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論文

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

論文

Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO$$_{3}$$粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUO$$_{3}$$について、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

論文

Mechanism of flashing phenomena by microwave heating and influence of high dielectric constant solution

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*; 瀬川 智臣; 加藤 良幸; 川口 浩一; 石井 克典

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 7 Pages, 2018/11

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により、酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末に転換しており、今後、量産規模の脱硝技術を開発する上で、マイクロ波加熱時の突沸及び噴きこぼれ防止のために運転条件の把握が求められる。本研究において、溶液の誘電率の増加に伴い熱伝導係数が低下することを明らかにした。また、噴き上げ現象においては気泡成長よりも無数の微小気泡の発生が支配的に影響を及ぼすと考えられる。

論文

マイクロ波加熱を利用した金属酸化物粒子の合成とその性状制御法の開発

瀬川 智臣

粉体工学会誌, 55(10), P. 547, 2018/10

本発表は2018年3月に著者が提出し、学位を授与された論文の紹介記事である。使用済燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造しており、マイクロ波加熱のエネルギー利用効率の改善および粉末品質の向上を目的とし、マイクロ波加熱による金属硝酸塩水溶液から金属酸化物粉末の生成メカニズムの評価を行うとともに、マイクロ波アクセプタ添加によるマイクロ波加熱の最適化およびマイクロ波加熱と電気ヒータ加熱を併用したハイブリッド加熱による粒子性状制御法の検証を行い、各手法の有効性を明らかにした。

論文

Mechanism of flashing phenomena induced by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一; 加藤 良幸; 石井 克典

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07

使用済燃料を再処理する工程において、マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造している。将来に向けた量産規模の脱硝技術開発において、マイクロ波加熱時の沸騰中の突沸及び噴きこぼれを防止するため、十分に運転条件を把握することが求められる。本研究においては、高誘電損失の硝酸ウラニル水溶液の模擬物質として塩化カリウム水溶液において、KCl濃度の増加に伴う誘電損失の増加に伴い、溶液表面でマイクロ波が損失することを実験及び電磁場解析により確認し、加熱状態の変化が突沸の発生に影響を及ぼすことを明らかにした。

論文

Flushing phenomena and flow structure by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 長南 史記*; 湯浅 朋久*; 八巻 辰徳*; 瀬川 智臣; 山田 美一

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/07

核燃料サイクルにおける使用済み燃料の再処理の転換工程においてマイクロ波加熱脱硝法が使用されている。マイクロ波加熱では沸騰現象を伴うことから、突沸及び噴き零れを避ける運転条件を十分に把握する必要がある。マイクロ波加熱時の突沸現象を明らかにするため、突沸の発生について高速度カメラによる詳細な観察を実施した結果、マイクロ波照射により加熱が進行し単一気泡による突沸に至るケース、気泡の生成と停止が間欠的に起こり、最終的に単一気泡による突沸に至るケース、気泡生成を伴わず蒸発が進行するケースの3種類に分類できることを明らかにした。また、突沸を引き起こす単一気泡周辺の流れ構造の可視化に成功した。さらに、液体表面の微小気泡を観察し、その生成と成長に対する必要熱量とマイクロ波加熱に伴う放出熱量との比較評価を行い、突沸と微小気泡との関係性を明らかにした。

論文

Validation of measured microwave absorption and temperature change for development of a single-mode-type microwave heating thermogravimetry apparatus

Karisma, A. D.*; 濱場 大周*; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 瀬川 智臣; 福井 国博*

Review of Scientific Instruments, 88(2), p.024101_1 - 024101_8, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.15(Instruments & Instrumentation)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。マイクロ波加熱特性の詳細な分析を可能とするシングルモード型マイクロ波加熱式熱重量分析装置の開発のため、物質のマイクロ波吸収性に対する温度依存性の検証を行った。マイクロ波が装置内を一方向に進行することに伴い発生するCuOペレット試料の温度分布について、3次元数値シミュレーションにより正確に再現可能であることを明らかにした。また、CuOのマイクロ波吸収率の温度依存性は文献値と良好に一致することを確認した。

論文

Influence of the heating method on the particle characteristics of copper oxide powders synthesized from copper nitrate aqueous solutions

瀬川 智臣; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 福井 国博*

Chemical Engineering Science, 153, p.108 - 116, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.5(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。金属硝酸塩水溶液の脱硝により生成される酸化物粉末の形態に対する加熱法の影響を明らかにするため、脱硝によりCu(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・3H$$_{2}$$O水溶液から生成された酸化銅粉末の形態に対する加熱法の影響について研究を行った。得られた粉末の中位径は加熱法に関らず、加熱速度が増加するにつれて減少することが明らかとなった。マイクロ波加熱法は顕著に粒子径が減少し、粒子の形状及び表面の不規則性が増大した。一方、マイクロ波と電気ヒータのハイブリッド加熱法では、最も表面が滑らかで球形の粒子が得られた。また、ハイブリッド加熱法では、マイクロ波加熱よりもシャープな粒子径分布を得られることが明らかとなった。数値シミュレーションにより、ハイブリッド加熱法では、より低いマイクロ波出力で全体を均一に加熱できることが明らかとなった。さらに、加熱法に起因する粉末の形態特性に対し、シミュレーションによるバルクの温度分布とマイクロ波照射により誘起されるCuO粒子で局所的に発生するホットスポットの相違に基づく考察を行った。

論文

Nickel oxide powder synthesis from aqueous solution of nickel nitrate hexahydrate by a microwave denitration method

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 有満 直樹*; 吉田 英人*; 福井 国博*

Advanced Powder Technology, 26(3), p.983 - 990, 2015/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:68.46(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。マイクロ波加熱法に対する酸化物添加法と断熱材の効果を明らかにするため、マイクロ波加熱法による硝酸ニッケル六水和物(Ni(NO$$_{2}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O)の水溶液の脱硝について研究を行った。Ni(NO$$_{2}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O水溶液はマイクロ波吸収性が低く、マイクロ波照射により300$$^{circ}$$C以上に昇温することができず、脱硝生成物(NiO)の最終生成物をこれまで得ることができなかった。そのため、コンタミネーションを伴わない新たなNiOの合成法として、マイクロ波アクセプターとしてNiO粉末を添加する手法を開発した。さらに、反応容器周辺に断熱材を設置することにより試料温度の均一性が向上し、NiOへの脱硝率を大幅に改善することができた。数値シミュレーションにおいて断熱材を設置した場合の電界分布は顕著に変化し、温度分布の不均一性が低下することが明らかとなった。シミュレーションによる温度分布を基に算出したNiOへの脱硝率は、実験結果と概ね一致する傾向にあることを確認した。

論文

Mechanism of synthesis of metallic oxide powder from aqueous metallic nitrate solution by microwave denitration method

福井 国博*; 井川 友介*; 有満 直樹*; 鈴木 政浩; 瀬川 智臣; 藤井 寛一*; 山本 徹也*; 吉田 英人*

Chemical Engineering Journal, 211-212, p.1 - 8, 2012/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:49.96(Engineering, Environmental)

核燃料サイクルにおいて使用済み核燃料を硝酸で溶解し、マイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物(MOX)原料粉末に転換している。マイクロ波加熱脱硝特性の異なる複数の硝酸金属溶液からの金属酸化物粉末の生成プロセスについて明らかにするために、硝酸ニッケル水溶液と硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波加熱脱硝特性の研究及び数値シミュレーションによる温度分布の解析を行った。マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸銅水溶液から酸化銅を容易に得ることができる一方、硝酸ニッケル水溶液は270$$^{circ}$$C以上に加熱することができなかった。マイクロ波加熱による脱硝反応過程は、外部加熱によるものと同じ過程をとることが確認でき、マイクロ波加熱により脱硝を行う上では、中間生成物と酸化物のマイクロ波吸収性だけでなく、中間生成物から酸化物に転換する温度が重要であることが示された。また、シミュレーションにより、反応容器内において中心部で最高温度となる半径方向に不均一な温度分布を形成することが明らかとなり、中心部から酸化物の生成が進行すると考えられる。

報告書

マイクロ波加熱による固体試料の酸溶解-ガラス固化体への適用検討-

相内 更子; 安 隆己; 菅沼 隆; 田中 康正

PNC-TN8410 97-107, 53 Pages, 1997/05

PNC-TN8410-97-107.pdf:1.27MB

再処理の溶解工程にて発生する不溶解性残渣物及び高レベル放射性廃液を安定化するガラス固化体等、固体試料中に含まれる元素を分析するには試料の溶液化が不可欠である。今回、密閉容器を用いるマイクロ波加熱酸溶解法(以下、マイクロ波加熱法と記す)の再処理関連分析への応用検討を目的として、模擬ガラス固化体の前処理及び分析を行い、従来の酸溶解分析との比較・検討を実施した。得られた結果は以下の通りである。(1)マイクロ波加熱法において模擬ガラス固化体試料の完全溶解に要する最短時間は7分であり、従来法の2時間と比較して約1/20の時間短縮が可能となった。(2)マイクロ波加熱法で溶解に要する最少の混酸量は、従来法の約1/2に低減できた。(3)塩酸で処理すると揮発性物質となるCr2O3は表示値通りの分析値が得られ、密閉容器による揮発抑制効果が確認できた。(4)従来法とマイクロ波加熱法での分析値の再現性を比較したところ、後者の変動係数の方が1.2$$sim$$1.7倍優れていた。(5)白金族を含む模擬ガラス固化体試料は、RuO2及びZrO2を除き、決定した混酸量・溶解時間で高い溶解率が得られた。(6)白金族を含む模擬ガラス固化体試料のZrO2は、溶解時間と添加する混酸量を増やすことにより、完全に溶解できた。一方、RuO2の最大溶解率は12%程度と低値を示した。

報告書

第1回高温溶融技術研究会 発表資料集

大内 仁; 五十嵐 寛; 河村 和広

PNC-TN8440 95-044, 148 Pages, 1995/10

PNC-TN8440-95-044.pdf:6.06MB

東海事業所及び大洗工学センターにおける高温溶融技術研究成果について議論する場として第1回高温溶融技術研究会を1995年10月6日に地層処分基盤研究施設4階大会議室で開催した。当日は東海事業所、大洗工学センター、人形峠事業所、本社から45名が参加し、高温溶融技術に関連した14件の研究成果の発表があった。本報告書は、研究会の発表要旨及びOHP資料をとりまとめたものである。

報告書

マイクロ波加熱による$$beta$$$$gamma$$雑固体廃棄物の熱分解・溶融固化試験

福田 勝男; 栗林 寿*; 三戸 規生; 進士 義正; 岩本 貞雄; 佐藤 元昭; 菊地 順彦*; 田村 貢大*

JAERI-M 84-001, 76 Pages, 1984/02

JAERI-M-84-001.pdf:3.16MB

$$beta$$$$gamma$$雑固体廃棄物のうち、難燃性の廃棄物、焼却処理に有害な廃棄物及びイオン交換樹脂について、より一層の減容と安定な固化処理を目的として、マイクロ波加熱による熱分解・溶融固化処理を検討し、試験した。また、溶融固化処理では、焼却灰、スラッジ、砂の溶融固化特性も調べた。この結果、下記の事項が得られた。(1)雑固体廃棄物試料は、単独もしくは混合系で容易に熱分解し、低分子量ガス成分に変換された。(2)トレーサーの排ガス系への移行率は、熱分解処理、灰化処理、溶解固化処理ともマイクロ波出力、パージガス量等には影響を受けず、試料それぞれについて固有の値となった。(3)熱分解・溶融固化処理におけるトータル移行率は、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csでは15.7%、$$^{6}$$$$^{0}$$Coでは2.9%であった。また、トータル減容比は、布、紙、塩化ビニルシートの混合系で約1500(減重比:約70)が得られた。模擬焼却スラッジ、砂の減容比は、それぞれ11、5、1.5が得られた。

口頭

マイクロ波加熱における過渡沸騰現象に及ぼす誘電特性の影響

八巻 辰徳*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 金川 哲也*; 北澤 敏秀*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 山田 美一

no journal, , 

マイクロ波加熱脱硝法の量産規模での実用化のためには、マイクロ波加熱時の突沸や吹き零れといった過渡沸騰現象を防止しつつ、容器形状やマイクロ波出力の設計条件を最適化する必要がある。再処理溶液を模擬したイオン性溶液を用い、KCl濃度をパラメータとしてKCl水溶液の沸騰挙動及び対流挙動を測定した結果、KCl濃度が増加するに従い、突沸が発生しにくくなり、対流挙動に渦構造が形成され、乱れが大きくなることがわかった。また、KCl寒天の温度分布を観測結果から、水寒天では主に中心部が加熱される一方、KCl寒天では周辺部が加熱されており、水とKCl溶液の誘電特性の違いが突沸の発生条件及び沸騰挙動に大きく影響することが明らかとなった。

口頭

マイクロ波加熱における過渡沸騰現象の発生限界と発生機構

八巻 辰徳*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 金川 哲也*; 北澤 敏秀*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 山田 美一

no journal, , 

再処理施設の脱硝転換工程では、マイクロ波加熱脱硝法によって使用済燃料から回収された硝酸ウラン,プルトニウム混合溶液をMOX原料粉末に転換する。本研究は、突沸・吹き零れといった過渡沸騰現象を防止し、最適な設計条件を把握するため、突沸現象の発生限界及び発生機構を解明することを目的とする。蒸留水の吸収熱量と液面から放出される熱量との相関性を評価することにより、突沸の発生限界を明らかとした。

口頭

マイクロ波加熱重量分析装置の開発とその利用

濱場 大周*; 瀬川 智臣; 深澤 智典*; 吉田 英人*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。様々な温度における物質の誘電損失を計測・推算することを目的とし、試料として酸化銅ペレットを用い、マイクロ波加熱時におけるマイクロ波吸収量の測定及び数値シミュレーションによるマイクロ波吸収効率の解析を行った。実験及び解析の結果、マイクロ波吸収効率の測定値は数値計算結果とほぼ定量的に一致し、マイクロ波吸収効率から誘電損失を簡易的に推算可能であることを確認した。

口頭

マイクロ波加熱時の対流挙動と加熱効率に及ぼすサポート高さの影響

長南 史記*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 金川 哲也*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一

no journal, , 

核燃料サイクルにおいては、使用済み核燃料を硝酸で溶解し、マイクロ波加熱脱硝法により、混合酸化物(MOX)原料粉末に転換している。処理能力向上のためにはマイクロ波加熱時の混合溶液の突沸・吹き零れといった過渡沸騰現象を防止しつつ、装置や運転条件を最適化する必要がある。本研究では、試料容器下部に設置したサポート高さに着目し、サポート高さがマイクロ波照射時の溶液の加熱特性に及ぼす影響を評価するため、加熱効率及び寒天を用いた加熱部位の測定、また電磁場解析シミュレーションによるマイクロ波加熱オーブンモデルの解析・評価を行い、誘電体サポートの高さが加熱効率や被加熱部位に大きく影響することを確認した。

口頭

マイクロ波による突沸現象の発生機構

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 長南 史記*; 湯浅 朋久*; 八巻 辰徳*; 瀬川 智臣; 山田 美一

no journal, , 

核燃料サイクルの再処理工程において、マイクロ波加熱脱硝法が使用されている。マイクロ波加熱では沸騰現象を伴うことから、突沸及び吹き零れを避ける運転条件を十分に把握する必要がある。マイクロ波加熱時に生じる溶液の突沸現象の発生機構の解明を目的とし、核生成時の詳細観測を行い、突沸現象前後における熱量の関係から突沸現象の発生機構の考察を行った。気泡生成・成長に必要な熱量と突沸により放出された熱量を比較した結果、両者は概ね等しい値であることを確認した。突沸現象とは過熱液相から微小気泡が瞬時に無数に発生・成長することにより、水が急激に噴き出される現象であると考えられる。

口頭

マイクロ波加熱によるマイクロ波挙動と加熱特性

長南 史記*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 金川 哲也*; 藤田 峻也*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一

no journal, , 

核燃料サイクルにおいて、使用済み核燃料の再処理溶液からウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)を製造する際にマイクロ波加熱脱硝法が使用されている。処理能力向上のためにはマイクロ波加熱時の混合溶液の突沸・吹き零れといった過渡沸騰現象を防止し、装置や運転条件を最適化する必要がある。試料容器下部に設置した誘電体サポートがマイクロ波照射時の溶液の加熱特性に及ぼす影響を明らかにするため、加熱部位に対するサポート高さとの関係を評価した。被加熱物である水寒天の内部断面の温度分布測定により、その加熱部位は誘電体サポート高さの影響を受けることが判明した。また、電磁場解析シミュレーションにより、マイクロ波は定常波様となっており、被加熱物の加熱に強く影響していることが明らかとなった。

口頭

マイクロ波加熱による高誘電率溶液の加熱特性

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 加藤 良幸; 山田 美一

no journal, , 

核燃料サイクルの再処理工程において、プルトニウム・ウラニル混合硝酸溶液をプルトニウム・ウラン混合酸化物(MOX)原料粉末に転換するため、マイクロ波加熱脱硝法が使用されている。マイクロ波加熱では沸騰現象を伴うことから、突沸及び噴き零れを避ける運転条件を十分に把握するとともに、対象物の誘電特性がそのマイクロ波加熱特性に及ぼす影響を評価し、装置や運転条件を最適化する必要がある。本研究では、物質の誘電率及び設置位置のマイクロ波加熱特性に及ぼす影響を評価することを目的として、高誘電率溶液の塩化カリウム水溶液及び寒天を用いた可視化観測及び電磁場解析による加熱部位の評価を行い、溶液の誘電率の増加により、沸騰挙動が大きく変化し、またマイクロ波のサポート高さの増加により、加熱特性に差が現れることを明らかにした。溶液の誘電損失係数の増加によりマイクロ波の半減深度が減少し溶液内部まで加熱されないため、突沸が起こりにくくなると考えられる。

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