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永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.
JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11
JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB
本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。
永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*
JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09
JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB
ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。
永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
KURRI Progress Report 2017, P. 128, 2018/08
本研究は、中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉のPn-2装置を用いて50分間の照射実験を行った。照射後のガラス試料の構造変化は、2018年度に評価する予定である。2017年度は照射実験前に、ラマン分光測定により構造変化を正確に評価するためのガラス組成を選定し、照射実験用サンプルとしてLiを含まないホウケイ酸ガラスを準備した。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04
ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00
本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO
としてガラス相から析出する可能性がある。
永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*
JAEA-Research 2017-005, 54 Pages, 2017/06
JAEA-Research-2017-005.pdf:16.17MB
ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中のホウ素(B)や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によるガラス試料中のB及び廃棄物成分の局所構造を評価した。BのK吸収端XAFS測定において、薄板状の試料を用いて良好なXANESスペクトルが得られることを確認し、原料ガラスに廃棄物成分を添加するとB-Oの3配位sp
構造(BO
)割合が減少して4配位sp
構造(BO
)割合が増加することを明らかにした。また、組成のSiO/BO比の低下又は(SiO+BO)/AlO比の上昇によって、BO割合が増加しBO割合が減少すること、PO
の添加によって、BO割合が減少しBO割合が増加することを明らかにした。廃棄物成分のXAFS測定において、BO含有率が高い組成ほどセリウム(Ce)原子価が還元されること、原料ガラスへPOを添加するとCe原子価が還元されることを確認した。またイメージング測定により、ガラス中に析出するRu化合物の状況は組成のBO含有率を変えても変わらなかった。本研究は、資源エネルギー庁より日本原子力研究開発機構が受託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」の一つとして実施した。
永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.
JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11
JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB
本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuOとして析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200
Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00
ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。
馬場 恒孝; 村上 隆; 磯部 博志
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol. 176, p.363 - 370, 1990/00
ホウケイ酸ガラスの長期浸出予測は高レベル廃棄物固化体の地層処分後の放射性核種放出量を評価する上で重要である。我々は浸出により表面に形成される変質層に注目し、天然ガラスの変質層のデータを取り入れる手法により、この長期予測を試みている。今回は、廃棄物ガラスの表面変質層の成長速度と液中に放出される元素量との関係について報告する。90Cで364日間まで、脱イオン水中に保持した試料の変質層厚さを光学顕微鏡、又は走査型電子顕微鏡で測定し、溶液中に放出された元素量はICP発光分析装置で定量した。その結果、実験開始91日目までは、変質層厚さが0.63
m/日の速度で直線的に増加し、その後はほぼ一定になること、Bの浸出量と変質層厚さに強い相関があること、ガラスの網目構成元素の一部放出及び層内での再結晶化が生じても、変質層はその骨格を維持すること等が明らかになった。
上薗 裕史; D.E.Clark*; A.R.Lodding*
Journal of Nuclear Science and Technology, 26(4), p.441 - 448, 1989/04
ガラス固化体の浸出挙動を実験室で短期間に試験するためには、浸出挙動を加速して観察することが必要である。本研究では、浸出温度は最高90Cとし、SA/V比は最高0.85cm
まで高めて、浸出挙動を観察した。
上薗 裕史; D.E.Clark*
日本セラミックス協会学術論文誌, 97(1124), p.494 - 497, 1989/04
ガラス固化体が水と接触すると、その表面には鉄が析出する。このノートでは、浸出後のガラス固化体表面の鉄をフーリエ変換赤外反射分光法で検出し、さらにその鉄の原子価をX線光電子分光法で測定した。その結果、90Cの温度、0.079cmのSA/V比(ガラス固化体の表面(SA)、浸出液体積(V))で14日間以上浸出するとガラス固化体の表面に鉄が析出し、さらにその鉄はFe
とFe
の混合物であることが分かった。
上薗 裕史; 吉川 静雄; 田代 晋吾; 中村 治人
Nuclear Technology, 72(1), p.84 - 88, 1986/00
被引用回数：5 パーセンタイル：43.68(Nuclear Science & Technology)キャニスター中のガラス固化体からのセシウムの揮発について、25Cから1000Cの範囲で検討した。キャニスター中の空気に含まれるセシウムの濃度の温度依存性は2つの範囲に分れる。500C以上の温度では、温度の上昇とともに揮発量が増加し、通常の揮発が起っていると考えられる。このとき蒸発熱は1.34kcal/moleと計算された。一方、500C以下の温度では、キャニスターが1000C程度のくり返し加熱を受けた後、キャニスター内の空気は8
10
Ci/cm程度の汚染量になっていることがわかった(ガラス固化体中のセシウムの量は0.44Ci)。このことは、キャニスターが一度高温にさらされると、500C以下の通常の温度にもどってもキャニスター内空気の汚染量は、一定濃度以下に下がらないことを示す。
三田村 久吉; 馬場 恒孝; 村上 隆
Waste Management, 6, p.223 - 231, 1986/00
模擬高レベル廃棄物を20wt%含んだホウケイ酸ガラスに700C、1000時間の熱処理を施したところ、失透化によって、5.5mol%の結晶が新たに生じた。この失透化ガラスと熱処理前ガラスとを使って、2ヶ月間のソックスレー浸出試験を行い、浸出液中のSr,Ba,Mo,B,Cr,Fe,NaおよびCsの各濃度を測定した。これらの結果から、次のことが明らかとなった。(1)失透化によって生じた(Sr、Ba,RE)MoO及び(RE)BSiOの結晶相が溶解し難いため、失透化ガラス中のSr,Ba,Mo,Bの各元素は浸出し難くなった。(2)実際の浸出面積を使って求めたNaの浸出率は、失透によって約3倍高くなり、しかも、浸出期間を通じてほぼ一定であった。
三田村 久吉; 村上 隆; 馬場 恒孝
J.Nucl.Mater., 136, p.104 - 116, 1985/00
被引用回数：12 パーセンタイル：18.41模擬高レベル廃棄物を20wt%含むホウケイ酸ガラスに、700C・1000hの熱処理を行って失透させた。この失透によって、熱処理以前に存在していた(Ru,Rh)Oと(Pd,Rh,Te)との2種の結晶相以外に、7種の結晶相が新たに生成した。新たな結晶相の中で、5種類の結晶相は、(RE)BSiO,CeO,SiO,(RE)PO,(Sr,Ba,RE)MoOであると同定できた。残りの2種の結晶相は、Si,Cr,Niに富む結晶相と、Ni,Crに富む結晶相であった。白金族を含む2種の結晶相は、他の結晶相を生じ易くすると同時に、他の結晶相が大きく成長することを妨げるという2種の効果を持っていた。
上薗 裕史
Journal of Nuclear Science and Technology, 22(5), p.412 - 414, 1985/00
パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)引張り強度は、ガラス固化体の耐熱衝撃性を評価するための基礎物性の1つである。試験片の中央が割れるように工夫して、ガラス固化体の引張り強度を測定した。測定値は0.38~6.2kg/mmの範囲でばらついたが、その最大値(6.2kg/mm)を使って、急冷時に耐えうる最大温度差(?T)を評価すると、79Cと計算された。この値は、?Tの実験値(74C)とよく一致する。
三田村 久吉; 村上 隆; 馬場 恒孝; 桐山 雄二; 上薗 裕史; 熊田 政弘; 田代 晋吾
Nucl.Chem.Waste Manage., 4, p.245 - 251, 1983/00
20wt%の模擬高レベル廃棄物を含んだホウケイ酸ガラス中で、白金族元素(ルテニウム、ロジウム、パラジウム)の析出が見られた。これらの析出物は、2つの結晶相から出来ていた。一つは、二酸化ルテニウムと二酸化ロジウムとの固溶体で、もう一つは、パラジウム金属とロジウム金属とテルル金属との固溶体であった。これらの析出物は不均一な分布を示しており、ガラスの表面には、パラジウムとロジウムとテルルとの合金のみからなる析出粒子が分散していた。一方、ガラスの内部では、上記2つの結晶相の混在した析出粒子が、島状の部分に濃集しており、残りの部分には、まばらに分散していた。
降矢 喬; 妹尾 宗明; 馬場 恒孝; 加藤 修; 三田村 久吉; 上薗 裕史; 熊田 政弘; 村上 隆; 田代 晋吾; 荒木 邦夫; et al.
JAERI-M 9378, 13 Pages, 1981/02
使用済み核燃料の再処理により発生する高レベル放射性廃棄物の固化処理法として、世界的にホウケイ酸ガラス固化技術を中心として研究開発か進められている。我国でもこの方向で開発が進められており、現在、海外に委託している使用済み燃料の再処理に伴ない返還される廃棄物固化体への対応が緊急の問題となっている。本報では、この固化体の受け入れに対する安全性の検討の一助とするため、前報に引続き各国で実用化を前提として開発されている組成の20~30%廃棄物含有ガラス固化体の諸物性(外観、密度、熱伝導率、軟化温度、失透温度および浸出率)を求めガラス固化体の廃棄物含有率が諸物性に与える影響を明らかにした。さらに、得られた物性値を用いて、或る想定した冷却システムにおけるガラス固化体の中心温度と軟化温度との関係および浸出率と最大水中許容濃度との関係よりガラス固化体の廃棄物含有率の上限値を推算した。
三田村 久吉; 妹尾 宗明; 石崎 寛治郎*; 田代 晋吾; 加藤 修*; 馬場 恒孝; 木村 英雄; 降矢 喬*; 野村 正之; 荒木 邦夫
JAERI-M 9191, 18 Pages, 1980/11
高レベル廃棄物固化体の衝撃破壊特性を明らかにするため、直径5cmの模擬高レベル廃棄物ホウケイ酸ガラス固化体を用いて、最高9mからの落下衝撃試験を行った。さらに、落下衝撃を受けた試料について、100C、1hの浸出試験を行い、Cs、Na浸出量と表面積との関係を調べた。この結果、単位衝撃エネルギー当たりの増加表面積として、6.210m/Eg・mという値が得られた。また、浸出については、破壊の小さい領域では、Cs、Na浸出量と表面積の間に比例関係があることが分った。
桐山 雄二; 降矢 喬; 加藤 修; 妹尾 宗明; 馬場 恒孝; 三田村 久吉; 石崎 寛治郎*; 岡本 雅道*; 田代 晋吾; 荒木 邦夫; et al.
JAERI-M 8915, 57 Pages, 1980/06
使用済み核燃料の再処理に伴ない発生する高レベル放射性廃棄物の固化処理法は、世界各国で研究が進められており、先進諸国では実用段階の直前まで到達している。この際の固化形態としては、ホウケイ酸ガラスが最も実現の可能性の高いものと考えられており、少なくとも、ここ10~20年間に再処理された核燃料中の廃棄物がこの形態で固化処理されることは必須であると思われる。我国が、当面取り扱うことになる高レベル廃棄物固化体は、現在、海外に再処理を委託した使用済核燃料に由来した返還廃棄物固化体であり、この固化体の受け入れに対する技術的な検討を行なうため、各国で実用化の目標にしている固化組成のガラス固化体についての物性評価を行なった。
三田村 久吉; 妹尾 宗明; 田代 晋吾; 馬場 恒孝; 天野 恕
JAERI-M 8573, 20 Pages, 1979/11
容器入り高レベルガラス固化体の熱伝導度測定法を確立するために、熱源過熱式径方向熱流法で、容器入り高レベル模擬ホウケイ酸ガラス固化体の熱伝導度を測定した。この結果として、350Cから750Cまでの熱伝導度測定から、(1)熱伝導度が700C附近より急激な増加を示す、(2)含有率が6w/o附近に最大値を持つ、以後、(3)軟化点以上の高温域では、10w/o以上で、含有率が増加するにつれて熱伝導度が低下する、(4)軟化点以下の低温域では、10w/o以上で、含有率が増加するにつれて熱伝導度が増加することが分かった。さらに、これらの実測値を使って、最大許容半径を推定し、総合的安全評価における熱伝導度の位置づけを行なった。
