やドデシル基のような長鎖アルキル基を有するイオン液体には溶解した。イオン液体へのランタノイドの抽出は一般有機溶媒n-ドデカンと同じメカニズム、つまりプロトン交換反応によって進行する。イオン液体で比較するとオクチル基を有するイオン液体の方がドデシル基を有するイオン液体より抽出効率が高かった。イオン液体に抽出されたランタノイドの逆抽出を検討したが、酸性溶液を用いることにより定量的な逆抽出が可能であることが明らかとなった。

論文

A New "green" extractant of the diglycol amic acid type for lanthanides

長縄 弘親; 下条 晃司郎; 三田村 久吉; 須郷 由美; 野呂 純二*; 後藤 雅宏*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 14, p.151 - 159, 2007/00

特願 2006-157842   開放特許情報データベース   公報

ランタノイドに対する新しい「グリーン」抽出剤として、ジグリコールアミド酸骨格を持つ化合物、DODGAAを合成した。この抽出剤は、炭素,水素,酸素、及び窒素のみからなることから、完全焼却処分が可能であり、なおかつ、水にほとんど溶解しないことがわかった。これらの性質から、焼却処分に伴って生じる廃棄物や水環境汚染の問題を回避できる。DODGAAのランタノイドに対する抽出・分離能力は、同じく完全焼却できるカルボン酸型抽出剤であるVersatic10よりも格段に優れている。また、現在、工業的に広く用いられているが環境にはやさしくはない高性能リン系抽出剤であるPC-88AやDEHPAの抽出・分離性能に匹敵するものであった。

論文

Extraction of cytochrome c by a functionalized ionic liquid containing a crown ether

久保田 富生子*; 小柳 裕介*; 中島 一紀*; 下条 晃司郎; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 14, p.115 - 120, 2007/00

クラウンエーテルを分子内に有する機能性イオン液体[18C6mim][PF$$_{6}$$]を用いてタンパク質であるシトクロムcの抽出を行った。機能性イオン液体[18C6mim][PF$$_{6}$$]は水酸基を有するイオン液体[C$$_{2}$$OHmim][Tf$$_{2}$$N]あるいはエチル基を有するイオン液体[C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N]に希釈して用いた。その結果、シトクロムcは水相から[18C6mim][PF6]を含んだ[C$$_{2}$$OHmim][Tf$$_{2}$$N]へ容易に抽出されることが明らかとなった。しかし、[C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N]への抽出率は小さかった。また、[18C6mim][PF$$_{6}$$]は抽出剤dicyclohexano-18-crown-6 (DCH18C6)より抽出能は低いが、逆抽出操作においては大きな利点を示した。抽出における温度依存性を検討したところ、[18C6mim][PF$$_{6}$$]の濃度が小さい領域では大きく抽出温度に影響した。今回使用した機能性イオン液体[18C6mim][PF$$_{6}$$]は従来のイオン液体に比べ高い抽出能を有することが明らかとなった。

論文

Highly efficient homogeneous liquid-liquid extraction of lanthanoid ions in a strong acidic solution

渕向 純一*; 山口 仁志*; 目黒 義弘; 久保田 俊夫*; 五十嵐 淑郎*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 13, p.139 - 146, 2006/00

抽出剤,リン酸ジ-2-エチルへキシル(D2EHPA)を用いる均一液液抽出法(ペルフルオロオクタン酸イオン(PFOA$$^{-}$$)/アセトン系のpH依存相分離現象を利用する方法)によって強酸性条件下(pH1付近)において13種類のランタノイドイオン(III)を高倍率濃縮で抽出することに成功した。この実験条件下において、各ランタノイドの抽出率は、約85$$sim$$95%が得られた。また、水相(Vw)と析出相(Vs)の体積比(Vw/Vs)は、1,580倍(47.5ml$$Xrightarrow Y$$30$$mu$$l)を達成した。抽出化学種は、水/シクロヘキサン系における一般的な溶媒抽出を用いて、抽出剤,PFOA,酢酸ナトリウムなどの濃度を変化させることにより検討した。結果として、3価のランタノイドイオンの抽出化学種は、金属とD2EHPAが1:3の組成比の錯体であると推定した。

論文

Extraction of Am(III) and Lanthanide(III) ions from HNO$$_{3}$$ solutions using ${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide

島田 亜佐子; 矢板 毅; 成田 弘一; 館盛 勝一; 木村 貴海; 奥野 健二*; 仲野 義晴*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 11, p.1 - 10, 2004/04

${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide(DMDPhPDA)を用いてAm(III)とLn(III)の溶媒抽出実験を行った。分配比の配位子濃度依存の結果から、硝酸濃度3Mでは4分子、4, 5 Mでは3分子のDMDPhPDA分子が抽出に関与していることがわかった。また、比較的高濃度の硝酸溶液においてさえAm(III)をより選択的に抽出できることも確認した。陰イオンを硝酸イオンからチオシアン酸イオンに変更することによりわずかにAmとLnの分離係数が増大した。それに加え、全体的に分配比が大きく増大した。これは陰イオンの水相から有機相への移行しやすさが影響していると考えられる。Ln(III)濃度を10$$^{-8}$$Mから10$$^{-1}$$M程まで変化させたがAm(III)及びLn(III)の分配比はほとんど変わらなかった。Ln(III)濃度10$$^{-1}$$Mは10倍濃縮高レベル放射性廃液のLn(III)濃度に相当するものであることから、DMDPhPDAは実用的な金属濃度領域においても使用可能であることが示唆された。

論文

Study of lanthanide (III) nitrate complexes in CMPO/TBP systems by nuclear magnetic resonance

佐野 雄一; 小沢 正基; 岡本 文敏; 田中 康正

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 3, p.194 - 177, 1995/11

TRUEX(transuranium extraction)プロセスにおいて使用される抽出剤CMPO(octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide)及び相改質剤TBP(tributylphosphate)と軽ランタニド元素(La,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu)との反応について、NMR(核磁気共鳴吸収)測定を用いて検討を行った。NMR測定の結果より、ランタニド/TBP系においては2分子のTBPが、ランタニド/CMPO系においては3分子のCMPOが、それぞれランタニドイオンに単座配位及び2座配位することが示された。また、ランタニド/CMPO/TBP系においては、CMPOのみが直接ランタニドイオンに2座配位し、TBPは第一配位圏には存在しないことが確認された。ランタニド/TBP系及びランタニド/CMPO系における配位子交換

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