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論文

Status report of JAEA-AMS-TONO; Research and technical development in the last four years

國分 陽子; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 松原 章浩; 石坂 千佳; 三宅 正恭*; 西尾 智博*; 加藤 元久*; 小川 由美*; 石井 正博*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 539, p.68 - 72, 2023/06

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2023.03.005
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)

本発表では、東濃地科学センターJAEA-AMS-TONOで行っている加速器質量分析に関わるここ4年間の研究技術開発について紹介する。5MVの加速器を有する加速器質量分析装置(AMS)では、炭素-14、ベリリウム-10、アルミニウム-26、ヨウ素-129の地質試料の年代測定等に関する測定に加え、塩素-36の測定技術整備を行っている。また、測定の需要の高まりに伴い、300kMの加速器を有するAMSを2020年に導入した。また、試料調製法や同重体分離技術の開発も行っており、微量試料での試料調製法の開発や、イオンチャネリングによる同重体分別技術の開発やその技術を用いた超小型AMSの開発も行っている。

論文

Vertical distribution of $$^{129}$$I released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in the Kuroshio and Oyashio current areas

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤; 川村 英之; 小林 卓也

Marine Chemistry, 204, p.163 - 171, 2018/08

https://doi.org/10.1016/j.marchem.2018.07.007
 被引用回数：3 パーセンタイル：14.51(Chemistry, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所から放出された放射性物質の深さ方向への移行を調べる事を目的に、親潮,黒潮、及びそれらの混合海域においてヨウ素129($$^{129}$$I)の鉛直分布を明らかにした。福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは親潮及び混合海域においては表層で、黒潮海域においては亜表層で観測された。親潮及び混合海域で観測された$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは福島第一原子力発電所の原子炉内のそれより高いことが明らかとなった。高い$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは、(1)事故時に放射性ヨウ素は放射性セシウムより放出されやすかった、(2)汚染地域から$$^{129}$$Iが再放出され、大気経由で沈着した、(3)放射性セシウムが除去された汚染水が観測地点に到達した可能性が示唆された。また亜表層で観測された福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは黒潮続流の蛇行によって運び込まれたと考えられる。、

論文

Determination of $$^{129}$$I in environmental samples by AMS and NAA using an anion exchange resin disk

鈴木 崇史; 伴場 滋*; 北村 敏勝; 甲 昭二*; 磯貝 啓介*; 天野 光

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 259(1), p.370 - 373, 2007/06

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2007.01.181
 被引用回数：14 パーセンタイル：67.58(Instruments & Instrumentation)

大型再処理工場が稼動すると$$^{129}$$Iが環境中に放出される可能性があり、環境影響評価のためには精度の良い測定が重要である。そこで環境試料中の$$^{129}$$Iを加速器質量分析法(AMS)と従来法である放射化分析法(NAA)の両方で測定し相互比較を行った。環境試料は北海道,岩手,秋田,兵庫,大分の5地点で土壌,海藻,原乳を採取した。土壌は表層(0$$sim$$5cm)と深層(5-20cm)に分けた。土壌と海藻は燃焼法と陰イオン交換樹脂ディスクを用いて抽出した。原乳は陰イオン交換樹脂ディスクを用いると目詰まりを起こすため、陰イオン交換樹脂によるバッチ法とその溶媒抽出法の組合せで抽出した。抽出した溶液はAMSとNAA用にそれぞれAgIとPdI$$_{2}$$の化学形で沈殿させた。NAAによる測定結果はほとんど検出限界以下であったが、幾つかの土壌サンプルで$$^{129}$$Iを検出できた。例えば、北海道の表層土壌ではAMSとNAAの測定結果はヨウ素同位体比($$^{129}$$I/$$^{127}$$I)でそれぞれ(2.4$$pm$$0.04)$$times$$10$$^{-8}$$, (2.4$$pm$$0.26)$$times$$10$$^{-8}$$であった。これら原理の異なる方法での測定結果はよく一致しており、両測定方法は環境試料中の$$^{129}$$Iを測定するのに有効な分析方法であることがわかった。またAMSは測定時間,感度,利便性の点で優れている。

論文

AMSを用いた$$^{129}$$I分析とその地球環境科学への応用

鈴木 崇史; 村松 康行*

Radioisotopes, 54, p.51 - 53, 2005/00

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.54.51

加速器質量分析装置(AMS)の発達により極低レベルの$$^{129}$$Iが測定可能となり、さまざまな分野にAMSを利用した応用研究が行われるようになった。本論文ではAMSを利用した最新の研究をレビューした。ここでは、環境科学,トレーサー利用や年代測定のツールとして$$^{129}$$Iを利用した研究例を取り上げたが、ヨウ素は環境中でさまざまな化学形を取り複雑な挙動をすることを考えると、$$^{129}$$Iを利用した地球環境科学分野の研究はますます注目されそうである。

論文

加速器質量分析装置による$$^{129}$$I測定法の確立

鈴木 崇史; 北村 敏勝; 甲 昭二*; 外川 織彦; 天野 光

第46回環境放射能調査研究成果論文抄録集,平成15年度, p.109 - 110, 2004/12

$$^{129}$$Iは原子力施設から放出される可能性の高い長半減期放射性核種である。環境中には天然で生成される$$^{129}$$Iや大気圏内核実験により生成された$$^{129}$$Iが既に存在している。従来、$$^{129}$$Iは中性子放射化分析法により測定されてきたが検出感度が高く、環境中の$$^{129}$$Iを測定するには満足できる分析方法ではなかった。そこで日本原子力研究所では加速器質量分析装置を用いた$$^{129}$$Iの高感度測定法の確立を目指した。原研むつ事業所に設置してある加速器質量分析装置は2本の独立したビームラインを有しており、一方を$$^{129}$$Iにセットアップし、性能評価を行った。このヨウ素ラインの精度,正確さ,検出限界を検討した結果、環境試料を測定するために十分な性能を有していることが実証された。六ヶ所村に建設されている再処理工場から$$^{129}$$Iが海洋環境中に放出されると予想される。六ヶ所周辺海域の$$^{129}$$I濃度を測定することは$$^{129}$$Iの環境影響評価だけでなく、海水循環のトレーサーになると考えらる。今後は再処理工場稼動前の周辺海域における$$^{129}$$Iの濃度分布を明らかにする予定である。

論文

AMS measurement of $$^{129}$$I and its application as an oceanographic tracer

鈴木 崇史; 北村 敏勝; 甲 昭二*; 外川 織彦; 天野 光

IAEA-CN-118/84P, p.529 - 530, 2004/10

ヨーロッパの再処理工場から$$^{129}$$Iが放出されており、その$$^{129}$$Iは海水循環のトレーサーとして使われている。日本では将来六ヶ所村にて再処理工場が稼動予定であることから、われわれはこの再処理工場から放出される$$^{129}$$Iが太平洋のトレーサーになるのではないかと考えている。そこで日本原子力研究所むつ事業所に設置している加速器質量分析計のヨウ素ラインの性能を評価した。ヨウ素同位体比($$^{129}$$I/$$^{127}$$I)が10$$^{-10}$$程度であれば1%程度の精度で測定可能であった。ヨウ素同位体比が10$$^{-10}$$-10$$^{-12}$$の間には、理論値と測定値に良い直線関係があった。市販試薬のヨウ化銀中のヨウ素同位体比を測定したところ(3.9$$pm$$0.3)$$times$$10$$^{-13}$$であった。またこの時の検出器でのスペクトルは$$^{129}$$Iのピーク周辺には妨害となるピークが見られないことから、検出限界はさらに一桁近く下げられると考えている。海水中のヨウ素同位体比を測定するためには、ヨウ素をヨウ化銀の形にする前処理をほどこさなければならない。そこで四塩化炭素による溶媒抽出でヨウ素を抽出し、硝酸銀を加えることによりヨウ化銀とした。この方法で抽出したヨウ化銀はほとんど不純物を含まないことをSEM-EDXで確認した。

論文

原研むつ・タンデトロン加速器の現状

北村 敏勝; 甲 昭二*; 鈴木 崇史; 外川 織彦; 北田 慶信*; 渡部 幸也*

第16回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.27 - 31, 2004/02

日本原子力研究所むつ事業所では、平成9年4月、海洋環境における放射性核種の移行挙動にかかわる研究を目的としてタンデトロン加速器質量分析装置(HVEE製 Model 4130-AMS)を導入した。平成11年12月に$$^{14}$$C定常測定を開始してから$$^{14}$$Cを化学トレーサーとした海洋環境における物質循環の解明等に関する研究に利用され、これまでに約3000試料の$$^{14}$$C測定を行った。一方、ヨウ素ラインはスリット装置の修理,HE側Y-Steerer等の最適化,飛行時間(TOF: Time of Flight)型検出器のBent Magnet等の最適化を行い、測定の見通しが得られたので装置の再現性試験及び感度測定を行った。再現性(相対標準偏差)は0.52%であり、ACROS AgIの$$^{129}$$I/$$^{127}$$I比は2.3$$times$$10$$^{-13}$$であった。この結果、$$^{129}$$Iを高精度で測定できることが確認されたので測定条件等の検討を行い、平成15年5月から$$^{129}$$Iの定常測定を開始した。本講演では、平成14年度の運転状況,整備状況等のほかヨウ素ラインの調整結果等について紹介する。

報告書

Re-evaluation of neutron nuclear data for $$^{129}$$I and $$^{143}$$Nd

中川 庸雄; 長谷川 明

JAERI-Research 2003-020, 46 Pages, 2003/09

JAERI-Research-2003-020.pdf:1.55MB

JENDL-3.3に格納されている$$^{129}$$Iと$$^{143}$$Ndの核データを、他の評価済みデータや実験データと比較して検討した。特に、中性子捕獲断面積に対しては新しい実験データがどちらの核種にもある。理論計算に使用するパラメータをこれらの実験データを再現するように調整し、統計模型による計算を行った。また、分離共鳴パラメータを修正し、熱中性子エネルギーにおける実験データをよく再現するようにした。評価の結果をENDF-6フォーマットで編集した。

論文

Selection of chemical forms of iodine for transmutation of $$^{129}$$I

白数 淑郎; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.25 - 30, 2003/09

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(03)00164-8
 被引用回数：4 パーセンタイル：31.25(Materials Science, Multidisciplinary)

長寿命核分裂生成物のヨウ素-129を中性子照射により安定核種に核変換できたならば、地層処分の負担軽減,環境負荷の低減につながるが、ヨウ素をどのような化合物で照射すべきかについては、解決されていない。文献調査により、適切なヨウ素の化学形を絞り込むとともに、被覆管候補材との両立性試験を実施した。CuIは空気中で安定に取り扱える数少ないヨウ素化合物の一つであるが、被覆管材料との反応が問題であった。しかし、Cuを被覆管のライナー材として用いることにより、両立性の問題を解決した。

論文

原研むつ・タンデトロン加速器の現状

北村 敏勝; 外川 織彦; 荒巻 能史; 鈴木 崇史; 甲 昭二*

第15回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.1 - 6, 2003/03

平成9年4月、海洋環境における放射性核種の移行挙動にかかわる研究を目的としてタンデトロン加速器質量分析装置(HVEE社製 Model 4130-AMS)を導入した。本装置は最大加速電圧3MVのタンデム加速器で炭素及びヨウ素の同位体比測定に用いられる。炭素ラインは、平成10年6月、$$^{13}$$C/$$^{12}$$C比及び$$^{14}$$C/$$^{12}$$Cの測定精度を確認(0.5%以下)し、平成11年12月から$$^{14}$$Cの定常測定を開始した。また、ヨウ素ラインは、平成12年7月に$$^{129}$$I/$$^{127}$$I比の繰返し測定精度を確認(~1.6%)した。昨年10月、$$^{129}$$Iの定常運転を行うため調整を開始したが飛行時間(TOF:Time of Flight)型検出器のMCP(Micro Channel Plate)に不具合が見つかり調整を中断した。本講演では、平成13年度の運転状況,整備状況等について紹介する。

論文

New technique for the determination of trace elements using multiparameter coincidence spectrometry

初川 雄一; 藤 暢輔; 大島 真澄; 早川 岳人; 篠原 伸夫; 櫛田 浩平; 上野 隆; 豊田 和弘*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(1), p.111 - 113, 2003/01

https://doi.org/10.1023/A:1022287900085
 被引用回数：12 パーセンタイル：61.45(Chemistry, Analytical)

$$gamma$$線の同時計測の原理を応用することにより微小の$$gamma$$線ピークの検出を可能にした多重$$gamma$$線分析法について報告する。多重$$gamma$$線分光法の開発、及びその応用として長寿命放射性核種$$^{129}$$Iの分析と岩石試料中の極微量のイリジウムの分析について紹介する。$$^{129}$$Iの分析においては海草中に含まれるヨウ素中に$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iの比において3.5$$times$$10$$^{-10}$$の微量の$$^{129}$$Iの定量に成功した。またイリジウムの分析においては標準岩石試料中の300ppbから150pptの極微量のイリジウムの分析結果を示す。

論文

多重$$gamma$$線分析による長寿命放射性同位体の測定

初川 雄一; 藤 暢輔; 大島 真澄; 早川 岳人; 篠原 伸夫; 櫛田 浩平; 上野 隆

KEK Proceedings 2001-14, p.193 - 194, 2001/06

$$gamma$$線の同時計測を行うことにより、高い検出感度を持つ多重$$gamma$$線分析法を用いて長寿命放射性核種の分析を行ったので報告する。多重$$gamma$$線分析は一般に複数の測定器からなるゲルマニウム検出器系を用いることにより行われており、その優れた検出感度により、加速器を用いたインビーム実験により原子核構造研究において顕著な業績を得ている。インビーム実験では大きな分岐を有する多数の$$gamma$$線の中から極微少な$$gamma$$線の分岐を検出することにより極限状態の原子核に関する情報を得ることが可能となり超変形や高励起状態の研究に活用されている。本研究ではこの極微少な$$gamma$$線を検出する能力を用いて長寿命放射性同位元素、特に$$^{129}$$Iの中性子放射化法による検出を行ったのでこれを報告する。また$$^{135}$$Cs(半減期2$$times$$10$$^{6}$$y)の検出についても検討を行ったので併せて報告する。

論文

The AMS facility at the Japan Atomic Energy Research Institute (JAERI)

荒巻 能史; 水島 俊彦; 水谷 義彦*; 山本 忠利; 外川 織彦; 甲 昭二*; 久慈 智幸*; Gottdang, A.*; Klein, M.*; Mous, D. J. W.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 172(1-4), p.18 - 23, 2000/10

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(00)00335-9
 被引用回数：26 パーセンタイル：82.22(Instruments & Instrumentation)

日本原子力研究所むつ事業所では、1997年にハイボルテージ社のタンデトロンを設置した。同装置は$$^{14}$$C及び$$^{129}$$Iの測定を行うための2つのビームラインを有している。$$^{14}$$Cについては精度確認を終了し、$$^{14}$$C/$$^{12}$$Cについて1.58‰、$$^{13}$$C/$$^{12}$$Cについて0.25‰の変動係数が得られた。$$^{129}$$Iについては精度確認のための最終調整を行っている。さらに$$^{14}$$C測定のための正確さを評価するため、IAEAが配布する標準試料を測定した結果、その値は他の機関により報告されている値と一致した。また、当研究室ではおもに海洋中の水循環や炭素循環を研究する目的でDIC中の$$^{14}$$C測定を計画している。そこで海水中のDICを効率よく抽出するための前処理法を開発し、自動化を推進している。講演では、これら前処理法を用いて得られた西部北太平洋のデータについても一部紹介する。

論文

New AMS system at the JAERI-Mutsu

荒巻 能史; 外川 織彦; 北村 敏勝

Proceedings of the International Workshop on Distribution and Speciation of Radionuclides in the Environment, p.350 - 353, 2000/00

日本原子力研究所では、海洋環境研究をその主目的とした$$^{14}$$C及び$$^{129}$$I測定が可能な新しいAMSを1997年に、むつ事業所に設置した。同装置は、$$^{14}$$C測定用ラインのほか、世界ではじめて$$^{129}$$Iのような重イオンの測定が可能なラインを併設した。$$^{14}$$Cラインでは、精度確認が終了し、ほかの機関で達成している高精度測定実績と同等以上の精度を持つことがわかった。海水試料から溶存する無機炭酸を抽出し、その$$^{14}$$C測定を行うための自動分析装置も新たに開発され、その「正確さ」が、国際標準試料を用いて確かめられた。一方$$^{129}$$Iラインでは、最終的な精度確認に向けた調整を行っており、講演ではその予備的結果について紹介する。

論文

Trapping and measuring radioiodine (iodine-129) in cartridge filters

桜井 勉; 高橋 昭; M.-L.Ye*; 木原 武弘; 藤根 幸雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(2), p.211 - 216, 1997/02

https://doi.org/10.3327/jnst.34.211
 被引用回数：16 パーセンタイル：75.30(Nuclear Science & Technology)

NUCEF小型再処理プロセス試験装置では外径50mm、厚さ10mmのカートリッジフィルタ(銀吸着材充填)を7段に重ね、使用済燃料溶解オフガス中の放射性ヨウ素($$^{129}$$I)を捕集・定量することにしている。$$^{129}$$Iのガンマ線エネルギーは低いため、吸着材中の$$^{129}$$I定量には工夫を要する。本研究では、$$^{129}$$I捕集後のカートリッジ内吸着材を、両面の放射能強度が等しくなるまで混合・撹拌し、それを測定用試料とした。放射能強度と吸着量の関係を表わす検量線の作成を試み、$$^{129}$$I吸着量20Bqから2MBqの範囲で両者の関係を1本の直線で表示できることを確認し、NUCEFでの$$^{129}$$I捕集・定量に見とおしを得た。

論文

Measurements of thermal neutron capture cross sections and resonance integrals of long-lived fission product nuclei

加藤 敏郎*; 緒方 良至*; 原田 秀郎*; 中村 詔司*; 関根 俊明; 初川 雄一

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 2, p.1552 - 1559, 1995/00

長寿命の核分裂生成物の消滅に関する基礎データとして、著者らがこれまでに行った中性子捕獲断面積測定実験の方法と結果をまとめた。対象核種は$$^{137}$$Cs、$$^{90}$$Sr、$$^{99}$$Tc、$$^{129}$$Iである。放射化学的方法によってターゲット核種及び生成核種の原子数を求め、断面積を決定した。原子炉中性子照射では、ターゲットをカドミウム箔でカバーした場合と、しない場合の両方を行い、熱中性子断面積と共鳴積分を求めた。

口頭

放射性ガレキを対象とした$$^{129}$$Iと$$^{36}$$Clの分析手法の検討

太田 祐貴; 黒澤 きよ子*; 元木 良明*; Do, V. K.; 古瀬 貴広

no journal, , 

福島第一原子力発電所由来の放射性ガレキに対する、逐次的な$$^{129}$$Iと$$^{36}$$Clの化学分離とICP-MS/MS($$^{129}$$I)及びLSC($$^{36}$$Cl)を組み合わせた簡易な分析手法を検討した結果について報告する。ハロゲン核種である$$^{129}$$Iと$$^{36}$$Clについて、$$^{36}$$Clに比べてスペクトル干渉の影響が少なく、イオン化効率の高い$$^{129}$$Iは、ICP-MS/MSにおける干渉低減技術の発展により簡易な前処理での高感度分析が可能となった。一方$$^{36}$$Clは従来の$$beta$$線計測が一般的であり煩雑な前処理が必要である。そこで本研究では、化学的性質の類似する両核種の試料マトリクスからの粗分離を共通化し、その後の分離・精製を各測定手段に適した形で逐次的に行うことで、全体としての前処理の合理化を検討した。

口頭

I-129をトレーサーとした瑞浪花崗岩地帯における深部地下水への天水流入率の推定

太田 朋子*; 長谷川 琢磨*; 岡本 駿一*; 渡辺 勇輔

no journal, , 

HLWの地層処分では、地下深部の地下水流動評価は安全評価に欠かせない。大深度地下坑道の掘削に伴う深部地下水への浅層地下水の流入率の評価には、SF$$_{6}$$等が活用されているが、これらは適用可能な条件には制限があるため、新しい手法の開発が望まれる。$$^{129}$$Iは核実験以後の原子力発電所や再処理工場の稼働・運転により、近年は天水・表層海水中の濃度が高くなっている。本研究では、結晶質岩中に建設された瑞浪超深地層研究所の地下深部への浅層地下水の流入率の指標として、modern I-129をトレーサーとした流入率の推定手法の提案を行う。

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