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論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.24(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

論文

Evaluation of effective dose coefficient with variation of absorption fraction in gastrointestinal system for ingestion of radiocesium

Pratama, M. A.; 高原 省五; 波戸 真治*

保健物理, 52(3), p.200 - 209, 2017/09

本研究の目的は、胃腸管吸収率($$f_{1}$$ 値)の変動が預託実効線量換算係数にもたらす変化を特定することに加えて、年齢別に異なる$$f_{1}$$ 値に対する年齢別の預託実効線量換算係数を提供することである。この目的を達成するため、本研究では、$$f_{1}$$ 値を0から1の範囲で変化させて、1歳, 5歳および成人に対する預託実効線量換算係数を計算した。計算にはオークリッジ国立研究所の開発したDCALコードを利用した。この結果、吸収率が低くなると、他の年齢に比べて成人の換算係数が大きく減少することが分かった。これは、放射性セシウムが胃腸管で吸収された場合、その生物学的半減期は成人の方が長いため、1歳および5歳と比べて体内での被ばくが大きくなるためである。

論文

Experimental observation of temperature and magnetic-field evolution of the 4${it f}$ states in CeFe$$_{2}$$ revealed by soft X-ray magnetic circular dichroism

斎藤 祐児; 保井 晃*; 渕本 寛人*; 中谷 泰博*; 藤原 秀紀*; 今田 真*; 鳴海 康雄*; 金道 浩一*; 高橋 稔*; 海老原 孝雄*; et al.

Physical Review B, 96(3), p.035151_1 - 035151_5, 2017/07

AA2017-0611.pdf:0.36MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

単結晶CeFe$$_2$$を用い、X線吸収(XAS)磁気円2色性(XMCD)の高精度実験により、その強磁性的秩序相におけるCe4$$f$$状態を調べた。Ce $$M_{4,5}$$ XMCDスペクトルは、温度及び磁場に依存した形状変化を示す一方、Ce $$M_{4,5}$$ XAS、Fe $$L_{2,3}$$ XAS及びXMCDスペクトルでは変化が観測されないという通常の強磁性体とは異なる現象が観測された。このような振る舞いは、Ce 4$$f^1$$配置の$$J=5/2$$基底状態と$$J=7/2$$状態が混ざり合ったことに由来すると解釈できる。外部摂動に対し非常に敏感なCe 4$$f$$状態は、本物質での強磁性相と反強磁相が隣接する磁気不安定性と関連付けることができる。我々の実験データは、混成の強い強磁性Ce化合物の物性に対して、貴重な情報を与える。

論文

ジルコニウムの硝酸溶液中における$$gamma$$線照射下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 16(2), p.100 - 106, 2017/05

ジルコニウム(Zr)は沸騰硝酸中での耐食性に優れることから使用済燃料再処理機器の構造材料として使用されている。一方、使用済燃料溶液中で放射線分解水素が発生すること、またZrは水素ぜい化を生じる事も知られているため、Zrの硝酸溶液中における放射線分解水素吸収挙動の解明は重要である。本研究では、$$gamma$$線照射下での硝酸中浸漬試験を実施し、Zrの放射線分解水素吸収挙動を検討した。試験の結果、5および7kGy/hrの線量率において3mol/Lまでの硝酸溶液中でZr放射線分解水素を吸収した。水素吸収量は、放射線分解水素発生量と相関がみられ、また吸収された水素はZr表面に集中して水素化物を生成していた。これは、Zrの水素固溶量が極めて低く水素化物を生成しやすいためである。またこの表面に生成した水素化物により金属内部への水素拡散が抑制されること、さらに放射線分解水素吸収による水素侵入深さをZr水素化物中の水素拡散定数から評価可能であることも明らかにした。

論文

Investigation of absorption characteristics for thermal-load fluctuation using HTTR

栃尾 大輔; 本多 友貴; 佐藤 博之; 関田 健司; 本間 史隆; 澤畑 洋明; 高田 昌二; 中川 繁昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(1), p.13 - 21, 2017/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

原子力機構ではGTHTR300Cの設計研究を行っている。水素製造施設のような熱利用系において発生した異常による熱負荷の変動が発生した場合でも、原子炉システムは、安定かつ安全な運転、更に安定な電力供給を継続することが求められている。そのためには、熱負荷変動を原子炉システムで吸収でき、安定かつ安全な運転を継続できることを実証する必要がある。原子力機構では、原子炉及びIHXによる熱負荷変動吸収特性を明らかにするために、核熱を伴わない熱負荷変動吸収試験を計画・実施した。その結果、原子炉は予想より大きな吸収容量を有しており、IHXも熱利用系で発生した熱負荷変動を吸収できることを明らかにすることができた。このことから、原子炉及びIHXは、熱利用系で発生した熱負荷変動の有意な吸収容量を有していることを確認した。さらに、RELAP5/MOD3に基づいた安全評価コードは、熱負荷変動吸収挙動を保守的に評価できることを確認した。

論文

Chemical states of trace-level strontium adsorbed on layered oxide by XPS and XANES under total reflection condition

馬場 祐治; 下山 巖

Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00

土壌中におけるストロンチウム(Sr)の吸着状態を明らかにするため、層状酸化物(雲母)に吸着した非放射性Srの化学結合状態をX線光電子分光法(XPS)およびX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。放射性Sr-90の原子数は極めて少ないので、超微量のSrの測定を行うため、X線の全反射条件下でXPS, XANESを測定した。全反射XPSでは、1cm$$^{2}$$当たり300ベクレルのSr-90に相当する150ピコグラムまでのSrの測定が可能であった。XPSで測定したSr2p$$_{3/2}$$軌道のエネルギーは、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。またXANESスペクトルにおけるSr2p$$_{3/2}$$ $$rightarrow$$ Sr4d$$^{*}$$共鳴ピークのエネルギーも、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。これらのエネルギーシフトを、点電荷モデルにより解析した結果、Srと雲母表面の化学結合は、極微量になるほどイオン結合性が強くなることを明らかにした。

論文

Shapes of $$^{192,190}$$Pb ground states from $$beta$$-decay studies using the total-absorption technique

Est$'e$vez Aguado, M. E.*; Algora, A.*; Agramunt, J.*; Rubio, B.*; Tain, J. L.*; Jord$'a$n, D.*; Fraile, L. M.*; Gelletly, W.*; Frank, A.*; Csatl$'o$s, M.*; et al.

Physical Review C, 92(4), p.044321_1 - 044321_8, 2015/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:31.45(Physics, Nuclear)

The $$beta$$ decay of $$^{192,190}$$Pb has been studied using the total absorption technique at the ISOLDE (CERN) facility. The $$beta$$-decay strength deduced from the measurements, combined with QRPA theoretical calculations, allow us to infer that the ground states of the $$^{192,190}$$Pb isotopes are spherical. These results represent the first application of the shape determination method using the total absorption technique for heavy nuclei and in a region where there is considerable interest in nuclear shapes and shape effects.

論文

Infrared absorption and Raman scattering spectra of water under pressure via first principles molecular dynamics

池田 隆司

Journal of Chemical Physics, 141(4), p.044501_1 - 044501_8, 2014/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:56.76(Chemistry, Physical)

通常水分子の変角振動によるとされている1600cm$$^{-1}$$付近に現れるピークが超臨界水の偏光ラマンおよび偏光解消ラマンスペクトルでは消失することが実験により観測されている。一方赤外吸収スペクトルには対応するピークが明瞭に現れることが観測されている。本研究では第一原理分子動力学と分極理論を組み合わせることにより赤外吸収スペクトルとラマンスペクトルの解析法を構築した。我々の計算法により水の赤外・ラマンスペクトルの上記の奇妙な振る舞いが再現されることを示した。通常の水で1600cm$$^{-1}$$に観測されるラマンスペクトルのピークの起源を議論した。

論文

Valence state in Ce-based heavy fermion compounds at high magnetic fields

松田 康弘*; Her, J.-L.*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 海老原 孝雄*; 網塚 浩*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011044_1 - 011044_6, 2014/06

CeRh$$_2$$Si$$_2$$の放射光X線吸収実験を32Tまでのパルス強磁場下で行った。Ceの価数は5Kで3+よりわずかに大きく、20T以上の磁場印加に伴い減少する。磁場誘起の価数変化は磁化過程のメタ磁性転移に対応している。この現象は我々の以前に行ったCeRu$$_2$$Si$$_2$$の結果に似ており、Ce系重い電子系化合物に共通の現象と思われる。

論文

Characterization of F$$^{+}$$-irradiated graphite surfaces using photon-stimulated desorption spectroscopy

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.

Surface and Interface Analysis, 38(4), p.352 - 356, 2006/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:91.91(Chemistry, Physical)

部分電子収量(PEY)法と光刺激イオン脱離(PSID)法とを組合せた新しいX線吸収端微細構造(NEXAFS)分光法の開発を行った。その開発された検出器を用いてF$$^{+}$$イオン照射により表面修飾を施したグラファイト最表面における結合配向を調べた。PEY法により測定されたフッ素1s内殻励起準位の角度依存NEXAFSスペクトルには大きな偏光角度依存は認められなかった。それに対し、飛行時間質量分析法によりF$$^{+}$$イオンを検出し、その収量を縦軸とするNEXAFSスペクトルを得た。F$$^{+}$$イオン収量スペクトルは吸収スペクトルと異なり=C-Fサイトに由来する$$sigma$$*(C-F)励起において強度増強された。またそのピークのみピーク面積が顕著に偏光角度に依存した。イオン脱離と二次電子放出のそれぞれの観測深さを見積もり考察を行った。イオン収量XAFSは表面敏感であり、電子収量XAFSはバルク敏感であると結論した。またH$$^{+}$$イオンやF$$^{+}$$イオンの収量XAFSスペクトルも表面構造や解離・脱離過程に関して有用な知見を与えることもわかった。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

論文

Mechanism of state-specific enhancement in photon-stimulated desorption as studied using a polarization-dependent technique

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Wu, G.*; 北島 義典*

Surface Science, 593(1-3), p.310 - 317, 2005/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:87.43(Chemistry, Physical)

回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)を用いて、分子固体表面最上層で起こる結合解離と脱離過程における分子配向効果を研究した。凝縮塩化ベンゼンの質量スペクトル,電子収量法,イオン収量法による高分解能NEXAFSスペクトルの偏光角度依存性を報告する。凝集分子ではCl 2s$$rightarrow$$$$sigma$$*$$_{C-Cl}$$共鳴励起でCl$$^{+}$$イオン収量が増加する現象に関して顕著な配向効果が観測された。下層による緩和に表面上の分子の結合方向が大きく影響を受けることから、この配向効果には電荷中性化緩和が重要な役割を果たしている。$$pi$$*$$_{C=C}$$共鳴励起では偏光依存性を全く示さなかった。このことから離れた原子を内殻励起しても「遠い」結合には直接解離が起こらず、おもに2次電子により解離が引き起こされるものと考察する。

論文

Direct and indirect processes in photon-stimulated ion desorption from condensed formamide

池浦 広美*; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*

Surface Science, 593(1-3), p.303 - 309, 2005/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:72.11(Chemistry, Physical)

われわれが近年開発した脱離イオン種をプローブとする(XAFS)分光法の基礎データ拡充のため、ホルムアミド分子の凝縮系試料の実験を行った。分子内のC, N, O元素におけるXAFS測定が可能でありC-H, N-H結合を区別して最表面の配向構造分析することが可能であることが示された。さまざまなX線励起エネルギー,生成物種,励起偏光角度について測定した飛行時間質量スペクトルから生成物が放出される際の初期運動エネルギーを求め、イオン脱離機構を調べた。運動エネルギーは発生メカニズム(直接解離/間接解離機構)を大きく反映すること、また多成分存在することが示された。

論文

Embrittlement and fracture behavior of pre-hydrided cladding under LOCA conditions

永瀬 文久; 更田 豊志

Proceedings of 2005 Water Reactor Fuel Performance Meeting (CD-ROM), p.668 - 677, 2005/10

原研では高燃焼度燃料のLOCA時挙動を調べる体系的な研究計画を進めている。同計画の一環として再冠水時に燃料棒が急冷される際の破断限界を明らかにするため、燃焼度39$$sim$$44GWd/tの照射済PWR燃料から採取したジルカロイ-4被覆管を対象に急冷時耐破断特性試験を実施した。破断限界は被覆管が吸収している初期水素量の増加によって低下するものの、照射済燃料被覆管と水素を吸収させた未照射被覆管との間で明らかな違いは見られなかった。また、あらかじめ酸化・水素吸収させ、急冷を経た被覆管に対するリング引張及び圧縮試験を通じて急冷による延性の低下について調べ、欧米で規制に用いられている延性ゼロ基準は、急冷時破断特性試験に比べてより保守的な結果を与えることなどを示した。

論文

Viscosity and density measurements of melts and glasses at high pressure and temperature by using the multi-anvil apparatus and synchrotron X-ray radiation

大谷 栄治*; 鈴木 昭夫*; 安藤 良太*; 浦川 啓*; 舟越 賢一*; 片山 芳則

Advances in High-Pressure Technology for Geophysical Applications, p.195 - 209, 2005/09

本論文は第3世代放射光SPring-8でのX線ラジオグラフィーと吸収法による高温高圧での珪酸塩融体とガラスの粘性及び密度測定技術についてまとめたものである。X線ラジオグラフィーその場観察による落下球法は、珪酸塩融体の粘性を高温下で6GPaを超える圧力まで測定することを可能にした。われわれは粘性測定の実験技術の詳細と、アルバイトやジオプサイド-ジェダイド系などの幾つかの珪酸塩の測定結果を紹介する。X線吸収法が、バサルトガラスや鉄ナトリウム珪酸塩ガラスの高温下で圧力5GPaまでの密度測定に適用された。これらのガラスの密度測定の結果は、この方法が高温高圧での珪酸塩融体の密度測定に有用であることを示している。

論文

Substitution effect on orientation of organosilicon compounds (CH$$_{3}$$)$$_{3}$$SiX (X = F, Cl, Br, I, NCO) as studied using NEXAFS spectroscopy

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.*; Uddin, M. N.*

Journal of Physics; Condensed Matter, 17(36), p.5453 - 5466, 2005/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.23(Physics, Condensed Matter)

ハロゲン置換,NCO-基置換した有機シリコン化合物について、その凝集試料のSi K吸収端近傍におけるX線吸収スペクトル(NEXAFS)測定とその偏光依存性測定を行い、その電子状態及び分子配向性、特に配向性が発生する機構を明らかにした。凝集表面において分子間の双極子-双極子相互作用により反平行配置を取りやすく、それが系全体の平均配向として現れること、正四面体型分子に近い構造の場合ほど最密充填構造をとり水平配向度が高くなる傾向があるなどのことが明らかとなった。また、スペクトルの蒸着速度依存性測定から動力学的要因によっても分子軸配向が影響を受けることを明らかにした。

論文

X-ray absorption fine structure spectra of rust layers on Fe-based binary alloys exposed to Cl-rich environment

小西 啓之; 山下 正人*; 内田 仁*; 水木 純一郎

Proceedings of 16th International Corrosion Congress (CD-ROM), 6 Pages, 2005/09

耐候性鋼保護性さび層の構造的特徴と合金元素及び塩化物イオンとの関係を明らかにするために、塩化物環境下で大気暴露した純鉄、Fe-Cr及びFe-Ni合金の表面さび層のXANESを放射光を用いて測定した。Cl K吸収端XANES測定からこれらのさび層がアカガネアイト以外の塩化物を含むことがわかったが、その塩化物の特定には至っていない。Fe K吸収端XANES測定からこれらのさび層がゲーサイト,アカガネアイト,レピドクロサイト及びマグネタイトを主成分とすることがわかった。特にFe-Ni合金のさび層中のアカガネアイトの成分比はFe-Cr合金と比べて相対的に多い。またFe-Cr合金さび層のCr K吸収端XANESスペクトルはCr添加量に依存してわずかに変化するが、Fe-Ni合金さび層のNi K吸収端XANESにはそのような傾向は見られず、Ni添加量のある範囲においてNi周辺の局所構造は変化しないことがわかる。

論文

High-pressure induced structural changes in metastable Ge$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$ thin films; An X-ray absorption study

Fons, P.*; Kolobov, A.*; 富永 淳二*; 片山 芳則

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 238(1-4), p.160 - 162, 2005/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.11(Instruments & Instrumentation)

超高分解能(SR)メディアは通常のDVDメディアより面積あたりの記憶密度を10倍まで引き上げることができる。SRはすでに実現されているが、主要な光学記憶要素であるGe$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$(GST)の構造及び電子状態の外的摂動による変化のさらに深い理解が強く要求されている。SRディスクの記録では、気泡の生成がおき、それがGST層に強い応力を与える。この論文で、われわれはほぼ静水圧的(0-10GPa)な圧縮応力によって誘起されるGSTの準安定結晶相の構造変化のXAFSについて報告する。解析によって、常温での歪んだ岩塩構造によるGe-Te結合長の分裂は、圧力6GPaまで小さいがゼロではない値へと減少することがわかった。この結果が、提案されている強誘電的カタストロフによるスーパーレンズ読み取り機構に対して持つ意味を議論する。

論文

Synchrotron radiation photoabsorption and photoemission spectroscopy for thermal-induced reoriented Si polymer

Nath, K. G.; 下山 巖; 関口 哲弘; 馬場 祐治

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.323 - 326, 2005/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.72(Spectroscopy)

放射光を使った光電子分光法とX線吸収分光法を用い、ポリジメチルシランポリマー{PDMS, [Si(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$]$$_{n}$$}の電子状態と分子配向に対するレーザー加熱による効果を調べた。試料は高配向焼結グラファイト基板上にPDMS粉末を担持したものである。Si 1s励起のX線光電子分光測定及びSi-1s X線吸収端微細構造(NEXAFS)測定ともにアニーリングにより電子状態変化が起こるという結果が得られた。さらに角度依存NEXAFS測定を行った。その結果、アニーリング前には分子鎖はランダム配向であったのに対し、アニーリングにより生成した薄膜には強いSi-Si分子鎖配向が生じるという現象が見いだされた。

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